环境科学学报  2019, Vol. 39 Issue (4): 1049-1056
引用本文
严宇, 王雪松, 周家斌. 2019. 福州市区冬春季PM2.5污染特征与来源差异性分析[J]. 环境科学学报, 39(4): 1049-1056.
Yan Y, Wang X S, Zhou J B. 2019. The seasonal differences of PM2.5 pollution characteristics and source regions between winter and spring in Fuzhou urban areas[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 39(4): 1049-1056.
福州市区冬春季PM2.5污染特征与来源差异性分析    [PDF全文]
严宇1 , 王雪松1 , 周家斌2     
1. 北京大学环境科学与工程学院, 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100871;
2. 西南石油大学化学化工学院, 成都 610500
收稿日期: 2018-09-26; 修回日期: 2018-10-26; 录用日期: 2018-10-26
基金项目: 福州市环保科研项目（No.2016463）；国家重点研发计划（No.2018YFC0213204）
作者简介: 严宇(1994-), 男, E-mail:yuyanbj@pku.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 王雪松(1972—), 男, 北京大学环境科学与工程学院副教授, 长期从事城市和区域大气污染模拟研究, 发表论文50余篇.E-mail：xswang@pku.edu.cn
摘要: 基于福州市区2015年2月-2016年1月间的大气PM2.5监测数据，综合运用HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源贡献因子法（WPSCF）与浓度权重轨迹分析（WCWT）等方法，探讨了福州市区冬、春季PM2.5污染特征和典型污染过程成因，总结了气象因子和污染来源的季节性差异.研究期间，冬、春季是福州市区PM2.5污染的主要季节，福州市区不同类型站点的PM2.5浓度在冬、春季污染发生时均呈现出整体升高的特点，但浓度日变化却存在季节性差异，冬季无显著日变化，春季则表现为单峰单谷特征.福州市区春季主要受锋前暖区和高压后部等天气系统影响，大气扩散条件差，PM2.5极易在不利的气象条件下累积，福建沿海地区是其PM2.5污染的主要潜在源区；冬季污染易受高压天气系统作用，盛行偏北风，长江三角洲地区的污染物输入会对福州市区空气质量产生较大影响，长江三角洲、浙江东南沿海、福建北部是其PM2.5污染的主要潜在源区.
关键词: 福州     PM2.5     污染特征     污染来源    
The seasonal differences of PM2.5 pollution characteristics and source regions between winter and spring in Fuzhou urban areas
YAN Yu1, WANG Xuesong1 , ZHOU Jiabin2    
1. State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871;
2. School of Chemistry and Chemical Engineering, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500
Received 26 September 2018; received in revised from 26 October 2018; accepted 26 October 2018
Abstract: The HYSPLIT backward trajectory model and the weighted potential source contribution factor (WPSCF) and the weighted concentration-weighted trajectory (WCWT) were applied to analyze the PM2.5 data collected from February 2015 to January 2016 in Fuzhou urban areas. The characteristics of PM2.5 pollution in winter and spring were discussed and the causes of typical pollution processes in Fuzhou urban areas were explored. The seasonal differences of meteorological conditions and pollution source regions were obtained. During the study period, PM2.5 pollution mainly occurred in winter and spring in Fuzhou urban areas. The concentrations of PM2.5 at different sites showed an overall increase with the occurrence of pollution both in winter and in spring. However, the diurnal variations of PM2.5 levels differed between in winter and in spring. There was no significant diurnal change of PM2.5 concentrations during PM2.5 episodes of winter, while PM2.5 showed evident diurnal variation with the unimodal distribution when PM2.5 pollution occurred in spring. The weather systems such as the warm sector ahead of the front and the high-pressure rear usually prevailed in spring and led to the conditions unfavorable to air diffusion, resulting in the accumulation of PM2.5 in Fuzhou urban areas. The coastal areas of Fujian Province were identified as the main potential source regions of PM2.5 in spring. High-pressure systems and northerly winds prevailed over Fuzhou in winter, the transport of PM2.5 originated in the Yangtze River Delta region, the southeast coastal areas of Zhejiang as well as northern Fujian Province greatly affected the levels of PM2.5 in Fuzhou urban areas.
Keywords: Fuzhou     PM2.5     pollution characteristics     pollution sources    
1 引言(Introduction)

