2. 安徽省气象科学研究所, 大气科学与卫星遥感重点实验室, 合肥 230031;
3. 寿县国家气候观象台, 中国气象局淮河流域典型农田生态气象野外科学试验基地, 寿县 232200;
4. 安徽省环境科学研究院, 合肥 230071
2. Key Lab of Atmospheric Science and Remote Sensing of Anhui Province, Anhui Meteorology Institute, Hefei 230031;
3. Shouxian National Climatology Observatory, Huaihe River Basin Typical Farmland Ecological Meteorological Field Science Experiment Base, China Meteorological Administration, Shouxian 232200;
4. Research Academy of Environmental Sciences of Anhui Province, Hefei 230071
黑碳(Black Carbon, BC)气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分, 是化石燃料和生物质燃料等含碳物质不完全燃烧产生的无定型碳质(章秋英等, 2009).由于黑碳气溶胶是污染源直接排放的一次源, 因而常被作为一次人为源的示踪物(Moorthy et al., 2006).众多研究结果表明, 不同地区的黑碳气溶胶对短波辐射具有不同的吸收系数(Jacobson et al., 2001;Ramanathan et al., 2008), 会引起大气的不均匀加热从而导致大气对流和环流产生区域性差异(Ramanathan et al., 2008), 进而影响大尺度范围气温和降水(吴涧等, 2005;王洪强等, 2014), 因此, 黑碳气溶胶的研究已经成为大气科学领域的一个热点.
国外关于黑碳气溶胶的观测和研究开展较早.在20世纪70年代, 美国学者就已经在洛杉矶(Cass et al., 1982)、丹佛(Waggoner et al., 1976;Countess et al., 1980;Wolff et al., 1982)、加利福尼亚州(Hidy et al., 1975)等地区开展了系统的黑碳气溶胶观测(Wolff et al., 1981;Barrie et al., 1986;Hansen et al., 2001;Bhugwant et al., 2001);80年代后期, 研究人员在全球范围开展了大规模区域性气溶胶观测, 如北美地区的气溶胶特性实验(RACE, Radiative Aerosol Characterization Experiment)、大西洋地区的第一次气溶胶特性实验(ACE1, Aerosol Characterization Experiment Ⅰ)、非洲第二次气溶胶特性实验(ACE2, Aerosol Characterization Experiment Ⅱ)、印度洋实验(INDOEX, Indian Ocean Experiment)、巴西烟雾云辐射观测计划(Smoke, Clouds and Radiation-Brazil field project)及全球大气监测网(GAW)的观测(许黎等, 2006)等;同时期, 英国(Singh et al., 2018)、瑞士(Herich et al., 2011)、芬兰(Pakkanen et al., 2000)等欧洲国家也纷纷开展了黑碳气溶胶的观测研究, 观测地点包含人口稠密的城市地区、人口较少的郊区及海洋、南北极此类人口稀少的地区.国外关于黑碳气溶胶浓度时空变化特征的研究较为成熟, Pakkanen等(2000)的研究指出, 黑碳气溶胶存在明显的周末效应和日变化特征, Novakov等(2004)通过对英国150个城市及乡村观测点40年的观测结果分析得出黑碳气溶胶浓度变化与能源结构改变相关, 并且总结出黑碳气溶胶浓度变化的原因大致有城市交通(Pakkanen et al., 2000;Dumka et al., 2013)、人类活动(Pakkanen et al., 2000)、能源结构改变(Novakov et al., 2004)及气象条件变化(Dumka et al., 2013)4类.
