2. 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
2. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing 210044
近年来, 随着我国经济的快速发展, 大规模灰霾污染事件在我国华北大部分地区频繁发生, 尤其是2013年1月发生的灰霾污染事件, 对公众健康造成了严重危害, 因此, 以PM2.5为主的大气污染问题在国内外也引起了广泛关注(薛文博等, 2016).
PM2.5是指大气中粒径≤2.5 μm的颗粒物(Particulate Matter, PM), 能够在空气中长期滞留, 且空气中PM2.5质量浓度越高其污染程度也相应越严重.尽管PM2.5在空气中所占比重很小, 但对大气环境与能见度及人们的生理健康都具有重大影响(许继爽, 2014).
传统上, 通过地面采样站点式常规观测可以实时掌握观测点上的PM2.5浓度, 具有精度高、时间连续等优点.但我国PM2.5监测网络建立较晚, 缺乏2013年以前的PM2.5数据, 而我国基于遥感的PM2.5反演近几年才开展, 也限制了PM2.5在我国环境与健康效应方面的研究.发达国家PM2.5监测已有相当长的历史, 如美国早在1999年就已经开始对PM2.5进行监测, 用于分析PM2.5的时空变化(郭阳洁, 2014).鉴于国外很早就开始了对PM2.5的监测, 拥有长时间范围的高精度PM2.5数据, 因此, 估算历史PM2.5数据在我国就显得十分必要.
目前, 估算近地面细颗粒质量浓度几乎都是基于气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)展开的.气溶胶光学厚度是气溶胶消光系数从地面到大气层顶整层的积分, 为无量纲参数, 用于描述垂直层大气的光学特性, 对空气污染程度有很大的指示作用.利用AOD来反演近地面细颗粒物的方法主要有简单线性回归模型(Engle-Cox et al., 2003)、多元回归模型(Koelemeijer et al., 2006; Jia et al., 2014)、模式模拟和遥感相结合的方法(Tao et al., 2013)、地理加权回归(Kloog et al., 2011)、基于人工神经网络的高级统计模型(Van et al., 2016)及包含固定效应和随机效应的混合效应模型(Lee et al., 2011).
上述方法都需要大量的AOD和PM2.5数据用于建立回归模型, 并且在估算历史PM2.5浓度时, 需要假设每年中相同时间的AOD-PM2.5关系相同, 这并不合理.本文基于全球气溶胶自动观测网络(Aerosol Robotic Network, AERONET)CE-318获取的气溶胶粒径分布数据估算PM2.5, 该方法不需要利用PM2.5数据建立回归模型, 并且AERONET站点历史数据充足, 适合对PM2.5历史数据进行估算.且该方法在物理意义上更加简单明了, 应用了较少的辅助参数, 操作更为简捷.
此外, CE-318还可以观测夜间大气颗粒物的光学特性, 未来可用于估算夜间PM2.5质量浓度.Li等(2015)通过位于北京遥感和数字地球研究所(RADI)屋顶的Sun-Sky-Lunar光度计(编号为1202), 使用新的标准传递(transfer)方法获得月光定标系数, 然后计算夜间AOD, 发现与白天观测结果非常一致.同时, 该研究还利用激光雷达观测结果与月光观测结果进行比较, 结果表明, 二者具有相同的变化趋势.Barreto等(2016)介绍了一种新的光度计CE-318T, 提出并讨论了两种使用日间测量(太阳比和日月增益因子技术)传输校准的新方法, 其中, 夜间AOD的评估采用CE-318T和星光光度计搭配测量, 并利用CE-318T主仪器和CE-318 AERONET主仪器的白天数据进行昼夜相干转换测试.结果表明, 在870 nm和500 nm通道处的数据与星光光度计相差较小, 与AERONET日间数据(日落和日出后1 h)的差异与在可见光谱范围内所有照明条件下的估计值一致; 而且只有在近红外通道的情况下, 才适用于高月亮的照明条件; 可降水量水汽(PWV)验证显示CE318-T与全球导航卫星系统(GNSS)PWV值在所有照明条件下的良好一致性.最后通过两个案例研究以强调新CE318-T捕捉气溶胶和水蒸气昼夜循环的能力及短期大气变化, 对研究气候至关重要.本文基于AERONET提供的气溶胶粒径分布数据, 结合气溶胶光学厚度及地面气象站点的能见度和相对湿度数据, 估算北京、香河、徐州和太湖地区2016—2017年近地面PM2.5质量浓度, 并分析2006—2017年北京和香河地区PM2.5年均值的变化趋势, 以期丰富估算PM2.5质量浓度的研究方法, 从而为制定科学有效的大气污染防治策略提供参考.
