2019, Vol. 39
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 上海大学环境与化学工程学院, 上海 200444;
4. 北京市劳动保护科学研究所, 北京 100054
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444;
4. Beijing Municipal Institute of Labour Protection, Beijing 100054
近年来, 我国区域大气复合污染问题日渐凸出(中国生态环境部, 2017), 部分区域呈现高浓度臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)的污染特征.挥发性有机化合物(VOCs)是O3和SOA形成的重要前体物, 陆地上90%的非甲烷挥发性有机物(NMVOCs)来自于生物源的排放(Guenther et al., 2012).由于生物源挥发性有机物(BVOCs)活性较高, 可通过增加大气中的羟基浓度进而影响对流层氧化性.同时, BVOCs被氧化而生成的SOA作用于大气辐射将进一步影响局地或全球气候(Guenther et al., 2012；Ghirardo et al., 2016).在经济发达的城市地区, 虽然人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量较大, 但BVOCs对O3生成的贡献也不容忽略(Qu et al., 2002；Calfapietra et al., 2013).Liu等(2018)和Li等(2018)定量分析发现长三角地区和关中地区夏季BVOCs对臭氧生成的贡献分别为4.2 μg·m-3和18.4~36.2 μg·m-3, BVOCs与AVOCs协同作用下对臭氧的贡献会更高.Ghirardo等(2016)发现在2005—2010年期间北京地区植被所释放BVOCs对SOA生成的贡献增加了2倍.因此, 系统化开展全国尺度的BVOCs排放特征研究将有助于定量评估其对O3和SOA的影响.
基于遥感获取的土地利用数据和气象数据分析BVOCs的空间排放规律已有大量相关研究.张钢锋等(2009)和池彦琪等(2012)利用植被蓄积量和产量的方法分别计算得到中国森林地区和全中国排放的BVOCs排放量分别为8.57 Tg和12.83 Tg.郑君瑜等(2009)和吴莉萍等(2013)分别运用全球生物圈排放和交互系统(GloBEIS)模型和叶绿体算法, 通过遥感解译的土地利用、植被资料和实测气象数据估算了珠江三角洲和重庆市城区BVOCs排放量及其时空分布特征.宁文涛等(2012)、宋媛媛等(2012)和和刘岩等(2018)应用MEGAN2.1模型分别估算了东亚生物源异戊二烯、中国东部地区植被VOCs和长江三角洲地区挥发源VOCs的排放量.以上研究均只针对BVOCs排放量进行了单年或多年的统计分析, 仅少量研究关注了BVOC中异戊二烯的排放特征, 而对单萜、倍半萜等其余挥发性有机物则没有开展相应研究.虽然Li等(2014)同样通过MEGAN2.1模型对1981—2003年中国BVOCs排放量的时空变化开展了研究, 但该研究计算的BVOCs排放量由于其时效性和中国土地覆盖已发生变化, 已难以满足当前空气质量模型模拟的需求.
相关研究发现, 如果不考虑气象条件变化(Li et al., 2013；Chen et al., 2018), 在全球植被面积以每10年2.3%的速率增加及中国贡献了全球变绿的25%的情况下(Chen et al., 2019), 势必会导致BVOCs排放量的增加.而深入分析BVOCs的时空排放特征可为后续中国高分辨率的区域空气质量模拟及评估其对O3和SOA的影响提供数据支撑, 并为改善O3和SOA污染提供决策依据.因此, 本文运用WRFV3.9.1模拟获取中国2005—2016年气象数据, 基于最新一代生物源排放模型MEGAN3.0进一步计算我国BVOCs排放量并分析其化学物种的时空分布特征, 进而建立27 km×27 km的中国BVOCs排放清单.
