2019, Vol. 39
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随着点源水污染治理力度的加大并取得预期成效, 我国非点源污染问题越来越突出, 并将成为我国水体污染的主要来源(Huang et al., 2015; Pragst et al., 2017).伴随着城市化进程的加快, 在市中心和城郊地区, 屋顶、道路、停车场等不透水表面的面积不断增加.在降水过程中, 这些不透水表面促进了地表径流的形成, 而这些表面上附集的不同种类的污染物随地表径流最终流入并污染受纳水体(Babin et al., 2016; Galfi et al., 2016).重金属污染具有持久、易累计、毒性大等特点, 在国内外环境科学研究中引起广泛的关注(Bo et al., 2017).暴雨和春季融雪形成的径流, 在一定程度上直接影响城市河道内重金属元素的含量, 从而危害水中生物以及地下水的安全, 破坏生物链, 因此, 研究流域水体重金属污染特征成为保持水体生态健康亟需关注的问题(Ke et al., 2017; Han et al., 2017).
我国北方大部分城市冬季长达5个月且降雪频繁, 交通、人类生活及工业生产形成的污染物在积雪中累积, 造成了春季融雪径流对地表水体的污染.研究径流中重金属的含量及污染特征, 对于弄清径流污染状况及潜在生态危害, 采取有效的控制措施保护水资源和治理水污染具有重要意义(Planchon et al., 2002; Vasić et al., 2012; Hu et al., 2012; Grotti et al., 2015).国内外研究者对城市暴雨径流和积雪中重金属污染水平及来源进行了大量研究, 例如Devi(2018)分析了印度古瓦哈提城市雨水径流沉积物中重金属的含量, 结果表明Cu和Zn的迁移率相对较低, 属于中等风险类别.Du(2018)分析了北京不同交通密度下城市道路径流中重金属浓度, 结果表明公路径流中Zn、Fe、Mn和Pb含量高于校园附近道路, 高速公路径流中重金属潜在生态风险较高.Wang(2015)在中国东北地区对积雪中重金属的来源进行分析表明Zn、Pb、Cd、Ni和Cu可能是东亚地区工业排放量增加的原因.但目前对春季融雪径流中污染物的污染特征及来源研究较少.基于此, 本文以我国哈尔滨市为研究区域, 构建融雪径流产汇流模型, 研究融雪径流中各重金属浓度的空间分布特征、排水口及汇水区产出量, 并根据重金属含量的多元统计分析对其污染的可能来源进行分析, 为城市水污染控制提供参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况哈尔滨市地处中国东北部地区, 黑龙江省南部, 位于东经125°42′~130°10′、北纬44°04′~46°40′.哈尔滨市山势不高, 河流纵横, 平原辽阔.东部多山及丘陵地, 东南临张广才岭支脉, 北部为小兴安岭山区, 中部有松花江通过, 马家沟、何家沟、呼兰河和阿什河贯穿城市, 最终汇入松花江.哈尔滨纬度较高, 气候属于中温带大陆性季风气候, 冬长夏短, 冬季平均气温约零下19 ℃.集中降雪期为每年11月—次年2月, 2018年融雪期从3月25日开始.研究区位置见图 1.
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| 图 1 研究区位置及采样点 Fig. 1 Location and sampling points in the study area |
在哈尔滨市7个城区内选定48个采样点, 根据研究区的土地利用现状, 将各子汇水区分为绿地、水系、屋顶、小区内部道路、城市交通道路和人行道6种下垫面类型, 于2018-4-1、2018-4-13、2018-4-28日进行了3次融雪径流采集, 每个点采取3个平行样品, 同时对各排放口流量数据进行实时监测.采样点布设见图 1.融雪水样用采样器将地表径流引入棕色聚乙烯瓶中, 封口、编号、贴好标签运回实验室于4 ℃冷藏, 并于3 d内进行预处理和测定分析.
2.3 数据来源气象数据为哈尔滨机场气象站2017-11-1—2018-4-30的降雪及温度数据.土地利用信息数据由2015年Lantsat4-5 TM遥感影像数据经ENVI软件处理得到.高程数据为2015年GDEM数据, 空间分辨率为30 m×30 m.融雪径流中溶解性重金属检测数据参照《水和废水监测分析方法(第四版)》, 利用Agilent 7700 Series电感耦合等离子-质谱法(ICP-MS)方法分析获得.
