2019, Vol. 39
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2. 甘肃省环境科学设计研究院, 兰州 730000
2. Gansu Environmental Science Design and Research Institute, Lanzhou 730000
大气中的醛酮类化合物是城市大气中普遍存在的一种痕量气体, 尽管其寿命只有短短几小时到一天, 但是对对流层及其下层所发生的光化学反应至关重要(Atkinson, 2000; Lary et al., 2000).甲醛作为醛酮类化合物的一种, 不仅是烃类在光化学反应时产生的主要中间产物之一, 同时也是生成臭氧、自由基和过氧硝基化合物以及其他氧化剂等易造成光化学污染的重要前提物(Altshuller, 1993).20世纪初甲醛被定性为一类致癌物, 是我国受控制有毒化学物(曾祥素等, 2005), 大气中的甲醛在一定程度上会危害到人类健康, 其作为一种具有强烈气味的无色刺激性气体, 在动物实验中也显示了其强烈的致癌性, 对人体眼部及呼吸系统具有刺激性和致敏性, 对人体中枢神经与皮肤黏膜也会有伤害, 甚至可能会造成神经行为异常(Nilsson et al., 1998; 蒋朝晖等, 2016), 是与蛋白质结合, 与氢氯酸反应生成二氯甲基醚的结果, 是潜在的变态反应源之一; 环境大气中甲醛的来源比较广泛, 直接来源主要是化石燃料和生物质的不完全燃烧, 二次来源是大气光化学反应(Carlier et al., 1986), 其中在全球范围内大气光化学反应的甲醛主要来源是甲烷的光化学氧化, 但年内浓度变化却是因为非甲烷类有机物的光化学氧化, 在夏季53%的甲醛来源是由于异戊二烯等碳氢化合物氧化, 而来源于甲烷的氧化仅占19%, 其余分别来源于VOCs、乙醛和有机过氧化合物的氧化(分别占16%、7%和3%)(Stavrakou et al., 2009; Duncan et al., 2010; Boeke et al., 2011).此外, 化工厂、工业废气和机动车尾气排放、室内装潢材料的甲醛释放甚至有些天然生成过程也会对甲醛的浓度变化具有一定影响(Largiuni et al., 2002; Guven et al., 2011).
卫星观测对流层甲醛柱浓度始于20世纪90年代, 美国、欧洲等国相继发射多枚卫星搭载痕量气体传感器, 主要有搭载于欧洲资源卫星(ERS-2)的全球臭氧监测实验(GOME, 1996—2003年, 分辨率为320 km×40 km)、搭载于极轨对地观测卫星(ENVISAT)的大气层制图扫描成像吸收频谱仪(SCIAMCHY, 2002—2012年, 分辨率为60 km×30 km)、搭载于太阳同步轨道Aura卫星的臭氧检测仪(OMI, 2004年—现在, 分辨率为24 km×13 km)以及全球臭氧监测实验二号(GOME-2, 分辨率为80 km×40 km, 2006年—现在), 其中OMI空间分辨率和精度最高, 能够实现每日全球覆盖(Levelt et al., 2006).对于痕量气体的监测, 我国至今还没有相关的遥感卫星, 目前对于甲醛的研究主要是基于外国数据产品.Smedt等(2015)结合GOME-2和OMI传感器, 研究了全球甲醛柱浓度日变化、季节变化和长期变化, 结果表明在亚马逊地区甲醛柱浓度受森林面积影响较大; Millet等(2008)结合OMI卫星甲醛柱浓度数据和早期GOME卫星数据对北美地区排放异戊二烯的空间分布进行了研究, 结果表明两者的分布具有高度一致性.Zhu等(2014)利用OMI卫星所测得的甲醛柱浓度对德克萨斯州东部的挥发性有机物进行研究, 发现甲醛柱浓度峰值出现于美国休斯敦港区, 主要由炼油与石油化工产业的排放引起; Barkley等(2008)基于GOME数据得到热带南美洲地区甲醛柱浓度以及异戊二烯的空间分布图, 确定了甲醛柱浓度的变化主要由异戊二烯和生物质燃烧引起; Boeke等(2011)利用GEOS-Chem和OMI卫星对美国、墨西哥和太平洋地区的甲醛进行了监测, 发现甲醛柱浓度的变化主要由浮游生物产生的挥发性有机化合物引起, 但在城市附近20~200 km的范围内受人为因素影响较大.国内学者(单源源等, 2016)利用OMI卫星数据系统分析中国中东部地区臭氧及其关键前体物甲醛的时空变化趋势, 验证了OMI产品在中国区域的有效性.
