2019, Vol. 39
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2. 中国气象科学研究院大气成分研究所, 北京 100081
2. Institute of Atmospheric Composition, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081
随着我国经济发展和城市化进程加快, 大气污染问题引起了广泛关注(Ye et al., 2003; Huang et al., 2014; Pui et al., 2014; Wang et al., 2014; Cai et al., 2017).细颗粒物PM2.5(空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)浓度超标是我国近年来最突出的大气环境问题之一(Fu et al., 2017).PM2.5不仅会有效散射和吸收太阳辐射, 从而降低能见度(Che et al., 2007; Li et al., 2016), 而且会直接和间接地影响天气和气候, 改变云特性和寿命, 减弱季风(Li et al., 2016).另外, PM2.5中含有的有毒物质会对呼吸系统、心脑血管和神经系统造成严重影响(Pope et al., 2002; Duan et al., 2013).
目前, 对我国主要城市空气质量状况及重污染成因分析的研究多集中在京津冀、珠三角、长三角地区(Zheng et al., 2005; Zhou et al., 2007; Mu et al., 2014; Chen et al., 2015; Shen et al., 2015; Zhang et al., 2015).四川盆地被认为是我国四大灰霾区之一, 霾天气事件频发, PM2.5污染严重(Tao et al., 2014; Ning et al., 2017; Wang et al., 2018).成都是四川盆地大城市之一, 2017年末人口总数达1605万(http://data.stats.gov.cn/), 汽车保有量为452万辆(http://www.mps.gov.cn/), 工业污染物排放量大, 城市污染源复杂(陈源等, 2016).成都位于四川盆地西部(图 1), 西侧为龙门-邛崃山脉, 呈东北-西南走向, 地处青藏高原的东部边缘, 高度急剧上升, 高耸的山脉阻碍了东部而来的气团, 东邻龙泉山, 被群山环绕形成复杂的山谷地形, 造成局地环流.加之成都地区常年静风、湿度高、多逆温、呈静稳天气形势(Liao et al., 2017), 以及较低的边界层高度, 导致污染物不易扩散且利于二次污染物的生成和转化(Wang et al., 2014), 大气扩散能力弱使污染容易持续并且加重.
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| 图 1 四川盆地地形及成都市监测站分布 Fig. 1 Terrain of Sichuan Basin and the distribution of monitoring stations in Chengdu |
源排放量高和不利的气象条件是造成冬季重霾天气的两个关键因素(Bei et al., 2016; Gui et al., 2016；Wang et al., 2016).仅通过评价PM2.5浓度判断减排措施是否有效具有局限性, 气象条件会影响大气污染物的积累、扩散和迁移(Wang et al., 2016), 因此, 了解近几年气象条件对霾天气的形成和扩散对今后控制措施的发展和改善至关重要(Liao et al., 2018).空气停滞通常被用来表征大气扩散能力, Wang等(2016; 2018)基于边界层高度、近地面风速和降水状况已定义出适用于我国冬季空气停滞状况的全局标准, 发现我国冬季空气停滞拟合方程为PBLH < 0.759e-0.6WS+0.264, 空气停滞日为地面风速小于2.7 m·s-1时, 边界层高度低于550 m且无有效降水；风速大于2.7 m·s-1时, 边界层高度小于350 m且无有效降水.然而, 空气停滞标准对当地气象条件非常敏感且具有经验性(Dawson et al., 2014; Horton et al., 2014), 全局定义标准不足以描述局地空气停滞状况.鉴于目前还没有针对成都市的空气停滞气象条件阈值标准及其空气停滞影响的研究, 本文使用2013—2017年成都冬季PM2.5质量浓度及同期气象因子数据, 对这一长时间序列的PM2.5浓度水平、重污染事件出现和持续时间进行统计分析, 探求气象条件与PM2.5的关系, 得到成都冬季污染期间气象特征及其年际变化.同时, 使用Wang等(2016)提出的空气停滞指数(Air Stagnation Index, ASI)方法定义成都冬季空气停滞气象条件阈值标准, 并利用大量样本获取本地化空气停滞经验模型, 量化成都冬季气象条件与大气扩散对PM2.5的影响, 从而评估空气质量改善状况, 以期为今后减排措施改善和发展提供可靠依据.
2 资料与方法(Data and methods) 2.1 数据根据成都市的气候特征, 将每年12月—次年2月定义为冬季.本文使用2013—2017年冬季成都(30.66°N, 104.06°E)7个国家环境空气监测站(金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、君平街、草堂寺、梁家巷)逐小时PM2.5质量浓度数据(http://106.37.208.233:20035).采用2013—2017年冬季成都区域国家气候基准站(56187)MICAPS 3 h地面气象观测资料(http://www.nmic.cn/data/cdcindex/cid/00f8a0e6c590ac15.html), 包括降水、风速等地面气象要素和欧洲中心(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF)逐3 h湿度及边界层高度ERA-interim(0.5°×0.5°)再分析资料(http://apps.ecmwf.int/datasets/data/), 用于分析近5年气象条件状况.同时提取欧洲中心(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF)2008—2017年成都冬季逐3 h降水、地面10 m风速、边界层高度等气象因子的ERA-interim(0.25°× 0.25°)再分析资料(http://apps.ecmwf.int/datasets/data/), 用于计算成都冬季空气停滞阈值及近十年空气停滞日/事件频率评估大气扩散能力.