2 数据与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域设置本研究区域包含整个中国, 其范围为62.7°~141.3°E、12.6°~57.2°N, 模拟中心为102°E、36°N, 水平分辨率为27 km×27 km, 垂直分层为30层, 高度为0~18 km.WRF参数化方案的具体设置为：长波辐射和短波辐射均采用RRTMG方案, 近地面层采用修订的MM5 Monin-Obukhov方案, 陆面过程采用通用的Noah陆面方案, 边界层采用YSU方案, 并开启格点逼近方法和再分析资料进行WRF模式的数据同化.其中, 图 1a为驱动WRF模式所需要的土地利用分类数据, 通过最近比邻法将WRF自带的空间分辨率为30 s的MODIS土地利用分类数据开展空间插值而获取.图 1b是驱动MEGAN模型所需4类土地覆盖数据, 由空间分辨率为30 s的MODIS土地利用分类数据的比例和面积通过守恒法计算而来.
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| 图 1 WRF(a)和MEGAN(b)土地利用分类数据 Fig. 1 WRF(a) and MEGAN(b) landcover data |
MEGAN模式由加州大学欧文分校开发, 是估算全球和区域尺度BVOCs和其他生物源污染气体(NO、CO)排放量的数值模型(Guenther et al., 2006).本研究采用的最新一代生物源模型MEGAN3.0, 主要由预处理模块、排放因子模块和排放速率模块3部分构成, 较上一版本MEGAN2.1模型结构更加清晰.此外, MEGAN3.0考虑了干旱、极高风速、极端温度和空气污染等环境因素对BVOCs排放的影响(Ramboll Environ US Corporation, 2017), 同时也进一步考虑了植被冠层空隙而导致植被背阳面异戊二烯排放降低的影响.两个版本均含有20种化学物种, 除NO和CO外, 还包括18种BVOCs.两个版本中的BVOCs具体化学物种亚类(表 1), 其中, MEGAN3.0和MEGAN2.1详细物种数量分别为199和146种, 较为精细的物种划分可为空气质量模式中更为复杂的化学机制输入BVOCs排放量提供潜在对应物种.
| 表 1 MEGAN3.0与MEGAN2.1中BVOCs化学物种对比 Table 1 Comparison of BVOCs chemical species in MEGAN3.0 and MEGAN2.1 |
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BVOCs的排放速率通过以下公式进行计算：
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(1) |
式中, E为化学物种的净排放速率(μg·m-2·h-1), ε为EFP(Emission Factor Processor)模块计算获取的化学物种排放因子(μg·m-2·h-1), γ为排放校正因子.其中, γ较上一版本增加了影响BVOCs排放量的一些特定环境因素(风速、O3、高温和低温), 其具体计算公式如下：
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(2) |
式中, LAI(Leaf Area Index)为叶面积指数(m2·m-2)；γTP、γCO2、γLA、γHW、γHT、γLT和γSM分别为光量子通量密度和温度加权总和、CO2浓度、叶龄、风速、高温、低温和土壤湿度所影响植被排放BVOCs的校正因子；γP是每个网格上植被释放各亚类物种受光照的比例, 而校正因子γAQ则充分考虑了O3对植被酶活性的影响.MEGAN3.0也首次考虑了风速、高温和低温3个环境因素分别超过12 m·s-1、40 ℃和10 ℃阈值时促使番茄、黄松等植被释放的单萜烯和倍半萜烯增加的情况(Ding et al., 2002；Kaser et al., 2013).
2.3 数据来源及处理 2.3.1 气象数据MEGAN模型所需的气象数据由WRFV3.9.1模拟获取.为保证其模拟结果的合理性, 进一步应用已开展数据质量控制的838个地面常规气象站点日均2 m气温(单位：℃)和99个站点日总辐射曝辐量数据(单位：10-2MJ·m-3, http://csc.cma.gov.cn/)对WRF模拟的日均2 m气温和日总辐射曝辐量进行验证.其中, WRF输出的瞬时下行短波辐射数据(北京时)乘以系数0.36转换为对应的逐时的辐射曝辐量(王明欢等, 2012), 然后将24 h辐射曝辐量求和进而获取日总辐射曝辐量.
