2019, Vol. 39
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2. 上海市大气颗粒物污染防治重点实验室, 上海 200000
2. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution Prevention(LAP3), Shanghai 200000
大气气溶胶指环境大气中固体和液体颗粒物的总称, 其中空气动力学当量直径小于等于2.5 μm称细颗粒物, 又称PM2.5.随着中国经济的高速发展, 大量的空气污染物被排放至环境大气中, 造成环境空气质量恶化, 研究表明PM2.5已经成为了中国大中城市首要的大气污染物(刘晓慧等, 2015；Ming et al., 2017).PM2.5在大气中停留时间较长, 会使得大气能见度降低, 对人体健康危害极大, 并对全球气候变化有着重要的影响(Hansen et al., 2005；Viana et al., 2008；Wessels et al., 2010；沈铁迪等, 2015；马佳等, 2016；李梓铭等, 2017).
近年来, PM2.5污染问题已得到了广泛的关注, 学者们已经对其进行了大量研究.Martini等(2015)研究表明由于不同季节的气象条件和污染排放差异导致PM2.5质量浓度存在季节变化特征.魏玉香等(2009)研究表明南京地区PM2.5质量浓度季节变化特征为冬春季节较高, 夏秋季节较低.王荟等(2003)对南京市PM2.5春季污染的特征进行了相关研究, 发现南京地区春季PM2.5质量浓度超标倍数为1.8~4.9倍.Ye等(2018)对中国地区336个站点PM2.5质量浓度时空分布研究表明, 京津冀地区的大量颗粒物排放是PM2.5质量浓度变化的最直接和最关键的因素.Kalaiarasan等(2018)对印度芒格洛尔市PM2.5来源进行解析, 发现该市环境空气恶化的重要原因是车辆尾气的排放.Ji等(2018)对2015年春节期间北京市的PM2.5来源进行解析, 发现燃放烟花爆竹会使得PM2.5质量浓度急剧上升.樊曙先等(2005)和黄辉军等(2006)分别对南京地区的PM2.5的一次和二次来源做了相关研究.王琪等(2014)研究结果表明PM2.5质量浓度和相对湿度、风速等气象条件有显著相关性, 较低的风速和较高的相对湿度会导致PM2.5质量浓度升高.韩素芹等(2008)使用WRF-Chem模式模拟了天津PM2.5质量浓度时间变化特征, 表明PM2.5质量浓度有显著的日变化特征, 在傍晚和清晨会出现一较高值.贾梦唯等(2016)对南京主要大气污染物进行分析, 发现全年PM10中PM2.5占比为0.59, 夏季占比最高, 冬季占比最低, PM2.5为影响南京地区空气质量的首要污染物.赵晨曦等(2014)研究表明发现PM2.5质量浓度与相对湿度有较高的的正相关, 与风速负相关较高.
南京既是长三角地区唯一的特大城市, 也是该地区典型的工业城市, 人口密集、经济发达, 近年来气溶胶污染非常严重(Wang et al., 2015；张晓茹, 2016), 是长三角地区环境空气质量治理的重点城市之一, 然而目前针对南京市PM2.5质量浓度及其影响因素的长时间连续观测研究还相对较少.为探究PM2.5质量浓度在较长时间段内的变化特征及其主要影响因素, 本文使用2014—2016年PM2.5质量浓度和气象要素的小时数据, 分析了PM2.5质量浓度的年、月、季和日变化规律及其与气象要素的相关关系, 此外还使用HYSPLIT后向轨迹模式对南京市不同季节的主导气团进行了聚类分析, 并使用潜在来源解析方法(PSCF)探讨了南京地区PM2.5的潜在来源分布特征, 以期为长三角地区环境大气治理提供理论依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 观测时间和观测地点本次观测的时间为2014年1月1日—2016年12月31日.观测地点设在江苏省南京市浦口区南京信息工程大学气象楼楼顶(32.21°N, 118.72°E), 海拔高度约为62 m.观测站点西侧为南京信息工程大学校园主体, 西南方是海拔高度约为100 m的龙王山风景区, 北方为盘城住宅区和农田, 东边约500 m处为宁六路主干道, 再往东3 km为南京大型工业园区.