2.2 方法提取2013—2017年成都每年冬季(12月—次年2月)逐小时PM2.5浓度值, 计算日均值、标准差并统计每年冬季持续性重污染事件(PM2.5日均值≥150 μg·m-3持续3 d及以上)分布时间、持续天数及PM2.5浓度的最大值和最小值.利用冬季6 h降水、3 h风速观测资料、逐3 h相对湿度、边界层高度再分析资料计算日降水量、3 h风速、日均相对湿度、日均边界层高度及其与同时段PM2.5的Spearman相关性.
降水对PM2.5湿清除能力R, 利用降水日PM2.5质量浓度较前一天质量浓度的百分比来表示(杨柳等, 2018)：
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(1) |
式中, ρt表示某日PM2.5浓度日均值, ρt-1表示其前一天质量浓度日均值.当R>0时表示某日大气污染物质量浓度较前一天有所下降, 体现出降水对PM2.5的清除作用；当R < 0时表示某日PM2.5浓度较前一天有所增加, 并未体现降水的湿清除作用.计算不同区间日降水量湿清除能力R, 从而得到成都冬季有效日降水量.
加权平均使用公式(2)计算, 为气象物理量值与该物理量值频率乘积之和.本文中加权平均用于计算每年冬季加权平均风速及加权平均边界层高度, 其在一定程度上可表征该年冬季风速及边界层高度整体状况.
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(2) |
式中, X代表加权平均值, xi代表物理量值, fi代表对应物理量值的频率.
空气停滞指数通常用来表征大气扩散能力, 边界层高度、10 m风速和降水量分别表征垂直扩散、水平输送和湿沉降(Wang et al., 2016; Wang et al., 2018).根据Wang等(2016)提出的方法, 剔除2013—2017年冬季日降水量大于1 mm的数据, 并综合考虑地面风速和边界层高度数据, 以分析成都空气停滞事件特点及其对空气质量的影响.为除去时空差异的影响, 对于一个特定站点, 对站点日均PM2.5浓度用该站点当月月均值进行标准化处理.日均标准化PM2.5数据大于100%的气象条件定义为空气停滞状态, 并将高于100%的部分定义为空气停滞影响.在没有有效降水的情况下, 近地面PM2.5浓度随近地面风速和边界层高度升高而降低, 即弱地面风和低边界层高度不利于污染物水平输送和垂直扩散, 使用2498个有效样本分析得到成都地区空气停滞状态的边界层高度和风速阈值.将气象条件处于阈值以下的一天定义为空气滞留日, 连续3 d及以上的空气滞留日定义为空气滞留事件.
为量化不同时期气象条件对成都地区空气质量的影响, 使用如下公式对PM2.5浓度进行计算(Wang et al., 2018)：
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(3) |
式中, CifY′代表Y′年在Y年的大气扩散条件(空气停滞日/事件)下的PM2.5质量浓度, CstaY′(Cno_staY′)表示Y′年空气停滞(非空气停滞)日/事件的PM2.5质量浓度, fstaY(fno_staY)表示Y年空气停滞(非空气停滞)日/事件频率.即使每年大气扩散条件处于相同水平量化气象条件对每年污染物浓度的影响, 从而进一步对每年PM2.5浓度进行比较.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 2013—2017年成都冬季空气质量概况2013—2017年成都冬季PM2.5日均值按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)等级阈值划分, 不同等级空气质量占比如图 2所示.2013年冬季符合空气质量二级标准(PM2.5浓度 < 75 μg·m-3)的天数最少, 占总天数的8.9%, 冬季重度污染等级及以上天数占比为42.1%, 其中, 严重污染等级天数占比为8.9%；2015年冬季空气质量符合二级标准的天数占比明显高于其余年份, 为52.7%, 重度污染等级及以上天数占比为9.9%；2017年冬季空气质量达标天数相对较多, 占冬季天数的38.9%, 重度污染等级及以上天数占比12.2%, 未发生严重污染.
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| 图 2 2013—2017年成都冬季不同等级空气质量占比 Fig. 2 The proportion of different levels of air quality in Chengdu during winter from 2013 to 2017 |
将PM2.5日均质量浓度≥150 μg·m-3持续3 d及以上定义为一次持续性重污染事件.2013—2017年成都冬季持续性重污染事件统计结果显示(表 1), 2013年冬季成都12月、1月和2月均出现持续性重污染事件；2014年冬季持续性重污染事件发生在1月和2月且主要集中在1月；2015年12月底—1月初发生持续性重污染事件；2016年1月发生持续性重污染事件；2017年持续性重污染事件出现时间为12月下旬.12月末—1月初较易产生持续性重污染天气.
