环境科学学报  2019, Vol. 39 Issue (1): 64-71
引用本文
孙天乐, 何凌燕, 何龙, 等. 2019. 深圳冬季边界层大气中污染物垂直分布特征[J]. 环境科学学报, 39(1): 64-71.
Sun T L, He L Y, He L, et al. 2019. The vertical distribution of atmosphere pollutants in Shenzhen in winter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 39(1): 64-71.
深圳冬季边界层大气中污染物垂直分布特征    [PDF全文]
孙天乐1,2 , 何凌燕1 , 何龙2 , 李嫣婷1 , 庄欣1 , 张明棣2 , 林楚雄2     
1. 北京大学深圳研究生院, 环境与能源学院, 城市人居环境科学与技术重点实验室, 深圳 518055;
2. 深圳市环境监测中心站, 深圳 518049
收稿日期: 2018-04-23; 修回日期: 2018-06-02; 录用日期: 2018-06-02
基金项目: 国家重点研发计划（No.2017YFC0210004，2017YFC0209606）；国家自然科学基金（No.U1301234）；深圳市科技计划（No.JCYJ20170306164713148）
作者简介: 孙天乐(1986-), 女, E-mail:sun198627@163.com
通讯作者（责任作者）: 何凌燕(1966—), 女, 教授, 主要从事大气化学研究.E-mail:hely@pku.edu.cn
摘要: 为更好地掌握深圳城区近地边界层大气污染物的性质、来源及大气理化过程，2017年冬季利用深圳市356 m石岩梯度观测塔进行大气主要污染物的垂直观测，获得包括4个高度（60 m/70 m、110 m/120 m、210 m/220 m和325 m/335 m）的污染物浓度垂直分布廓线.分析了不同高度浓度的垂直廓线、相关性和日变化特征，并探讨了风向风速对其的影响.结果表明，SO2浓度随高度升高先降低再升高，在高空存在明显的区域输送特征；NOx、PM2.5、PM10浓度随高度升高而下降，70 m高度近地大气中NOx和PM2.5受局地源影响显著，白天存在由近地大气向上混合扩散的过程，而PM10中的粗粒子部分在整个气层中显现出一个比较稳定的本底值；O3浓度随高度升高而升高，主要由于夜间高空O3缺乏NO的滴定反应而具有一个较高的背景值.
关键词: 大气污染物     垂直分布     浓度廓线     风速     深圳    
The vertical distribution of atmosphere pollutants in Shenzhen in winter
SUN Tianle1,2, HE Lingyan1 , HE Long2, LI Yanting1, ZHUANG Xin1, ZHANG Mingdi2, LIN Chuxiong2    
1. Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055;
2. Shenzhen Environment Monitoring Center, Shenzhen 518049
Received 23 April 2018; received in revised from 2 June 2018; accepted 2 June 2018
Abstract: In order to further understand properties、sources and physical and chemical processes in urban boundary layer, vertical profiles of atmosphere pollutants were obtained on the 356 m meteorological tower at 4 different heights (including 60 /70 m、110 /120 m、210 /220 m and 325 /335 m) in the winter of 2017. The vertical profiles、correlation and diurnal variation characteristics of pollutants at different heights were analyzed, the influence of wind speed was also discussed. The results showed that SO2 concentration decreased first and then increased from 60 m to 325 m, reflecting the obvious regional emission characteristics of SO2 at high layer. The concentrations of NOx、PM10 and PM2.5 showed a descend trend with altitude increasing. NOx and PM2.5 were affected by local emission at 70 m, whose diurnal variations clearly exhibited the upward mixing process of pollutants from ground in the daytime. Meanwhile the coarse fraction of PM10 have a relatively stable background in all layers. O3 concentration increased with altitude, due to the higher background value of O3 at night as a result of the lack of NO titration reaction at layer aloft.
Keywords: atmosphere pollutants     vertical distribution     concentration profile     wind speed     Shenzhen    
1 引言(Introduction)

近年来, 随着公众对环境空气质量的认识度和敏感性的大幅升高, 大气污染尤其是城市大气污染问题成为了研究热点.城市大气污染不仅受本地源排放和水平扩散条件的影响, 而且受区域污染传输和垂直扩散条件的影响.当前城市大气污染观测网络主要集中在地面附近, 以本地源排放和地面附近物理化学反应过程的观测为主, 难以全面监测和解释城市大气污染的区域污染传输及边界层内的物理化学变化过程, 有必要将大气观测扩展由地面扩展至近地边界层, 开展城市大气污染垂直分布观测研究.