2 数据来源与研究方法(Data sources and methods) 2.1 研究区概况选取AERONET 5个站点Beijing、Beijing-CAMS、Xianghe、Xuzhou和Taihu作为研究目标, 其中, Beijing和Beijing-CAMS位于北京市, Xianghe、Xuzhou和Taihu分别位于廊坊市、徐州市和无锡市.
2.2 PM2.5监测数据和气象数据本文所使用的PM2.5数据来自空气质量指数数据网(http://www.air-level.com)每日实时发布的PM2.5每小时监测数据.选择2016年1月1日—2017年12月31日的大气污染数据, 并进行处理.近地面水平能见度(Visibility, VIS)和相对湿度(Relative Humidity, RH)来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn/)提供的每小时监测数据.
2.3 气溶胶数据研究采用全球气溶胶自动观测网络AERONET提供的气溶胶光学厚度(Aerosol optical Depth, AOD)数据和粒径分布(Aerosol Size Distribution)数据, 数据包括3个级别, 分别是1级、1.5级、2级.其中, 1级产品未经过云筛选的校正, 1.5级产品经过云筛选但未经最终校正, 2级产品经过了筛选和校正, 可以保证其数据质量.由于最高级别的Level2.0数据非实时更新, 因此, 本文选用实时更新的Version 2 Level 1.5数据进行研究.本文分析的数据为日均值(Daily Averages)和月均值(Monthly Averages).
AERONET反演的粒径分布是基于光学原理获取的, 反演过程存在很多假设(Dubovik et al., 2000), 粒子谱数据尽管没有被直接验证, 但在利用卫星数据基于辐射传输模型反演AOD方面已经被广泛应用, 如现在应用最为广泛和成功的卫星传感器MODIS, 其成功反演AOD所用的辐射传输算法6S也是基于SOS算法的.相较于辐射模式中的粒子谱, 利用AERONET粒子谱反演得到的AOD精度更高, 因而具有一定的可靠性.
2.4 数据匹配将上述气溶胶数据、PM2.5质量浓度数据与气象台站数据进行匹配以便后续分析.数据匹配如表 1所示, 由于Beijing和Beijing-CAMS站点相距较近, 各参数变化特征不大, 因此, 后续将两个站点数据统一为北京站点进行分析.
PM2.5浓度指环境空气中粒径≤2.5 μm的颗粒物质量浓度, 假设所有颗粒物都为球形, 则PM2.5质量浓度(C)可以用式(1)表示.
(1) |
式中, ρ为气溶胶密度, r为半径, n(r)为气溶胶粒径分布,
本文利用AERONET站点的气溶胶粒子谱数据, 表达形式为dV(r)/dlnr, 半径范围为0.05~15 μm, 对其从0.05~1.3016 μm积分, 积分结果为大气中所有0.1 μm≤直径≤2.6 μm颗粒物的体积和, 再乘以干颗粒物密度ρ, 本研究取1.5 g·cm-3(高健等, 2007; 尹姿等, 2013), 计算结果可以近似代替PM2.5质量浓度(式(2)).
(2) |
AERONET反演得到的气溶胶光学特性是CIMEL基于实际整层大气测得的直接辐射和漫辐射, 是整层大气平均的情况(Dubovik et al., 2000; Sinyuk et al., 2006), 因此, 基于AERONET反演的粒子谱估算得到的PM2.5质量浓度也是实际整层大气条件下的.而实测的PM2.5质量浓度是在近地面条件下, 采用TEOM+FDMS系统称重法测得的, 具体条件为在恒温恒湿箱中, 温度保持在15~20 ℃, 相对湿度控制在(50%±5%).基于以上原因, 公式(2)的估算结果会大于实测的PM2.5质量浓度, 所以需要对dV(r)/dlnr进行垂直订正和湿度订正.由于气溶胶的谱型函数垂直分布信息几乎反演不了(Dubovik et al., 2000), 因此, 本文假设谱型函数随高度不变, 数浓度随高度指数降低, 再利用气溶胶标高进行垂直订正, 从而得到近地面的气溶胶体积谱.AERONET体积谱是基于光学散射原理反演得到的, 因此, 采用气溶胶散射吸湿增长因子f(RH)进行湿度订正.
