2019, Vol. 39
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2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
3. 城市人居环境科学与技术实验室, 北京大学深圳研究生院, 环境与能源学院, 深圳 518055;
4. 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京信息工程大学, 南京 210044
2. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233;
3. Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055;
4. Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044
伴随着我国工业化和城市化的快速发展, 我国面临着严重的大气颗粒物污染.尽管采取了更加严格的排放标准, 我国东部地区的重霾事件仍频繁发生.霾不仅造成视觉上的不适感, 还危害人体健康和影响生态系统(Natusch et al., 1974).能见度作为肉眼可见的大气污染的重要指标, 主要取决于大气的消光作用.消光系数包括颗粒物消光(Bext, p)及气体消光(Bext, g), 颗粒物消光又可分为颗粒物散射(Bsp)和颗粒物吸收(Bap), 其中颗粒物散射在总消光中占据主导地位(刘爱霞等, 2013).
气溶胶光学性质不仅受颗粒物浓度控制, 同时与颗粒物的化学组分、粒径分布、环境湿度息息相关(Ma et al., 2011；Liu et al., 2014).明确化学组成与能见度的关系至关重要, 可以通过控制化学组分来控制空气污染, 为区域灰霾的联防联控提供决策依据, 也可为其它城市灰霾现状、改善效果评估提供科学基础.
目前我国研究化学组成与能见度之间关系的方法主要有3种, 分别是基于美国保护视觉环境跨部门观测计划(IMRPVOE)研究结果得到的IMPROVE公式(2007)、多元线性回归分析方法以及目前应用广泛的计算粒子散射的Mie散射模型.与此同时, 目前关于我国大气气溶胶光学特性与化学组分的研究主要集中在京津冀(Tao et al., 2015；Han et al., 2015)、长江三角洲(Han et al., 2015；Cui et al., 2015；Ming et al., 2017)和珠江三角洲(Wang et al., 2015；Xia et al., 2017)等经济发达地区.
研究结果显示, 颗粒物各化学组成的质量消光效率并不是一个恒定的值, 对于同一粒径段颗粒物, 不同地点不同方法得到的结果也有较大差异.但同时发现, 在每个观测时段中, 某一粒径段的颗粒物质量消光效率变化的幅度保持在一个稳定的范围.因此, 运用多种方法计算光学特性和化学组分的关系, 既可以讨论各种方法的不确定性, 又可进一步保证计算结果的准确性.此外, 目前很少有研究将有机气溶胶(OA)分离为一次有机气溶胶(POA)和二次有机气溶胶(SOA)来对颗粒物的消光进行分析, 对于化学物种特别是POA和SOA对颗粒物消光贡献的了解仍不清楚.
2 仪器和方法(Instrument and methods) 2.1 观测点位和观测时间观测时间为2017年11月7日—2018年1月22日.观测点设于山东省德州市平原县气象局(37°8′N, 116°27′E)院内, 该站点周围均为大片农田, 土地利用情况相对稳定, 无高大建筑物遮挡, 该站点可作为典型的我国华北地区区域点.
2.2 观测仪器和观测方法本研究利用Aurora-1000积分浊度仪(Integrating Nephelometer)测量颗粒物散射系数(Bsp), 散射角: 10°~170°, 波长525 nm, 切割粒径为2.5 μm.浊度计每24 h进行一次零点检查, 每两周使用R134a气体进行跨度标定, 同时进行角度截断误差等校正.利用5012型多角度吸收光度计(Multi-angle Absorption Photometer, MAAP)测量环境大气和污染源气溶胶光吸收特性, 波长670 nm.流量每周校准一次, 其变化在2%以内.考虑到实际计算时波长为550 nm, 吸收系数和散射系数需要转换(Xu et al., 2012).亚微米颗粒物化学组成及其浓度用美国Aerodyne公司的气溶胶飞行时间质谱仪(Aerosol Mass Spectrometer, AMS)进行测量, 时间分辨率为4 min, 切割粒径为1 μm, AMS的仪器操作维护详见文献(Canagaratna et al., 2007).利用武汉天虹公司OCEC-100大气颗粒物有机碳/元素碳在线分析仪测量大气颗粒物中的元素碳(EC)和有机碳(OC)浓度.观测前后进行气密性检查, 定期更换滤膜以及用标准蔗糖溶液进行标定.观测参数还包括PM2.5、能见度、风向、风速等因子.因纯净大气的消光效应主要由气体分子的瑞利散射(Bsg)引起, Bsg在标准状况下默认为14.00 Mm-1(Pandis et al., 1998), 计算气体吸收系数(Bag)如式(1)所示：
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(1) |
其中, CNO2中是NO2的质量浓度(mg·m-3).