| 表 1 2013—2017年成都冬季PM2.5浓度值及持续性重污染事件分布情况 Table 1 The concentration of PM2.5 and the distribution of the period of continuous severe air pollution in Chengdu during winter form 2013 to 2017 |
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2013年冬季出现5次持续性重污染事件(Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ), 总天数为39 d.2014年1月22日—2月4日(持续性重污染事件Ⅳ), 重污染天气持续时间长达14 d, PM2.5浓度平均值为(247.3±79.6) μg·m-3, 最大值为439.3 μg·m-3；其次是持续性重污染事件Ⅰ, 出现在2013年12月1—8日, 持续时间为8 d, PM2.5浓度平均值为(201.9±31.3) μg·m-3, 最大值为253.4 μg·m-3.2014年出现4次持续性重污染事件, 总天数为17 d；2015年持续性重污染事件只有1次, 持续时间为7 d；2016年持续性重污染事件出现2次, 总天数为13 d；2017年持续性重污染事件出现1次, 持续时间为8 d.2015—2017年冬季持续性重污染事件总天数较2013—2014年有所减少.
2013—2017年成都冬季PM2.5浓度统计结果显示, 2013年冬季PM2.5浓度值((149.3±72.2) μg·m-3)最高, 2015年PM2.5浓度值((80.7±44.1) μg·m-3)最低.2014、2016和2017年PM2.5浓度值分别为(103.3±51.1)、(114.4±58.4)和(91.7±43.3) μg·m-3.进一步对2013—2017年成都冬季PM2.5浓度变化趋势进行分析(图 3), 结果表明, 近5年PM2.5浓度先下降再反弹后下降, 整体呈波动下降趋势, 下降率为9.65%, 显著性为0.26.
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| 图 3 2013—2017年成都冬季PM2.5平均浓度及变化趋势 (y为PM2.5浓度值，r为相关系数) Fig. 3 The average concentration of PM2.5 and the trend of average concentration of PM2.5 in Chengdu during winter from 2013 to 2017 |
为更好地了解PM2.5的气象影响因素, 探讨气象因子与PM2.5的关系, 本研究对成都冬季日降水量、相对湿度、边界层高度数据与PM2.5日均值进行Spearman相关性计算分析, 同时对3 h风速与同时次PM2.5进行Spearman相关性计算, 结果如表 2所示.
| 表 2 2013—2017年成都冬季气象因子与同时段PM2.5相关性 Table 2 The correlation coefficient of meteorological factorsand the same period of PM2.5 in Chengdu during winter from 2013 to 2017 |
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成都冬季气象因子与PM2.5相关性计算结果表明, 日降水量、3 h风速与日均边界层高度与同时段PM2.5浓度均呈显著负相关, 对PM2.5浓度水平调节有重要作用, 相对湿度与PM2.5呈正相关.边界层高度与PM2.5负相关性(r=-0.452, p < 0.01)最强, 其次是降水(r=-0.201, p < 0.01), 不同于北京冬季日降水量与PM2.5呈正相关(0.11)；风速与PM2.5相关系数为-0.157(p < 0.01), 弱于北京冬季风速与PM2.5的相关系数(r=-0.43, p < 0.001)(Yin et al., 2016).
3.2.1 降水成都地区降水多集中在夏季和秋季, 而降水是清除空气污染物的有效方式(王妮等, 2017；杜怡心等, 2018), 冬季降水少是造成空气污染的重要因素(Liao et al., 2018).已有研究表明, 成都微量降水(日降水量小于0.1 mm)时, 空气相对湿度高于无降水期, 且随着相对湿度的增加, 细颗粒物容易吸湿增长和发生非均相反应, 导致PM2.5浓度较高(Hu et al., 2008; Zhao et al., 2013; Zhang et al., 2015)；降水量大于0.1 mm时, 对PM2.5的清除作用开始体现(杨柳等, 2018).根据成都冬季日降水量范围及分布情况, 将2013—2017年成都冬季日降水量(P)按照区间划分为P≤0.1 mm、0.1 mm < P≤1 mm、1 mm < P≤2.5 mm、2.5 mm < P≤5 mm、5 mm < P≤15 mm, 统计不同区间日降水量天数并利用公式(1)计算日降水量对PM2.5的清除率(图 4a).2013—2017年成都冬季降水量较少, 且以微量降水为主(59 d)；日降水量在0.1~1 mm之间的天数为41 d；日降水量为1~2.5 mm、2.5~5 mm、5~10 mm的天数分别为19、4、4 d.日降水量≤0.1 mm对PM2.5的清除率为-0.8%, 不利于污染物湿沉降；日降水量为0.1~1 mm时, 清除率为4.6%；日降水量为1~2.5 mm时, 清除率为9.5%；日降水量为2.5~5 mm时, 清除率为17.2%；日降水量为5~15 mm时, 清除率为14.9%.日降水量>1 mm时对PM2.5的清除效果明显, 且Wang等(2016)研究表明日降水量>1 mm为有效降水.日降水量为2.5~5 mm时对PM2.5的清除率略高于降水量为5~15 mm时, 这是因为当PM2.5质量浓度下降到一定程度后, 清除效率会明显降低, 而5~15 mm的日降水多发生在连续降雨过程中.