2.3.2 土地覆盖数据土地覆盖数据是MEGAN中排放因子计算过程所需的重要参数, 包括2010年空间分辨率为30 s的MODIS植被生长类型(农田、草地、灌木和森林)比例和生态类型比例数据.其中, 生长类型中的农田、草地、灌木分别对应图 1中MODIS土地利用类型的农田(Croplands)、草地(Grasslands)、灌木(Mixed Forest、Woody Savannas), 而生长类型中的森林比例则为MODIS土地利用类型中的常绿阔叶林(Evergreen Needle Leaf Forest)、常绿针叶林(Evergreen Broad Leaf Forest)、温带阔叶林(Deciduous Needle Leaf Forest)、温带针叶林(Deciduous Needle Leaf Forest)和混合林(Mixed Forest)的总和.
2.3.3 叶面积指数叶面积指数(LAI)是植物植株所有叶片单面面积总和与植株所占的土地面积的比值(程武学等, 2010), 它对BVOCs排放具有一定程度的影响(Huang et al., 2014).本研究使用2005—2016年全球8 d一次的0.05°分辨率叶面积指数(http://glcf.umd.edu/data/lai/)的平均值对MEGAN模式中2003年美国地区的LAI数据进行更新, 该数据需要转换成LAIv(LAI of vegetation covered surfaces)后方可进入MGEAN模型进行下一步运算.其中, LAIv最大值设为6, 用以消除网格中植被稀疏却估计为高值的特殊情况(Guenther et al., 2006).
2.3.4 BVOCs化学物种排放因子MEGAN3.0较以往版本的重要改进是每个网格的排放因子均由MEGAN-EFP模块进行独立计算.本研究采用MEGAN3.0自带的排放因子库, 该数据库收集了全球2169种亚类植被排放因子(Guenther et al., 2012), 其中包括中国北方(北京和黑龙江)和南方(广东、福建、四川、湖南和云南)42种亚类植被释放不同BVOCs亚类化学物种的排放因子(总计264条, 赵静等, 2004).在开展实际排放量计算之前, 需要通过各亚类植被面积加权聚合获取农田、草地、灌木和森林4种土地覆盖类型的排放因子(Ramboll, 2017).
2.3.5 AVOCs排放量和OMI甲醛柱浓度为了进一步分析BVOCs变化特征, 本文将其与AVOCs排放量和OMI甲醛柱浓度进行对比研究.由于同一来源的长时间序列AVOCs年排放量难以获取, 本文采用北京大学发布的2005—2015年排放清单数据(Sun et al., 2018)和清华大学发布的2016年MEIC月排放清单数据(http://www.meicmodel.org/).甲醛柱浓度数据采用欧洲航天局所发布的2005—2016年0.25°×0.25° OMI卫星月均甲醛柱浓度数据(http://www.qa4ecv.eu/ecv/hcho-p/data), 该数据的详细反演算法参见文献(De Smedt et al., 2018).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 气象因素验证由于温度和辐射在植被排放BVOCs的过程中起着关键作用(Li et al., 2012), 本研究首先对2005—2016年间由WRF模拟和地面实测获取的日均2 m气温和日总辐射曝辐量的平均值、平均偏差、均方根方差和皮尔森(Pearson)相关系数进行了统计分析(表 2).在99%置信区间内, 实测与模拟温度的四季和全年的皮尔森相关系数均超过0.75, 具有显著相关性.WRF模拟的日均温度低于实测值, 年平均偏差为-2.00 ℃, 而模拟的日总辐射曝辐量高于实测值, 年平均偏差为278.94×10-2 MJ·m-2.春季、夏季、秋季和冬季的温度平均偏差分别为-2.58、-1.58、-1.49和-2.36 ℃, 日最大下行短波辐射平均偏差分别为394.60×10-2、187.04×10-2、219.87×10-2和314.26×10-2 MJ·m-2.2 m气温的平均偏差表现为夏秋小、春冬大的特点, 主要由大气环流季节性变化所导致(代如锋等, 2015)；春、冬季辐射偏差高于夏、秋季辐射偏差, 这与张星星等(2018)利用ECMWF模拟数据和地面监测数据对比分析研究我国四季辐射的结果相一致, 造成该结果的原因为地表辐射在春、冬季受气溶胶和云覆盖率影响较大(Zhang et al., 2015；Liu et al., 2016).实测与模拟的日总辐射曝辐量的对比结果显示, 全年和夏季均具有较高的皮尔森相关系数(>0.60), 该结论与Li等(2013)的研究结果相一致.因此, WRF模拟结果可作为有效气象输入数据驱动MEGAN模型开展中国地区BVOCs排放量的计算研究.