本研究采用SPSSV18软件对大气消光和颗粒物化学组成进行多元线性回归分析.同时利用Mie模型对颗粒物不同组分对散射影响进行研究(Matzler et al., 2002; Bohren et al., 2008).给定颗粒密度(ρj)和粒径分布(Dbin), PM1各物种散射系数(bsca(j, PM1))使用方程式(2)计算, 其中Dbin是中值几何粒径.波长选为550 nm, NH4NO3、(NH4)2SO4和OM的折射率和密度从文献获取(Pitchford et al., 2007).
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(2) |
其中, PM1各物种散射截面(MSEj, PM1)计算公式如下所示：
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(3) |
如图 1所示, 观测期间大气消光系数为(461.4±423.9) Mm-1.大气消光以颗粒物散射为主, 占总消光的87.3%, 其次是颗粒物吸收, 占7.7%;气体吸收和瑞利散射共占5.0%.综上, 颗粒物消光占95.0%, 这与泰山(Zhao et al., 2016)、济南(丁净等, 2012)等地的研究结果一致, 说明能见度下降主要是由颗粒物消光造成的.
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| 图 1 气象条件、PM2.5浓度和颗粒物消光时间序列以及大气消光饼图 Fig. 1 Time series of meteorological condition, PM2.5, particle extinction coefficients and pie chart of light extinction coefficients |
能见度下降的主要原因是空气中大量悬浮的微小颗粒物的消光作用.以PM2.5浓度大于75 μg·m-3为判断界限, 将观测期分为清洁期和污染期.其所得结果如表 1所示, 清洁期PM2.5浓度低, 风速相对较大, 能见度较高.在污染期, PM2.5浓度增高, 伴随着风速不断降低, 能见度不断降级, 但并未形成区域性的静稳天气(唐孝炎等, 2006), 同时考虑观测点周围均为农田, 并无明显的自然排放源, 故可初步判断高浓度的人为颗粒物负荷是能见度降低的主要成因.
| 表 1 污染期、清洁期气象因素和PM2.5概况 Table 1 PM2.5 and meteorological factor on pollution days and clean days |
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颗粒物吸收系数和散射系数日变化如图 2所示, 吸收和散射系数日变化趋势相似, 均呈现两个峰, 在8:00和17:00其开始上升, 分别位于当地的早饭和晚饭时间, 可观察到明显的生物质燃烧.同时, 傍晚时分的系数明显高于早晨, 这可能是由于傍晚人为活动比较剧烈, 人为污染物排放强度高(Zhang et al., 2012). 0:00—7:00吸收和散射系数基本处于稳定状态.
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| 图 2 颗粒物吸收和散射日变化趋势 Fig. 2 Daily change of particle extinction coefficients |
PM1各化学组分的时间序列和百分比如图 3所示, 观测期间, PM1的质量浓度平均值为(59.0±46.6) Mm-1. PM1中以有机物为主, 占46.7%, 其次是硝酸盐、硫酸盐和BC, 分别占20.4%、11.0%和10.3%;铵盐和氯盐分别占9.7%和1.9%.
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| 图 3 PM1各化学组分的时间序列和百分比 Fig. 3 Time series and average mass fraction of PM1 chemical composition |
有机物、硫酸盐、硝酸盐日变化如图 4所示, 三者之间的变化趋势明显不同.有机物质量浓度从0:00开始不断上升, 在6:00达到最大值, 为55.6 μg·m-3, 随后不断下降.而硫酸盐和硝酸盐则在12:00达到最大值, 这可能是由于中午12点光照充足, 边界层上升, 一次颗粒物浓度降低, 二次颗粒物生成速率加快所致(唐孝炎等, 2006).