国内关于黑碳气溶胶的研究起步相对较晚, 20世纪90年代中国第一个黑碳气溶胶观测站—瓦里关本底站建成.温玉璞等(2001)研究得到1991—1995年瓦里关黑碳气溶胶平均浓度为0.135 μg·m-3, 浓度变化受上游大气影响;对此汤洁等(1999)证明了瓦里关地区大气中黑碳气溶胶浓度的变化与来自工业及人口集中地区的污染气团密切相关.此后, 黑碳气溶胶的观测研究逐渐在长三角(肖秀珠等, 2011;陆燕等, 2015)、珠三角(吴兑等, 2009;孙杰等, 2012)、京津冀(刘源等, 2007;毕温凯等, 2015)等大城市开展.Zhuang等(2014)测量得出2011年4月—2012年4月南京黑碳气溶胶浓度均值为(4.1±2.2) μg·m-3;吴兑等(2009)对珠三角地区2004—2007年黑碳气溶胶进行了研究;张宸赫等(2017)对北京黑碳气溶胶进行了观测, 得到2013—2015年的平均浓度为4.77 μg·m-3;Ding等(2016)指出由黑碳引起的“穹顶效应”会引起中国特大城市严重雾霾事件;Wang等(2017)通过模拟得出这一效应在乡村地区影响更为显著.这些观测结果表明城市区域是黑碳的主要排放源区, 且会通过扩散输送过程影响其周边的区域.乡村处于城市外围, 其浓度值的变化不仅与排放源有关, 而且与天气条件、下垫面条件都有密切关系.
然而, 现阶段针对乡村开展黑碳气溶胶的观测研究相对较少, 有关黑碳浓度的时空变化特征及各种影响机制的讨论还不够全面.基于此, 本研究以安徽寿县为例, 利用2015年11月—2018年11月3年的黑碳气溶胶观测数据, 结合PM2.5和常规气象要素观测资料, 分析该地区黑碳气溶胶浓度变化特征, 探讨各因素对黑碳气溶胶的影响程度, 以期为进一步解释空气污染状况, 改善空气质量提供参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 观测地点及时间观测地点为寿县国家气候观象台, 位于安徽省寿县城区以南9 km(116°46′E, 32°30′N), 周边地形平坦均一, 四周无明显障碍物(杨元建等, 2017), 且无明显污染源.观测时间为2015年11月—2018年11月, 包含黑碳气溶胶数据、PM2.5数据和地面气象要素数据.
2.2 仪器和数据处理黑碳观测数据由AE-33型黑碳仪(Aethalometer, USA Magee)获取, 测量原理基于黑碳气溶胶的光学特性, 属于光学灰度测量.与AE-31黑碳仪相比, AE-33型黑碳仪使用双点位测量法, 有效减小了滤带上负载物的影响, 即利用两个不同负载程度的采样点位测量光衰减系数ATN1和ATN2, 进而计算出对应的真实值(式(1)~(2)), 同时实时输出负载补偿参数k.黑碳仪的总流量为5.0 L·min-1, 该仪器可同时在7个通道(370、470、525、590、660、880、940 nm)实时连续监测黑碳气溶胶, 时间分辨率为5 min.本研究采用880 nm波长的监测数据, 并结合Virkkula等(2007)和程丁等(2018)的算法对数据进行订正.
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(2) |
式中, BC1raw、BC2raw为通过采样点不同流量的黑碳气溶胶质量浓度(μg·m-3), BCzero loading为去除负载效应后的订正值(μg·m-3).
温度、相对湿度、风速、风向等地面气象要素来源于寿县国家气候观象台、安徽省大气科学试验基地CAWSD600型自动气象站, PM2.5数据为寿县气象局提供的GRIMM180(Germany GRIMM)数据.根据3倍标准差原则剔除气象和PM2.5的异常数据.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 黑碳气溶胶年平均浓度分布特征2015—2018年寿县地区黑碳气溶胶年平均浓度分别为2.84、2.10和1.31 μg·m-3, 每年的年均值下降0.8 μg·m-3左右, 多年平均浓度为2.11 μg·m-3.图 1为2015—2018年影响寿县地区黑碳气溶胶浓度潜在源贡献(PSCF)分析图.2015—2016年(图 1a), 黑碳气溶胶的高概率(WPSCF>0.7)潜在源区范围最大, 主要分布在寿县西北100 km、以东300 km范围.2016—2017年(图 1b), 高概率潜在源区范围缩小, 仅分布在寿县西北部30 km、东部100 km范围, 且概率明显降低.2017—2018年(图 1c), 高概率潜在源区仅在寿县西北部30 km范围出现.结合3年的潜在源分布可知, 外来输送影响明显降低, 尤其是东部气团输送的减少, 是寿县地区黑碳气溶胶浓度减小的主要原因.