2.2 观测仪器和原理PM2.5观测仪器为美国热电公司生产的FH62C14型β射线在线大气颗粒物浓度观测仪, 时间分辨率为30 min.β射线在通过颗粒物时会被吸收, 当能量恒定时, β射线的吸收量与颗粒物的质量成正比.测量时, 经过切割器, 将颗粒物捕集在滤膜上, 通过测量β射线的透过强度, 即可计算出空气中颗粒物质量浓度(杨书申等, 2005).采样期间的各种气象数据来自无锡无线电研究所生产的CAWSD600型自动气象站, 能见度数据来自洛阳凯迈公司生产的CJY-1型能见度仪, 气象数据和能见度数据观测地点均在中国气象局综合观测培训实习基地(南京信息工程大学校内).
2.3 观测数据处理根据GB3095—2012针对环境空气污染物质量浓度数据有效性和数据连续性的要求, 对所得PM2.5质量浓度数据进行筛选.
① 剔除原始数据中PM2.5质量浓度≤0的值和缺测值；②计算日平均时, 若少于20个小时平均质量浓度值或采样时间小于20个小时则该日数据剔除；③计算月平均时, 若每月少于27个日平均质量浓度值(二月至少25 d)则剔除.④若某时刻前一小时的质量浓度值和后一小时的质量浓度值之和为该时刻质量浓度值的3倍及以上, 则该时刻的测量值剔除.
本文按照气候上的方法对季节进行划分, 将3—5月划分为春季, 6—8月划分为夏季, 9—11月划分为秋季, 12月、1月和2月划分为冬季.
2.4 后向轨迹后向轨迹模式被广泛地应用于分析污染物来源和传输路径等方面(赵恒等, 2009；岳毅等, 2017；葛跃等, 2017), 利用HYSPLIT-4模型和NCEP (National Centers for Environmental Prediction)的GDAS (Global Data Assimilation System)系统提供的数据, 计算每日0:00、6:00、12:00和18:00(北京时)到达南京气团的后向轨迹.选取南京信息工程大学(32°21′N, 118°73′E)作为后向轨迹的起始点, 模拟的起始高度为500 m, 模拟的时间为2014年1月—2016年12月, 模式后推时间为72 h.本文使用TrajStat(Wang et al., 2009)软件, 并结合Angle distance算法对后向轨迹进行聚类分析, 并统计每条轨迹对应的PM2.5质量浓度及出现的频率.
2.5 潜在源贡献因子(PSCF)法PSCF是基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法, PSCF通过结合气团轨迹和某要素值给出可能的排放源位置(Kong et al., 2013). PSCF函数定义为经过某一区域(i和j分别代表经度和纬度)的气团到达观测点时对应的某要素值超过设定阈值的条件概率.PSCF的值越大, 表明该网格点对观测点的粒子质量浓度贡献越大.高PSCF值所对应网格区域就是南京北郊地区PM2.5的潜在源区, 经过该区域的轨迹就是对粒子数浓度有影响的输送路径(王爱平等, 2014).
将研究区域划分为0.5°×0.5°的网格, 并对PM2.5质量浓度设定阈值, 本文将其设定为PM2.5二级质量浓度限值75 μg·m-3.当轨迹所对应的PM2.5质量浓度值高于此阈值时, 认为该轨迹是污染轨迹, 其经过网格(i, j)污染轨迹端点数为mij, 而落在某网格(i, j)内的所有轨迹端点数为nij, 则PSCF可以定义为式(1).PSCF是一种条件概率, PSCF的误差会随着网格与采样点距离增加而增加.当nij较小时, 会有很大的不确定性.为了减小这种不确定性, 需引入权重函数W(nij) (式(2)), 用于减小PSCF的不确定性.