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| 图 4 PM1主要组分(OM、硝酸盐、硫酸盐)日变化趋势 Fig. 4 Daily change of PM1 chemical composition (OM, NH4NO3, (NH4)2SO4) |
观测期间, 有机物在PM1中占比最大, 其对气溶胶的消光的影响应重点考虑.本文运用正矩阵因子分析模型(Positive Matrix Factorization, PMF)对AMS有机气溶胶高分辨率质谱数据进行因子聚类分析, 所得结果如图 5所示.分别为还原性气溶胶(Hydrocarbon-like OA, HOA)、燃煤燃烧排放的有机气溶胶(Coal Combustion OA, CCOA)、生物质燃烧排放的有机气溶胶(Biomass Burning OA, BBOA)以及氧化有机气溶胶(Oxygenated OA, OOA).其中HOA、CCOA、BBOA属于POA, OOA可默认为二次气溶胶SOA.由于本文中OOA浓度较低, 无法进一步解析出半挥发氧化有机气溶胶(Semi-volatile Oxygenated OA, SV-OOA)、低挥发氧化有机气溶胶(Low-volatility Oxygenated OA, LV-OOA).其中OOA、BBOA、HOA、COOA分别占OM总数的27.3%、39.1%、17.6%、15.9%.其中POA、SOA在观测期间的平均占比为73%、27%, 两者对于消光的增强具有不可忽略的意义.
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| 图 5 不同类别气溶胶时间序列及其百分比 Fig. 5 Time series and mass fraction of different aerosol |
研究表明, 粒径范围为0.1~1 μm段的颗粒物散射能力最强(Hand et al., 2007), 同时段的颗粒物消光占总消光的90%以上, 因此进行光学特性和PM1化学组分的定量关系的探究是可行的.
借鉴前任研究方法(Pitchford et al., 2007; 姚婷婷等, 2011), 本文将颗粒物消光分为颗粒物吸收和颗粒物散射分别进行拟合.首先进行颗粒物吸收系数的拟合, 通常认为, 黑碳是唯一影响大气吸收的颗粒物.但研究表明, 除黑碳外, 气溶胶中有颜色的有机物包括土壤腐殖质、生物气溶胶等对太阳光都有吸收作用(Andreae et al., 2006).本文用在线EC/OC所测量的EC以及PMF解析的结果对MAAP实测的吸收系数进行拟合, 得到关系式(4):
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(4) |
该回归方程和回归系数均通过显著性检验(Sig.F=0.000, Sig.T=0.000), 其中R2=0.92, 标准化残差符合正态分布.每种物质浓度前的系数为该物质的吸光截面.通过关系式可以计算出EC、OOA、BBOA、HOA和CCOA对吸收系数的平均贡献分别为62.9%、22.5%、4.5%、2.8%、7.3%.从结果可以看出, EC是颗粒物吸光的主要成分, OOA、CCOA和BBOA也有相对较高的吸光系数, 其中OOA较高的吸光截面可能与二次生成过程中产生的棕色碳有关, 而燃煤和生物质燃烧过程中也会排放一定量的棕色碳使得吸光系数较高(Cheng et al., 2015; Sumlin et al., 2018).
研究数据表明, 颗粒物中的OM、(NH4)2SO4和NH4NO3等化学物种是颗粒物散射的主要贡献组分.本研究为了避免吸湿性对散射的影响, 增加吸湿干燥装置, 将相对湿度控制在35%以下.因此对散射进行拟合时并未考虑湿度.本文用AMS测量的PM1化学组分、PMF解析结果对浊度计实测的散射系数进行拟合, 得到关系式(5):
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(5) |
该回归方程和回归系数显著性检验(Sig.F=0.000, OOA、BBOA、CCOA、HOA Sig.T=0.000, (NH4)2SO4 Sig.T=0.002 < 0.1, NH4NO3 Sig.T=0.016 < 0.1, NH4Cl Sig.T=0.11≈0.1)通过, 其中R2=0.89, 标准化残差符合正态分布.各物种浓度前的系数为该物质的散射截面.结果表明, 硫酸铵和硝酸铵的散射截面相近, 对光散射的效率相近, 有机物的散射截面较大, 尤其是OOA, 表明有机物对光散射效率高.通过公式可以计算出(NH4)2SO4、NH4NO3、NH4CL、OOA、BBOA、CCOA、HOA对散射系数的平均贡献分别为5.3%、7.3%、3.6%、53.4%、16.3%、9.7%、4.4%.
将公式(4)和公式(5)相加可得颗粒物总消光的拟合公式(6):
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(6) |
可得出OM、(NH4)2SO4、NH4NO3、NH4CL、EC对于总消光的贡献分别为75.5%、4.7%、6.5%、3.2%、5.1%.这直接说明OM、(NH4)2SO4、NH4NO3是华北地区大气消光的主要贡献物种, 可达86.7%;其中OM对消光贡献最大与此类似, 北京地区和长三角地区OM、(NH4)2SO4、NH4NO3对于消光的贡献之和可达88.2%(Xu et al., 2012)与90%(Wang et al., 2015).而在浙江金华地区和四川盆地, OM、(NH4)2SO4、NH4NO3的消光贡献总和为87.3%(陈雯廷等, 2017)与80%(Wang et al., 2017), 明显低于北京和长三角地区.其中金华和四川盆地消光贡献以(NH4)2SO4为主, 而北京和长三角地区则以OM为主.