进行大气污染垂直分布观测的方法包括搭载平台采样分析方法和遥感探测方法.遥感探测方法虽然具有非接触、无采样、高灵敏度、大范围快速监测等优点(刘文清等, 2016), 但受观测数据不确定性高的限制, 主要应用于半定量化污染物的变化趋势和污染过程分析研究(范广强等, 2014).早期国外垂直观测研究主要以飞机(Regener et al., 1964)和气球(Garland et al., 1976)等为载体, 机动性强, 尤其适合开展针对特殊目的或特殊过程的垂直观测研究.近年来国内部分城市尝试利用各种平台和技术进行大气污染垂直分布研究.在京津冀地区, 研究者利用当地气象塔或电视塔, 在北京(Sun et al., 2013; Chen et al., 2015; Sun et al., 2015)、天津(Xiao et al., 2011;Zhang et al., 2011)和石家庄(郭斌等, 2007)开展大气污染垂直观测, 探讨了该地区典型城市SO2、NO2、PM10、PM2.5及其主要组分的垂直分布特征及其影响因素.在长三角地区, Li等(2015)对系留气艇进行改造, 对上海市大气颗粒物黑碳组分的垂直分布情况进行观测, Peng等(2015)将无人机技术应用于杭州市PM2.5的垂直观测.

珠三角地区的大气污染呈现明显的区域性特征(Zhang et al., 2004), 各个城市之间大气污染相互影响显著, 目前仅有Deng等(2015)和王宇骏等(2016)利用广州电视塔进行广州市区近地层大气污染物的垂直分布研究.而深圳作为珠三角地区核心城市, 与周边地区之间的大气污染传输情况尚不清楚, 需要开展深圳市大气污染物垂直分布特征的观测研究.

本研究利用356 m深圳市石岩梯度观测塔进行4个不同高度的SO2、NOx、O3、PM10和PM2.5的垂直观测, 以获得2017年冬季主要大气污染物的垂直分布廓线, 分析各种污染物不同高度浓度之间的相关性和日变化特征, 并探讨风速对污染物垂直分布廓线的影响, 以期为城市大气近地边界层物理化学过程研究和深圳市乃至珠三角区域大气污染防控提供数据支撑.

2 仪器和方法(Instruments and methods) 2.1 观测点位与观测时间

深圳石岩梯度观测塔位于深圳市宝安区石岩街道(113.90°E, 22.65°N), 西面和南面为铁岗水库, 东面为南光高速, 北面为沈海高速, 周边无明显工业污染源.观测塔体采用桅杆结构, 4层采样平台分别设置在60 m/70 m、110 m/120 m、210 m/220 m和325 m/335 m, 观测时间为2016年12月1日—2017年2月28日.

2.2 观测数据与气象条件

观测仪器采用美国赛默飞世尔科技有限公司生产的大气污染物(SO2、NOx、O3、PM10和PM2.5)环境监测分析仪, 各层采样平台的监测仪器如表 1所示.监测前所有仪器均进行了标定, 以减少仪器造成的系统误差.同步气象观测数据(风速、风向、温度和相对湿度等)由深圳市气象局提供.上述数据文中采用1 h平均值, 并剔除明显的异常值.观测期间铁塔不同高度的气象因子情况如表 2所示.整体上看, 由10~320 m平均温度逐渐降低, 平均风速逐渐增大, 主导风向为北风或东北方, 相对湿度差异较小.