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由图 1可得, 2014—2016年南京江北工业区PM2.5质量浓度从2014年的(62.1±39.9) μg·m-3下降至2016年的(51.2±34.8) μg·m-3, 下降幅度约为17.4%, 但2016年PM2.5年平均质量浓度仍高于环境空气质量标准GB3095—2012中年平均二级限值(35 μg·m-3), 超标46%, 低于徐州市2016年年平均质量浓度59.1 μg·m-3(陈飞等, 2017), 高于杭州市2016年年平均质量浓度48.8 μg·m-3(钟兆盈等, 2018).南京北郊地区能见度呈上升趋势, 2014—2016年分别为(5.8±3.2)、(6.2±3.6)和(6.6±3.6) km, 3年累计上升13.8%.从图 2可得, 2014—2016年日平均质量浓度达到环境空气质量二级标准以上(PM2.5日平均质量浓度小于75 μg·m-3)的天数比例分别为75.3%、76.6%和85.3%, 远高于保定市达到环境空气质量二级标准以上的天数比例28.8%(陈颖, 2015), 低于日平均质量浓度达到一级标准(PM2.5日平均质量浓度小于35 μg·m-3)的天数比例分别为17.4%、24.5%和34.8%, 呈明显上升趋势.以上数据表明, 南京江北工业区的空气质量正在好转, 但仍未达到国家年平均二级浓度限值.
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| 图 1 2014—2016年PM2.5和能见度的年平均值 Fig. 1 Annual average of PM2.5 and visibility during 2014—2016 |
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| 图 2 2014—2016年达到环境空气质量不同等级的天数占比 Fig. 2 The proportion of days of different levels of environmental air quality during 2014—2016 |
由图 3a可知, PM2.5月平均质量浓度呈双峰型分布, 具有显著的月变化特征.其中最高值出现在1月, 最低值出现在8月, 质量浓度分别为93 μg·m-3和39 μg·m-3, 1月质量浓度是8月质量浓度的2.4倍.月平均质量浓度在6月出现一个较小的峰值, 为58 μg·m-3.大气能见度的最值和PM2.5质量浓度变化相反, 最高值出现在8月, 最低值出现在1月, 分别为8.75 km和5.59 km.由图 3b可知, 环境空气质量达到国家二级标准以上天数的比例9月最高, 为92.5%, 1月最低, 为57.4%.由图 3c可知南京市PM2.5存在显著的季节变化特征, 冬季最高, 夏季最低, 和赵阳等(2017)对南昌市区PM2.5及黄鹂鸣等(2002)对南京市PM2.5研究得出夏季PM2.5质量浓度低, 冬季高的结论一致.夏季平均能见度最好, 为7.5 km；冬季能见度最差, 为5.6 km, 是夏季能见度的75%.从图 3d可知, 空气质量达到国家二级标准以上天数的比例夏季最高, 为87.0%, 冬季最低, 仅为60.8%.
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| 图 3 PM2.5和能见度月变化特征以及不同月份空气质量等级占比 Fig. 3 The monthly variation feature of visibility and PM2.5 and different air quantity level days in the proportion of different months |
南京位于亚热带季风气候区, 夏季受副热带高压影响, 盛行东南风, 将沿海一带的清洁空气带至本地, 同时夏季温度较高湍流活动剧烈, 大气边界层顶较高使得污染物扩散能力较强, 且夏季降水较多, 对PM2.5有着较好的清除作用, 故PM2.5月平均质量浓度在8月降至全年最低；冬季南京地区受大陆冷高压影响盛行西北风, 将内陆地区的污染大气带至本地区, 且大气层结较为稳定, 空气流动慢, 不利于污染物的扩散(葛跃等, 2017), 使得PM2.5月平均质量浓度在1月达到最高值, 故夏季PM2.5质量浓度较低, 而冬季PM2.5质量浓度较高.能见度和PM2.5质量浓度负相关, 故冬季的能见度最低, 夏季的能见度最高.从图 3a中可以发现, 在6月份PM2.5质量浓度出现一个较小的峰值, 结合其他学者(朱彬等, 2010；尹聪, 2011)对南京地区夏季的研究结果以及南京周边地区6月的卫星火点图(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/map/), 出现这一现象的原因可能和南京及其周边地区的秸秆焚烧有关.
3.1.3 PM2.5日变化特征从图 4可以看出, PM2.5质量浓度日变化呈单峰型分布.在1:00附近出现第一个峰值, 在下午的16:00附近PM2.5质量浓度达到一天的谷值, 之后质量浓度开始上升.不同季节质量浓度峰值差异不同, 冬季峰值在四季中最高, 为89.7 μg·m-3, 而夏季峰值四季中最低, 为54.8 μg·m-3, 仅为冬季的61.1%.大气能见度6:00左右最低, 16:00左右最高, 和相对湿度、温度的变化规律相反.
