2019, Vol. 39
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2. 美国沙漠研究所, 大气科学科, 美国内华达州里诺市 89512;
3. 美国内华达大学里诺分校, 大气科学系, 美国内华达州里诺市 89512;
4. 江苏省气象台, 南京 210008
2. Division of Atmospheric Science, Desert Research Institute, Reno, Nevada, USA 89512;
3. Department of Atmospheric Science, University of Nevada Reno, Reno, Nevada, USA 89512;
4. Jiangsu Meteorological Observatory, Nanjing 210008
对流层O3水平主要取决于O3前体物的排放、O3和O3前体物的区域传输及大气的光化学过程(Brune, 2001; Xue et al., 2013).在对流层O3-NOx-VOCs的非线性光化学反应过程中(Seinfeld and Pandis, 2006), 白天光化学反应生成O3, 夜晚则主要为O3的消耗过程.主要化学反应过程可简括如下所示.
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近地面高浓度O3对人体健康及生态系统有着极大的危害(Chen et al., 2016; Weinhold, 2008).近年来, 我国高浓度O3污染问题日益凸显, 尤其是在中东部发达地区(Li et al., 2017), 南京地处我国生产力布局中最大的经济核心区域, 春夏季时空气质量水平受O3污染的影响显著, O3污染天数逐年上升, 2013—2016年O3污染天数分别为13、57、50和56 d(http://www.njhb.gov.cn/).已有的研究表明南京地区的O3处于VOCs控制区且地面O3浓度具有显著城郊差异, 呈现中心城区低、郊区高的特点(Geng et al., 2008; Geng et al., 2009; 杨笑笑等, 2016).但就不同前体物排放源对O3光化学过程贡献的研究甚少.
O3前体物的排放水平是O3污染发生的重要约束条件.近年来O3前体物NOx和VOCs显著上升(Zhang et al., 2009; Kurokawa et al., 2013; Yang et al., 2015), 我国NOx的排放量从2001—2006年上升了55%(Zhang et al., 2009), 在2006年之后由于增加的发电厂和交通运输, NOx的排放持续上升(Wang et al., 2012a; Wang et al., 2013; Yang et al., 2015), 同时农业源也是NOx的潜在排放来源(Oikawa et al., 2015).与此同时VOCs排放从2001—2006年上升了29%, Xing等(2011)预计2020年会上升到2005年VOCs水平的149%.为制定基于O3生成贡献的VOCs减排措施, 夏思佳等建立2015年江苏省分市、分行业、分物种的人为源VOCs排放清单, 对VOCs排放中活性物种和来源进行了探究, 讨论了其对O3生成贡献(夏思佳等, 2018).
考虑到VOCs排放来源复杂且污染种类繁多, 且O3生成受VOCs和NOx共同控制.按照排放清单编制技术指南, VOCs和NOx排放来源可分类为工业源、农业源、发电厂源(高架源)、居住源、交通源.本文模拟分析了南京地区一次典型的O3污染过程, 并进行不同行业排放源的敏感性试验, 即将VOCs和NOx排放作为同一来源的综合讨论, 全面探究不同行业两种主要O3前体物排放对环境O3变化的协同影响, 并量化不同行业O3前体物的相对贡献.揭示我国东部城市区域对流层O3变化特征, 为O3污染的合理控制措施提供科技支撑.
2 模式与方法(Model and the method) 2.1 WRF-Chem模式设置本文采用空气质量模式WRF-CHEM 3.8.1版本, 模拟2015年5月22—26日在长三角地区发生的一次大范围O3污染过程, 在本次研究时段中, 南京地区高空位于槽前脊后, 地面受高压下沉气流控制, 持续的晴好天气为O3污染事件的发生提供了有利条件.模式采用了三层网格嵌套(图 1), 水平分辨率从外向内分别为27、9、3 km, 最外层网格中心位于南京市(32.04°N, 118.78°E), 最内层网格覆盖整个江苏省, 三层网格的格点数分别为150×150、145×125和166×154, 积分时间步长为120 s, 垂直分辨率为29层, 层顶气压为100 hPa.
