2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 南京信息工程大学, 南京 210044;
4. 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
4. CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Amoy 361021
我国城市空气污染已由原来的煤烟型污染转化为存在更多二次污染物的光化学烟雾等新型大气复合污染, 当前大气污染形势十分严峻.我国PM2.5问题来源已久, 大气中PM2.5高浓度问题成因主要是严重的气溶胶污染(Wu, 2012; Sun et al., 2013), 二次气溶胶的生成与变化一方面受源地排放前体物影响(Wang et al., 2013), 一方面受气象条件影响, 导致我国PM2.5浓度现状呈区域性分布的特点(Zhang et al., 2013).
高浓度PM2.5的出现往往伴随着灰霾事件的发生.我国霾天气频率逐渐增加并成为一种灾害性天气(吴兑等, 2010), 京津冀地区是霾等污染性大气频发区域, 也是受空气污染严重影响区域(Chang et al., 2009; Che et al., 2009).不少研究者已对京津冀地区污染物浓度时空变化进行了特征分析(Wang et al., 2016; Wang et al., 2012), 王喜全等(2011)研究发现东北地区一次PM2.5污染过程主要受京津冀地区细颗粒物输送过程影响.PM2.5重污染天气发生时污染物浓度除了受到本地源排放的贡献外还会因城市群间污染物跨区域输送累积与污染物间发生反应而受到影响(Li et al., 2013; 王自发等, 2014).郑海涛等(2016)通过数值模式对河南省一次重污染过程模拟研究中发现本地排放和区域输送对污染物浓度贡献相近.而区域输送传输的污染气团间相互混合并反应生成二次污染物使污染过程更为复杂(Li et al., 2013).近几年针对京津冀地区污染排放, 政府已经采取了很大的控制, 工厂的迁移和燃煤的限制、机动车的限行, 这些控制导致本地排放的颗粒物和前体物浓度有所降低, 故有必要对新形势下北京秋冬季高PM2.5事件的发生进行溯源研究, 对未来有效防治北京地区高PM2.5浓度事件发生起到一定的参考作用.
2016年11月16—19日京津冀地区发生了一次重大污染过程, 针对该污染过程分析了影响京津冀地区的大尺度天气形势和有利于污染物累积的气象条件, 并使用数值模式对污染过程进行模拟评估, 运用模式源解析模块对北京本地源及周边地区PM2.5传输作用进行量化研究, 确定不同地区对北京PM2.5浓度的贡献并确定污染过程中对北京细颗粒物浓度贡献区域.
2 模式介绍与设置(Model introduction and settings)中科院大气物理研究所自主研发的NAQPMS模式是多功能、多过程、多尺度的空气质量数值模式系统, 模式充分考虑我国城市群内大气复合污染物的形成排放、区域输送和化学转化、重力沉降等过程演变特点, 包含动态污染源、污染物垂直扩散等物理输送模块和液相、气相、非均相的大气化学反应模块.模式空间立体结构采用三维欧拉输送模型, 水平方向为基于WRF模式的多重嵌套网络结构, 垂直方向为地形追随球坐标系.模式实现了多尺度污染物的同时并行计算, 还可以对亚洲沙尘传输作用进行计算, 模拟的化学物有71种, 参与过程中的化学反应达134个.基于改进的RADM2模式反应机制则使得液相化学物质包括了22种气体和气溶胶物种.在国内外科研实验室的研究成果基础上建立了特有的非均相化学过程, 其中包含了不同种类的气溶胶(黑炭、海盐、沙尘和硫酸盐)表面的14个物种及28个化学反应(Li et al., 2011; 2012).前人使用模式对多次污染事件进行了模拟并起到了很好的效果:Wang等(2006)使用模式发现我国东部一次高臭氧事件与长江三角洲污染物水平输送有关; Zhao等(2007)使用NAQPMS模式成功模拟了北京沙尘暴事件中两次不同高度沙尘输送与人为污染物混合过程; 吴其重等(2010)通过使用NAQPMS模式反向评估了北京奥运期间减排措施效果, 反映了减排措施实施的有效性;Lin等(2007)使用模式对台湾不同地区对西南部高臭氧贡献进行了分析.
模式模拟采用了三层嵌套区域, 如图 1a所示, 最外层包含整个东亚区域, 格点数为147×120, 水平分辨率为27 km;第二层区域(d02)包括整个京津冀区域和华北平原南方地区, 格点数为135×123, 水平分辨率为9 km;第三层区域(d03)格点数为177×243, 分辨率为3 km.考虑到污染物在垂直方向上的传输扩散, 模式在垂直方向上分成了30层, 顶层高度为20 km, 其中2 km以下占了17层, 可以使模式更为精准的模拟出在边界层内部污染物的三维空间分布特征.模拟得到的PM2.5包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑炭、有机碳、一次PM2.5等.