| 表 2 WRF模拟与地面实测的日均2 m气温与日总辐射曝辐量的统计分析 Table 2 Statistics analysis of daily averaged 2 m temperature and daily total radiation exposure from WRF simulations and ground observations |
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为深入了解我国BVOCs在空间上的排放特征, 本文分别对BVOCs与AVOCs排放量、TVOCs与OMI甲醛柱浓度进行了综合比较, 结果详见图 2.全国范围内, BVOCs排放量低于AVOCs排放量, 仅占AVOCs排放量的35.6%.其中, BVOCs排放主要集中在秦岭-淮河以南的丘陵和山地地区, 以及我国东北地区的大兴安岭和小兴安岭地区.与BVOCs排放量分布相比, AVOCs高值排放主要集中在京津冀、长三角、珠三角、四川盆地及台湾等地区.BVOCs和AVOCs在我国西北地区均具有较少的排放量, AVOCs排放量较少的原因在于该地区能源消耗较低, 而BVOCs排放较低的原因在于该地区的干旱条件导致植被(草原和荒漠)所释放的VOCs较少(闫雁等, 2005).
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| 图 2 中国BVOCs、AVOCs、TVOCs排放量及OMI甲醛柱浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distributions of BVOCs, AVOCs, TVOCs emissions and OMI formaldehyde columns in China |
Millet等(2008)和Zhang等(2012)利用OMI甲醛柱浓度数据分别对BVOCs中的异戊二烯和AVOCs进行了分析, 本文在前者分析方法的基础上进一步分析了OMI甲醛柱浓度和TVOCs的空间分布情况.二者均在“胡焕庸线”两侧呈现显著差异, 高值区分布于该线东侧, 其合理的解释为该侧人口密集且人为源排放高, 且林地与耕地广泛分布(千家乐等, 2018).
之前相关研究已明确表明BVOCs的光化学反应活性远高于AVOCs(Atkinson et al., 2000；Calfapietra et al., 2013；Li et al., 2018), 掌握省级区域BVOCs排放特征对于地区乃至全国尺度O3和SOA的研究尤为重要.图 3显示了2005—2016年我国各省AVOCs和BVOCs年排放量的对比分析结果.由该图可见, AVOCs的排放主要集中于山东(2.55 Tg)、广东(2.17 Tg)和江苏(2.06 Tg), 而BVOCs的排放主要集中于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg).除广西、云南、江西和西藏之外, 绝大多数省份的AVOCs排放均高于BVOCs排放.
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| 图 3 2005—2016年中国各省BVOCs和AVOCs年均排放量 Fig. 3 Annual averaged emissions of BVOCs and AVOCs in Chinese provinces during 2005—2016 |
利用空气质量模型开展不同化学机制数值模拟, 需要提供与化学机制相对应的不同BVOCs中不同化学物种的排放量.表 3列出了2005—2016年中国BVOCs不同化学物种排放量的平均值(标准偏差)、最小值、最大值和占比.模拟结果表明, 2005—2016年中国地区BVOCs年均排放总量约为10 Tg, 其中, 异戊二烯、甲醇、单萜烯和OBVOCs(除异戊二烯、甲醇和单萜烯以外的BVOCs)分别约为6.13、1.47、1.03和2.84 Tg, 分别占BVOCs的61.34%、14.66%、10.30%和13.70%.