表 1 观测使用的监测仪器、监测项目、监测原理和布设平台 Table 1 The atmosphere pollutants、methods and instruments of monitoring platform at different altitudes

表 2 观测期间铁塔不同高度的气象因子情况 Table 2 Meteorological conditions at different altitudes of the tower during the observation
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 主要大气污染物的垂直分布廓线特征

观测期间白天(9:00—19:00)和夜间(前日20:00—8:00)主要大气污染物浓度的垂直分布廓线如图 1所示.图中以观测点15 km以内的民治子站、西乡子站、福永子站和光明子站(分别位于铁塔子站的东、南、西、北方向)的地面自动监测站数据平均值作为污染物地面浓度参考值. SO2白天和夜晚浓度差异很小, 地面参考浓度明显低于空中, 60~325 m SO2浓度随高度升高呈先降低再升高的趋势, 说明SO2不仅源自地面排放, 高空的输送也很显著.地面和低空NOx浓度夜晚高于白天, 高空白天高于夜晚. NOx的地面参考浓度明显高于空中, 在70~335 m呈现随高度升高浓度降低的垂直变化特征, 说明地面排放对于NOx的贡献相对于SO2更为重要. O3白天和夜晚的垂直分布廓线形状相似, 其地面参考浓度与60 m接近, 在60~325 m高度平均浓度随高度升高而升高.由于O3是二次污染物, 其在高空的高浓度特征主要受夜间O3高背景浓度影响, 如3.3节分析所述. PM10和PM2.5在地面和低空夜间浓度高, 高空白天浓度高. PM10和PM2.5的地面参考浓度与60/70 m接近, 在60/70 m~325/335 m高度呈现随高度升高浓度降低的垂直变化特征.

图 1 主要大气污染物浓度垂直分布廓线 Fig. 1 Vertical profiles of atmosphere pollutants
3.2 污染物不同高度浓度的相关性

对各个污染物不同高度的观测值进行相关性分析, 每个污染物得到6组相关系数值, 如表 3所示.整体上看, 60 m/70 m与110 m/120 m高度的观测值相关性最好, 相关系数r均在0.90以上.而60 m/70 m与325 m/335 m高度的观测值相关性比较差. SO2和PM10的相关性相对较好, 而NOx和PM2.5的相关性较差, 这主要是由于NOx和PM2.5本地排放特征相对显著.进一步分白天(9:00—19:00)和夜间(前日20:00—8:00)时段比较污染物低空与高空浓度间相关性, 发现夜间时段污染物相关性显著低于白天, 这主要是由于夜间边界层或逆温层将其上方和下方的污染物隔离, 阻止了地面排放的污染物向上扩散.夜间边界层阻止了高空O3与地面NO的滴定反应(Glaseret al., 2003), 导致高低层O3的相关系数r由白天的0.85下降至夜间的0.44. NOx和PM2.5的相关性也比较低, 说明夜间低层大气的本地污染特征更为显著.此外, 不同时段不同高度的PM10相关性高于PM2.5, 反映了PM10中的粗粒子组分在近地大气中的分布更为均匀.

表 3 不同高度污染物观测值相关系数r Table 3 r of pollutants data at different altitudes

图 2 污染物不同时段60/70 m~325/335 m浓度散点图 Fig. 2 Scatter plot of atmosphere pollutants at 60/70 m and 325/335 m in different times of day
3.3 日变化特征

观测期间各污染物浓度变化的日变化及污染物高值层与低值层比例R高/低的日变化情况如图 3所示. SO2浓度及标准偏差日变化较为平缓, 尤其在325 m呈稳定的浓度水平, 而R高/低稳定在1.2左右, 反映了SO2在高空的大尺度区域污染特征.不同高度NOx浓度及标准偏差日变化均呈现类似的本地排放影响：早高峰时段由70~335 m高度逐时出现第一个峰值, R高/低由夜间的2.3左右逐渐减小至接近1, 反映了NOx由地面向上垂直传输的过程.晚高峰时段由335 m至70 m逐时出现第二个峰值, R高/低逐渐增大, 说明傍晚后由地面向上垂直传输的过程减弱.午后边界层高度高, 稀释扩散条件好, R高/低接近1, 各个高度NOx浓度均匀且都达到谷值.各个高度O3均呈现典型的“单峰型”日变化特征.上午时段60~325 m O3浓度逐时升高, R高/低由夜间的2左右逐渐减小至接近1, 反映了光化学反应前体物及其生成的O3由地面向上垂直传输的过程.下午15时左右O3浓度达到最高值后逐渐降低至各高度夜间的背景浓度. O3的夜间背景浓度随着高度的上升而升高, 325 m高度O3的浓度与60 m的比值R高/低约为2, 主要是由于夜间边界层限制了地面排放的NO向上传输与高层O3的滴定反应(Glaseret al., 2003).此外低层的O3更易受到地面沉降影响(安俊琳等, 2003).

