1 引言(Introduction)

CH₄是仅次于CO₂的重要温室气体, IPCC第五次评估报告指出, 在100年时间段内, CH₄的全球增温潜势(Global Warming Potential, GWP)是CO₂的28倍, 其在大气中的停留时间为9.1年(IPCC, 2013).自工业化时代以来, 大气CH₄的浓度已经从1750年的722 ppb增长到2015年的1840 ppb, 超过工业化前水平的155%, 并且还在不断地增长, 其产生的辐射强迫为(0.48±0.05) W·m^-2, 对全球温室气体的辐射强迫增长贡献达到17%(WMO, 2016).《中华人民共和国气候变化第二次国家信息通报》中的报告显示, 中国2005年的CH₄排放占6类温室气体总排放量的12.49%, 达到了44.46 Tg(1 Tg=10¹² g, 下同)(苏伟等, 2013).因此, 系统全面地研究中国地区CH₄排放源的变化特征, 对于控制甲烷排放, 减缓温室效应具有重要意义.

大气CH₄的源主要来自生态系统和人类活动, 其中, 自然源包括自然湿地、植被、海洋和甲烷水合物等(Fung et al., 1991), 人为源包括能源活动(煤炭开采和油气系统)、农业活动(反刍动物、稻田排放和秸秆露天燃烧)、废弃物处理(固体废弃物、工业污水和生活污水)和人工湿地等(Olivier et al., 2005).许多学者对各类排放源的CH₄排放因子测定与排放量估算进行了广泛的研究.研究方法可以概括为两类, 分别是统计方法和动力学方法, 其中, 统计方法主要通过给定合适的活动水平与排放因子进行计算, 而动力学方法则对CH₄排放的物理机制与过程有更好的描述, 所需的数据也更为详细.张仁健等(1999)对中国地区1990年和1994年的CH₄排放量进行了估算, 其数值分别为30.92 Tg和32.91 Tg, 占当年全球总排放的5.9%和6.1%.乐群等(2012)根据IPCC清单指南对2000—2005年中国各省的CH₄排放量进行了初步估算, 并与1994年的结果进行对比, 发现CH₄排放量从1994年的34.29 Tg增长到2005年的41.49 Tg, 主要是由煤炭开采产生的甲烷排放量增加造成.Zhang等(2014)结合IPCC清单指南和国内外排放因子研究, 利用2007年的统计年鉴资料, 估算出2007年中国地区CH₄人为排放量达到38.6 Tg, 其中能源活动占比达到45.3%.

本文以2015年中国各省(台湾、香港、澳门除外)的统计年鉴资料为基础, 利用IPCC清单指南、国内外排放因子研究结果及统计方法和动力学方法, 从能源活动(煤炭开采和油气系统)、农业活动(反刍动物、稻田排放和秸秆露天燃烧)、废弃物处理(固体废弃物、工业污水和生活污水)、人工湿地和自然源排放(自然湿地和植被排放)等几个主要方面, 对中国地区的CH₄排放情况进行较为详细的定量估算, 并对其空间分布进行分析, 同时也对中国地区的CH₄减排措施进行探讨.

2 资料和方法(Data and methods) 2.1 资料来源

统计方法所用的大部分统计数据来自国家统计局《2016年中国统计年鉴》, 主要包括2015年中国地区各省份反刍动物的数量、水稻等谷物的产量、煤炭、石油和天然气的开采量、城市固体废弃物处理量, 以及废水处理中的化学需氧量(Chemical Oxygen Demand, COD)等活动水平数据.动力学方法所用的资料较为复杂, 主要来自WRF模式的模拟资料、MODIS卫星MOD17A3的NPP(Net Primary Productivity)产品资料及部分年鉴和文献资料(张仁健等, 1999；Khalil et al., 1991；Li et al., 2000；Huang et al., 2004；张稳等, 2004；谢旻等, 2007).