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| 图 4 2013—2017年成都冬季不同区间日降水量天数及其对PM2.5清除率(a)及每年有效降水天数及累积降水量及其与PM2.5的相关性(b) Fig. 4 The days and R of different interval precipitation (a) and the days of effective precipitation, accumulation precipitation and the relationship between PM2.5 and them in winter of Chengdu from 2013 to 2017(b) |
对2013—2017年每年冬季有效降水天数和累积降水量统计分析, 结果如图 4b所示.2015—2017年冬季有效降水天数与累积降水量较2013—2014年明显增多.2013年冬季有效降水天数为6 d, 累积降水量为17.7 mm, PM2.5浓度为(149.3±72.2) μg·m-3；2015年冬季有效降水天数最多, 为10 d, 累积降水量为41.0 mm, PM2.5浓度为(80.7±44.1) μg·m-3；2016年有效降水天数为6 d, 累积降水量为25.3 mm, PM2.5浓度为(114.4±58.4) μg·m-3.有效降水天数与PM2.5的相关系数为-0.180, 累积降水量与PM2.5的相关系数为-0.394.该结果表明累积降水量与有效降水天数越多, 对PM2.5的清除效果越好, 累积降水量对空气质量影响更为明显.2015年有效降水天数与累积降水量均明显高于其他年份, 这是其空气质量优于其他年份的重要原因.
3.2.2 风速风速对污染物的水平扩散具有重要作用(Zhu et al., 2018), 同时影响着污染物的平流输送(Wang et al., 2016).根据成都市冬季风速的分布情况, 对2013—2017年冬季风速分别为0、1、2、3、4 m·s-1时的PM2.5浓度及频率进行计算分析(图 5a), 结果发现, 冬季1 m·s-1风速频率最多, 占58.1%, 且PM2.5浓度平均值随风速的增大而减小.风速为0 m·s-1时, PM2.5平均浓度最高, 达到(123.7±64.0) μg·m-3；风速为1 m·s-1时, PM2.5平均浓度为(108.1±60.3) μg·m-3；2 m·s-1风速期间PM2.5平均浓度为(101.9±66.3) μg·m-3, 风速为3 m·s-1时, PM2.5平均浓度为(80.6±56.9) μg·m-3.可见成都冬季0 m·s-1风速(即静风)不利于PM2.5水平输送, 风速大于2 m·s-1时, PM2.5浓度明显下降, 而成都冬季风速多为0 m·s-1和1 m·s-1, 这是造成PM2.5不易水平扩散的重要原因之一.
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| 图 5 2013—2017年成都冬季风频、风速对PM2.5的影响(a)和风速加权平均及其与PM2.5的相关性与每年风频(b) (图中公式为每年冬季风速及对应风速风频, Vi代表值为i的风速, i取值范围为0~4) Fig. 5 The frequency of wind and the impact of wind speed on the PM2.5 (a), the weighted average of wind speed and the relationship between it and PM2.5 and the frequency of wind each year in winter of Chengdu from 2013 to 2017 (b) |
2013—2017年每年冬季风速加权平均及不同风速风频结果如图 5b所示.成都每年冬季加权平均风速与PM2.5平均浓度呈负相关(-0.788), 每年冬季加权平均风速变化较小且均小于1.40 m·s-1.2013年冬季平均风速最小, 为1.16 m·s-1, PM2.5平均浓度最高((149.3±72.2) μg·m-3)；2015年加权平均风速为1.28 m·s-1, PM2.5平均浓度为(80.7±44.1) μg·m-3；2016年加权平均风速较小, 为1.23 m·s-1, PM2.5平均浓度较高((114.4±58.4) μg·m-3)；2017年加权平均风速最大, 为1.38 m·s-1, PM2.5平均浓度为(91.7±43.3) μg·m-3.加权平均风速对冬季整体的PM2.5平均浓度有较大影响, 且2013年冬季静风风频最高(23.7%), 2016年冬季静风风频次之(12.0%).2013年与2016年加权平均风速较小, 静风风频较高是其冬季空气质量较差的原因之一.
3.2.3 边界层高度边界层高度是影响大气垂直扩散能力的重要因素之一(Zhu et al., 2018).边界层高度与污染物存在正反馈关系(Liao et al., 2018), 较低的边界层容易导致污染物和水汽积聚, 与此同时污染物会减弱到达地面的短波辐射, 致使边界层进一步降低及污染物累积(Zhao et al., 2017).研究表明, 边界层高度是影响四川盆地PM2.5年变化的重要气象因素(Gui et al., 2019), 四川盆地平均边界层高度 < 500 m, 而成都是四川盆地边界层高度最低的地区之一(Liao et al., 2018).