2.4 数据处理方法汇水区划分利用Arcgis水文分析工具提取水流方向、汇流累积量、水流长度、河流网络、河网分级以及流域分割.在进行水流方向计算时, 首先对原始DEM数据进行洼地填充, 得到无洼地DEM.重金属浓度空间分析利用Arcgis将各重金属含量数据导入地统计学软件进行分析, 模拟出各重金属含量半方差方程, 计算克里金插值最优模型.对偏离正态分布的数据进行标准化处理, 根据模拟的半方差模型参数进行克里金插值, 以汇水单元为单位分析融雪径流中各重金属浓度的空间分布情况.重金属源解析采用Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)检验和Bartlett球形检验法验证数据是否适合采用因子分析方法分析.运用SWMM模型通过输入2017-11-1—2018-4-30实测降雪及温度数据, 结合率定后的参数取值, 模拟出各排水口和汇水区融雪径流流量及6种重金属产出量.
3 模型构建(Model building) 3.1 SWMM融雪模型及研究区概化SWMM模型分为产流模块和汇流模块.其产流模块部分综合处理各子流域所发生的降水、径流和污染负荷.其汇流模块部分则通过管网、渠道、水泵和调节闸等进行水量输送.在SWMM中, 融雪过程是产流计算中的一部分(Jang et al., 2007; Cipolla et al., 2016; Zhu et al., 2016).每个流域中积雪的更新状态取决于积雪累积量、空间损耗和移除量, 以及通过热量收支平衡方程计算的融雪量.流域中只要融雪过程结束, 那么该积雪融化量将作为一个额外的降雨输入模型.在模型中输入温度、降雪量、实时监测数据和相应参数, 即可模拟积雪融化过程中污染物的累积及融雪期径流及污染物产出量变化情况.
由于本文研究区范围较大, 中心城区依据排水管网及泵站排污口的服务范围进行概化, 其它地区依据地形及河流进行概化.将研究区概化为27个子汇水区, 31段排水管段, 30个排水节点, 6个末端排水口(其中P3和P4为泵站排水口, P1、P2、P5、P6是直接排水口), 如图 2所示.
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| 图 2 研究区概化图 Fig. 2 Generalized figure in the study area |
SWMM中的一些参数是基于实测和计算得到的, 例如:软件自动计算获得子汇水区面积为1198.52~71000.80 hm2; 利用土地分类计算获得子汇水区不透水面积所占比为17.00%~83.32%;通过土地利用的面积加权平均坡度得到子汇水区平均坡度0.06~15.89 m等.其他一些难以实测的参数就需要通过参数率定来确定, 已有学者通过扰动分析法等分析出SWMM模型中参数的灵敏性(刘子龙等, 2015).其中对汇流时间影响较大的敏感性参数有集水宽度、不透水百分比、不透水区曼宁系数、地面坡度等, 对洪峰流量影响较大的敏感性参数有不透水百分比、最小下渗速率等.
一般选取纳什效率系数(Nash-Sutcliffe efficiency coefficient, 简称:ENS)作为模型率定和验证的评价指标(式(1)).
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(1) |
式中, Q0为实测值; Qm为模拟值; Q为实测值的总平均值.
ENS越接近1, 表明模拟结果与实测监测数据的重合度越高, 模拟结果越理想.一般认为ENS>0.7时模拟结果与实测监测数据达到较好的吻合, 模拟效果较好.
将2017-11-1—2018-4-30连续降雪时间序列数据输入模型, 得到何家沟排水口径流量模拟结果, 与研究区域何家沟泵站排水口径流量监测数据进行对比(图 3), 采用试算法反复调试修改模型的敏感性参数.最终得到以下参数设置:不透水地表曼宁系数0.011;透水地表曼宁系数繁华区0.15、郊区0.17;管道曼宁系数0.015;不透水地表洼地蓄水深度1.77 mm; 透水地表洼地蓄水深度5.05 mm; 最大渗透率76 mm · h-1; 最小渗透率3.5 mm · h-1; 最大融雪系数0.002;最小融雪系数0.001;融雪基本温度0.5 ℃; 饱和函数为10;冲刷指数为1.