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| 图 4 不同季节的大气温度、PM2.5质量浓度、相对湿度和能见度日变化特征 Fig. 4 The daily variation feature of RH, temperature, visibility and the concentration of PM2.5 during different seasons |
日落后, 太阳辐射消失, 地面长波辐射冷却, 热通量向下, 温度下降, 相对湿度上升, 近地面逐渐形成逆温层结, 湍流活动受到抑制, PM2.5质量浓度开始累积, 在1:00左右达到第一个峰值.1:00后, 人为活动减少, 使得PM2.5质量浓度缓慢降低, 相对湿度上升, 能见度逐渐下降.在6:00处相对湿度达到最大值, 温度和能见度降至最低值.日出后, 温度开始增加, 大气边界层持续抬升, 相对湿度下降, 大气中水汽的消光作用减弱, 能见度逐渐上升, PM2.5质量浓度继续降低.午后大气湍流运动剧烈, 混合层顶较高, 大气扩散条件较好, 在16:00处, PM2.5质量浓度下降至最低值, 能见度达到一天的最高值.随着太阳落山, 温度下降, 边界层高度降低, 大气边界层趋于稳定, 污染物开始累积使得PM2.5质量浓度又逐渐上升.PM2.5不同季节日平均质量浓度变化呈单峰型分布, 最大值出现在1：00, 最小值出现在16:00附近, 春夏季节谷值出现的时间相对于秋冬季节要早一些, 冬季的峰值和谷值质量浓度均高于其他季节.能见度6：00最低, 16:00附近达最大值；温度、相对湿度的变化和能见度的变化相反.
3.2 PM2.5质量浓度和气象要素的关系 3.2.1 PM2.5质量浓度与地面气象要素的相关性分析本文对2014—2016年PM2.5质量浓度小时均值和常规气象要素小时值(温度、风速、相对湿度和能见度)进行了相关性分析, 结果如表 1所示.由表 1可知, PM2.5质量浓度与风速、相对湿度和能见度均具有较好的相关性.不同季节PM2.5质量浓度和风速具有较好的负相关关系, 二者相关系数为-0.14~-0.25, 秋季负相关性最高, 为-0.25, 春季负相关性较低, 为-0.14.从表 2中也可以明显地看出, 当风速增加时, PM2.5质量浓度呈下降趋势, 夏季下降幅度最大, 春季下降幅度最小.不同风速等级下, PM2.5质量浓度均值也呈现夏季低冬季高的变化趋势.不同季节PM2.5质量浓度和相对湿度呈正相关关系, 表明相对湿度增加会使得PM2.5质量浓度上升, 相关系数在0.09~0.24之间, 其中夏秋季节相关系数较弱, 为0.09, 冬季的相关系数较强, 为0.24.不同季节PM2.5质量浓度和温度呈负相关关系, 相关系数为-0.03~-0.16.其中春夏季节相关系数低于-0.05, 表明春夏季温度对PM2.5质量浓度的影响不是很大.不同季节PM2.5质量浓度和能见度的相关系数在-0.45~-0.66内, 呈现较强的负相关性, 因此本文针对不同相对湿度条件下的PM2.5质量浓度和能见度的关系进行了进一步研究.
| 表 1 2014—2016年PM2.5质量浓度与各气象要素的相关系数 Table 1 Correlations of PM2.5 concentration and meteorological elements during 2014—2016 |
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| 表 2 不同风速等级下PM2.5质量浓度均值 Table 2 The mean mass concentration of PM2.5 under different wind speed levels |
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图 5为观测期间逐时的PM2.5质量浓度和能见度的散点图, 不同相对湿度下散点分布规律性较为明显, 相对湿度大于80%的点(红色)多分布于左下方能见度小于5 km处, 随着相对湿度的降低, 能见度呈上升趋势.对不同相对湿度下的拟合结果表明, PM2.5质量浓度和能见度具有较好的拟合关系, 呈幂函数关系, PM2.5质量浓度和能见度的相关系数在0.51~0.68之间(表 2).当相对湿度大于60%时, 随着相对湿度的上升相关系数呈下降趋势, 当相对湿度在40%和60%之间时, 二者相关性最大, 为0.68, 相对湿度大于90%时, 相关系数下降到最低, 为0.51.当相对湿度小于60%时, 相关系数随着相对湿度的上升而上升, PM2.5粒子吸湿性增长, PM2.5粒子粒径增大, 散射能力增强, 此时PM2.5是造成低能见度的主要因素；当相对湿度大于60%时, 相关系数随着相对湿度的上升而下降, 此时水汽成为造成低能见度的主要因素.