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| 图 1 WRF-CHEM模式3层嵌套和地形海拔高度 Fig. 1 WRF-CHEM simulation with 3 nested domains with the terrain heights |
模拟的参数化方案包括Lin微物理方案、Rapid Radiative Transfer长波辐射方案(Mlawer et al., 1997)、Goddard的短波传输方案(Chou and Suarez, 1999)等, 化学过程方案为考虑了液相反应的RADM2化学机制和MADE/SORGAM气溶胶方案.美国国家环境预报中心(NCEP)的1°×1°再分析数据为模拟提供了气象边界场和初始场数据, 化学边界场和初始场数据来自于全球化学传输模式(MOZART)的6 h输出结果(Horowitz et al., 2003), 模式预热时间为30 h, 超过了O3日尺度的生命周期, 为本次模拟个例从MOZART获得化学边界场和初始场数据提供了足够的时间.人为排放源数据为清华大学MEIC 2012年排放源时间分辨率细化到小时的版本, 包括工业源、农业源、居住源、交通源和发电厂源5类, 生物源数据来源于Guenther等(Guenther, 2006)于2006年建立的源生物排放模型(MEGAN).具体的模式设置参数总结如表 1所示.
| 表 1 WRF-Chem模式参数设置 Table 1 WRF-CHEM model configurations |
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排放源是大气化学模拟中重要的组成部分, 它决定了大气化学场的排放来源.本文采用的是基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型, 中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China, 简称MEIC)在2012年的v1.2版本排放数据(http://www.meicmodel.org).排放源清单数据包括电力、工业、民用、交通和农业等5个部门, 按RADM2化学机制输出的0.25°空间分辨率的逐月网格化排放清单.利用MEIC清单对排放源的种类的分配, 结合已有的对不同种类排放源的时间变化的研究结果(Li et al., 2011), 重新计算排放源的小时变化, 得到具有日变化的排放源清单.
自然气体和气溶胶的排放模型(MEGAN)为本次模拟提供生物源, 空间分辨率为1 km×1 km, 地形和植被数据来自于WRF-CHEM中的选取的美国地质勘探局(USGS GMTED 2010)提供的30角秒(~1 km)分辨率数据, 同时内插了MODIS的植被数据, 通过对模式模拟调用的最新的2015年7月的植被分布与土地利用类型进行可视化分析, 得出本次模式采用的土地与植被数据可以反映研究区域的土地与植被状况.
2.3 研究方法根据Li等(2017)对我国东部地区O3来源解析的方法, 设置本次研究的敏感性实验方案, 先打开所有排放源对O3时空变化进行模拟(ALL), 再对模拟的3层区域内分别关闭某一种源(目标源)再次进行污染过程模拟(Source_n), 将两次模拟结果差值(ALL-Source_n)视为目标源对O3污染的净贡献, 这种方法能够排除其他非目标源影响因素的影响, 最大程度反映出目标源变化对O3浓度的贡献.对整个研究区域的行业排放源同时进行了关闭, 即考虑南京及其周边区域臭氧前体物对南京臭氧综合影响的效应.然而, 采用差值法计算各行业排放源对O3浓度贡献的前提是假设各贡献可线性相加(Andersson et al., 2017), 因此, 需要将各排放源对O3的贡献之和与ALL模拟结果对比(第4节), 若满足近似相等, 则表明采用差值法计算各排放源贡献结果存在一定的合理性.
为衡量O3污染过程的模拟效果, 采用平均偏差(MB)、均方根误差(RMSD)、一致性指数(IOA)(Li et al., 2017)及相关系数(r)进行检验评估, 检验参数计算公式如下：
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式中, Mi和Oi分别代表第i个时刻的模拟值和观测值, N为样本总量, M和O分别为模拟值和观测值的平均值.IOA指数的变化范围为0到1之间, 且IOA指数越接近于1代表模拟效果越好.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 模拟结果检验根据WRF-Chem模拟的O3浓度分布(图 2), 在此次大范围O3污染事件中, 南京地区持续遭受O3污染, O3高值中心的位置受近地面风的影响明显, O3污染规模和温度变化密切相关.22日, 南京及其西部地区出现大范围O3污染, 江苏东部沿海地区有较大的东南风影响；至23日, 内地O3浓度持续升高, 沿海地区有较强的东北风；24日有小幅度降温, 地面温度降低2~4 ℃(图 2), 区域O3污染有所减弱；25日, 江苏地区地面风较小, O3污染范围重新开始扩大；26日, 在大范围高温的背景下, 以及较强的东南风影响下, O3高值中心向北移动, 南京地区O3污染略有好转.
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| 图 2 模拟的2015年5月22—26日14:00时近地面O3及风场(左)和地面2 m温度(右) Fig. 2 Simulated near-surface O3 and wind fields (left) and air temperature at 2 m (right) at 14:00 BJT from 22 to 26 May 2015 |
将南京地区九大国控点的O3监测数据和地面2 m温度的气象观测结果, 与模拟结果进行对比检验(图 3).总体来看, 模拟与观测相比O3浓度变化的趋势较为一致, 但存在部分低估和高估的情况, 除了22日O3峰值出现高估和24日的低估以外, 其余3 d的O3浓度变化模拟都较准确, 25日模拟效果最好.由于地面2 m气温的模拟在22日较为准确, 且在24日出现的是高估, 单从温度对O3光化学反应的促进方面不能解释O3浓度在22日的高估和24日的低估, 模拟误差可能来源于模式模拟的不确定性和对风速等气象要素模拟的偏差.