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| 图 3 何家沟排水口监测数据与模拟结果对比 Fig. 3 Comparison of monitoring data and simulation results of Hejiagou drainage outlet |
经计算何家沟排水口径流量监测数据与模拟结果的纳什效率系数为0.86, 可见参数调整后两组数据吻合程度很好, 达到了模型参数率定的效果.
模型验证将2017-11-1—2018-4-30日连续降雪时间序列数据输入模型, 得到马家沟排水口径流量模拟结果与研究区域马家沟排水口径流量监测数据进行对比(图 4).得到纳什效率系数为0.79, 大于0.7, 满足精度要求, 可较为真实地反映哈尔滨市融雪产流过程.
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| 图 4 马家沟排水口监测数据与模拟结果对比 Fig. 4 Comparison of monitoring data and simulation results of Majiagou drainage outlet |
径流中重金属浓度的空间分布如图 5所示.Fe浓度为3.37~8.86 mg · L-1, 平均值为4.95 mg · L-1.浓度的高值区在7.42~8.36 mg · L-1之间的汇水区分别为S1、S2、S3、S5、S6、S8、S9、S11和S12, 位于人口密集的道里区、道外区、南岗区和松北部分地区.Zn空间分布情况和Fe相似, 说明二者来源存在一定相关性, 浓度为126.89~268.32 μg · L-1.Cd浓度为0.35~2.37 μg · L-1, 汇水区S1、S11、S12和S14浓度最高, S6、S8、S10、S15、S17次之且浓度为1.29~1.42 μg · L-1, S16、S20、S21、S22、S23、S24、S25、S26浓度最低, 均低于1.29 μg · L-1.从空间分布上看, Cd浓度的高值区在车流量较大的中心商业区, 阿城市市区和松北部分地区.Cr与Cd呈相似趋势, 高值区均分布在主要交通道路沿线及商业区周围.Pb浓度变化范围较大, 最高浓度为254.36 μg · L-1, 最低浓度为32.14 μg · L-1; Hg浓度变化范围较小, 平均值为0.542 μg · L-1.Hg的高值区浓度分布相对广泛, 可能与冬季燃煤取暖有关.
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| 图 5 重金属浓度的空间分布 Fig. 5 The spatial distribution of heavy metal concentration |
总体来看, 除Hg外, 其他5种重金属浓度的高值区均分布在人口密集的居民区、商业区及主要交通道路周围.与《地表水环境质量标准》(GB3838—2002)进行比较可得出, Hg的均值高于Ⅲ类水体标准限值, 部分地区的Cr含量高于Ⅱ类水体标准限值, 而其余重金属元素均低于Ⅱ类水体中相应金属元素含量的标准限值.
4.2 重金属出流总量分析根据2017-11-1—2018-4-30哈尔滨冬季降雪数据统计总降雪量为48.6 mm, 研究区总面积为4278.96 km2.通过SWMM模型模拟出各排水口和汇水区春季融雪径流量及重金属产出量, 进而对哈尔滨市春季融雪径流污染物负荷量进行定量分析, 得出重金属单位面积负荷总量.由表 1可知, 6种重金属中Fe总产出量最大, Pb次之, 而Cd、Hg和Zn总产出量远小于其它重金属, 即Fe>Pb>Cr>Cd>Hg>Zn.根据重金属的浓度大小可知, 污染物产出量与浓度大小成正比.Fe单位面积负荷总量最大, 为2405.94 μg · m-2, Pb和Cr次之, 为36.36和14 μg · m-2, 其余3种重金属均未超过0.1 μg · m-2.