2.2 估算方法

本文采用统计方法与动力学方法相结合的形式对中国地区CH₄排放进行较为全面综合的分析.对于统计方法, 尽管IPCC清单指南(IPCC, 2006)中对各类活动的排放因子均有所规定, 但国家与地区之间还是存在一定的差异, 因此, 本文选用的排放因子结合了IPCC清单指南和国内外的最新研究进展, 贴合中国目前发展状况.对于动力学方法, 本文运用了最新的模式研究方法和相关资料进行估算, 主要针对时间变化较大的稻田排放源和植被排放源, 采用的模式分别为张稳等(2004)研究开发的CH4MOD模式和谢旻等(2008)采用的陆地植被CH₄排放模式(PLANTCH4).

3 各类源排放估计结果分析(Estimated results of various sources) 3.1 反刍动物排放

反刍动物排放甲烷主要通过肠道发酵和粪便管理两种形式(Agency et al., 2006).其机理是：反刍动物瘤胃内的甲烷菌以微生物作用产生的氢和二氧化碳为基质合成甲烷, 但甲烷不被动物机体利用而通过嗳气排出体外, 同时粪便在厌氧条件下, 将会被微生物分解, 进而产生甲烷.Zhou等(2007)的研究成果被广泛运用于估算中国地区反刍动物甲烷排放, 本文选用的排放因子如表 1所示.计算公式如下：

(1)

式中, EL_CH4代表反刍动物肠道发酵和粪便管理的甲烷排放量(kg·a^-1), PL_i代表各类牲畜的数量(头), EFE_i代表各类牲畜的肠道发酵排放因子(kg·头^-1·a^-1), EFM_i代表各类牲畜的粪便管理排放因子(kg·头^-1·a^-1).

通过计算得到2015年中国地区反刍动物产生的CH₄总排放量为10209.6 Gg, 其中, 肠道发酵的排放量为8920.1 Gg, 粪便管理的排放量为1289.5 Gg.肠道发酵排放中, 牛类的排放占比最高, 达65.7%, 其次是羊类, 排放占比为18.9%, 其余猪、马和骆驼等牲畜的排放占比则小很多.猪是中国地区饲养数量最多的家畜, 其在粪便管理中的排放占比也是最大的, 达到了86.2%.从图 1可以看出, 在区域角度上, 四川(9.6%)、河南(7.5%)、内蒙古(7.2%)和新疆(6.2%)地区是反刍动物CH₄排放量的前4位, 其中, 肠道发酵CH₄排放大值区主要集中在四川(9.5%)、内蒙古(7.9%)和河南(7.4%), 粪便管理CH₄排放则以四川(10.3%)、河南(8.2%)和湖南(7.6%)为主要地区.

3.2 煤矿开采排放

我国是世界上煤炭产量最大的国家, 2015年的全国产量达37.5亿t, 占世界煤炭总产量的47.7%.甲烷存储在煤层及周围的岩石层中, 煤炭开采过程会导致煤层甲烷逃逸排放.在中国, 矿井采矿占比达95%, 露天采矿占比为5%, 其中, 矿井开采又分为高瓦斯矿和低瓦斯矿, 分别占比为47.2%和52.8%(Yuan et al., 2006).傅雪海等(2000)估算出我国煤层甲烷的平均理论采收率为27%.根据IPCC清单指南, 不同类型的煤矿其排放因子如表 2所示.具体计算公式如下：

(2)

式中, EC_CH4代表煤炭开采过程中甲烷的逃逸排放量(kg), Q_h代表高瓦斯矿的开采量(t), Q_l代表低瓦斯矿的开采量(t), Q_s代表露天采矿的开采量(t), EF分别代表了各自的排放因子(m³·t^-1), ρ为CH₄在标准状态下的密度(0.717 kg·m^-3).矿后活动也会排放出相当数量的CH₄, 郑爽等(2005)给出我国矿后活动煤产量加权平均排放系数为1.3 m³·t^-1.源自石油和天然气系统的溢散排放也是中国地区的一类CH₄源(张仁健等, 1999), 其排放因子分别为3.57×10^-7 Gg·t^-1和2.77×10^-9 Gg·m^-3.