细颗粒物(PM2.5)是指空气动力学等效直径≤2.5 μm的粒子, 会危害人体健康, 降低大气能见度, 导致霾天气, 也是造成我国很多城市和地区空气污染的主要污染物(Salma et al., 2004; Tie et al., 2009; Zhang et al., 2010; 胡敏等, 2011).PM2.5污染的出现, 除了存在大气转化的内在驱动因素外, 主要受到两方面外在条件的影响：一是不利的气象条件, 包括天气形势和局地气象因素等; 二是污染源的排放变化(Liu et al., 2013; 尉鹏等, 2015; 程念亮等, 2016).当污染源强相对稳定时, 大气污染物浓度变化主要受气象条件影响, 一定气象条件下产生的污染物输送还会造成空气质量的剧烈变化(Wang et al., 2014; 吕炜等, 2015).

福州市是东南沿海重要的城市, 城市环境空气质量长期居于全国省会城市前列.但近年来关于福州大气污染的研究表明, 春季和冬季是福州灰霾天气发生最频繁的季节(陈晓秋等, 2009), 颗粒物污染受气象条件和区域输送影响较大(谢祖欣等, 2017).已有研究对福州地区污染物与气象条件、天气形势之间关系的讨论较多(陈彬彬等, 2009; 隋平等, 2013; 郑秋萍等, 2013; 王宏等, 2014; 李岩等, 2014; 周俊佳等, 2017), 而对PM2.5污染特征和污染来源的报道较少.

以2015年2月—2016年1月间的空气质量状况为例, 福州市区共出现4个PM2.5超标日(2015年4月出现2 d, 2016年1月出现2 d).PM2.5是福州市的首要大气污染物(http://fjepb.gov.cn/zwgk/kjjc/hjzl/zlph).尽管PM2.5超标日不多, 但研究高浓度PM2.5污染过程的天气、传输、来源对于认识福州PM2.5演变有重要作用.因此, 本文利用2015年2月—2016年1月一整年的空气质量观测数据, 结合传输轨迹模式、潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹分析, 探讨福州市区PM2.5污染特征、冬春季典型污染过程成因和潜在源区分布, 旨在加深对福州PM2.5污染成因与来源的认识.

2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 数据来源

研究时段内(2015年2月1日—2016年1月31日)PM2.5和CO逐时质量浓度数据来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/).福州市区国控监测站点位置分布情况如图 1所示.气象数据来源于美国国家环境预报中心(NCEP)全球地面观测天气数据(https://rda.ucar.edu/datasets/ds461.0/).

图 1 福州市区国控监测站点位置分布 Fig. 1 Locations of air quality monitoring sites in Fuzhou urban district
2.2 后向轨迹分析

本研究采用美国国家海洋与大气管理局(NOAA)开发的HYSPLIT轨迹模式(Draxler et al., 1998), 结合美国国家海洋与大气管理局全球资料同化系统(GDAS)气象数据, 计算到达福州市区(26.03°N, 119.3°E)后向轨迹.后向时间设置为72 h, 以便涵盖二次污染物的生命周期(刘世玺等, 2010).轨迹计算起始点的高度为300 m, 这主要是因为采用300 m高度的风场能够反映边界层的平均流场特征(任传斌等, 2016), 进而可较准确地描述到达福州的气团移动路径, 从而揭示福州大气污染物的可能来源.根据轨迹空间的相似度, 对计算获得的大量轨迹进行聚类分析, 聚类时采用总空间方差(Total Spatial Variance, TSV)对分类质量进行判断(郑丹楠等, 2015).