| 表 1 春季径流中重金属总产出量 Table 1 Total yield of heavy metals in spring runoff |
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利用SWMM城市融雪径流模型分别对融雪径流中Fe、Zn、Cd、Cr、Pb和Hg进行产汇流模拟, 模拟结果以排水口为单位进行统计, 6个排污口6种重金属产出量情况如图 6所示, 可以看出, Cd、Hg、Pb、Cr和Fe产出量总体呈现P5>P4>P3>P2>P1>P6的高低排序, Zn的产出量以P4、P5、P2、P3、P1和P6由高到低排序.Fe、Cd、Hg、Pb和Cr在P5(阿什河河道)排量最高, 最终汇入松花江的量分别为4023.87、0.171、0.15、61.3和24.777 kg; P5(阿什河河道)、P4(马家沟)和P3(何家沟)Zn的排放量分别为0.02、0.063和0.006 kg, P4排放量最大, 因此, 在马家沟地区可能存在Zn的污染源.由于P5(阿什河河道)、P3(何家沟河道)和P4(马家沟河道)位于市区中心人口密集地区, 所以重金属产出量比其它直排口数值大.与暴雨径流重金属产出量结果不同(段圣辉等, 2015), Zn的产出量最低, 可能是由于Zn属于机动车源, 而郊区多为绿地, 径流形成时产生下渗, 导致产出量最低.
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| 图 6 各排水口的径流量及重金属产出量 Fig. 6 Runoff and heavy metal yield of each drainage outlet |
结合图中各排水口径流量产出情况, Cd、Hg、Pb、Cr和Fe排出量与径流量大小相关并成正比.总体来看, 由于P5排放口径流流经区域最大, 哈尔滨市主要能源类、制造类工业企业分布于阿什河沿岸, 所以排水口重金属产出量最大.P4、P3排放口的径流流经区域较P5次之, 主要为城市管网排放, 排水口重金属产出量次之.由于市区人口密集, 因此城市生活垃圾堆放、交通污染是造成重金属污染的原因,; P1、P2、P6排放口径流流经区域最小, 且位于郊区, 所以排水口重金属产出量最小.
4.4 径流中各汇水区重金属产出量及单位面积污染负荷量分析图 7为融雪径流中重金属的产出量及单位面积负荷量在汇水区的分布情况, 2017年冬季至2018年春季总融雪径流量为1.43×107 m3, 汇水区平均产流量为52.3×104 m3.从汇水区看, 6种重金属单位面积负荷量的高值区出现在S8~S15, 出现此现象的原因是由于这8个汇水区位于人口密集的商业中心地区, 不透水下垫面分布比例较大且汇水区面积较小、污染较严重.从各汇水区重金属产出量可以看出Zn的高值区出现在商业中心, 由于Zn为机动车源, 所以郊区产量低于市区.Cr高值区出现在松北区和道里区东部, Hg高值区随汇水区面积增加而增加, 其它3种重金属产出量分布相对均匀.
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| 图 7 各汇水区重金属产出量及单位面积负荷 Fig. 7 Heavy metal yield and unit area load of each catchment area |
重金属间的相关性反映的是重金属的污染来源, 相关性是否明显可以显示出重金属的污染来源是否相同.一般相关系数较高的重金属之间具有依存关系, 可能有相似的来源途径; 相关系数较低的重金属之间则依存关系弱, 来源途径不尽相同.为探讨研究区春季融雪径流中重金属之间的相关性, 对6种重金属作Pearson相关系数分析, 由表 2可知, 在置信水平为0.01时, Cr-Cd、Cr-Pb、Cd-Pb的相关系数较高且存在显著的相关性, 3种元素两两之间相关, 说明这3种元素来自相同污染源的可能性大.Cd和Zn、Zn和Fe之间存在显著的相关性, 相关系数为0.437和0.416, 说明Cd、Zn和Fe可能具有其它相似来源.Hg与其它5种重金属都没有相关性.
| 表 2 重金属两两之间的相关系数 Table 2 Correlation coefficient of heavy metals |
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主成分分析是一种有效的识别重金属来源的方法(Gu et al., 2014).重金属的原始监测数据通过KMO和Bartlett检验, 结果表明KMO值为0.672, 该值大于0.5, 根据统计学家Kaiser给出的标准, 基本适合主成分分析; Bartlett测试值为170.608, p值(sig.=0.000)＜0.05, 因此拒绝Bartlett球度检验的零假设, 适合主成分分析(邵惠芳等, 2008).前3个主成分的累积贡献率达78.835%, 可以解释原始数据的绝大多数信息(表 3).第一个主成分的贡献率为43.237%, Cr、Cd和Pb在第一主成分上有较高的正载荷, 分别为0.928、0.664和0.953.第二主成分的贡献率为23.598%, Fe和Zn在该主成分上有较高的正载荷, 分别为0.945和0.935.第三主成分的贡献率为12.012%, Hg在该主成分上有较高的正载荷, 为0.913.