以往的模式源解析都是通过敏感性试验的方法计算污染源区对目标源区的贡献.优点是简单直观, 在不同类型的空气质量模式中都能容易实现.Streets等(2007)就用此方法对北京2008年奥运期间臭氧来源进行了模拟研究.缺点是计算量大、在污染源排放量变化较小的情况下结果容易受误差影响, 且由于化学反应的非线性也会影响到最终结果的准确性, 李杰等(2010)发现, 由于各类化学物之间反应的非线性, 这种敏感性试验方法往往会低估目标排放区域对目标区域污染物浓度的实际贡献.
NAQPMS模式用到的源追踪法不仅可以对大气发生的非线性化学反应做出反应从而提高对目标排放源实际贡献量的模式模拟能力, 还能同时计算多个目标排放区域对研究区域的排放贡献从而节省大量模式运算时间与次数.具体内容为将影响研究区域的区域按地域划分多个区域, 并对所有区域不同来源的污染物及前体物进行标记, 例如Xi表示第i个区域对研究区域污染物X的贡献浓度, 且总浓度X=∑Xi, 再通过大气物理和大气化学过程(湍流、平流输送、化学反应、干湿沉降等过程)获取有关的污染物及其前体物排放、生成、消耗的数据资料, 统计不同地区、不同种类污染源排放以及初始条件和边界条件对污染物生成的贡献, 并在模拟过程中通过追踪研究区域标记污染物的变化进而获取污染源对研究地区的贡献量, 计算公式如下:
(1) |
式中, mi为来自第i个目标排放源区域的污染物m在目标区域污染物m总浓度中所占的比率, mui则表示第i个目标排放源区域污染物通过平流、湍流扩散等方式流入目标区域所占的目标区域对应污染物m浓度比率, Pichem表示来自目标排放源区域的化学物质通过化学反应在目标区域生成对应污染物m所占比率, 最后一项则表示目标排放源区域产生的污染物m单位时间内流出目标区域或通过干湿沉降从大气中清除的比率, 详情请参考文献(吴剑斌, 2012).
排放源是空气质量模型重要的前处理驱动场, 模式使用的排放源处理模型为Sparse Matrix Operator Kernel Emissions(SMOKE)模型, 采用稀疏矩阵方法(Sparse Matrix Approach)将排放清单数据网格统一化后输入文件作为模式驱动场, SMOKE模型支持点源、面源、生物源等多种类型处理, 相关设置参考文献(吴剑斌, 2012).污染物排放源区按地理位置分成了13类(图 1c), 不同颜色代表不同区域.色标值从1到13分别为北京中部(CAB)、北京东北部(NEB)、北京西北部(NWB)、北京西南部(SWB)、北京东南部(SEB)、廊坊+天津+香河(LTX)、衡水+沧州+保定(HCB)、邢台+邯郸+石家庄(XHS)、承德+张家口+秦皇岛(CZQ)、唐山(TS)、山东(SD)、河南(HN)和其他地域(OT)这13个区域, 而每个源区又将污染源分为4类, 分别是:生活源、工业源, 电厂源和交通源.
垂直气象资料来源:http://weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html, 地面小时气象要素数据来自中国气象局, 6项常规污染物小时数据来自中国环境监测总站, 使用数据为2016年11月10—24日6项常规污染物小时浓度数据, 数值模式中使用的气象场资料来源于美国国家环境中心发布的再分析数据, 污染物排放源清单中的生物质燃烧排放清单来源于美国大气研究中心, 人为排放源采用的是清华大学2013年0.25×0.25MIX清单.
3 模拟结果与分析(Simulation results and analysis) 3.1 观测数据分析天气形势对大气污染形成过程影响尤为重要(Leighton et al., 1997; Greene et al., 1999; Cheng et al., 2001; 苏福庆等, 2004; Davis et al., 2013), 京津冀区域秋冬季节大气边界层高度低, 重污染时经常受大尺度高压天气控制(陈朝晖, 2008), 暖湿气流的输送使得细颗粒物易累积形成较高浓度, 同时秋季颗粒物浓度变化规律呈现出夜间增高白天降低的形式, 这与秋冬季北京及周边地区边界层高度日变化和燃烧取暖排放等有关(郭家瑜, 2017).同时北京处于华北平原北部, 背靠燕山, 三面环山, 地势呈“簸箕”状, 其独特的地形特征使得北上的偏南方气流可能使随大气传输来的污染物受北方山脉的影响而留在北京且难以向北扩散.