2.3 潜在源区分析

本文采用潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)对福州市区PM2.5的潜在来源地区进行识别.PSCF是一种基于气流轨迹的分析来识别污染源区的方法(Zeng et al., 1989; Begum et al., 2005).PSCF值为研究区域内经过某一网格(i, j)的污染气流轨迹数(mij)与经过该网格的所有气流轨迹数(nij)的比值, 即：

(1)

本文将PM2.5浓度值大于35 μg·m-3的轨迹定义为污染气流轨迹, 对研究区域内后向轨迹所涉及到的区域(16°~40°N, 100°~128°E)进行网格化, 分成0.5°×0.5°的水平网格.对于某些偏远网络, 由于轨迹总体停留时间较少, 即分母nij较小, PSCF计算结果的不确定性较大(李莉等, 2015).为了降低某些偏远网络对于计算结果的影响, 可在公式中引入权重系数Wij.公式(2)中Wij的确定参考Zeng等(1989)、Polissar等(1999)和张磊等(2013)的研究结果.本研究所选取的权重系数如公式(3)所示.

(2)
(3)

PSCF只反映了当前网格污染轨迹数所占比例, 并没有明确污染轨迹对目标网格的污染贡献.CWT则先计算出轨迹的权重浓度, 然后定量得到某个网格的平均权重浓度(Hsu et al., 2003), 计算公式为：

(4)

式中, CWTij是网格(i, j)的平均权重浓度; l是经过网格(i, j)的轨迹; M是轨迹总数; Cijl是轨迹l经过网格(i, j)时对应的PM2.5质量浓度; τijl是轨迹l在网格(i, j)的停留时间.计算时可采用与PSCF方法相同的权重系数Wij, 即WCWTij=Wij×CWTij.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 PM2.5污染特征分析

研究期间福州市区春、夏、秋、冬(根据福建省的自然天气季节划分, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12—2月为冬季(http://www.fzqx.gov.cn)4个季节PM2.5浓度均值分别为34、20、23、35 μg·m-3, 呈明显的季节性变化, 冬、春季PM2.5浓度水平高出夏、秋季11~15 μg·m-3.图 2是研究期间PM2.5月均浓度的变化, 可以看出, 2015年2月、4月和2016年1月的PM2.5月均浓度较高, 分别为40、37、36 μg·m-3, 而2015年7月最低(19 μg·m-3).本文选择PM2.5水平较高、出现超标日的2015年4月和2016年1月, 分别作为春季和冬季的重点月份进行分析.相比我国PM2.5污染严重的地区(如华北、四川盆地、长三角地区等), 福州PM2.5总体水平偏低很多, 因此, 本文选择日均浓度35 μg·m-3作为当地PM2.5高浓度日和低浓度日的划分限值, 用于对比分析.在2015年4月和2016年1月, 福州市区PM2.5高浓度日的天数分别为12 d和14 d.

图 2 福州市区PM2.5浓度月际变化 Fig. 2 Monthly variation of PM2.5 concentration in Fuzhou urban district

图 3给出了2015年4月和2016年1月福州市区6个国控监测站点在高浓度日与低浓度日的PM2.5平均浓度.各监测站点的PM2.5浓度水平存在一定差异：师大站PM2.5浓度最高, 2015年4月该站PM2.5浓度水平比6个站的总体平均水平高20%, 2016年1月则高出17%;鼓山站的PM2.5浓度最低, 2015年4月和2016年1月分别低于6个站的总平均值4%和11%.师大监测点位于福州市区的城市中心, 邻近商业街区, 来往的人流量和车流量均较大; 而鼓山站为背景点, 位于鼓山风景区内.站点之间的PM2.5浓度水平差别估计受到局地源排放的影响较大.另一方面, 所有站点在高浓度日的PM2.5水平都显著大于低浓度日的数值, 2015年4月高出18~28 μg·m-3, 2016年1月高出30~41 μg·m-3, 各站点高浓度日较低浓度日的PM2.5上升水平较为相近, 说明不同站点在PM2.5污染发生时可能受到了共同因素的影响(如扩散条件转差、外部污染输入等), 导致福州市区整体PM2.5浓度水平的提升.