| 表 3 主成分分析旋转后的因子负荷矩阵 Table 3 Rotated component matrix of principal component analysis |
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由主成分分析结果可知, 第一主成分中Cr、Cd和Pb有较高的正载荷.Pb一般被认为来源于煤燃烧、工业利用、原油和含铅汽油的燃烧、机动车尾气排放等(Bressi et al., 2014; 叶然等, 2015).工业污染、汽油以及居民生活垃圾的堆放是重金属Cr的主要来源.Cd主要来源于工业过程产生的废气, 如冶炼、燃煤、垃圾焚烧等(Wei et al., 2010; 王洪涛等, 2016; 周雪明等, 2017).由于哈尔滨主城区交通密集, 不可避免地受到交通活动的影响, 同时结合重金属空间分布情况发现, 各重金属的浓度高值区多位于市中心, 因此交通活动是哈尔滨市融雪径流中重金属的主要来源.由此推断, 第一主成分主要代表了受交通活动影响的污染及工业污染.
第二主成分中Fe和Zn有较高正载荷.Fe在生活中普遍存在, Zn广泛用于汽车轮胎和刹车片中, 又是机动车润滑油的主要添加剂.同时居民生活垃圾的堆放也是Zn的主要来源(Jiang et al., 2016).由此推断, 第二主成分主要代表了居民生活垃圾的堆放与机动车源.
第三主成分中Hg有较高的正载荷.Hg的排放主要源于化石燃料燃烧, 尤其是煤炭的燃烧, 而燃煤电厂被认为是大气中全球汞排放的最大来源(Siudek et al., 2014), 降雪能够有效地捕集大气中的汞, 且冬季气温低, 极不利于Hg的挥发.由此推断第三主成分主要代表了冬季燃煤取暖.
5 结论(Conclusions)1) 本文以哈尔滨市为研究对象, 结合该区域融雪径流实测和监测数据构建SWMM产汇流模型, 选取何家沟排水口的径流监测数据进行模型流量验证, 验证事件的纳什效率系数为0.79, 大于0.7, 满足精度要求, 可较为真实的反映哈尔滨市融雪产汇流过程.
2) 哈尔滨市融雪径流中除Hg外, 其他5种重金属浓度的高值区均分布在人口密集的居民区、商业区及主要交通道路周围.与《地表水环境质量标准》(GB3838- 2002)进行比较可得出, Hg的含量均值高于Ⅲ类水体标准限值, 部分地区的Cr含量高于Ⅱ类水体标准限值, 而其余重金属元素均低于Ⅱ类水体中相应金属元素含量的标准限值.
3) 哈尔滨市融雪径流中存在重金属污染且排水口重金属产出量与径流量成正比.总产出量Fe>Pb>Cr>Cd>Hg>Zn.P5(阿什河河道)径流流经区域最大, 工业企业分布广泛, 排水口重金属产出量最大; P3(何家沟)和P4(马家沟)为城市管网排放口, 市区人口密集, 排水口重金属产出量次之; P1、P2、P6为直排口且径流流经面积最小, 排水口重金属产出量最小.
4) 从各汇水区来看, 6种重金属单位面积负荷量的高值区均出现在汇水区8~15, Zn的汇水区产出量高值区出现在商业中心, Cr的高值区出现在松北区和道里区东部, Hg的高值区随汇水区面积增加而增加, 其它3种重金属产出量分布相对均匀.由此可见, 汇水区产出量大小与面积和不透水面积比例有关.
5) 主成分分析结果显示6种重金属的最大来源为交通源和工业源, 贡献率达43.237%, 其次是生活源和机动车源, 贡献率为23.598%, 燃烧源贡献最小, 占12.012%.与暴雨径流中重金属主要来源一致.
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周雪明, 郑乃嘉, 李英红, 等. 2017. 2011-2012北京大气PM2.5中重金属的污染特征与来源分析[J]. 环境科学, 2017, 38(10): 4054–4060.
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