表 1列出了本站及其它地区的黑碳气溶胶平均浓度值.通过对比可见, 寿县与我国其它地区相比, 浓度值明显低于长三角(Zhuang et al., 2014;魏桢等, 2015)、珠三角(吴兑等, 2009)、京津冀(张宸赫等, 2017;齐孟姚等, 2018)及四川盆地(孙欢欢等, 2016), 但远高于瓦里关(赵玉成等, 2014)和临安(汤洁等, 1999)本底站观测值.与国外观测结果相比, 则低于其它发展中国家, 高于发达国家(Massling et al., 2015).总体来看, 虽然寿县黑碳气溶胶浓度与我国及其它发展中国家相比处于较低的水平, 但却比瓦里关本底站及发达国家高出数十倍, 表明该地区黑碳气溶胶污染状况不可忽视.
图 2给出了2015年11月—2018年11月黑碳气溶胶、PM2.5月均浓度变化曲线和黑碳气溶胶浓度占PM2.5的比例.分析过程中将3—5月定为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季.从图 2a可以看出, 3年黑碳气溶胶和PM2.5月均浓度的季节变化特征明显, 而且每年的变化趋势也基本一致, 其浓度均呈现冬季高、夏季低的特点.在研究时段内, 春季、夏季、秋季和冬季黑碳气溶胶的季节平均浓度分别为2.30、1.36、2.18、和3.95 μg·m-3.冬季的观测浓度值分别是春、夏、秋季的1.71、2.9和1.81倍.冬季黑碳气溶胶浓度较高的原因可能是:11月之后, 随着气温降低, 采暖燃烧量增多, 机动车燃烧效率低, 排放尾气增加(王洪强等, 2014);并且冬季大气层结稳定,边界层高度较低(杜川利等, 2014), 黑碳气溶胶垂直扩散空间减小, 多种不利的扩散条件叠加共同所致.夏季黑碳气溶胶浓度最低是由于气温高, 大气湍流作用加强有利于黑碳气溶胶的扩散, 同时夏季降水量大, 黑碳气溶胶也会通过湿沉降进行清除(Ogren et al., 1983).
图 2b显示了PM2.5中黑碳气溶胶所占质量浓度百分比, 结果表明, 2015—2018年黑碳气溶胶占PM2.5质量浓度百分比分别为5.46%、3.39%和2.51%, 呈逐年递减的趋势.这与2016年安徽省颁布秸秆禁烧方案有关, 由于政府严格控制黑碳气溶胶排放, 2017年和2018年每月黑碳气溶胶所占PM2.5质量浓度百分比都控制在4%以下.
图 3给出了不同季节黑碳气溶胶的浓度谱分布, 春、夏和秋季最大频率出现在0~1.5 μg·m-3之间, 夏季浓度在0~1.5 μg·m-3之间的比例最高, 为64.01%, 秋季黑碳气溶胶浓度大于1.5 μg·m-3的频率增多, 黑碳气溶胶浓度逐渐增大, 到了冬季最大频率则出现在3~4.5 μg·m-3之间.若以浓度大于6 μg·m-3作为高值区(肖思晗等, 2016), 春、夏、秋季黑碳浓度几乎都在6 μg·m-3以内, 大于6 μg·m-3的高值所占比例很小, 而冬季黑碳浓度不仅高值多且占比也偏高, 大于6 μg·m-3的高值占了28.60%.通过以上黑碳气溶胶浓度季节变化和频率分布情况表明, 寿县冬季黑碳重污染事件明显高于其它3个季节, 这主要与冬季燃煤活动的增加及静稳天气频繁出现有关.