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| 图 5 不同相对湿度下PM2.5和相对湿度之间的关系 Fig. 5 The relation between the visibility and PM2.5 mass concentration corresponding to different relative humidity ranges |
当PM2.5质量浓度低于某阈值时, 能见度会随着PM2.5质量浓度的降低而明显升高, 10 km是区分霾天与非霾天的阈值, 故以10 km来确定PM2.5质量浓度的能见度阈值(张浩等, 2017).将Vis=10 km带入拟合方程, 计算得到不同相对湿度下PM2.5质量浓度的阈值.随着相对湿度的增加, PM2.5质量浓度对能见度影响的阈值逐渐降低, 较高的相对湿度下只需较低的PM2.5质量浓度便使能见度下降至10 km以下.南京江北工业区65%以上的时段相对湿度超过60%, 当PM2.5质量浓度值高于15 μg·m-3, 当PM2.5质量浓度值低于15 μg·m-3, 降低PM2.5质量浓度对改善能见度有着明显的作用, 但当PM2.5质量浓度高于此阈值时, 降低PM2.5质量浓度对能见度的提升效果不明显.
3.3 后向轨迹聚类分析和潜在源贡献因子分析 3.3.1 后向轨迹聚类分析对南京江北地区各季节气流轨迹进行聚类分析(图 6), 可以看出南京江北地区后向轨迹四季变化明显.本文结合该地PM2.5的质量浓度数据, 对气流的后向轨迹进行分析(表 3), 得出不同气流轨迹对PM2.5质量浓度的影响.
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| 图 6 南京不同季节后向轨迹聚类分析 Fig. 6 Different seasonal Cluster mean back-trajectories arriving at Nanjing |
| 表 3 不同相对湿度下PM2.5质量浓度和能见度的定量关系 Table 3 Quantitative relation between the visibility (y) and PM2.5 (x) corresponding to different relative humidity ranges |
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春季有4类气流轨迹, 轨迹1和4较轨迹2和3要长, 移动速度相对较快.途径内蒙古中部、陕西北部、山西、河南、安徽的第2类气流轨迹占总轨迹的25.72%, 气流远距离输送能力最强, 对应的PM2.5质量浓度平均值也最高, 为75.64 μg·m-3, 可能与途径的地区污染严重有关.第1类气流轨迹对应的PM2.5质量浓度相对较低, 仅为49.88 μg·m-3, 可能与途径海洋, 输送的为清洁气团有关.
夏季有3类气流轨迹, 气流轨迹对应的PM2.5质量浓度平均值低于其他季节.其中来自黄海、江苏中部的第1类气流轨迹占比最大, 为68.22%, 但PM2.5质量浓度平均值最高, 为49.16 μg·m-3.虽然气团来自海洋但质量浓度仍然较高, 原因可能与途径的江苏东部地区污染较为严重有关.途经福建、江西东部、安徽东南部的气流轨迹2的PM2.5质量浓度平均值最低, 为38.85 μg·m-3, 占比约为20.05%.
| 表 3 不同季节各类轨迹区域特征 Table 3 Regional characteristics of backward trajectories in four seasons |
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秋季有3类气流轨迹.来自河北东北部、渤海、辽宁南部、黄海、江苏东部的气流轨迹占比最大, 为48.90%, 但PM2.5质量浓度较低, 为47.16 μg·m-3, 可能和春季轨迹1质量浓度相对较低的原因类似.来自浙北和苏锡常地区的气流轨迹3占比最低, 为16.48%, 但PM2.5质量浓度高达69.2 μg·m-3, 说明浙北地区和苏锡常地区的污染较为严重, 但秋季对南京江北地区影响不大.途径内蒙古中部、山西、河北南部、江苏西北部的轨迹2最长, 移动速度较快, 占比为总轨迹书的34.62%, PM2.5质量浓度为52.06 μg·m-3, 与途径较多工业区有关.