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| 图 3 观测与模拟的2015年5月22—26日南京国控点平均地面O3浓度(a)与地面2 m温度(b)的变化 Fig. 3 Comparison of observed and predicted variations of near-surface O3 averaged (a) and temperature at 2 m (b) over the ambient monitoring stations in Nanjing from 22 to 26 May 2015 |
总体来看, 本次O3污染过程的模拟效果总体较好, 但对O3峰值的模拟仍存在较大偏差, 可能是由于前体物排放源、大气物理化学过程和边界层高度模拟的偏差所致, 气象因素对大气中污染物的形成、传输、消散起着决定性的作用(Bei et al., 2010).改进污染物排放源清单和大气物理化学过程参数化, 以及对模式初始的气象和化学变量进行资料同化能够改善O3模拟精度.
模拟与观测的O3日变化误差棒图表明(图 4), 模拟值在白天存在高估, 尤其在午后存在较大模拟偏差, 可能来源于排放源清单及模式中大气物理化学过程的不完善性, 及边界层高度的模拟误差(谭成好等, 2014).从检验指标来看(表 2), 2 m温度的模拟效果较好, MB为0.46 ℃, RMSD仅为0.1 ℃, IOA指数达到0.98, 接近于1, 且r的值高达为0.96, 通过了99%的置信度检验.O3模拟值与观测值的MB为10.0 μg · m-3, RMSD较小为4.0 μg · m-3, 且r的值为0.77, 也通过了99%的置信度检验.就一致性指数IOA来看, Li等(2017)在同时段的长三角地区O3污染过程模拟研究结果中, 镇江的IOA指数最高为0.95, 安徽的IOA指数为0.92, 上海的观测与模拟的一致性相对较差, 为0.67.本次O3模拟的IOA指数达到0.87, 表明O3模拟结果基本合理, 可用于下面敏感性模拟试验分析.
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| 图 4 观测与模拟的近地面O3日变化的误差棒图 Fig. 4 Error bar graph of observed and predicted diurnal profiles of near-surface O3 |
| 表 2 近地面气温和O3模拟效果统计参数 Table 2 Statistical parameters of simulation effect of near-surface air temperature and O3 |
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通过5组敏感性试验, 得出分别关闭目标源Source_n (n=1、2、3、4、5)后O3浓度模拟的结果(图 5a), 再分别计算ALL-Source_n得到各排放源对O3浓度的净贡献(图 5b), 将各排放源贡献值与对照试验ALL的O3模拟结果进行时次对应并绘制散点图, 可以得到不同O3浓度水平下各排放源的O3前体物排放对O3浓度的协同贡献.敏感性模拟试验结果如图 5所示, 在关闭工业源时, O3浓度下降显著, 从净贡献来看, 在O3浓度高于70 μg · m-3时, 人为排放源的贡献开始从负贡献转为正贡献, 且随着O3浓度的增加而增加, 在O3浓度达到200 μg · m-3时, 工业源的贡献达到50 μg · m-3, 占总O3浓度的1/4.其余3类人为源(农业源、交通源、居住源)的整体贡献线性拟合结果的几乎与x轴平行, 在O3浓度低于200 μg · m-3, 这3类源为负贡献, 而在高于200 μg · m-3时为正贡献, 表明在低O3浓度时这3类源的O3前体物协同作用是消耗大于生成.生物源在模拟区域中异戊二烯浓度分布在10~60 mol · km-2 · h-1, 区域分布差距明显, 本次模拟结果表明生物源在人为排放源主导的南京城区O3污染过程中的贡献几乎为零, 故下文中将主要讨论4类人为源对O3的贡献规律.