| 表 3 2005—2016年中国BVOCs不同化学物种排放量的统计特征 Table 3 Statistical features of emissions from different chemical species of BVOCs in China from 2005 to 2016 |
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本研究结果与其他学者所估算的BVOCs及其亚类化学物种排放量进行了横向对比分析, 具体结果见表 4.本文所模拟的中国BVOCs排放量低于其他相关研究, 其中, 异戊二烯和单萜烯模拟结果与其他文献相接近, 而差别较大的是对其余BVOCs排放量的模拟.Guenther等(2012)和Fu等(2012)分别利用MEGAN2.10和MEGAN2.02所模拟的中国BVOCs排放量均高于本项研究的原因如下：①本研究主要通过各网格里土地类型权重同与之对应的排放因子的乘积作为该网格植被BVOCs的排放因子, 而其他研究则使用格点土地类型比例最大的土地类型排放因子作为该网格植被BVOCs排放因子；②MEGAN3.0增加了风速、高(低)温和O3等会影响植被释放BVOCs的环境要素校正因子, 而引入这些校正因子对冠状模型进行了更新优化, 而前两项研究则没考虑这些因素；③前两项研究所采用的气象数据空间分辨率分别为1.875°×1.875°和2.0°×2.5°, 且使用6 h再分析资料插值获取小时尺度气象驱动数据, 而本研究则采用了WRF模式模拟获取更高空间分辨率(27 km×27 km)的逐时气象驱动数据.此外, McDonald-Buller等(2017)同样报告MEGAN3.0所估算的美国德克萨斯地区的BVOCs排放量和相对偏差均低于MEGAN2.10的模拟结果.Klinger等(2002)和Tie等(2006)分别采用Guenther_1996和Guenther_2000的方法所模拟获取的BVOCs排放量亦高于本项研究, 原因在于这两项研究计算BVOCs排放时未考虑叶龄和CO2浓度对植被排放BVOCs的影响(Guenther et al., 2006).与上述研究结果相比, Li等(2014)采用月均LAI数据所估算的中国BVOCs排放量为最高值.由上可见, 对不同时间和空间分辨率的气象驱动数据、模拟方法和LAI数据进行适时更新, 可有效降低MEGAN模型所估算BVOCs排放量的不确定性.
| 表 4 中国BVOCs排放量研究结果对比 Table 4 Comparison of the BVOCs emissions in China |
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详细掌握BVOCs排放量的年际、季节、月和日变化特征可为制定大气污染防治措施提供必要依据.图 4显示了2005—2016年中国BVOCs、AVOCs和OMI甲醛柱浓度的具体年际变化情况.我国年际BVOCs排放量平稳且略呈下降趋势, 尤其在2015年更为明显.本文使用的2010年土地覆盖类型和2005—2016年8 d LAI数据平均值均为固定值, 故排放量的下降与气象条件(温度、辐射等)有关.此外, 土地利用亦对BVOCs排放具有显著影响(Chen et al., 2018), 上述影响因子的共同作用则有待进一步开展研究.AVOCs排放量呈现明显的波动上升趋势, 这与工业、机动车和生活源等人为源排放的VOCs总量增多有关(Wei et al., 2011).AVOCs排放量在2015年呈现轻度下降, 原因在于2015年“阅兵蓝”期间实施了一系列减排控制措施, 以及这一年我国实施了更为严格的车辆排放标准(Liu et al., 2016；Zhang et al., 2018).相关研究表明, 甲醛柱浓度随着VOCs的增加而增加, 卫星反演获取的甲醛柱浓度可用于反映一定区域范围内VOCs的排放趋势(Palmer et al., 2003), 图 4中甲醛柱浓度的上升也进一步佐证了我国的TVOCs排放量在逐年增加.此外, 2010年OMI甲醛柱浓度较其他年份显著增高, 与我国大面积生物质燃烧所排放VOCs较多有关(Liu et al., 2015).