现阶段相关学者已对我国大气主要污染物的来源、分布进行了研究与讨论(肖钟湧等, 2011; 杜君平等, 2014), 但对于中国大尺度区域、长时间序列的甲醛柱浓度相关研究较少, 本文利用OMI传感器解译出的甲醛柱浓度数据, 分析了我国2015—2017年对流层甲醛垂直柱浓度的时空分布特征, 结合相关的植被覆盖、气象数据、人类足迹等因素进行相关分析.
2 数据及方法(Data and methodology) 2.1 数据来源本文所用2015—2017年全国甲醛柱浓度逐日遥感数据(L2_v003)均来自Aura数据卫星装载的OMI传感器, 采用HDF-EOS条带格式储存, 其空间分辨率为0.25°×0.25°, 该数据被收录于NASA数据网站, 由比利时太空高层大气研究所(BIRA-IASB)反演, 反演基于差分吸收光谱算法(DOSA), 同时利用大气传输模型和太阳辐射特征数据进行演算得到, 该产品相对误差小于25%.OMI作为新一代探测大气成分的传感器, 覆盖全球频率为1次·d-1, 每日过境时间为当地下午13:30左右, 扫描轨道幅宽范围为2600 km, 波长在270~500 nm之间, 光谱分辨率平均值为0.5 nm, 空间分辨率范围为24 km×13 km(星下点)至40 km×160 km之间, 为了便于研究, 本文将全国甲醛柱浓度单位一致转化为1015 molec·cm-2.
本文所用2015—2017年归一化差值植被指数(NDVI)数据为MODIS13A3 Collection6遥感数据, 其时间和空间分辨率分别为月和1000 m, 其来源于美国国家航天局的MODIS/EOS数据产品, 为极地轨道遥感卫星Terra全球尺度3级产品, 该数据图像具有覆盖面广、现势性好、多光谱特性和不收取费用等优势, 加之数据本身对气溶胶、水、云等进行了二次处理, 提高了数据精度, 所以被用于全球植被状况的监测和显示土地覆盖和土地覆盖变化产品.
本文所用人类足迹数据集来自哥伦比亚大学(Columbia University)和国际野生生物保护学会的国际地球科学信息网络中心(CIESIN), 人类足迹(HFP)是一种用来反映人类活动对生物群落环境影响百分比的归一化数据, 它是由人口密度、人类基础设置和土地类型、运输线等全球数据层运用特定算法形成的人类指数综合数据, 提供了一个全球地理范围内人为作用对群落环境影响分布的地图, 可用于表明人类与其相互环境的作用关系, 同时也用于人类对环境利用量、自然资源管理、人类生存空间利用率等的相关研究.
本文所用研究区气温、降水数据均来自中国气象数据共享平台(http://data.cma.cn/site/index.html), 基于国家气象信息中心编排的中国地面高密度台站的气象数据, 使其与甲醛柱浓度数据时间序列、空间覆盖区域相同; 本文所用全国经济数据均来自中华人民共和国国家统计局官网数据(http://data.stats.gov.cn/).
2.2 数据处理本文通过获取2015—2017年全国范围对流层L2-v003HCHO的逐日数据, 运用HDF-view软件进行数据的读取, 将经纬度、云量、柱浓度等4个要素进行提取, 并将提取边界经纬度范围扩大0.3°, 运用VB程序对数据进行筛选, 剔除数据异常值以及AMFCloudFraction＞0.2的甲醛柱浓度数据, 并进行相邻条带数据的融合, 由于云会影响云层下甲醛柱浓度的精度, 剔除云量大于0.2的数据可提升数据精度(Smedt et al, 2009); 运用ArcGIS软件对数据进行格式转换、克里金插值、掩膜、重采样、裁剪等操作, 获得全国甲醛柱浓度年均值、月均值及相对应的空间分布图, 最后统计年际变化值及空间变化图.
本文将2015—2017年归一化差值植被指数(NDVI)MODIS13A3 Collection6遥感数据运用MRTSwath软件进行处理, 首先将HDF数据格式转化为TIF格式, 然后将数据投影转化为通用墨卡托投影(UTM), 并进行图像镶嵌拼接和重采样, 然后运用GIS软件按照研究区矢量边界进行裁剪, 最终获得与甲醛数据时空匹配的归一化差值植被指数NDVI影像数据(王宇航等, 2016).
本文气象数据利用专业插值制图软件的普通薄盘法进行空间插值处理, 并在软件中对数据进行格式转换, 生成栅格图像格式文件, 再利用GIS软件按照研究区矢量边界进行裁剪, 最终获得与甲醛数据时空匹配的气象数据图像.