2013—2017年成都冬季边界层加权平均高度结果表明(图 6), 每年边界层加权平均高度均低于450 m；2017年冬季边界层高度加权平均最大, 为449 m；其次是2015年的448 m；2016年最小, 为403 m.对成都市2013—2017年每年冬季边界层高度分区间(200, 300]、(300, 400]、(400, 500]、(500, 600]、>600 m, 统计每年不同区间边界层高度天数.边界层高度200~300 m区间范围内, 2016年冬季天数最多, 为11 d；其次是2013年冬季, 为10 d.边界层高度300~400 m范围内, 2014年冬季天数最多, 为38 d；其次是2016年冬季, 为36 d.边界层高度400~500 m范围内, 2013年冬季天数最多, 为31 d, 其次是2016年冬季, 为30 d.结合每年冬季PM2.5平均值, 2013年冬季PM2.5平均值最高, 边界层高度低于500 m的天数为72 d；2016年冬季PM2.5浓度较高, 边界层高度低于500 m的天数为77 d.边界层加权平均高度对PM2.5累积影响显著, 边界层高度越低, PM2.5浓度越高；低边界层天数越多, 冬季整体空气质量越差.边界层高度低于500 m更不利于PM2.5垂直扩散.2013和2016年冬季低边界层高度天数较多是其空气质量较差的重要原因之一.
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| 图 6 2013—2017年成都冬季不同区间边界层高度天数及边界层加权平均高度 Fig. 6 The days of different interval boundary layer height and the weighted average of boundary layer height in winter of Chengdu from 2013 to 2017 |
综合考虑每年的累积降水量、风速及边界层高度(加权平均)等气象条件, 2013和2016年空气质量较差由于累积气象主控导致, 2015年空气质量较优因清除气象主控导致.
3.3 空气停滞成都冬季日降水量大于1 mm对PM2.5有明显清除作用, 微量降水易造成PM2.5吸湿增长.冬季相对湿度高也是影响空气质量的重要因素.弱风不利于污染物水平方向稀释输送, 易造成污染物堆积；低边界层高度不利于污染物垂直扩散, PM2.5浓度随边界层高度降低而增加.可见, PM2.5浓度是多个气象因子综合影响的结果.本研究使用空气停滞方法评估气象条件对PM2.5的影响, 综合考虑降水、地面10 m风速、边界层高度3个气象因子, 使用分段函数定义方法得到成都地区空气停滞气象条件阈值, 以分析空气停滞特点及其影响.
3.3.1 成都地区空气停滞气象条件阈值统计判断使用2013—2017年成都冬季PM2.5数据, 为除去时空差异的影响, 将站点PM2.5日均浓度值用该站点的当月月均值进行标准化处理.将所有的降水事件(日降水量>1 mm)下的数据去除, 以排除湿清除的影响.如图 7所示, 图中的点标记表明该网格中的日均PM2.5浓度标准化数据的平均值大于100%, 意味着日均PM2.5浓度值大于月平均值.虚线左下角部分为处于空气停滞状态, 其PM2.5浓度通常有积累趋势.图中只显示样本数超过20的网格.采用的样本总数为2498, 经检验(图 7b), 处于空气停滞状态的格点样本数占全部样本数的59.9%, 样本量足够大, 具有统计意义.
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| 图 7 冬季标准化PM2.5浓度与地面10 m风速和边界层高度关系(a)及网格样本数分布情况(b) (黑色虚线为成都冬季空气停滞阈值, 绿色虚线为我国冬季空气停滞阈值) Fig. 7 The relationship of standardized PM2.5 concentration, ground 10m wind speed and boundary layer height (a) and the distribution of grid sample numbers (b) |
如图 7a所示, 在无有效降水(日降水量 < 1 mm)的情况下, 随着边界层高度升高和风速增大, 近地面的PM2.5浓度降低, 低边界层高度和弱地面风阻碍污染物的扩散.使用分段函数定义方法, 得到成都冬季空气滞留日为地面风速小于2.2 m·s-1、边界层高度小于520 m且无有效降水(图中黑色虚线).空气停滞日PM2.5浓度通常具有非常大的累积潜势, 极易导致重污染的发生, 需严控污染物的排放(Wang et al., 2016).该阈值条件不同于Wang等(2016)提出的我国冬季空气停滞状况的全局标准(图中绿色虚线), 我国冬季空气停滞日为地面风速小于2.7 m·s-1时, 边界层高度低于550 m且无有效降水；地面风速大于2.7 m·s-1时, 边界层高度小于350 m且无有效降水.成都冬季空气停滞阈值与我国冬季空气停滞阈值相比地面风速更小, 边界层高度更低, 这与成都地区多静风、湿度高、地处盆地等特殊气象与地形条件密切相关, 即当边界层高度 < 520 m, 风速 < 2.2 m·s-1时会发生空气停滞, 该阈值更适用于本地.
3.3.2 空气停滞日/事件对PM2.5浓度的影响本研究将无空气停滞情况的天定义为正常日, 分别对2013—2017年成都冬季正常日、空气停滞日及空气停滞事件的PM2.5浓度进行统计计算, 结果如图 8所示.当出现空气停滞情况时, 水平与垂直方向上大气扩散能力均会下降, 造成PM2.5堆积, 空气停滞日与空气停滞事件时的PM2.5浓度均高于正常日.2013年冬季空气停滞日与空气停滞事件PM2.5浓度分别高达(165.3±65.6) μg·m-3与(173.4±64.3) μg·m-3, 高出正常日67.9%和76.1%.2015年冬季空气停滞日与空气停滞事件的PM2.5浓度最低, 但仍分别高出其正常日46.3%和52.6%.另外, 空气停滞事件为空气停滞状况持续3 d及以上, 空气停滞事件时PM2.5浓度高于正常日与空气停滞日的PM2.5浓度, 这表明持续的空气停滞状况更易造成污染物积累, 空气质量进一步恶化.