冬季有3类气流轨迹, 受大陆性高压影响, 气流为西北方向和北方向, 3条气流轨迹对应的PM2.5质量浓度高于其他季节, 可能和北方集中供暖燃煤较多有关.轨迹2途径内蒙古西部、宁夏、陕西东部、河南南部、安徽中部, 占比最大, 为42.31%, PM2.5质量浓度平均值也最高, 为74.77 μg·m-3, 途径地区因为供暖排放的污染物较多, 使得PM2.5质量浓度最高.轨迹3途径内蒙古东部、河北东部、渤海、山东东部、黄海, 江苏, 占比为31.48%, PM2.5质量浓度最低, 为63.29 μg·m-3, 由于途径渤海和黄海, 使得PM2.5质量浓度相对较低.
3.3.2 潜在源贡献因子分析为了进一步对南京北郊地区PM2.5可能来源进行研究, 本文进行了污染物潜在源区分析, 图 7是南京北郊地区不同季节PM2.5的PSCF分析结果.总体上看, 冬春季潜在源区较多, 夏秋季潜在源区较少, 南京地区PM2.5外来源输送季节变化较为明显.春季南京北郊地区WPSCF (weighted potential source contribution function)较大区域出现在安徽南部、江西北部、浙江中部与北部、江苏南部和上海地区, 是南京地区PM2.5污染的主要来源；夏季WPSCF较大值出现在江苏东部与南部、浙江北部和上海地区；秋季WPSCF较大值出现在安徽东部与南部、浙江北部和江苏南部；冬季WPSCF较大值集中出现在山东大部、河南中部和东部、浙江北部、安徽大部和江苏大部.
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| 图 7 不同季节潜在源区分析 Fig. 7 The distribution of the potential source contribution function (PSCF) on Nanjing during different season |
1) 南京江北地区2014—2016年PM2.5年平均质量浓度为(62.1±39.9)、(59.3±39.4)和(51.2±34. 8) μg·m-3, 3年累计下降幅度约为17.4%；PM2.5月平均质量浓度变化呈双峰型分布, 峰值出现在1月和6月, 最低值出现在8月, 6月出现峰值的原因可能和秸秆焚烧有关；PM2.5日平均质量浓度呈单峰型分布, 峰值出现在1:00.能见度年平均变化从2014年的(5.8±3.2) km上升至2016年(6.6±3.6) km；能见度的月平均质量浓度最高值出现在8月, 最低值出现在1月, 夏季最高冬季最低；能见度日变化在16:00附近出现峰值, 夏季峰值最高, 冬季峰值最低.
2) PM2.5质量浓度和温度、风速及能见度呈负相关关系, 和湿度呈正相关关系；不同相对湿度下能见度和PM2.5质量浓度呈较好的幂函数拟合关系, 相关系数在0.51~0.68之间, 40% < RH≤60%时相关系数最大；PM2.5的霾天和非霾天阈值质量浓度为15 μg·m-3, 低于此值时降低PM2.5质量浓度对改善能见度有着明显的作用, 但当高于此阈值时, 降低PM2.5质量浓度对能见度的提升效果不大.
3) 春季主导气团为偏北气团和偏东气团, 分别占比43.50%和30.80%；夏季主导气团为偏东气团, 占比约为68.22%；秋季和冬季主导气团为来自北方的气流, 总占比分别为83.52%和100.00%.偏北气团携带的PM2.5浓度较大, 偏东气团携带的PM2.5浓度较低.PSCF分析表明南京地区PM2.5的WPSCF高值区春季分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区, 夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等长三角地区, 冬季分布在安徽、河南东部, 山东和江苏等地区, 春冬季潜在源区范围较大, 夏秋季潜在源区范围较小, 受到外来源输送的PM2.5季节变化明显.
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