2.3 空间计算方法本文所用空间相关性计算方法为皮尔逊相关分析方法(穆少杰等, 2012), 其相关系数是衡量两组数据是否呈现线性趋势的指标, 其变化范围为[-1, 1], 本研究采用该方法分析甲醛柱浓度与气象因子、NDVI等之间的关系.计算公式为：
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(1) |
式中, rxy为x与y的相关性系数, 数值在[-1, 1]之间; xi表示第i月甲醛柱浓度平均值; yi表示第i月的月平均气温、降水、植被覆盖度; x表示甲醛柱浓度的多月平均值; y表示气温、降水、植被覆盖度的多月平均; i为样本数量, i=36.
本文中2015—2017年甲醛柱浓度值年际变化趋势分析采用一元线性回归趋势分析法(龙慧灵等, 2010), 回归直线斜率采用最小二乘法求得.
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(2) |
式中, i为每个像元存在有效甲醛柱浓度数据月份个数, i=36;yi为每个像元的甲醛柱浓度数据; θslope表示趋势线的斜率, θslope＞0说明甲醛柱浓度数据的变化趋势是增加的, 反之减少.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 甲醛柱浓度年时空分布图 1为2015—2017年甲醛柱浓度时空分布及趋势变化图, 3年来全国甲醛柱浓度空间分布极不平衡, 整体呈现自东南沿海向西北递减趋势, 在中国东部及东南部沿海地区甲醛柱浓度值偏高, 如京津冀经济区、珠三角经济区、长三角经济区及安徽、云南等地, 在新疆与西藏等小部分地区也存在高值区域; 而在中国西部及西北部地区呈现为较低值, 如甘肃、内蒙古、西藏、新疆等地区; 3年来全国甲醛柱浓度变化率为0.259, 其中58.5%的格点数据通过了0.05的显著性检验, 全国甲醛为整体上升, 全国81%地区呈现上升, 19%地区呈现下降, 上升地区包括长三角地区、河南、湖北等经济发达省份以及西藏、青海、云南等植被茂盛省份.
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| 图 1 2015—2017年甲醛柱浓度时空分布(a)及趋势变化(b) Fig. 1 Temporal and spatial distribution of formaldehyde column concentration (left) and trend change (right) in 2015—2017 |
图 2为3年来全国各省份平均甲醛柱浓度值, 由图 2可知, 3年来甲醛柱浓度值排在前5的省份分别为天津、山东、北京、河南及广西等人口密度大、经济发达的省份, 甲醛柱浓度值皆高于13× 1015 molec·cm-2.而排在后5的省份分别为甘肃、内蒙古、西藏、新疆和青海等西部省份, 经济落后且地广人稀, 工业不发达, 甲醛柱浓度值皆低于10× 1015 molec·cm-2.
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| 图 2 2015—2017年全国各省份平均甲醛柱浓度值 Fig. 2 Average formaldehyde column concentration values for provinces in 2015—2017 |
本文按照季节分布(3、4、5月为春季, 6、7、8月为夏季, 9、10、11月为秋季, 12、1、2月为冬季), 全国甲醛柱浓度季节均值为夏季(11.26047×1015 molec·cm-2)>春季(10.20317×1015 molec·cm-2)>秋季(9.69681×1015 molec·cm-2)>冬季(9.67565×1015 molec·cm-2), 夏季甲醛柱浓度最高.出现这种季节均值时间分布的主要原因是：在夏季大气光化学反应剧烈, 甲醛生成速率提高, 并且夏季植物繁盛, 更有利于甲醛在大气中的排放和生成, 故夏天甲醛柱浓度远大于其他三季, 春季在中国南部省份气温回暖, 植被排放增加, 使得甲醛柱浓度较高于秋冬季; 秋冬两季虽温度降低, 植被覆盖变少, 但是北方城市冬季集中供暖, 故冬季甲醛柱浓度略低于秋季, 两季相差较小.