图 3 福州市区6个国控监测站点高浓度日和低浓度日PM2.5浓度 Fig. 3 The concentration of PM2.5 at air quality monitoring sites in Fuzhou urban district

图 4给出了2015年4月和2016年1月高浓度日和低浓度日的PM2.5日变化情况.可以看出, 高浓度日的PM2.5小时浓度在一天中均显著高于低浓度日(2015年4月高出71%~129%, 2016年1月高出118%~214%), 而且低浓度日的日变化幅度都很小(2015年4月为20~25 μg·m-3, 2016年1月为17~23 μg·m-3); 但这两个月高浓度日的PM2.5浓度日变化上却呈显著区别：2016年1月PM2.5浓度在一天中较稳定(49~56 μg·m-3), 变化很小, 而在2015年4月则存在单峰型的变化特征, 峰值出现在8：00—9：00, 谷值出现在16：00.福州市区高浓度PM2.5的不同日变化特征反映出冬、春季的PM2.5污染成因可能存在差异.

图 4 2015年4月和2016年1月高浓度日与低浓度日PM2.5浓度日变化(图中实(空)心点表示平均值, 误差线代表标准差) Fig. 4 Daily variation of PM2.5 concentration on high and low concentration day in April 2015 and January 2016

2015年4月4—6日福州市区经历了一次PM2.5污染过程(图 5a), 这期间当地风向变化较大, 风速整体较低, PM2.5浓度总体呈上升趋势, 每日上午至中午是高值时段或出现峰值, 6日上午9：00 PM2.5浓度达到最高值128 μg·m-3, 当日午后风速增大, PM2.5浓度迅速降低, 污染过程结束.在城市地区, CO通常来源于机动车尾气排放或燃料不完全燃烧, 常用作参照物反映大气传输扩散条件.此次污染过程中, PM2.5和CO浓度变化趋势基本一致, 表明二者可能共同受到局地源排放的影响.2016年1月18—20日是福州市冬季的一次PM2.5污染过程(图 5b), 这期间持续受到北风作用, 风速较大, PM2.5浓度经历持续升高(18—19日傍晚)、高位波动和维持(19日夜晚—20日傍晚)、下降(20日夜晚)的过程, 这期间PM2.5浓度并未呈现较为一致的日变化特征, 而CO浓度则出现明显的日变化.上述污染过程中, PM2.5的日变化情况与图 4所示的不同季节高浓度日PM2.5浓度日变化规律相一致, 但CO浓度变化规律不同, 这表明两次污染成因可能存在差异.

图 5 2015年4月4—7日(a)及2016年1月18—20日(b)福州市区观测的PM2.5浓度、CO浓度、地面风速和风向的时间变化 Fig. 5 Observed daily PM2.5 concentrations, CO concentrations, surface wind speed and wind direction in Fuzhou urban district from January 4 to 7, 2015(a) and 18 to 20, 2015(b)
3.2 PM2.5污染的天气类型

天气类型和气象条件往往对污染发生有重要影响.已有研究认为(王宏等, 2008; 2014), 不利于福州地区污染扩散的天气类型包括高压后部、锋前暖区、地面倒槽等, 易形成污染天气.由3.1节分析发现, 冬、春季污染特征差异明显, 污染成因可能存在差别, 因此, 本文对福州市研究期间发生的全部PM2.5污染过程(出现PM2.5浓度>75 μg·m-3的超标情况, 共4次)的天气形势和气象特征进行分析, 结果见表 1.