图 4是寿县地区黑碳气溶胶浓度日平均变化特征.由图可知, 各季节浓度的日变化特征基本相同, 均存在峰值和谷值.峰值时间出现在6:00—10:00和20:00—22:00, 谷值时间为14:00—16:00.这是由于黑碳气溶胶浓度与人为活动、太阳辐射日变化密切相关.日出后人为活动增加, 黑碳气溶胶浓度开始抬升, 特别是在交通高峰期, 大量黑碳气溶胶随着机动车尾气被排放到大气中.此外, 清晨容易出现大气逆温, 逆温层限制了黑碳气溶胶的垂直扩散, 也会导致黑碳浓度升高, 因此, 在6:00—10:00出现第一次峰值.之后随着太阳辐射增强, 湍流运动加强, 对流边界层发展, 黑碳气溶胶浓度逐渐下降, 在14:00—16:00达到谷值.17:00之后由于下班高峰期叠加居民烹饪活动的影响导致黑碳气溶胶排放增加, 并且17:00之后太阳辐射消失, 稳定边界层开始发展, 黑碳气溶胶在地面堆积, 在20:00—22:00再次达到峰值.夜间, 稳定边界层继续发展, 但由于黑碳排放的减少, 浓度略有降低.
4个季节最大峰值出现的时间也不相同, 春、夏、秋三季最大峰值出现在6:00—10:00;冬季则出现在20:00.主要原因可能是寿县冬季相较于其它季节傍晚更易发生逆温, 并且逆温强度随着时间不断加强, 导致其黑碳气溶胶最高浓度出现在夜间.夏季第一个峰值出现的时间比其它季节提前2 h, 这是由于夏季日出较早, 人类活动提前, 所以黑碳气溶胶的排放时间也随之提前.此外, 冬季的黑碳气溶胶日变化幅度在一年中最大, 日较差可达1.53 μg·m-3, 春、夏季次之, 秋季最小仅有0.48 μg·m-3, 这种差异主要由各季节间边界层高度、大气输送能力、扩散能力及干湿清除能力的不同导致.
图 5为黑碳气溶胶在工作日和周末的日平均浓度变化特征, 周末效应可以表示人为活动对黑碳气溶胶浓度变化的影响程度.由图可见, 寿县地区工作日和周末黑碳浓度日变化均呈现双峰结构, 峰值出现时间分布与日变化相同.并且春、夏、冬三季工作日和周末黑碳气溶胶浓度未有明显差异, 而秋季则出现明显反周末效应.周末效应不明显主要是因为寿县以农业生产为主, 机动车和工业较少, 黑碳气溶胶的人为源少, 并且春、夏两季由于降水频繁, 导致黑碳气溶胶浓度在周末与工作日的差异相比于冬季更不明显.秋季周末浓度比工作日高约0.14 μg·m-3, 为了分析这一原因将观测资料的黑碳气溶胶数据做日平均, 发现在2016年之后, 周末基本为黑碳气溶胶浓度出现峰值的时间.这可能是因为寿县以农业生产为主, 自2016年安徽省开始限制秸秆燃烧, 政府开展禁止燃烧秸秆巡查行动后, 一些农户为了降低农忙时节的秸秆处置成本, 方便快速地解决秸秆堆积的问题, 会选择在周末偷偷焚烧, 所以出现黑碳气溶胶浓度周末略高于工作日这一反周末效应.