从北京站点温湿廓线(图 2)上可以看出, 16—17日地面附近相对湿度较高且在400 m高度处有明显的湿度梯度(图 2b), 11月16日20点低层大气形成逆温层(图 2a), 到17日逆温层底层高度升至400 m高空.说明17日400 m高空处有暖湿气流输入北京上空, 空中逆温层的存在限制了大气垂直扩散, 大气只能在底层一定高度内混合, 有利于污染物的堆积, 较高的湿度也有利于颗粒物的吸湿增长与化学反应的发生.18日底部逆温层消失, 但低空相对湿度增加至90%以上, 19—20日底层温度不断降低, 19日白天低层出现逆温层, 相对湿度随高度不断降低, 夜间逆温层消失, 相对湿度不断增加, 20日夜间到21日出现降水, 21日夜间低层大气相对湿度降至30%以下, 温度随高度递减.
图 3为11月16—19日京津冀地区各站点污染物日均浓度变化图, 石家庄市PM2.5浓度较高, 一直保持在200 μg·m-3以上, 同时从图中可以发现, 16日石家庄-天津-唐山形成一条污染带, 污染带上PM2.5质量浓度超过150 μg·m-3.污染带周围站点PM2.5浓度低于污染带上PM2.5浓度, 18日之前在污染带偏北方站点污染物浓度较低, 北京站点PM2.5浓度在100 μg·m-3以下.18日北京及南侧地区PM2.5浓度超过200 μg·m-3, 北京-天津-河北南部形成大范围污染区域, 19日开始北京地区PM2.5浓度下降.
11月16日京津冀地区近地面位于西南侧低压中心控制的均压场中;17日位于高低压中心之间的下方, 接收来自东部海上的清洁气流, 污染物浓度有所降低;18日高压中心东移至海上, 河套地区西侧低压中心开始东移, 京津冀地区处于日本高压和河套低压之间的等压线稀疏地区, 有利于京津冀地区污染物的累积和向偏北方向传输;19日河套地区西侧低压东移经过京津冀地区入海, 此时京津冀地区处于贝加尔湖高压中心的东南侧边缘等压线密集处, 如陈朝晖等(2007)所述, 这种天气条件下有利于京津冀地区污染物的清除.
高空850 hPa等高线上, 11月16日西伯利亚冷涡分裂南下, 京津冀地区位于平直西风气流之中, 南北几乎无动量交换过程;17日西伯利亚分裂南下的冷涡移至贝加尔湖西南侧并形成一横槽, 河套地区西侧出现一弱槽, 受东西伯利亚低压中心、西太平洋副高和南下的冷涡影响, 京津冀地区处于脊上, 有暖湿气流不断输入;18日冷涡中心移至京津冀地区西北方, 京津冀地区处于槽前脊后, 且温度槽略领先于高度槽;19日西太平洋副高东退, 南下冷涡消失, 京津冀地区位于槽上, 有来自西北方向的干冷空气入侵, 有利于形成对流使污染物扩散稀释.
所以当秋冬季北京受高压控制处于均压场之中、局地静风、低层大气形成逆温层、高层大气有暖湿气流的输送、相对湿度较高时, 有利于局地污染物的累积, 造成污染物浓度升高;河北南部地区刮较大偏南风同时京津冀地区整体刮偏南风时, 有利于污染物混合传输形成污染带, 同时受地形影响在北京累积, 造成污染物浓度升高并在北京形成较为严重的空气污染事件.
3.3 气象场模拟效果评估从WRF模式获取的2 m高地面温度、相对湿度和10 m高风速风向场模拟数据与观测数据比较中可以看出(图 4), 此次对气象场的模拟结果和观测数据变化趋势相同, 温度、相对湿度都具有明显的日变化特征.值得注意的是, 11月20—22日时间段内, 各台站均受到偏北大风(部分站点风速超15 m·s-1)的影响, 温度和相对湿度都有明显的下降趋势, 而模式对该过程的变化模拟较为一致, 说明模式模拟出来的气象场具有较高的可信度.从站点观测数据和模拟数据散点图上可以看出(图 5, 图 6, 图 7), 相对湿度、温度模拟数据大部分都在观测数据2倍范围内, 相对湿度相关系数维持在0.6~0.7之间, 各站点温度模拟与观测数据相关系数均超过0.9, 衡水站点模拟与观测值之间相对湿度相关系数高达0.84, 温度相关系数高达0.94, 而张家口站点模拟效果较差, 猜测与当地复杂山势地形有关.由于实际观测风速是由风力等级换算成按等级范围内中间风速换算成风速大小后是一系列固定的值, 所以散点图上点都在不同直线上, 且与模拟数据有一定差异(图 7), 但各站点观测与模拟风速间皮尔逊相关系数基本保持在0.5以上.