计算得到2015年中国地区能源活动产生的总CH₄排放量达到20387.4 Gg, 其中, 煤矿开采活动占主要部分, 排放量为19917.4 Gg, 油气系统的排放量为470 Gg.煤矿开采活动的CH₄排放中, 开采过程的排放占比达到了90.3%, 其中, 矿井采矿含有丰富的煤层气, 是主要的排放源, 矿后活动的占比则为9.7%.从图 2可以看出, 煤炭开采CH₄排放的空间分布具有很明显的差异性, 山西、内蒙古和陕西是最主要的大值区, 占比分别为25.7%、24.6%和14.2%, 贵州、新疆、山东、安徽和河南等地区也有较高的CH₄排放.油气系统产生的CH₄的主要排放地区为陕西、新疆和四川, 占比分别为29.2%、21.3%和16.3%.总体来看, 山西、内蒙古和陕西是能源活动产生CH₄排放量最大的地区.

3.3 废弃物处理排放

废弃物处理过程中产生的CH₄排放主要来自城市生活垃圾和废水的处理过程.

3.3.1 城市生活垃圾处理排放

中国城市生活垃圾的主要处理方式有卫生填埋、焚烧、堆肥和综合回收利用等(高庆先等, 2003；华佳等, 2014).2015年我国城市生活垃圾处理量达18013.2万t, 由图 3可知, 主要处理方式为卫生填埋, 处理量为11483.1万t, 占比为63.7%；其次焚烧处理量为6175.5万t, 占比为34.3%；堆肥等其他方式的处理量仅为354.4万t, 占比为2.0%.

卫生填埋处理作为最主要的处理方式, 在处理废弃物的数量和类型上具有较好的经济效益和灵活性, 甲烷气体是由各种有机物(如厨房垃圾、纸张和木材)厌氧分解而产生(郑爽等, 2005；李文涛等, 2015).其估算方法多参考IPCC清单指南, 具体计算格式如下：

(3)

式中, ELF_CH4代表垃圾卫生填埋过程中的甲烷排放量(Gg·a^-1), T_MSW代表卫生填埋处理总量(Gg·a^-1), F_MSW代表处理比例(95%), MCF_l代表卫生填埋过程的甲烷修正因子, DOC代表可降解有机碳含量(0.151), F_DOC代表经过异化的可降解有机碳的比例(0.5), R代表CH₄回收量(0), OX代表氧化因子比例(0.1).

焚烧处理能够实现城市垃圾的资源化、无害化和减容化, 甲烷气体主要是由废弃物中大部分碳在焚烧处理过程中未被充分氧化而产生.目前我国主要的垃圾焚烧技术有机械式炉排炉式焚烧炉(占比约51%)和流化床式焚烧炉(占比约40%), 主要的作业方式为批式焚烧(徐文龙等, 2007；张燕等, 2015).其估算方法参考IPCC清单指南, 具体计算格式如下：

(4)

式中, EB_CH4代表垃圾焚烧过程中的甲烷排放量(Gg·a^-1), IW_i代表垃圾焚烧处理总量(t·a^-1), EF_i代表处理手段的排放因子(6.5 kg·t^-1 MSW), 其中, i代表不同处理技术.

3.3.2 废水处理排放

根据IPCC清单指南, 确定废水中CH₄产生潜势的主要因子是废水中可降解有机成分的数量, 用于测量废水有机成分的常见参数有生物需氧量(BOD)和化学需氧量(COD).同样的条件下, COD或BOD较高的废水会产生更多的CH₄.废水包括工业废水和生活污水, 其中, 工业废水处理过程的CH₄排放估算公式如下：

(5)

式中, EF_COD为排放因子, 取值为0.25 g·g^-1(以每g COD产生的CH₄计), MCF_i为工业废水处理过程的校正因子, 取值为0.458(高庆先等, 2007).生活污水处理过程的CH₄排放估算公式如下：

(6)

由于BOD₅资料获取困难, 故根据马占云等(2011)的研究成果, 结合不同区域的BOD₅/COD比值与COD的数值对BOD₅数值进行估算.排放因子EF_BOD的取值为0.6 g·g^-1(以每g BOD₅产生的CH₄计), 生活污水处理过程的校正因子MCF_s取值为0.165.