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| 图 4 2005—2016年中国BVOCs排放量、AVOCs排放量和OMI甲醛柱浓度的年际变化 Fig. 4 Interannual variation of BVOCs emissions, AVOCs emissions and OMI formaldehyde columns during 2005—2016 |
表 5列出了我国四季BVOCs排放量.由表可知, 中国BVOCs排放在夏季达到高峰, 排放量约为515.07×104 t, 占全年BVOCs排放量的51.50%, 原因在于夏季气温高, 太阳辐射强且植被生长最为旺盛.冬季BVOCs排放量最低, 约为33.98×104 t, 占全年总量的3.40%.异戊二烯、单萜烯和其余BVOCs同样呈现出以夏季排放为主, 约为冬季排放的10~20倍的季节特征.
| 表 5 中国BVOCs排放季节变化 Table 5 Seasonal variation of BVOCs emissions in China |
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BVOCs月排放量特征则呈现单峰型分布, 其峰值出现在7月, 排放量高达245×104 t(图 5).由于LAI和2 m气温同样呈现单峰型变化, 可见BVOCs排放过程主要受到植被生理状况和气象条件的制约.对于具体化学物种而言, 异戊二烯排放随月份变化幅度较大, 单萜烯、甲醇和其余BVOCs排放波动相对平稳, 原因在于异戊二烯主要来自于森林和灌木释放, 森林和灌木春季开始萌芽, 夏季生长最为旺盛, 秋季和冬季树木几乎不排放(刘岩等, 2018).TVOCs月排放量变化趋势与OMI甲醛柱浓度在月尺度上仍然存在一致的变化趋势, 但两者均表现为双峰型分布.TVOCs排放量在7月最大与BVOCs贡献较多有关, 而在12月和1月呈现次峰, 主要是能源消耗量增大进而导致AVOCs排放量增高所导致(Zhang et al., 2009).
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| 图 5 2005—2016年中国BVOCs排放量、OMI甲醛柱浓度、气温、LAI和2016年中国AVOCs排放量的月变化特征 Fig. 5 Monthly averaged BVOCs emissions and OMI formaldehyde columns during 2005—2016, and monthly averaged AVOCs emissions in 2016 |
由于夏季7月植被排放的BVOCs最高, 本文进一步选取2005—2016年7月的异戊二烯、单萜烯和甲醇的小时均值进行深入分析, 用于揭示BVOCs的日变化趋势(图 6).由于午间气温和太阳辐射最大, 使得BVOCs排放量在该时段达到峰值.BVOCs化学物种排放量的日变化趋势则存在明显不同, 异戊二烯表现为在夜间零排放, 13：00排放量最大, 原因在于植被排放异戊二烯依赖于太阳辐射；单萜烯、甲醇和其余BVOCs排放过程中不依赖于光解反应, 故呈现昼夜持续性平缓排放特征(Liu et al., 2018).
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| 图 6 2005—2016年中国7月BVOCs日变化特征 Fig. 6 Diurnal variation of BVOCs over China in July during 2005—2016 |
不同土地覆盖类型的植被产生的BVOCs排放量亦具有差异性(Chen et al., 2018).本文在控制某种植被类型的排放因子参与正常计算而假定其他3种植被类型的排放因子为零的情况下开展条件模拟, 分别估算了我国农田、草地、灌木和森林植被排放BVOCs的空间分布特征(图 7).由图可见, 农田植被排放的BVOCs主要集中在华北平原、江汉平原、四川盆地和两广地区.草地植被排放的BVOCs分布则较为均匀, 主要位于我国东部地区.灌木和森林植被排放的BVOCs主要集中于我国南方地区.此外, 东北地区和秦岭地区的森林同样排放较高的BVOCs.