从模拟的站点污染物数据与观测数据比对图(图 8)中可以看出, NAQPMS模式模拟的6项污染物与实际观测数据有较大的吻合性, 变化趋势基本一致.四项污染物模式模拟值中, 除唐山和保定两个站点外, 其余站点PM2.5浓度和PM10浓度模拟值与实际观测值相差无几, 而唐山和保定两个站点的模拟值偏高, 应该与两个地区采取了临时调控措施有关.廊坊、北京、天津、秦皇岛以及承德的PM2.5与PM10模拟效果最好(表 1和表 2), 相关系数最大达0.74, FAC2值高达76%.各站点总体模拟效果最好的是NO2, FAC2值高达90%(表 4), 相关性也满足模式要求, 模式模拟效果较为理想.
选取的京津冀内10个站点的PM2.5模拟数据和实际观测值具有很强的一致性, 不仅变化趋势相同, 模式模拟出的数据也接近于实际观测值.而由以下站点污染物数据统计参数表(表 1~表 2)可以看出:廊坊、天津、北京、唐山和承德等站点模式模拟值与实际观测数据间相关系数均在0.5以上, 各站点PM2.5、PM10的FAC2值也高达70%以上, 各站点气象数据和污染物数据模拟结果符合Boylan等(2006)提出的空气质量模型所需要满足的一系列要求, 故可以认为模式模拟出的结果可信度较高.
从以上可以看出, 15、16日沧州、邯郸吹强偏南风, 地面风速达7 m·s-1, 北京处于微弱偏北风状态.随后17日北京也开始出现偏南风, 18日风速较小, 处于静风状态, 19日受风速较大的偏北干冷空气影响, 北京及周边地区温度开始下降, 在上升气流和空气相对湿度较高的作用下形成降水, 模式对于气象要素和站点污染物浓度的模拟均符合模式模拟结果的基本要求, 具有较高的可信度.
图 9展示的是此次污染事件中模式模拟得到的特征时间上京津冀地区风场与PM2.5质量浓度场.图 9a中可以看出, 在北京地区PM2.5浓度升高前, 11月16日从河北西南部到河北中部再到天津, 北京南部形成一条西南-东北向的污染带, 此时北京及污染带处于静风状态.这与图 3a的实际观测数据中石家庄、保定、天津中部、唐山形成较高PM2.5浓度污染带, 北京中部地区静风, 河北省南部地区吹偏南风一致, 但唐山、保定区域PM2.5模拟值高于实际观测值.而河北南部偏南风的存在使得污染带北上, 导致17日北京处于轻度至中度污染(图 9b), 而河北省中南部处于静风状态导致石家庄附近PM2.5浓度累积并超过200 μg·m-3, 天津中部地区PM2.5浓度下降, 北京、承德在偏南风影响下PM2.5浓度上升, 这些也都在实际观测数据(图 3b)中得到了体现.18日(图 9c)由于京津冀风速较小, 污染物没有扩散稀释的大尺度条件, 导致北京PM2.5浓度持续升高, 北京南部靠近天津区域达重度污染, 河北中部高PM2.5区域受偏南风的影响北移, 最终导致石家庄、保定、北京、唐山、秦皇岛、天津、沧州范围内PM2.5浓度达到峰值, 这与图 3c的观测结果相符.直至19日(图 9d)北京受到来自西北地区干净的偏西北气流和来自东部的东风气流影响, 两者在北京东部交汇后转为偏东北气流使得污染物向西南方向稀释, 北京地区PM2.5浓度也随之下降, 污染事件结束, PM2.5高浓度移至河北西南部, 实际观测数据显示(图 3d)19日北京区域PM2.5浓度下降, 保定、石家庄、邯郸PM2.5浓度超过200 μg·m-3模拟和观测结果一致.