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| 图 8 成都冬季空气滞留日/事件与非空气滞留日PM2.5平均浓度 Fig. 8 The effect of air stagnation days and air stagnation events in Chengdu during winter from 2013 to 2017 |
既然空气停滞日/事件对污染物累积有较大影响, 仅通过PM2.5浓度评价空气质量具有局限性(Liao et al., 2018).鉴于每年的气象条件不同, 有必要找到一种方式量化气象条件对每年污染物浓度的影响, 即使每年大气扩散条件处于相同水平(Wang et al., 2018), 从而进一步对每年PM2.5浓度进行比较.因为2015年空气停滞频率最低, 大气扩散条件最优, 根据公式(3)基于2015年冬季空气停滞条件计算其他年份的PM2.5平均质量浓度, 结果如表 3所示.在2015年的空气停滞条件下, 每年PM2.5浓度较原来空气质量浓度均有所下降, 停滞条件改善后, 2013年冬季PM2.5浓度假定改善率最大, 达到6.5%, 其次是2016年, 提高了4.1%, 但均低于川渝盆地的整体约10%的假定改善率(Liao et al., 2018), 且每年假定改善率趋于平稳.因为成都地区常年高湿, 冬季少雨, 多静风, 边界层高度较低, 每年空气停滞发生频率较高且变化较小, 同时成都地区人口密集, 城市化进程加快, 工商业产业集中, 城市热岛效应呈上升趋势, 所以假定改善率较小.但2013—2017年冬季Cif2015浓度整体呈下降趋势, 表明减排措施有所成效.
| 表 3 基于2015年空气停滞频率条件下的2013—2017年成都冬季PM2.5浓度 Table 3 Actual observed PM2.5 concentrations (CY) during 2013—2017 winters and the concentrations calibrated based on the air stagnation frequency of 2015 (Cif 2015) in Chengdu |
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PM2.5处于空气停滞状态下会不断累积并加剧空气污染形势.频繁的空气停滞反映出大气扩散能力弱, 即低频率的空气停滞表明大气扩散能力良好.2008—2017年成都地区平均冬季空气停滞日与空气停滞事件频率的变化情况如图 9所示.近10年空气停滞日与空气停滞事件频率存在4~5年的准周期, 空气停滞日/事件发生频率呈缓慢波动上升趋势, 空气停滞事件频率上升率高于空气停滞日.其中, 成都每年冬季空气停滞日和空气停滞事件发生频率的平均值分别为66.5%和56.4%, 均高于川渝盆地空气停滞日(57%)和空气停滞事件(36%)的发生频率(Liao et al., 2018).成都冬季空气停滞日发生频率2011年最低, 为52.7%；2016年最高, 为76.7%.空气停滞事件发生频率2011年最低, 为31.9%, 空气停滞日较少且持续时间较短；2016年最高, 为65.9%.成都2011年冬季空气停滞日/事件频率明显低于成都其他年份空气停滞日/事件频率, 与川渝盆地2011年空气停滞日/事件频率区域研究结果相符(Liao et al., 2018).2011年冬季在La Nina事件背景下, 大气环流对欧亚大陆气候产生显著性影响；我国受冬季风异常影响, 冷空气活动频繁；气温整体较历史同期异常偏低；隆冬持续时间较长(黄秀秀, 2013).受冷空气影响, 长时间的低温、阴雨是造成成都2011年冬季空气停滞日/事件频率偏低的重要原因之一.2013—2017年空气停滞日和事件平均发生频率分别为68.9%和60.4%, 这说明成都地区冬季空气停滞发生频率整体较高, 大气扩散能力呈下降趋势, 特别是近五年的空气停滞日/事件发生频率均较高, 今后大气污染防控将面临更大挑战, 相关政府部门应加强空气管制工作, 从而改善空气质量.
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| 图 9 2008—2017年成都冬季空气停滞日/事件频率变化 (图中虚线和点划线分别为空气停滞日与空气停滞事件的趋势线) Fig. 9 The changes of frequency of air stagnation day/event in winter of Chengdu in the past 10 years |
1) 2013—2017年成都冬季空气质量状况表明, 2015年冬季达到国家空气质量二级标准天数最多, 2013—2017年成都冬季12月末—1月初易发生持续性重污染事件, 2015—2017年冬季持续性重污染事件次数与总天数较2013—2014年有所减少.2013年冬季PM2.5浓度值最高, 达到(149.3±72.2) μg·m-3, 2015年最低, 为(80.7±44.1) μg·m-3, 5年内冬季PM2.5浓度值呈波动下降趋势, 下降率为9.65%, 显著性为0.26, 在可见数据期间成都市空气质量状况有所改善.