同时根据PMF结果, 可进一步分析不同气溶胶组分对于消光的贡献, BBOA、COOA、HOA的消光贡献率分别为14.7%、9.0%、4.0%.其中OOA的消光贡献分别为47.8%, 结果高于北京与天津地区的37.1%、26.5%(Zou et al., 2018).因此从改善能见度的角度上, 加强对SOA生成前体物VOCs的控制和燃煤的控制对提高能见度具有更高的效益.
3.4 Mie散射模型计算不同化学组成对散射的影响应用MIE散射得到的结果如图 6所示, OM、(NH4)2SO4、NH4NO3的质量散射效率(Mass scattering efficiency, MSE)呈现随质量浓度升高而升高的趋势, 其中(NH4)2SO4的质量浓度虽然只能达到40 μg·m-3, 但其MSE却可以达到7 m2·g-1左右.通过MIE模型计算的散射系数与实测系数的对比如下所示, 两者之间p < 0.01, r=0.87. MIE模型计算的结果低于实测值, 这可能是由于测量PM1化学组分和散射系数的切割粒径不同所造成的, 同时也与模型本身的不确定性有关(Cheng et al., 2015；Jiang et al., 2017).
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| 图 6 PM1主要组分(OM、硫酸盐、硝酸盐) MSE的质量序列及与实测结果对比 Fig. 6 Mass series of MSE (Mass scattering efficiency) of PM1 chemical composition and the linear relationship between the fitted and the measured values of particle scattering coefficients |
通过计算可知, OM、(NH4)2SO4、NH4NO3对于总消光的贡献分别为55.6%、18.8%、12.7%.三者之和占总消光的87.1%, 持平于多元线性回归的86.7%, 但部分时间段偏差较大.因此对两种方法进行简单对比分析.多元回归分析理论上要求各自变量之间是独立的, 没有联系; 而MIE散射模型是根据外混模型假设计算的.但实际大气过程中, 各种化学组分的浓度受扩散条件的影响, 并不是相互独立的; 同时每个颗粒物的混合状态不是简单的外混或内混组合, 且自身也在不断地发生变化.
4 结论(Conclusions)1) 观测期间, 德州大气颗粒物污染严重, 大气消光系数为(461.4±423.9) Mm-1, 大气消光以颗粒物散射为主, 占总消光的87.3%.相对于清洁期, 污染期PM2.5浓度增高, 伴随着风速降低, 能见度不断降低, 初步判断为高浓度的人为颗粒物负荷所致.日变化趋势显示, 颗粒物消光在8:00和17:00开始上升, 在17:00增幅较大, 主要受一次排放和边界层变化影响.
2) 观测期间, PM1的质量浓度平均值为(59.0±46.6) μg·m-3.有机物、硝酸盐、硫酸盐和BC分别占46.7%、20.4%、11.0%和10.3%. PMF解析出OOA、BBOA、HOA、CCOA 4种气溶胶, 分别占OM总数的27.3%、39.1%、17.6%、15.9%.
3) 根据PM1化学组分和PMF源解析结果, 利用多元线性回归方法, 建立干气溶胶消光系数与PM1化学组分之间的定量关系模型:
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4) 元素碳(EC)是颗粒物吸光的最主要贡献者, 值得注意的是OOA、BBOA和CCOA对颗粒物吸光也具有一定贡献, 这主要是由于二次生成和一次排放的棕色碳的吸光造成的. OOA对颗粒物散射的贡献最大, 可以占到总散射的53.4%.颗粒物中有机物对大气总消光的贡献可达75.5%, 其中OOA、BBOA、CCOA和HOA对总消光的贡献分别为47.8%、14.7%、9.0%、4.0%.因此从改善能见度的角度上, 加强对SOA生成前体物VOCs的控制和燃煤的控制对提高能见度具有更高的效益.
5) MIE散射模型和多元线性回归结果比较一致, 但部分时间段偏差较大, 因此在不同的研究中应根据不同情况选择研究方法.
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