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| 图 7 不同土地覆盖类型植被BVOCs排放的空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of BVOCs emissions with different landcover types |
我国不同土地覆盖类型植被BVOCs排放占比见表 6, 可见不同土地覆盖类型排放占比为森林(43.93%)>灌木(31.62%)>农田(15.13%)>草地(9.31%).BVOCs主要来源于森林和灌木两类植被, 其占比之和为75.56%；异戊二烯和单萜烯主要由森林和灌木排放；甲醇则以农田排放居多；草地对各BVOCs物种均有所贡献, 但其排放量较低.原因在于不同土地覆盖类型植被释放BVOCs各化学物种的排放速率不同, 相关研究表明, 异戊二烯和单萜烯在森林和灌木中的排放速率分别高达889和143 μg·m-2·h-1(Bai et al., 2015)；而农田释放甲醛的速率最大为231 μg·m-2·h-1(Bachy et al., 2016)；草地释放异戊二烯、单萜烯和甲醇的速率则居中, 分别为50~500、3和100 μg·m-2·h-1(Bai et al., 2006；Custer et al., 2007).
| 表 6 中国土地覆盖类型BVOCs排放情况 Table 6 BVOCs emissions with different landcover types in China |
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由于植被释放BVOCs受到多重因素的影响, 因此, 估算的排放量存在较大的不确定性.本文考虑了2005—2016年逐小时的动态气象数据, 在95%置信区间下通过时间序列分析法(De Smedt et al., 2010)评估得到2005—2016年气象变化导致BVOCs排放量减少约0.09%±0.01%.然而, 植被类型也是影响BVOCs排放的重要因素, 不同遥感来源的植被类型数据、同一遥感数据不同方法计算的植被类型数据及不同年份的植被类型数据都将影响估算结果(Chen et al., 2018)；采用较新年代的MODIS遥感数据更新WRF模式中的一些参数(叶面积指数、光合有效辐射比和地表反照率), 可以显著提高WRF对温度和辐射模拟的准确度(Ran et al., 2015)；Huang等(2014；2015)分别评估了LAI和土地覆盖类型对BVOCs的影响, 其中, 2006—2011年LAI减少导致异戊二烯和单萜烯排放减少20%, 而使用MODIS土地覆盖类型数据和TCEQ的土地覆盖类型数据分别估算的异戊二烯和单萜烯排放则相差10%.Chen等(2015)同样使用2003年CLM4.5气象数据和2000—2015年MODIS V5土地覆盖类型数据发现近15年全球异戊二烯仅减少1.5%.Zheng等(2010)、Smiatek等(2005)和Hanna等(2005)在95%置信区间下采用蒙特卡罗模型发现排放因子和活动水平可导致BVOCs的排放量相对误差在-82%~177%之间.尽关本研究估算BVOCs排放量及其时空分布, 并定性分析了气象和土地覆盖类型对BVOCs的影响因素, 但这些因素的量化评价还有待于后续开展更为深入的研究.
4 结论(Conclusions)1) 2005—2016年我国BVOCs年均排放量约为10 Tg, 其中, 异戊二烯约为6.13 Tg, 甲醇约为1.47 Tg, 单萜烯约为1.03 Tg, OBVOCs约为2.84 Tg.BVOCs排放量在时空分布上存在明显差异.近10年我国BVOCs年排放量下降, AVOCs和TVOCs排放量则逐年增加.BVOCs排放量存在明显的季节和月变化, 冬季最低, 夏季最高, 仅7月的排放量就高达245×104 t.在空间分布上, 我国的BVOCs排放量高值区主要分布于南方和东北植被密集区域, 如东南丘陵、秦岭、大兴安岭和小兴安岭等地区；西北地区广泛分布的草原和荒漠导致BVOCs排放量较低.受植被类型分布的影响, 我国不同土地覆盖类型的植被释放的BVOCs量也明显不同, 主要来源于森林和灌木两类植被.
2) 植被排放BVOCs受排放因子、活动水平、植被类型和气象条件的影响.本文采用的MEGAN模型中自带的中国北方(北京和黑龙江)和南方(广东、福建、四川、湖南和云南)植被释放BVOCs的排放因子及排放因子的时效性都将给研究结果带来一定的不确定性.未来的研究亟需对我国西部稀疏植被地区(新疆、西藏和甘肃等)BVOCs排放因子开展相关测定工作和动态更新植被类型以降低该不确定性.此外, 定量评估BVOCs对空气质量的影响或潜在影响也需要进一步开展更加深入的对比分析研究.
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