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| 图 5 2015年5月22—26日O3污染过程中四类人为源和生物源对O3浓度的贡献散点图(a.关闭目标源贡献；b.目标源的净贡献) Fig. 5 Scatter plot of O3 contributions of industry, residential, transportation, agriculture and biogenic emissions in Nanjing during O3 pollution period (a) with closing the target source contribution, and (b) net contribution of target source |
本文采用了进行时间细化后具有小时变化的清华排放源, 对本次O3污染过程中差值得出的各排放源贡献进行小时平均, 可得到各排放源贡献日变化(图 6), 如图所示, 工业源在白天对O3的贡献占主导地位, 峰值出现在12：00—19：00, 午后较强的太阳辐射使得大气氧化性增强, 近地面偏高的气温为光化学反应提供了有利条件, 加上由工业源产生的NOx和VOCs, 共同促进了O3的生成.在具有相当量级的VOCs排放量情况下, 交通源在午后的贡献略高于居住源和农业源, 主要是由于交通源中NOx的排放量显著高于居住源和农业源, 这3类排放源午后的O3前体物排放量对O3的贡献在14:00以后均呈上升趋势, 在18:00左右到达峰值.在18:00日落以后, 大气稳定边界层形成, 各类排放源中不同量级的NO对低层O3的滴定消耗作用和O3干沉降, 使得包括近地面在内的大气稳定边界层O3浓度降低, 模拟得出的地面O3浓度值下降.而地面O3浓度在21:00都出现了一个小峰值, 可能是通常在大气稳定边界层上面的残留层有着相对较高的O3浓度, 残留层和近地面大气之间O3的垂直混合使得近地层O3的浓度又出现了一个小峰值, Hu等的研究表明, 夜间的O3垂直传输对地面O3浓度有着不忽略的作用(Lin and Mcelroy, 2010; Hu et al., 2012).各排放源的贡献在23:00以后呈现的负贡献, 可能由于各排放源中的NO与O3发生了持续的滴定消耗反应.
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| 图 6 O3污染过程中4类人为源对O3浓度贡献的日变化 Fig. 6 Daily variations of four anthropogenic sources in O3 contributions averaged from 22—26 May 2015 |
南京地区在25日O3污染最为严重, 最大小时浓度超过200 μg · m-3(图 3), 下面将选取25日下午的O3峰值模拟结果进行排放源的贡献分析.采用差值法计算得出各排放源在14:00对O3浓度净贡献的空间分布(图 7), 表明工业源对南京大部分地区地表O3具有较大正贡献, 达到40 μg · m-3以上.工业源包括石化、化工、医药、塑料、皮革制造等, 其中VOCs的排放主要来自于化学产品的制造或分解过程, 包含的物种浓度从多到少分别为1, 3-丁二烯、对-乙基甲苯、甲苯、丙烯、1-丁烯、邻-二甲苯、1, 2, 4-三甲基苯、乙苯、间/对-二甲苯、乙烯, 而这10类有机物种对O3生成潜势的贡献能达到75.63% (夏思佳等, 2018).因此, 对于处于VOCs控制区的南京城区, 工业源中较高的VOCs排放明显促进了O3的产生.
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| 图 7 2015年5月25日14:00时4类人为源对O3浓度净贡献的空间分布图 Fig. 7 Spatial distributions of the average O3 concentration during peak time with four anthropogenic emissions at 14:00 on 25 May 2015 |
其余3类人为源(交通源、农业源、居住源)在南京北部地区都达到50 μg · m-3的负贡献, 代表这些排放源在14:00 O3前体物NOx与VOCs的排放, 共同对处于VOsC控制区的南京地区O3的生成产生不利作用, 一方面, 农业源和居住源的NOx与VOCs的排放量相对较少, 交通源的VOCs排放量也较少, 对O3的产生促进效果不明显, 另一方面, Pusede等对地表O3化学的研究表明, 对处于VOCs控制区的城市地区, 在温度低于32 ℃时, 随着NOx浓度的增加O3浓度显著下降(Pusede et al., 2015).而在25日14:00时, 南京地区地面2 m最高温度不超过30 ℃, 在此温度范围内, 交通源排放的大量NOx反而降低了O3的浓度.而后随着太阳辐射的持续加热, 地面温度上升, 各排放源中的VOCs排放对O3产生的促进作用占主导位置, 负贡献逐渐减小, 并开始转为正贡献.此外, 不同区域NOx和VOCs的排放量比例存在差异, 是各排放源的净贡献出现区域差异性的主要原因.
分白天与夜晚将4类人为源对O3的贡献绘制箱线图(图 8a~8b), 从均值来看, 白天工业源对O3浓度的净贡献最大, 且贡献值的波动最小, 这与工业源中较大的VOCs排放有关, 从最大值来看, 除农业源以外, 其余3类排放源均有正贡献, 依次为工业源、交通源和居住源, 各排放源在白天存在的不同程度的负贡献, 主要与气温密切相关, 如上文所述, 在未达到适宜光化学反应的温度之前, NOx对O3的消耗作用大于VOCs与NOx共同对O3生成的促进作用, 因而出现负贡献.在夜晚, 各排放源前体物排放量大幅减少, 除交通源以外, 其余3类排放源对O3的贡献基本为零, 由于夜晚交通源依旧有较多的NOx排放, 与O3产生滴定消耗反应, 所以有明显的负贡献.综上, 白天工业源在南京地区有明显正贡献, 且浓度贡献值较大, 夜晚交通源是O3消耗的主要途径, 故减少工业源排放是控制南京地区O3污染的关键.