由模式模拟结果得到的污染时段内造成北京上空PM2.5来源区域占比及各区域贡献浓度变化如图 10所示.表 3也展示了模拟得到的2016年11月18日13个区域对北京污染物浓度贡献占比.从中可以看出, 18日当天北京中部地区局地排放累积的PM2.5浓度占北京中部地区总PM2.5浓度的44.75%(图 10a), 北京南部地区贡献占9.34%, 天津贡献12.19%.故当日北京中部地区PM2.5浓度以北京局地累积为主, 外部输送为辅, 外部地区贡献为33.88%, 其中以偏南部的天津(12.19%)、河北中部(6.33%)和山东(5.18%)贡献为主.
而18日怀柔(北京东北地区)受外部污染物浓度的影响较大(图 10b), 局地排放仅占到总PM2.5浓度的19.46%, 从北京西北部输送过来的污染物浓度占到了10.77%, 来自天津(id06)区域的污染物占到9.67%, 来自河北中部、河北南部以及山东地区的PM2.5贡献分别为9.01%、7.90%和7.99%, 结合污染时段前(10日)该地区排放占比和浓度大小可知, 北京东北地区局地污染源排放本身就较少, 从此污染过程主要来源为北京西北部和南部其他地区.
结合图 9模拟的阶段一内气象场和污染场分布情况可以看出, 17日开始河北南部、中部地区处于静风状态, 污染物多以局地累计为主并形成一条东西走向的污染带, 北京地区处于偏南风下, 将东南方向临近地区的污染物传输过来造成17日北京地区来自天津和唐山一带的污染物贡献增大(图 10), 18日北京中部及南部地区处于均压场中, 无风或微风, 污染物多以局地累积为主, 而北京西北地区有偏南风存在(图 9), 将污染带上的污染物不停向北京西北地区输送, 造成18日北京西北地区PM2.5浓度的升高, 说明静稳天气控制下, 河北省中南部及北京南部区域污染物局地累积形成污染带后, 在偏南风影响下不断混合累积向北输送, 最终导致18日北京市区重污染事件发生.
在此次污染过程模拟中, 还对污染物的来源类型进行了标记, 分为:生活源、工业源、电厂源和交通源(生活源中包括小型企业).从图 11可以看出, 生活源一直是4种源中贡献最大的一类源, 其次是交通源和工业源, 发电厂等能源源对PM2.5浓度贡献最小.高PM2.5浓度主要来源于生活源、交通源和工业源, 污染事件发生时各项所占比例变化不大, 但在高污染事件发生前一段时间内, 能源源和工业源所占比例有所增加, 在18日当天北京研究站点生活源对二次PM2.5贡献比例占到39.55%, 交通源占到34.56%, 工业源占到20.04%, 电厂等能源源排放产生PM2.5贡献最小, 仅占到5.85%.
1) 北京地区位于均压场内且高空存在暖湿气流输送, 近地面存在逆温层、京津冀南部地区低空有偏南暖湿气流输送是2016年11月16—19日北京重污染事件的主要气象原因.均压场导致污染物局地累积, 河北南部、中部到天津、河北东部之间形成一条东西走向污染带.地面偏南风作用加上北京北部山脉影响有利于北京南部地区污染物的输送并停留在北京地区, 高层偏南暖湿气流的输送使北京高空逆温层得以维持, 北京地区外地输送和本地累积的污染物难以扩散, 最终导致此次高PM2.5浓度事件发生.19日受南下冷空气和降水影响使得重污染过程得以结束.
2) NAQPMS模式对此次污染过程的各项污染物浓度模拟效果具有较高的可信度.从得到的气象场数据和污染场数据与实际观测数据对比发现, 模式模拟出来的结果相较于实际观测值有较好的一致性, PM2.5模拟与观测数据相关系数高达0.74, FAC2值达76%.
3) 通过污染源解析发现, 在不考虑地区临时采取减排措施的情形下, 11月16—19日污染事件中, 局地累积和外地输送对北京PM2.5浓度的累积具有同等地位的重要作用.其中北京中部地区本地累积作用占到44.75%, 峰值时段内北京东北地区受外地输送主要来自于偏南部的天津、河北中部、河北南部和山东地区, 所占贡献分别为9.67%、9.01%、7.90%、7.99%.综上可知, 静稳天气下不同地区污染物局地累积形成污染带后再在偏南风的影响下不停混合累积输送作用是北京此次污染事件形成的重要原因.实际过程中, 唐山、保定等地采取了临时减排控制, 北京仍在研究时段内出现高PM2.5浓度, 意味着在同样天气形势下需要对河北中部、河北南部、天津和山东等更多浓度贡献占比大的城市加强减排管控才能有效减缓高PM2.5浓度的出现.
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