图 3 不同高度监测平台污染物浓度日变化 Fig. 3 Diurnal profiles of atmosphere pollutants at different altitudes

PM10和PM2.5的浓度和标准偏差均呈现显著的日变化.在60 m/70 m和110 m/120 m都呈现“白天低夜间高”的日变化特征, 而在210 m/220 m和325 m/335 m都呈现“白天高夜间低”的日变化特征, 反映了它们白天由地面向高空混合扩散的过程.总体上PM10的R高/低日变化平缓且低于PM2.5, 文中3.2节不同高度PM10浓度的相关性比PM2.5强, 表明PM10在不同时刻、不同高度浓度差异相对较小, 而PM2.5在不同时刻、不同高度浓度差异相对较大, 说明PM10中的粗粒子部分在深圳大气中具有一个比较稳定的本底值, 这也与粗粒子中扬尘与海盐的来源较为稳定的特点一致.

3.4 不同高度污染物与风向风速的关系

将不同高度大气污染物的浓度与塔上高度最接近的气象站(即50、100、200和320 m高度)的风向风速数据进行匹配, 分析60 m/70 m和325 m/335 m高度污染物浓度随风向风速变化情况, 如图 4所示.在这两层高度上, SO2、NOx、O3、PM10、PM2.5均未与风向显示出非常明显的关联.这与铁塔采样处于高空而离地面排放源较远的特征一致.

图 4 低层和高层污染物浓度与风向的关系 Fig. 4 Relationship between pollutants concentrations and wind direction at low and high altitudes

分析白天(9:00—19:00)和夜间(前日20:00—8:00)时段污染物浓度随风速变化情况, 如图 5所示.不论白天还是夜间, SO2浓度及标准偏差随风速变化较为平缓, 反映了高空SO2的区域性特征. NOx浓度及标准偏差整体上随风速增大而减小, 不同高度NOx浓度差异也减小.夜间静风条件下(风速 < 1 m · s-1)60 m NOx浓度为大风条件下(风速≥5 m · s-1)的2倍, 说明近地NOx的本地污染特征显著.风速对O3浓度影响显著, 无论白天夜间, 风速较小时, O3浓度随风速增大而升高, 反映了区域传输的影响.白天风速较小时, 风速对PM10和PM2.5浓度影响小, 而在大风条件下, PM10和PM2.5浓度显著降低.夜间静风时PM10和PM2.5浓度较高, 在近地的60/70 m高度尤其明显, 体现了地面局地排放对它们的影响.另外, 不同风速条件下PM10浓度差异较小, 再次说明颗粒物中粗粒子部分相对更均匀地分布在近地大气中.

图 5 不同风速条件下不同高度的污染物浓度 Fig. 5 Concentrations of atmosphere pollutants at different altitudes with different wind speed
4 结论(Conclusions)

1) 观测期间, SO2的垂直分布廓线稳定, 且地面浓度显著低于高空, 区域性特征显著. NOx、PM10和PM2.5的浓度随高度升高而降低, 体现出地面排放的显著影响.受夜间背景浓度影响, O3浓度随高度升高而升高.

2) 不同高度NOx和PM2.5的浓度相关性较差, 本地排放特征相对显著.夜间边界层导致夜间时段各污染物低层与高层的相关性变差.

3) 不同高度NOx日变化呈现显著的近地面向上输送过程.不同高度、不同时段、不同风速条件下, PM10浓度较PM2.5差异小, 说明PM10中粗粒子部分具有较稳定本底值.

4) 各污染物低空和高空均未与风向显示出非常明显的关联.在静风条件下, 60 m/70 m的NOx、PM10和PM2.5浓度更高, 反映了地面局地排放的显著影响.而O3浓度随风速增大而升高, 反映了区域传输的影响.

致谢: 感谢深圳市气象局提供梯度塔气象数据.
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