图 3为2015—2017年全国甲醛柱浓度季节分布, 为了便于分析研究, 对甲醛柱浓度做以下分级：一级(0~5)、二级(5~10)、三级(10~15)、四级(15~20)、五级(20~25)、六级(＞25), 单位为1015 molec·cm-2.由图可以看出, 春季时甲醛柱浓度主要以二、三级分布占据全国大部分地区并出现明显分界线, 新疆、青海、内蒙古等西部省份大部分区域以二级分布为主, 全国东部及沿海地区主要以三级分布, 四、五级主要分布于中国西南边境低纬度地区以及新疆西北部等零星分布; 夏季甲醛柱浓度二级区域逐渐缩小并向全国西北部移动, 全国一半以上地区甲醛柱浓度值达到三级以上, 四级区域向华中及长三角区域移动并逐步变大, 并达到最大面积.秋季全国甲醛柱浓度变化为二、三级区域向全国东南部蔓延扩散的同时伴随四级区域趋于消失, 与春季相同表现出二、三级明显分界线.冬季全国甲醛柱浓度二级分布继续扩大并达到全国最大范围, 其中二级区域主要为西藏、青海、内蒙古等西部地广人稀地区及湖南、湖北、江西及浙江等非冬季供暖地区, 三级区域主要分布在东北三省、华中平原、四川以及云贵高原等地区, 这些地区冬季取暖, 化石燃料大范围使用, 甲醛柱浓度值偏高, 同时四、五、六级出现于四川省中部, 主要是由于冬季冷空气下沉、降水不足, 大气混合层下降等诸多气象原因不利于空气对流, 加之盆地及周围山地影响, 因此四川部分地区表现为部分高值分布.
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| 图 3 2015—2017全国甲醛柱浓度季节均值分布 Fig. 3 Seasonal distribution of formaldehyde column concentration in 2015—2017 |
图 4a为2015—2017年全国甲醛柱浓度月均值与温度的相关性, 其平均相关系数为0.18, 其中有34.6%的格点数据通过了0.05的置信度检验.与甲醛柱浓度成正相关的区域面积约为43%, 从空间分布来看, 东南地区的安徽、浙江、江西、湖南及重庆等省份与温度相关性高, 相关系数都在0.5以上, 吉林、黑龙江、新疆、甘肃等省份部分地区与温度相关系数多数在-0.5以下.当温度上升时, 挥发性有机化合物发生强烈氧化反应, 加速甲醛生成, 我国东南地区气候适宜, 尤其是在温度较高的夏季, 植被更加茂盛, 受温度与植被的双重影响下甲醛柱浓度升高, 而在冬季由于降温且植被变少使得甲醛柱浓度降低, 所以在这些地区气温与甲醛柱浓度相关性较高.甲醛柱浓度与气温相关性在-0.5以下的地区主要是由于这些省份大多处于冬季供暖期, 虽冬季温度较低, 但供暖期化石燃料燃烧使得甲醛柱浓度受气温变化的影响较小, 呈现出负相关性.
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| 图 4 2015—2017年全国甲醛柱浓度月均值与温度(a)、降水(b)及植被覆盖度(c)的相关性 Fig. 4 Correlation between monthly average formaldehyde column concentration and temperature(a), precipitation(b) and vegetation coverage(c) factors in 2015—2017 in China |
图 4b为2015—2017年全国甲醛柱浓度月均值与降水的相关性, 其平均相关系数为0.21, 其中35.3%的格点数据通过了0.05的置信度检验.与甲醛柱浓度成正相关的区域面积约为79%.从空间分布来看, 在全国西南部边境低纬度地区及东北部分地区甲醛浓度与降水相关系数大多低于-0.5, 说明降水对甲醛有消减作用, 而全国东南部及四川盆地甲醛柱浓度与降雨相关性较高的原因是由于降水量的增加主要出现于夏季, 促进了植被有机物的生成, 植被茂盛的同时温度较高, 甲醛生成速率加快.在内蒙古、甘肃、西藏等省份地区降水与甲醛柱浓度呈现负相关, 是由于这些地区降水量小, 甲醛柱浓度增加受降水影响较小.
3.3.2 植被相关性分析图 4c为2015—2017年全国甲醛柱浓度月均值与植被覆盖度的相关性, 其中23.7%的格点数据通过了0.05的置信度检验, 与甲醛柱浓度呈现正相关的区域面积占总面积的64%, 从空间上来看, 在湖北、江西、湖南、安徽、浙江等全国南部省份以及西藏、青海等省份部分地区相关系数在0.5以上, 对于负相关的区域, 主要集中在云贵高原以及全国西北部等省份.异戊二烯作为植物排放量最大的VOCs对甲醛生成具有重大贡献, 其中热带和亚热带森林是VOCs较大的排放源(白建辉等, 2018年), 在我国南部省份热带亚热带森林植物繁盛, 故这些省份甲醛柱浓度与NDVI相关性较高.而在云贵高原以及全国西北部等省份, 植被稀少, 异戊二烯排放较少, 故甲醛柱浓度与NDVI相关性较低.