(3) |
式中, ALH(Aerosol Layer Height)为气溶胶标高, 表示假设气溶胶浓度随高度分布保持不变时的气溶胶层等效厚度.气溶胶标高是一个理想条件下假定的等效高度, 难以在近地面气溶胶消光系数未知的条件下直接测量, 实际研究中常常使用边界层高度PBL来近似替代气溶胶标高, PBL可以通过激光雷达测得, 但目前无法通过大范围监测手段获得准确的、区域尺度的气溶胶标高的实际情况.一般认为, Peterson模型(1981)是真正意义上的描述AOD与气溶胶标高、能见度关系的模型, 在假定AOD和能见度的精度可以保证的基础上, Peterson模型的气溶胶标高计算值可近似作为实测值(成贺玺等, 2015; 万和跃等, 2016), 本文基于Peterson模型计算气溶胶标高(式(4)).
(4) |
式中, τ为550 nm处气溶胶光学厚度, VIS为近地面能见度(km).Peterson模型在Koschmieder模型基础上, 将对比度阈值从0.02调整为0.05, 并通过增加0.0146这一常数项来考虑水平方向上大气分子散射的臭氧吸收的影响(Juan et al., 2011).
AERONET气溶胶产品没有中心波长为550 nm的AOD, 因此, 需要对AERONET 440 nm和675 nm数据进行波长插值(式(5)), 得到550 nm处的AOD产品(Remer et al., 2003).
(5) |
式中, τ0.44、τ0.55、τ0.675分别代表 0.44 μm、0.55 μm和0.675 μm处的气溶胶光学厚度
f(RH)为气溶胶散射吸湿增长因子, 描述的是相对湿度对大气气溶胶散射特性的影响, 主要与气溶胶粒子组分和相对湿度有关, 较粒径吸湿增长g(RH)可以更全面地反映气溶胶的吸湿能力.散射吸湿增长因子f(RH)定义为某一相对湿度下, 某波长下的气溶胶散射系数与相同波长、干状态下的气溶胶散射系数的比值, 具体公式为:f(RH, λ)=σscat(RH, λ)/σscat(RHdry, λ).
本研究对华北和华东区域研究得到的几个f(RH)拟合方法进行对比, 结果如图 1所示, 其中, “*”线代表华北区域(颜鹏等, 2005;Liu et al., 2013; Chen et al., 2014), “+”线代表华东区域(程真, 2013).从图中可以看出, 在同一RH下, 华东区域f(RH)基本大于华北区域.此外, 在RH达到50%时, f(RH)基本上没有发生显著变化.其中, 北京站点选用颜鹏等(2005)在Beijing-CAMS站点测得的f(RH)公式(6), 香河站点选用Liu等(2011)在北京测得的f(RH)公式(7), 徐州和太湖站点选用公式(8).
(6) |
(7) |
(8) |
北京、香河、徐州和太湖4个站点的PM2.5质量浓度、RH和ALH频率分布直方图如图 2所示.由于AERONET数据季节分布不均, 尤其夏季数据很少, 所以本文仅仅分析AERONET粒子谱数据对应日期的数据.从图 2可以看出, PM2.5、RH和ALH呈现明显的区域变化特征.
北京和香河地区PM2.5质量浓度高、变化范围广, 徐州地区PM2.5质量浓度基本呈正态分布, 太湖地区PM2.5质量浓度低、变化范围小, 仅有一组数据大于100 μg·m-3.虽然北京、香河和徐州的PM2.5均值较为接近, 但北京和香河的标准差明显大于徐州, 从图中也可以明显看出, 北京和香河地区离散程度更高, 变化范围更广.北京和香河地区的相对湿度明显低于徐州和太湖, 呈现从北向南依次递增的特征.对于气溶胶标高, 北京和香河的数值大于徐州和太湖, 呈现从北向南递减的特征.更为详细的统计参数如表 2所示.
2016—2017年, 得到气溶胶粒子谱分布的有效观测数据为北京848组(其中Beijing 368组, Beijing-CAMS 480组), 香河362组, 徐州369组, 太湖85组.粒径分布数据直接积分得到的估算结果与近地面PM2.5观测值对比如图 3~6中的子图a所示, 仅气溶胶标高订正后如图 3~6的子图b所示, 仅湿度订正后如图 3~6的子图c所示, 标高和湿度双订正后如图 3~6的子图d所示, 更为详细的统计数据如表 3所示.
本文对精度的评估主要通过拟合度R2、平均绝对误差(Mean Absolute Error, MAE)、均方根误差(Mean Squared Error, RMSE)这3个指标进行衡量.本文设置的期望误差(Expected Error, EE)区间是1/2x和2/3x, 即相对误差小于50%.图 3~6中实线为拟合直线, 虚线为y=x, 点横线为期望误差(EE)线, 当拟合直线在期望误差线之间时认为估算的PM2.5符合期望误差.