2) 2013—2017年成都冬季气象条件状况表明, 日降水量、3 h风速、日均边界层高度与PM2.5浓度均呈显著负相关, 边界层高度与PM2.5浓度的负相关性最强(r=-0.452, p < 0.01).成都冬季不同区间日降水量清除率表明日降水量大于1 mm对PM2.5有明显清除作用, 为有效降水.弱风和低边界层(加权平均)对PM2.5累积影响显著, 2013和2016年空气质量较差由于累积气象主控导致, 2015年空气质量较优因清除气象主控导致.
3) 综合PM2.5浓度、边界层高度、地面风速和降水等因子, 使用2498个有效样本构建成都地区冬季空气停滞气象条件阈值经验公式, 即为地面风速小于2.2 m·s-1、边界层高度小于520 m且无有效降水(日降水量＞1 mm).以大气扩散条件有利的2015年为基准, 量化同等扩散条件下减排对PM2.5的影响, 结果显示减排有效, 但近10年成都地区大气扩散能力有所下降, 说明今后大气污染防控面临更大挑战.
Bei N, Xiao B, Meng N, et al. 2016. Critical role of meteorological conditions in a persistent haze episode in the Guanzhong basin, China[J]. Science of the Total Environment, 550: 273–284.
DOI:10.1016/j.scitotenv.2015.12.159
|
Cai W, Li K, Liao H, et al. 2017. Weather conditions conducive to Beijing severe haze more frequent under climate change[J]. Nature Climate Change, 7(4): 257–262.
|
Che H, Zhang X, Li Y, et al. 2007. Horizontal visibility trends in China 1981-2005[J]. Geophysical Research Letters, 34: L24706.
DOI:10.1029/2007GL031450
|
Chen H, Wang H. 2015. Haze Days in North China and the associated atmospheric circulations 363 based on daily visibility data from 1960 to 2012[J]. Geophysical Research Atmospheres, 120(12): 5895–5909.
DOI:10.1002/2015JD023225
|
陈源, 谢绍东, 罗彬. 2016. 成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)[J]. 环境科学学报, 2016, 36(3): 1021–1031.
|
Dawson J, Bloomer B, Winner D, et al. 2014. Understanding the meteorological drivers of U.S.particulate matter concentrations in a Changing climate[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 95(4): 521–532.
DOI:10.1175/BAMS-D-12-00181.1
|
杜怡心, 胡琳, 王琦, 等. 2018. 2016年西安市气象条件对大气污染影响评价[J]. 陕西气象, 2018(1): 30–33.
DOI:10.3969/j.issn.1006-4354.2018.01.006 |
Duan J, Tan J. 2013. Atmospheric heavy metals and Arsenic in China:Situation, sources and control policies[J]. Atmospheric Environment, 74(2): 93–101.
|
Fu H, Chen J. 2017. Formation, features and controlling strategies of severe haze-fog pollutions in China[J]. Science of the Total Environment, 578: 121–138.
DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.201
|
Gui K, Che H, Chen Q, et al. 2016. Aerosol optical properties based on ground and satellite retrievals during a serious haze episode in December 2015 over Beijing[J]. Atmosphere, 70: 1–18.
|
Gui K, Che H, Wang Y, et al. 2019. Satellite-derived PM2.5 concentration trends over Eastern China from 1998 to 2016:Relationships to emissions and meteorological parameters[J]. Environmental Pollution, 247: 1125–1133.
DOI:10.1016/j.envpol.2019.01.056
|
Horton D, Skinner C, Singh D, et al. 2014. Occurrence and persistence of future atmospheric stagnation events[J]. Nature Climate Change, 4(8): 698–703.
DOI:10.1038/nclimate2272
|
Hu X, Zhang Y, Jacobson M, et al. 2008. Coupling and evaluating gas/particle mass transfer treatments for aerosol simulation and forecast[J]. Journal of Geophysical Research, 113(D11): D11208.
DOI:10.1029/2007JD009588
|
Huang R, Zhang Y, Bozzetti C, et al. 2014. High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China[J]. Nature, 514(7521): 218–222.
DOI:10.1038/nature13774
|
黄秀秀. 2013. 2011-2012我国冬季气温异常偏低成因分析[J]. 气象研究与应用, 2013, 34(3): 9–13.
|
Li J, Li C, Zhao C, et al. 2016. Changes in surface aerosol extinction trends over China during 1980-2013 inferred from quality controlled visibility data[J]. Geophysical Research Letters, 43: 8713–8719.
DOI:10.1002/2016GL070201
|
Li Q, Zhang R, Wang Y. 2016. Interannual variation of the wintertime fog-haze days across central and eastern China and its relation with East Asian winter monsoon[J]. International Journal of Climatology, 36(1): 346–354.
DOI:10.1002/joc.4350
|
Liao T, Gui K, Jiang W, et al. 2018. Air stagnation and its impact on air quality during winter in Sichuan and Chongqing, southwestern China[J]. Science of the Total Environment, 635: 576–585.
DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.04.122
|
Liao T, Wang S, Ai J, et al. 2017. Heavy pollution episodes, transport pathways and potential sources of PM2.5, during the winter of 2013 in Chengdu (China)[J]. Science of the Total Environment, 584-585: 1056–1065.
DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.01.160
|
Mu M, Zhang R. 2014. Addressing the issue of fog and haze:A promising perspective from meteorological science and technology[J]. Science China Earth Sciences, 57(1): 1–2.
|
Ning G, Wang S, Ma M, et al. 2017. Characteristics of air pollution in different zones of Sichuan Basin, China[J]. Science of the Total Environment, 612: 975.
|
Pope C, Burnett R, Thun M, et al. 2002. Lung cancer, cardiopulmonary mortality, and long-term exposure to fine particulate air pollution[J]. The Journal of American Medical Association, 287(9): 1132–1141.
DOI:10.1001/jama.287.9.1132
|
Pui D, Chen S, Zuo Z. 2014. PM2.5 in China:Measurements, sources, visibility and health effects, and mitigation[J]. Particuology, 13: 1–26.
DOI:10.1016/j.partic.2013.11.001
|
Shen X, Sun J, Zhang X, et al. 2015. Characterization of submicron aerosols and effect on visibility during a severe haze-fog episode in Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Environment, 120: 307–316.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.09.011
|
Tao J, Zhang L, Cao J, et al. 2014. Characterization and source apportionment of aerosol light extinction in Chengdu, southwest China[J]. Atmospheric Environment, 95: 552–562.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.07.017
|
Wang H, Tian M, Chen Y, et al. 2018. Seasonal characteristics, formation mechanisms and source origins of PM2.5 in two megacities in Sichuan Basin, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 18(2): 865–881.
DOI:10.5194/acp-18-865-2018
|
Wang L, Zhang N, Liu Z, et al. 2014. The influence of climate factors, meteorological conditions, and boundary-layer structure on severe haze pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region during January 2013[J]. Advances in Meteorology: 1–14.
|
王妮, 何太蓉, 刘金萍. 2017. 重庆城区夏季降水对大气污染物的清除效果分析[J]. 环境工程, 2017, 35(4): 69–73.
|
Wang X, Dickinson R, Su L, et al. 2018. PM2.5 pollution in China and how it has been exacerbated by terrain and meteorological conditions[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 99: 105–119.
DOI:10.1175/BAMS-D-16-0301.1
|
Wang X, Liu T, Bernard F, et al. 2014. Design and characterization of a smog chamber for studying gas-phase chemical mechanisms and aerosol formation[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 7(1): 301–313.
DOI:10.5194/amt-7-301-2014
|
Wang X, Wang K, Su L. 2016. Contribution of atmospheric diffusion conditions to the recent improvement in air quality in China[J]. Scientific Reports, 6: 36404.
DOI:10.1038/srep36404
|
杨柳, 王式功, 张莹. 2018. 成都地区近3a空气污染物变化特征及降水对其影响[J]. 兰州大学学报:自然科学版, 2018, 54(6): 25–32.
|
Ye B, Ji X, Yang H, et al. 2003. Concentration and chemical composition of PM2.5 in Shanghai for a 1-year period[J]. Atmospheric Environment, 37(4): 499–510.
DOI:10.1016/S1352-2310(02)00918-4
|
Yin Q, Wang J, Hu M, et al. 2016. Estimation of daily PM2.5 concentration and its relationship with meteorological conditions in Beijing[J]. Journal of Environmental Sciences, 48(10): 161–168.
|
Zhang H, Wang Y, Hu J, et al. 2015. Relationships between meteorological parameters and criteria air pollutants in three megacities in China[J]. Environmental Research, 140: 242–254.
DOI:10.1016/j.envres.2015.04.004
|
Zhang Q, Yan R, Fan J, et al. 2015. A heavy haze episode in shanghai in December of 2013:Characteristics, origins and implications[J]. Aerosol and Air Quality Research, 15(3): 1881–1893.
|
Zhao B, Liou K, Gu Y, et al. 2017. Enhanced PM2.5 pollution in China due to aerosol-cloud interactions[J]. Scientific Reports, 7(1): 4453.
DOI:10.1038/s41598-017-04096-8
|
Zhao X, Zhao P, Xu J, et al. 2013. Analysis of a winter regional haze event and its formation mechanism in the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13(11): 5685–5696.
DOI:10.5194/acp-13-5685-2013
|
Zheng M, Salmon L, Schauer J, et al. 2005. Seasonal trends in PM2.5 source contributions in Beijing, China[J]. Atmospheric Environment, 39(22): 3967–3976.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.03.036
|
Zhou K, Ye Y, Liu Q, et al. 2007. Evaluation of ambient air quality in Guangzhou, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 19(4): 432–437.
DOI:10.1016/S1001-0742(07)60072-2
|
Zhu X, Tang G, Guo J, et al. 2018. Mixing layer height on the North China Plain and meteorological evidence of serious air pollution in southern Hebei[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 18(7): 4897–4910.
DOI:10.5194/acp-18-4897-2018
|