2015年废弃物处理产生的CH₄排放量为8635.1 Gg, 其中, 城市生活垃圾卫生填埋处理排放CH₄ 4662.2 Gg, 占比为54.0%；垃圾焚烧处理排放CH₄ 401.4 Gg, 占比为4.7%；工业废水处理排放CH₄ 2557.6 Gg, 占比为29.6%；生活污水处理排放CH₄ 1013.9 Gg, 占比为11.7%.从区域分布情况来看(图 4), 整体的排放量呈东高西低的趋势, 西南、西北地区的人口密度较小, 经济发展也相对落后, 对应的废弃物排放总量也较少.其中, 广东是排放量最大的省份, 占总体CH₄排放的10.93%, 其次分别是山东(6.50%)、江苏(6.46%)、河南(5.66%)、湖南(5.65%)和辽宁(5.43%).

3.4 稻田排放

稻田排放是大气CH₄的主要来源之一, 中国作为水稻生产大国, 其产生的稻田CH₄排放贡献相当重要.目前国内外学者对中国地区稻田CH₄排放进行了大量的观测和研究, 估算方法可分为经验外推法(Khalil et al., 1991)和模型法(Li et al., 2000；Huang et al., 2004；张稳等, 2004；谢旻等, 2007).本文借鉴张稳等(2004)的研究方法, 利用CH₄MOD模式进行计算, 其基本假设为甲烷基质主要来自植物根系分泌物及加入到土壤中的有机物的分解；甲烷的产生率取决于甲烷基质的供应及土壤环境的影响；植物通气组织传输及气泡排放是甲烷排放的主要途径.具体计算公式如下：

(7)

式中, E为稻田甲烷的总排放(g·m^-2·d^-1), P_r(P_r=0.27×EH×TS×C_R+C_OM)为土壤中甲烷的产生率(g·m^-2·d^-1), F_p为甲烷通过植物通气组织传输的排放量占土壤甲烷产生量的比例, E_p为甲烷通过植株通气组织排放的量(g·m^-2·d^-1), E_bl为甲烷通过气泡形式排放的量(g·m^-2·d^-1), 最终排放主要受到土壤氧化还原电位(EH)、土壤温度(TS)和产甲烷基质C_R、C_OM)的共同影响.模型需要的气象资料来自WRF模式的模拟结果, 模拟的水平网格距为81 km；垂直方向分为32层；采用YSU边界层方案和Grell-Devenyi集合积云对流参数化方案.

模式计算的中国地区稻田CH₄总排放量达到9.77 Tg, 其排放空间分布如图 5所示, 可以看出, 中国水稻种植分布由东南向西北逐渐减少, 南部地区是CH₄排放大值区, 其中以长江中下游地区、珠江三角洲及成都平原为主要排放区, 北方地区的排放主要集中在东北和华北平原, 这与我国的水稻种植区相对应.

3.5 湿地排放

湿地分为自然湿地与人工湿地, 其中, 自然湿地是大气CH₄排放源中最重要的自然源之一.为了准确估算湿地CH₄的排放量, 国内外学者进行了大量的研究.其中, DNDC(Zhang et al., 2002)、MERES(Knox et al., 2000)和CH₄MOD_wetland(李婷婷等, 2010；Li et al., 2017)是3种比较典型的湿地生态模型, 但所需的资料较难获取.本文根据IPCC清单指南, 利用Tier2方法分别对中国地区的自然湿地和人工湿地CH₄排放量进行估算, 具体公式如下：

(8)

式中, CH_4WWflood为每年水淹地中的总甲烷排放(kg·a^-1), t_f和t_i分别代表无冰期和冰期覆盖的天数, EFW则代表扩散排放和气泡排放因子(kg·hm^-2·d^-1, 以CH₄计), A为总淹水面积(hm²), 包括水淹地、湖泊和江河.