通过统计观测期间寿县地区相对湿度、降水、日平均温度及风向风速, 计算得到黑碳气溶胶日平均浓度与各气象要素之间的相关性.结果表明, 黑碳气溶胶浓度与相对湿度(r=-0.04, p < 0.01)、降水(r=-0.09, p < 0.01)不相关, 与温度为负相关关系(r=-0.44, p < 0.01).有研究表明, 降水能在一定程度上清除大气中的黑碳气溶胶(娄淑娟等, 2005), 但在小雨(日降水量小于10 mm)情况下, 降水对气溶胶的清除作用具有不确定性(于彩霞等, 2018).在寿县地区小雨占总降雨频率的72.33%, 这可能是导致降水与黑碳气溶胶浓度几乎不存在相关的原因.温度与黑碳气溶胶浓度的负相关是由于温度降低, 当地取暖设施的使用量增多, 燃料消耗会使得黑碳气溶胶浓度增多, 同时, 低温会导致机动车尾气不完全燃烧, 进而排放更多黑碳气溶胶, 并且当地表温度较低时, 湍流相应也较弱, 使得黑碳气溶胶难以扩散, 浓度增加.
风向风速是影响黑碳气溶胶在大气中扩散的一个重要条件.在观测期间, 寿县地区主导风向为偏东风, 其中以东南风和正东风为主, 出现频率分别为17.29%、19.77%.以大于6 μg·m-3作为高黑碳气溶胶浓度, 结合4个季节黑碳气溶胶浓度随风向分布的关系(图 6)可知, 春季高黑碳气溶胶浓度主要分布在西北风方向;夏季黑碳浓度全部低于6 μg·m-3;秋季东北风、北风与西北风常伴随高浓度的黑碳气溶胶;冬季高浓度的黑碳气溶胶多出现在西北风、北风和东北风风向.因此, 当风向为西北风时, 黑碳气溶胶浓度增多.由图 7可见, 春、夏、秋季黑碳气溶胶浓度在6 μg·m-3以内时, 其浓度基本随风速的增大而降低.但当黑碳气溶胶浓度大于6 μg·m-3时, 春、秋、冬季均存在部分风速增大浓度升高的情况, 统计发现此时的风向以西北风为主, 浓度升高是受到来自西北方向的污染气团输送过程的影响.统计四季的平均风速, 春季(2.61 m·s-1)与冬季(2.59 m·s-1)风速相当, 夏季(2.13 m·s-1)和秋季(2.12 m·s-1)风速略小.当风速小于2 m·s-1时, 本地排放是黑碳气溶胶浓度改变的主要原因(刘兴中等, 1992;陈文聪, 2018).寿县地区四季风速小于2 m·s-1所占比例分别为41%、52%、53%和42%, 结合黑碳气溶胶季节平均浓度, 春、冬两季黑碳气溶胶浓度较高而本地排放所占比例较小, 夏、秋两季则相反, 浓度较低但本地排放所占比例增多, 表明本地排放是寿县地区黑碳气溶胶浓度变化的原因之一.
1) 2015年11月—2018年11月安徽寿县黑碳气溶胶浓度逐年递减, 分别为2.84、2.10和1.31 μg·m-3, 多年平均值为2.11 μg·m-3.黑碳气溶胶浓度呈冬季高、夏季低的特点, 冬季浓度为3.95 μg·m-3, 约为夏季的2.9倍.春、夏、秋三季日最大浓度出现在6:00—10:00, 冬季则出现在20:00.
2) 黑碳气溶胶浓度日变化在四季都表现为明显的双峰结构, 峰值分别出现在6:00—10:00和20:00—22:00.从观测结果的日变化幅度来看, 冬季的日变化幅度最大, 日较差为1.53 μg·m-3, 春、夏两季次之, 秋季最小, 为0.48 μg·m-3.最后, 寿县相比于城市地区, 黑碳气溶胶浓度变化特征未表现出明显的周末效应.
3) 黑碳气溶胶浓度与相对湿度、降水不具有相关性, 相关系数仅为-0.04和-0.09, 与气温呈负相关关系, 相关系数为-0.44.风速、风向对黑碳气溶胶的浓度变化影响较大, 其浓度随风速增加呈下降趋势, 而高浓度值主要出现在西北风条件下.
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