3.4 人类活动相关性分析 3.4.1 人类足迹对人类足迹的原始数据进行坐标与格式转化等处理, 得到了中国区域的空间分布(图 5).人类足迹的生成考虑了人口压力、基础设施和土地利用、交通运输等多种因素, 基本涵盖了人类活动的各个方面.由图 5可以看出, 人类活动的空间分布特征为东部明显活跃于西部, 特别是北京、上海、江苏、山东等省, 而西藏、新疆、青海等省人类活动较弱.对比发现, 中国甲醛柱浓度空间分布与人类足迹的分布特征极其相似, 人类影响程度的大小与甲醛柱浓度的高低存在着显著的正相关, 华北、华中、江浙沪、四川、东北等省份甲醛柱浓度值较高的同时人类活动频繁, 反之西藏、新疆、青海等省份甲醛柱浓度与人类足迹指数均较低, 可见甲醛柱浓度与人类活动密切相关, 人类活动是导致甲醛柱浓度增高的主要原因.
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| 图 5 中国甲醛柱浓度(a)与人类足迹指数(b)分布 Fig. 5 The formaldehyde and human footprint index distribution of China |
地区生产总值(地区GDP)是指本地区所有常住单位在一定时期内生产活动的最终成果, 研究地区GDP与甲醛柱浓度的相关关系在一定程度上可以反映人为因素对甲醛柱浓度的影响, 同时汽车尾气作为甲醛排放的重要来源, 汽车保有量与甲醛柱浓度的变化也具有一定的相关性.本文通过各省份地区GDP、汽车保有量与甲醛柱浓度值数据, 利用SPSS 22.0统计软件进行皮尔逊相关性分析得到表 1.结果表明, 大多数省市的甲醛柱浓度与地区GDP呈现显著相关性, 其中平均相关系数为0.47, 52%的省市甲醛柱浓度与地区GDP的相关系数高于0.4, 约占全国总面积的51.3%, 7%的省市甲醛柱浓度与地区GDP的相关系数低于0.1, 约占全国总面积的9%;从汽车保有量与各省份甲醛柱浓度的相关性分析来看, 52%的省市相关系数高于0.5, 约占全国总面积的56%、13%的省市相关系数低于0.1, 约占全国总面积的11%;总的来说, 全国大部分省市甲醛柱浓度的增加受地区生产总值与汽车保有量的显著影响, 同时也证明甲醛柱浓度的主要人为来源为汽车尾气和生产排放.
| 表 1 各省份甲醛柱浓度与人类活动因子的相关性 Table 1 Correlation between formaldehyde column concentration and human activity factors in each province |
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1) 3年来, 从空间分布来看, 全国甲醛柱浓度分布极不均衡, 总体呈现自东南沿海向西北递减趋势, 在中国东部及东南部沿海地区甲醛柱浓度值偏高, 此外在新疆与西藏的小部分地区存在高值区域; 而在中国西部及西北部地区呈现为较低值; 3年来全国甲醛柱浓度为整体上升, 年变化率为0.2599, 其中全国81%地区呈上升趋势, 19%地区呈下降趋势.
2) 3年来全国甲醛柱浓度季节性变化规律为夏季(11.26047×1015 molec·cm-2)>春季(10.20317×1015 molec·cm-2)>秋季(9.69681×1015 molec·cm-2)>冬季(9.67565×1015 molec·cm-2), 夏季甲醛柱浓度最高, 甲醛柱浓度季节性规律与温度变化呈现高度一致.
3) 3年来中国甲醛柱浓度时空分布与气象因素、植被和人为因素的影响比较复杂, 一部分地区以气象因素影响为主, 部分地区以人为因素影响为主, 还有部分地区以植被因素影响为主.有些地区受以上2个或3个因素同时影响.其中气温与甲醛柱浓度成正相关的区域面积占43%, 包括东南地区的安徽、浙江、江西、湖南及重庆等省份, 相关系数都在0.5以上; 降水与甲醛柱浓度成正相关的区域面积占79%, 包括东南部地区的浙江、江西、湖北、四川等省份, 相关系数都在0.5以上, 我国西南部边境低纬度地区与降水相关性为负, 降水对甲醛有消减作用; 植被与甲醛柱浓度呈现正相关的区域占总面积的64%, 在湖北、江西、湖南、安徽、浙江等全国南部省份以及西藏、青海、新疆等省份部分地区相关系数在0.5以上.
4) 全国大多数省份甲醛柱浓度值的变化与地区生产总值、汽车保有量呈显著正相关, 同时人类足迹显示人类活动的空间分布东部明显活跃于西部, 与甲醛柱浓度空间分布一致, 可见在城市发达地区, 人类活动和经济发展、汽车尾气是导致甲醛柱浓度增高的主要原因.
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