从图 3~6的子图a可以看出, 订正前北京、太湖和香河站点的线性关系较好, 决定系数R2分别为0.42、0.49和0.31, 徐州站点的线性关系较差, R2仅为0.05.但所有站点的估算值(未经标高和湿度订正)都远远大于实测值, 北京和香河的拟合曲线斜率都在0.30左右, 徐州和太湖的拟合曲线斜率仅仅分别为0.10和0.23.
对于北京站点, 标高订正后R2由0.42提升至0.68, 线性关系提升显著, 误差也显著降低, RMSE为46.14 μg·m-3, MAE为24.80 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.63;湿度订正后R2由0.42变为0.47, 标高和湿度订正后, R2达到0.69, RMSE为39.33 μg·m-3, MAE为22.37 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.74.RH的修正作用没有显著提高其估算值与实测值之间的线性关系, 由于北京地区的RH在总体上较低, 均值为44%, 导致其对估算结果无法产生显著效果, 并且AERONET粒子谱夏季数据占比很低, 多为春、秋和冬季数据, 所以在标高订正的基础上进行湿度订正, 估算效果并没有明显提升.
对于香河站点, 标高订正后R2由0.31提升至0.68, 湿度订正后R2由0.31变为0.66, 标高订正和湿度订正均使估算值与实测值的线性关系显著提升, 但二者的拟合曲线斜率都为0.40左右.从图 4可以看出, 仅做标高订正或者湿度订正, 估算值仍然较大程度的偏离真实值, RMSE都在70 μg·m-3以上, 误差仍然很大.标高和湿度订正后, R2达到0.79, RMSE为35.37 μg·m-3, MAE为20.67 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为0.69.
对于徐州站点, 标高订正后R2由0.05提升至0.52, 线性关系显著提升, 但拟合曲线的斜率只有0.29, 从图 5b中可以看出, 估算值远远小于实测值, 误差依旧较大; 湿度订正后R2由0.05变为0.48, 线性关系也获得了显著提升, 拟合曲线的斜率为0.44, 标高订正和湿度订正均使估算值与实测值的线性关系显著提升, 但湿度订正后估算值更接近实测值, 误差显著降低.对于徐州站点, 湿度订正的意义大于标高订正.标高和湿度订正后, R2为0.49, RMSE为32.93 μg·m-3, MAE为22.26 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为1.15, 截距为8.97.
对于太湖站点, 标高订正后R2由0.49提升至0.59, 虽然线性关系有所提升, 但拟合曲线的斜率仍然为0.27, 从图 6b中可以看出, 估算值远远小于实测值, 误差依旧较大; 湿度订正后R2由0.49变为0.45, 尽管线性关系略微有所下降, 但拟合曲线的斜率达到0.80, 接近于1.00, 误差显著降低, RMSE为23.48 μg·m-3, MAE为16.07 μg·m-3.由于太湖站点靠近太湖, 湿度大(相对湿度均值为68%), 颗粒物吸湿增长造成估算结果严重偏高, 同时该地区气溶胶标高相对较低, 均值为1.49 km, 引起的误差不及相对湿度.因此, 对于太湖地区, 湿度订正的意义远远大于标高订正.标高和湿度订正后, R2达到0.75, RMSE为15.24 μg·m-3, MAE为11.42 μg·m-3, 拟合曲线的斜率为1.04, 截距为2.09, 与直线y=x基本重合.
本文用于检验估算值的实测值是PM2.5浓度24 h的平均值.AERONET只有白天才有数据, 而本文没有用白天的PM2.5均值进行检验, 这是由于在观测期间, 这几个站点的日均值与白天均值基本一致, 各站点日均值与白天均值拟合度均接近于1(表 4).用估算值分别与实测全天24 h PM2.5均值和白天均值进行相关分析, 发现相关性几乎一致.这可能是由于PM2.5浓度日变化存在较强的波动性, 一般呈现明显的双峰分布(苗蕾等, 2016; 王静, 2016), 如果两个峰值相等, 那么采样一半所得到的均值与整体的均值相等.实际情况是尽管两个峰值不等, 但在差异并不显著的情况下, 采样一半得到的均值近似等于整体均值.利用AERONET白天观测得到的粒径数据估算得到的PM2.5质量浓度可以表征当日24 h平均的PM2.5质量浓度.