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| 图 8 25日各排放源对O3浓度贡献箱线图(a.白天(08:00—19:00), b.夜晚(20:00—07:00)) Fig. 8 Boxplot of four anthropogenic sources in O3 contributions on 25 May 2015(a. day (08:00—19:00), b. night (20:00—07:00)) |
本文采用了差值法分析各类排放源对O3浓度的贡献.为验证该方法的合理性, 对各排放源贡献值的加和(SUM)与打开所有排放源(ALL)的模拟结果进行相关性分析, 如图 9所示, SUM与ALL的O3小时浓度值呈显著正相关, 相关系数达到0.73, 置信度达到99%.数据点基本分布在灰色区域(±50%的误差区间), 表明各排放源的贡献满足近似可加性, 采用差值法计算各排放源贡献存在一定的合理性.可以看到, 存在部分O3模拟结果位于灰色区域下方, 表示SUM的O3浓度高于ALL模拟结果, 主要由于O3产生于非线性化学反应, 各类排放源中前体物对O3浓度的总贡献不可能完全等于总排放源贡献的数值之和.
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| 图 9 各排放源对O3浓度贡献之和(SUM)与模拟结果(ALL)的散点图, 粗黑实线为线性拟合结果, 灰色区域代表±50%的误差区间(0.5x < y < 2x)) Fig. 9 Scatter plot of sum and all O3 simulation results (bold black line is linear fitting result, the grey area representing the error interval of ±50%) |
此外, Wang等根据发电厂能源消耗比例得出, 75%的发电厂源贡献给了工业源, 其余则贡献给了居住源(Wang et al., 2012b), 故本文并未对清华排放源中的发电厂源进行讨论.
5 结论(Conclusions)1) 本研究基于WRF-Chem模式, 设置了3 km的精细网格分辨率, 对南京地区一次O3污染过程进行了模拟, 模式结果与观测结果的一致性指数(IOA)达到0.87, 且相关系数r达到0.77, 通过了99%的置信度检验, 模拟效果为理想.此外文中验证了采用差值法计算排放源贡献的合理性, SUM与ALL的O3浓度模拟值在置信度0.01的水平上呈显著正相关, 相关系数达到0.73.通过敏感性试验可知, 当O3浓度达到200 μg · m-3时, 工业源的贡献达到50 μg · m-3, 是南京地区主要O3来源, 交通源、居住源和农业源均开始有不同程度的正贡献, 而在低O3浓度时(< 200 μg · m-3)这3类源的O3前体物协同作用是消耗大于生成, 对O3浓度有负贡献；各排放源贡献与气温密切相关, 白天工业源对O3呈持续且较大的正贡献, 而交通源、居住源和农业源对O3的贡献随温度上升而增加, 在未达到适宜的光化学反应温度之前, 这3类排放源对O3浓度呈现负贡献, 贡献峰值出现在傍晚18:00时左右, 在夜晚, 交通源排放的大量NO是O3滴定消耗的主要途径.
2) 日益频发的O3污染对生态系统和人类健康带来了不利影响, 且近年来对颗粒物污染的显著治理改善, 降低了大气气溶胶浓度和云光学厚度, 进一步促进了光化学反应, 加强了O3的污染, 因此, 对O3污染的控制迫在眉睫.本文考虑各行业O3前体物对近地面O3产生的协同影响作用, 得出工业源对南京地区O3浓度占有较大贡献比例, 对工业排放的VOCs和NOx进行协同管控是目前O3污染防治的主要措施, 同时, 日益增加的交通运输对O3前体物的贡献也值得注意, 掌握各行业排放源的日变化规律, 对排放源进行分时段管控可提高O3污染控制的效率.
3) O3及其前体物的区域传输也会导致南京的O3变化, 这是一个值得深入研究的话题.未来工作可就关闭局地或周边区域不同行业前体物排放源, 分析O3及其前体物区域传输会对南京的O3变化的影响.此外, 生物源中的异戊二烯的反应活性很高, 其臭氧生成潜力可以数倍于其它一些VOC物种, 本次研究只局限于一次O3污染过程, 得出生物源对O3污染过程的贡献较小.进一步模拟研究将对不同VOC物种的臭氧生成潜力进行对比试验, 扩大模拟时间, 增加更多的O3污染个例研究, 以更完整详尽地认识大气对流层O3变化机理.
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