计算得到2015年中国地区的湿地CH₄排放总量为2.92 Tg, 其中, 自然湿地的CH₄排放总量为2.55 Tg, 人工湿地的排放总量为0.37 Tg.2015年中国湿地的CH₄排放空间分布情况如图 6所示, 其中, 自然湿地CH₄排放的大值区与我国典型湿地(三江源湿地、若尔盖湿地、三江平原湿地、松嫩平原湿地和盐城湿地)的分布情况相似, 主要分布在青海、西藏、内蒙古、黑龙江、新疆和江苏等地区, 其排放占比分别为17.2%、14.0%、12.6%、10.6%、7.9%和4.2%.人工湿地则主要集中在江苏、湖北、山东和广东等地区, 其排放占比分别为13.0%、10.1%、9.4%和8.8%.

3.6 植被排放

2006年初, Keppler等(2006)在实验室和观测场的研究均发现植物体在有氧环境下也会产生CH₄排放, 估算这部分的排放量达到全球总排放的10%~30%.谢旻等(2008)基于Keppler等的研究成果, 建立了适用于中国地区的陆地植被CH₄排放模式, 估算得到中国地区的植被CH₄排放量达到11.83 Tg·a^-1.本文采用谢旻等(2008)的研究方法, 利用陆地植被CH₄排放模式(PLANTCH4)对中国地区的CH₄排放量和空间分布进行分析, 具体计算公式如下：

(9)

式中, PL(CH₄)_annual是区域的甲烷年排放量(g·a^-1), NPP、SL、PERIOD分别为各个网格的年NPP(10¹² g·a^-1)、植物的生长季(d)和凋落物的存留时间(d), ER_dayliving和ER_{day_litter}则分别代表植物体和凋落物的甲烷排放速率(10^-9g·g^-1·d^-1).其中, NPP资料为来自MODIS卫星2015年的MOD17A3产品资料, 用于表征不同网格的植被排放, 气象场资料来自WRF的模拟结果, SL、PERIOD和ER等资料均来自Keppler等(2006)的研究成果.

基于陆地植被CH₄排放模式(PLANTCH4)和2015年NPP资料, 计算得到的中国地区2015年植被CH₄排放情况如图 7所示, 总排放量为9.22 Tg.整体呈现由南向北递减的趋势, 其中, 云南等西南地区是CH₄排放的大值区, 而西北地区的排放量则小很多.排放量最大的区域在云南, 达到了1132 Gg；其次是在四川、广西和贵州的交界地区, 排放量分别达到了696、622和513 Gg；东北地区的排放则主要集中在内蒙古和黑龙江, 排放量分别为577 Gg和546 Gg.上述地区与我国的林地等植被分布有很好的对应关系.

3.7 生物质燃烧排放 3.7.1 生活燃料排放

在中国农村, 秸秆和薪柴曾经是日常烹饪和家庭取暖的两种主要生物燃料, 但随着城镇化的不断发展, 生物质能的消费也在不断萎缩.考虑到目前我国统计数据中缺少相应的秸秆和薪柴使用数据, 因此, 本文对生活燃料的CH₄排放量不予估算.

3.7.2 秸秆露天燃烧排放

农作物残余物的田间焚烧是CH₄排放的一个相当大的来源, 其中, 秸秆是主要的作物残余物.中国作为一个农业大国, 秸秆资源丰富, 其中, 玉米、小麦和稻田秸秆是三大主要农作物秸秆资源.本文根据彭立群等(2016)的研究成果, 估算秸秆露天燃烧CH₄排放的公式如下：

(10)

式中, ES_CH4代表秸秆焚烧的甲烷排放量(g), PS_i代表各类谷物的产量(kg), CS_i代表农作物的谷草比, RS_i代表农作物露天焚烧的比例, FS_i代表燃烧效率, EFS_i则代表各类农作物的排放因子(g·kg^-1), 具体取值如表 3所示.