表 1 研究时段内PM2.5污染过程天气状况分析 Table 1 Analysis of weather conditions of PM2.5 pollution process during the study period

福州地区的PM2.5污染与天气形势密切相关, 可分为“累积型”污染和“输送型”污染两类(谢祖欣等, 2017).累积型污染过程发生在静稳天气形势下, 由于本地排放形成的污染物在不利于扩散的气象条件下累积, 同时, 西南暖湿气流也可能携带福州上风向城市的污染物至福州, 导致PM2.5浓度升高; 输送型污染过程则是北方污染物随着冷高压前的偏北气流向南传输, 导致PM2.5浓度迅速升高.

根据表 1的污染天气特征结果, 并结合下文的传输特征分析, 研究期间福州市区春季发生的2次污染均为累积型污染, 冬季的2次污染为输送型污染.以2015年4月3—7日的PM2.5污染过程为例, 福州市区三面环山, 呈开口向南的“簸萁状”地形, 结合2015年4月6日20：00(北京时间)地面天气形势图(图略, http://web.kma.go.kr/chn/weather)分析可知, 该区域受地形所限, 在锋前暖区天气影响下, 受到低风速的西南暖湿气流作用, 大气混合层高度往往低于盆地周围山脉, 易形成逆温层, 大气水平和垂直扩散条件较差, 污染物易滞留积累, 形成污染天气.在此期间, 福州探空曲线(图略, 数据来源http://envf.ust.hk/dataview)也表明此次污染过程中, 福州低层大气存在逆温现象, 在污染逐渐消散的过程中, 混合层高度升高, 低层逆温现象消失.2016年1月18—21日福州市区PM2.5污染过程则是一次典型的输送型污染, 从2016年1月19日8：00(北京时间)的地面天气形势图(图略, http://web.kma.go.kr/chn/weather)可以看出, 福州处于高压脊边缘, 受到东北风作用, 易受到位于上风向的长三角地区的影响.

3.3 PM2.5污染的传输特征

PM2.5污染特征和污染天气形势的分析结果表明, 传输过程对PM2.5污染的形成具有重要贡献.图 6为福州市区2015年4月和2016年1月逐日300 m后向轨迹(每日绘制0：00、6：00、12：00和18：00这4个时次的轨迹)及其聚类结果.可以看到, 春季月份和冬季月份到达福州的气团轨迹差异明显, 4月的气团轨迹可分为偏南、偏西和东北3个主导方向, 而1月的气团大致分为偏北和其他来向两类.结合PM2.5日均值数据对聚类后的轨迹进行统计分析(表 2), 以反映各类传输轨迹影响下的PM2.5浓度水平特征.可以看出, 2015年4月, 偏南类型气团下福州市区的PM2.5浓度水平最高.根据图 6a可知, 偏南气团绝大部分来自南部海上, 沿着福建沿海地区由南向北移动, 可能携带途径城市(如漳州、厦门、莆田等)及福州本地排放的污染物到达福州市区, 成为对PM2.5浓度影响最重要的轨迹类型.对于2016年1月, 在浙江地区的偏北气团作用下福州市区PM2.5浓度水平较高, 反映出污染跨省传输的影响, 下文对1月19日典型污染案例的分析能够清晰地说明这一点.

图 6 福州2015年4月(a)和2016年1月(b)300 m后向轨迹分布 Fig. 6 Distribution of 300 m back trajectories in April 2015(a) and January 2016(b) in Fuzhou

表 2 福州2015年4月和2016年1月聚类轨迹的区域特征 Table 2 Regional characteristics of cluster trajectories in Fuzhou in April 2015 and January 2016