将数据进一步按季节划分, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季.图 7为2016—2017年北京、香河和徐州地区PM2.5季均值的估算值与实测值对比图(太湖站点数据较少, 不具备季节代表性).从图 7可以看出, 估算的季均值与实测值基本一致, 从季节特征来看, 可以明显看出夏季均值最低, 香河和徐州地区的冬季均值最高, 而北京地区春季和冬季均值均较高.夏季地表温度高, 水平垂直大气对流运动较为剧烈, 并且夏季多降水, 对污染物的冲刷作用明显, 颗粒物浓度低.冬季静稳天气多, 边界层高度低, 大气污染物易聚集, 同时北京和香河地区进入采暖期, 污染物排放量增加, 颗粒物浓度高.此外, 北京每年春季受北方沙尘输送影响从而导致PM2.5均值较高.
应用2006年1月—2017年12月的月平均粒子谱估算得到每个月的PM2.5均值, 对每年的PM2.5月均值进行平均, 得到PM2.5年均值变化图, 结果如图 8所示(徐州站点从2013年7月有观测数据, 年限较短; 太湖站点的有效观测数据过少, 不具备年代表性, 因此未进行年均值处理).从年际变化来看, 近12年来北京和香河年均PM2.5浓度总体呈下降趋势.2006—2011年北京PM2.5质量浓度呈“U”型分布, 2006—2008年北京PM2.5质量浓度显著降低, 在2008年达到66 μg·m-3, 较2006年下降了约30 μg·m-3, 这可能与北京市在2008年举办奥运会, 大力改善空气质量有关; 2008—2011年北京PM2.5质量浓度开始逐渐升高.2011—2012年, 北京和香河地区PM2.5质量浓度均有所降低, 然而, 2013年的年均值又上升.2013年1月发生的严重灰霾污染事件使得公众认识到环境污染的严重性, 2013年之后, 随着公众环保意识的加强, 以及国务院《大气污染防治行动计划》实施, 空气质量近5年来呈现持续改善状态, 香河地区PM2.5质量浓度虽有波动, 但总体呈下降趋势.2017年, 北京和香河的PM2.5质量浓度都降低至60 μg·m-3左右, 达到了“国十条”的目标.
1) 利用AERONET粒子谱数据估算得到的PM2.5质量浓度与实测值线性关系较好, 订正前决定系数R2分别为北京0.42、香河0.31、徐州0.05和太湖0.49, 但估算结果明显低于实测值.标高订正和湿度订正后R2分别提升至0.69(RMSE=39.33 μg·m-3)、0.79(RMSE=35.36 μg·m-3)、0.49(RMSE=32.93 μg·m-3)和0.75(RMSE=15.24 μg·m-3), 估算值与实测值基本一致.标高订正和湿度订正尽管都能提升估算结果, 但对于不同地区修正作用也是不同的.北京地区由于气溶胶高度层高, 相对湿度低, 标高订正的修正作用明显大于湿度订正; 太湖地区由于气溶胶高度层低, 相对湿度高, 湿度订正的修正作用远远大于标高订正; 香河地区气溶胶高度层和相对湿度都较高, 标高订正和湿度订正均能使估算效果得到较大提升; 徐州地区湿度订正的效果高于高度订正.
2) 应用2016年1月—2017年12月的月平均粒子谱估算得到了北京、香河和徐州3个站点每个月的PM2.5均值, 进而得到季均值, 且估算得到的季均值与实测的季均值基本相当.季节特征上, 所有年份的夏季PM2.5质量浓度明显低于其他3个季节.年际变化上, 近12年来, 北京和香河地区PM2.5质量浓度总体呈下降趋势, 北京地区PM2.5质量浓度在2006—2011年呈“U”型分布, 其中, 2008年达到较低值, 2013年以来, PM2.5浓度逐年下降, 并在2017年降低至60 μg·m-3左右.
3) 本文证实了利用AERONET粒子谱估算PM2.5质量浓度的可行性, 相较于AOD-PM2.5模型, 该方法不需要PM2.5数据用于建模, 在PM2.5数据缺乏的条件下, 可以利用该方法估算PM2.5质量浓度.此外, 我国PM2.5历史数据匮乏, 但全国范围内的AERONET建立时间较早, 可以基于该方法估算PM2.5历史数据, 分析近年来PM2.5质量浓度的变化特征, 从而制定科学有效的大气污染防治策略.
致谢: 感谢AERONET Beijing站点的陈洪滨和Philippe_Goloub研究员、Beijing-CAMS站点的车慧正研究员、Xianghe站点的王普才和夏祥鳌研究员、Xuzhou_CUMT站点的吴立新研究员、Taihu站点的马荣华研究员提供气溶胶光学厚度和体积谱数据, 以及在建立和维护站点方面所做的努力.
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