秸秆露天燃烧产生的CH₄排放量较少, 2015年中国地区的整体排放量为433.6 Gg, 从图 8的空间分布图可以看出, 排放大值区主要分布在河南、安徽、山东和江苏4个省份, 占比分别为11.1%、9.5%、8.8%和7.9%.

3.8 与其他结果比较

本文估算的各类CH₄排放源结果与其他文献的估算结果如表 4所示, 其中, 人为源(农业活动、能源活动和废弃物处理)排放量达到49810 Gg.而乐群等(2012)对2005年中国CH₄人为排放的估算结果为41493 Gg, Zhang等(2014)对2007年中国CH₄人为排放的估算结果为38564 Gg.本文对废弃物处理和煤炭开采过程采用的估算方法与Zhang等(2014)的估算方法一致, 数据均来自统计年鉴.对比发现, 废弃物处理过程产生的CH₄排放增长尤为迅速, 相比于2007年增长了54.9%；其次煤炭开采造成的CH₄排放增长也很快, 排放量相较于2007年增长了约34.7%, 这也是最主要的一类排放源.

2015年中国不同地区的排放结构贡献如图 9所示, 总体来看, CH₄排放量较大的区域集中在我国的华北、西南及东南地区, 而西北地区的排放量则相对较低, 主要与各地的资源环境、人口密度和经济情况密切相关.其中, 内蒙古、山西和陕西是我国CH₄排放量最大的3个地区, 且都以能源排放为主, 主要归因于当地快速增长的煤炭开采和矿后活动造成的CH₄排放.各地的排放结构也有明显差异：福建、湖南、湖北、江西、广西和广东均以农业活动排放为主, 其CH₄排放量均占本省总排放量的50%以上, 主要与当地的水稻种植有关；四川和甘肃等地区也以农业排放为主, 主要归因于当地较发达的畜牧业, 反刍动物主要在肠道发酵过程中释放大量CH₄；广东、江苏、山东、天津、北京和上海等地区以废弃物处理排放为主, 废弃物处理的CH₄排放量均占本省总排放量的30%以上, 这些地区人口密集、经济发达, 废弃物处理量相对其它排放更大；我国青藏高原、东北地区和西南地区有较大的自然源排放, 这主要与自然湿地和植被的分布情况有关.

4 结论(Conclusions)

本文基于2015年中国官方统计资料, 综合使用统计学方法和动力学模型法, 对中国地区的CH₄排放量及空间分布进行定量估算, 得到的主要结论如下：

1) 2015年中国地区的CH₄排放总量约为61.59 Tg.人为源排放量为49.81 Tg, 其中以农业活动和能源活动为主要排放源, 排放量分别达到20.42 Tg和20.39 Tg, 占总排放量的比例分别约为33.2%和33.1%；废弃物处理产生的CH₄排放量为8.64 Tg, 占比为14.0%；人工湿地排放量为0.37 Tg, 占比为0.6%;CH₄自然源排放考虑了植被和自然湿地排放, 排放量为11.77Tg, 占比为19.1%.

2) 从空间分布来看, CH₄排放具有较明显的不均匀性, 大值区主要集中在华北、西南及东南地区, 而西北地区的排放量则相对较低, 主要与各地的资源环境、人口密度和经济情况密切相关.

本文在估算2015年我国CH₄排放量时, 采用的排放因子均是2015年之前研究中的结果, 假设排放因子是相对稳定的, 同时, 也假设了各类排放因子在区域上差异很小.由于统计数据的可获得性, 并未对生活燃料产生的CH₄排放进行估算, 而对比之前的文献资料来看, 这部分的CH₄排放也不容小视.同样, 在自然源部分仅考虑了自然湿地和植被的CH₄排放, 对于白蚁等自然源的排放并未估算, 所有这些都值得进一步的深入研究.