2015年4月6日9：00的72 h后向轨迹(图 7a)表明, 福州本地排放的污染物在不利于扩散的气象条件下聚集, 同时西南暖湿气流湿度较大, 加剧了大气中细颗粒物的二次生成, 并可能携带上风向城市的污染物至福州, 导致福州市区PM2.5浓度升高.2016年1月19日16：00的72 h后向轨迹(图 7b)表明, 来自内陆的气团从4000 m高空逐渐下降, 在1月18日0：00下降至300 m高度时, 受到当地地形地势的影响, 气流转向, 之后与另外两条气流轨迹路径基本一致.结合低空轨迹(福州市区上空300 m和1000 m高度的后向轨迹)沿线主要城市PM2.5浓度时间序列图来看(图 8), 南京、上海、杭州、台州、温州及宁德PM2.5浓度先后出现峰值, 这表明福州上风向污染物沿着海岸线由偏东北传输至福州.蒋永成等(2015)研究结果也表明, 冬季(2013年1月)福州是华东地区一个PM2.5污染物主要接受区, 主要受长三角地区、安徽及河南等地污染物的影响.这与上文所讨论的冬、春季污染天气特征和传输特征结果一致.

图 7 污染期间72 h后向轨迹(a.2015年4月6日9：00前, b. 2016年1月19日16：00前) Fig. 7 72 hours backward trajectories during PM2.5 pollution process(a. before 9:00 on April 6, 2015, b. before 16:00 on January 19, 2016)

图 8 后向轨迹所经过的主要城市PM2.5时间序列 Fig. 8 PM2.5 concentration in major cities through the backward trajectory
3.4 PM2.5潜在源区分析

为了对福州市区冬、春季大气污染输送源进行进一步的研究, 本文对福州市区PM2.5开展污染潜在源区分析.福州市区2015年4月和2016年1月的PM2.5潜在污染源区分析结果如图 9和图 10所示.潜在源贡献因子法(WPSCF)结果中网格颜色越深表示该地区污染轨迹的占比越高, 浓度权重轨迹分析(WCWT)结果中网格颜色越深表示潜在源区对福州市区PM2.5的浓度贡献越大.春季WPSCF高值区域集中在福建沿海地区, 而冬季WPSCF高值区域主要集中在长三角地区和浙江东南部、福建东北部地区, 表明这些地区对于福州市区的污染贡献率较大.利用WCWT进一步分析不同轨迹的污染程度(图 10), 春季超过35 μg·m-3的WCWT高值区集中在包括福州本地在内的福建沿海地区, 这与WPSCF所指示的潜在源区相吻合; 虽然在南部海面上也存在高值潜在源区分布, 但考虑到海上PM2.5及其前体物的源排放一般很低, 通常不会成为福州市区污染的重要源区.而冬季WCWT高值主要分布长三角地区、浙江南部、福州及其周边地区, 这些地区对福州的PM2.5污染贡献值也大于35 μg·m-3, 是影响福州冬季PM2.5浓度的主要潜在源区.可见, 福州市区2015年4月和2016年1月的PM2.5潜在源区分布可反映出该地区所处天气类型和传输条件的影响.

图 9 福州2015年4月(a)和2016年1月(b)PM2.5的WPSCF分布特征 Fig. 9 Weighted potential source contribution for PM2.5 in April 2015(a) and January 2016(b) in Fuzhou

图 10 福州2015年4月(a)和2016年1月(b)PM2.5的WCWT分布特征 Fig. 10 Concentration weighted trajectory for PM2.5 in April 2015(a) and January 2016(b) in Fuzhou
4 结论(Conclusions)

1) 福州市区PM2.5污染主要发生在冬、春季节, 污染发生时不同类型站点PM2.5浓度整体升高是两个季节的共同特点, 但浓度日变化存在季节性差异, 冬季无显著日变化, 春季则呈现单峰单谷特征.

2) 福州市区春季PM2.5污染多受静稳天气形势影响, 扩散条件差, 福建沿海地区是其PM2.5污染的主要潜在源区, 呈累积型污染的特点; 冬季PM2.5污染多受高压天气系统作用, 盛行偏北风, 来自长江三角洲地区的污染物输入对福州市区影响较大, 长江三角洲、浙江东南沿海、福建北部是PM2.5污染的主要来源地区.

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