近年来, 中国城市的急速发展使其空气污染问题日益突显(Hao et al., 2005; Chan et al., 2008).除了雾霾问题, 臭氧(O3)污染问题也越发严峻(Geng et al., 2015;Shao et al., 2009;Wang et al., 2015;Zhan et al., 2017a;2017b).据中国环保部统计, 2016年, 中国大陆338个城市中有59个城市O3浓度超标.珠三角地区的O3已超过PM2.5, 连续3年成为大气主要污染物.在京津冀地区和长三角地区, O3也成为继PM2.5之后的第二大污染物(生态环境部, 2017).
臭氧是在VOCs与NOx等前体污染物基础上发生光化学反应生成的一种二次污染物, 其浓度变化受到环境条件(包括气象条件、地理环境等)及其前体污染物排放的影响(USEPA, 2013).目前, 已有很多学者就气象条件对臭氧浓度的影响进行了大量研究, 结果表明, 气象条件对臭氧浓度变化的影响显著, 只是在不同地区影响最显著的气象因素有所不同(Wang et al., 2015; Geng et al., 2015; Li et al., 2016; Zhao et al., 2016; Li et al., 2017);虽然气象条件的变化对臭氧的形成和浓度变化有显著的影响, 但近年来人类活动产生的污染物排放是造成臭氧问题突显的重要原因(郝吉明等, 2012;湛社霞, 2018).现有研究表明, 大气中VOCs和NOx浓度的变化都会对臭氧浓度产生影响, 且影响机制较为复杂(Dodge, 1977; Sillman, 1999).在不同区域, 臭氧浓度可能受二者之一的控制, 此时当另一前体物浓度下降时, 反而会造成臭氧浓度增加, 这些都加剧了臭氧问题的复杂性.在我国很多城市区域, 臭氧浓度常受VOCs控制, NOx浓度的升高常抑制臭氧浓度的增加(迟茜元, 2018;沈劲等, 2018), 即“滴定效应”(Chou et al., 2006).对于本文的研究区域成都, 现有的研究也表明, 该地区臭氧浓度受VOCs控制(杨锦锦等, 2017).由于前体污染物对臭氧浓度会产生影响, 而前体污染物直接来源于排放, 因此, 地面各类源项的分布间接影响着臭氧浓度的空间分布, 现有的很多研究也表明地面污染源项的分布会显著地影响臭氧浓度的分布和变化(Abernethy et al., 2013; Lyman et al., 2015; Lee et al., 2017; Wolf et al., 2017).
因此, 为明确各类源项对臭氧形成的贡献, 以及为解决臭氧问题提供技术支持, 需要了解所有可能的污染源, 分析各类源项与臭氧浓度的相关性, 从而探讨各类源项对臭氧形成的影响.但由于大气污染源种类繁多, 分布复杂, 这使得源项的细致排查往往成为耗时、耗力的艰巨工作, 也使这些源项排放清单在较短时间内的更新困难重重.然而, 随着空气质量管理精细化要求的提升, 源项清单精细化的更新又必不可少.因此, 寻求一种相对快速、简洁的估算和更新污染物排放清单的方法已成为当前改善空气质量所亟待解决的问题之一.幸运的是, 随着GIS(地理信息系统)技术的发展和广泛应用, 地图产品涵盖的信息也日益丰富, 从常见的道路、山川、河流、绿地等到工厂、商店、建筑物、加油站等, 几乎涵盖社会生活的方方面面.这使得利用这些地图产品信息反推污染源项成为可能, 例如, 地图服务商推出的POI(Point of interest)数据, 不仅可以提供导航和搜索服务, 同时也包含大量的地理环境信息.利用POI等信息, 根据其性质、特性及可能产生的污染物排放作为依据进行分类, 便可用以代表不同类别的源项.
本研究的目的是建立利用地理信息对污染物进行分类的方法, 利用重新分类后的POI、路网、遥感影像等信息表征各类污染源项, 并以此为依据研究各类源项与臭氧浓度的相关性, 为城市空气质量管理提供支撑.
2 分析方法(Methods)本文的研究方法主要包括基于地理信息整合的污染源项分类及污染源与空气质量的统计关系分析两部分, 各种方法具体分述如下.
2.1 基于地理信息整合的污染源项分类研究基于地理信息整合的污染源项分类的主要目的是根据现有的地理信息, 按照它们可能的排放物进行重分类, 在后续分析各类污染源项类别的排放总量时, 则可根据不同种类污染源的数量进行表征.本研究将城市大气污染源分为工业源、机动车服务源、民用源、交通源、农业源及天然源.使用的地理信息主要是指地理信息数据及遥感影像, 包括POI数据、交通路网信息及卫星遥感影像.对于工业源、机动车服务源、民用源等, 利用POI数据进行归类; 对于交通源, 则利用路网信息进行归类; 而对于农业源和天然源, 则采用卫星数据进行归类.
2.1.1 POI数据POI数据来源于高德地图POI数据库, 这类数据为地图服务商提供搜索和导航服务的基础数据, 包含地理空间中各类生活、交通、市政、工商业设施点的位置、属性等信息, 高德地图为POI数据的搜索提供了相应的Web接口, 可通过批量搜索的方式进行数据收集或者有偿购买.高德地图的POI数据来源于其雇佣人员、APP用户及志愿者的信息采集及反馈, 这使得其POI数据具有极高的空间精度, 同时使数据时效性能够得到保证, 其数据库中新增和失效POI均可以较为及时的增加和删减.其中, POI数据示例及其所包含的属性内容见表 1.
由于POI数据的初衷并非是为环境管理进行服务, 其原有的分类方法并不能直接用于本研究中.因此, 本研究根据实际需要和源项特点对POI数据库的信息重新整合.整合分类主要根据POI数据属性表中类别(type)和名称(name)两栏内容.如果类别与目标源项一致, 则可直接归类; 否则, 需要根据名字中的关键词和目标源项的内容综合确定该POI的归类.如表 1中的示例1、2、3所示, POI数据中的类别如为加油站, 则该POI可直接归类于机动车服务源, 如为住宅楼宇, 则可直接归类于民用源, 如为工厂则直接归类为工业源.此外, 在数据分析过程中, 有少部分生产性企业在信息收集时被记录为公司企业, 如示例4和5中POI类型均为公司企业, 但示例4实际是生产性企业, 因而根据类别无法直接归类, 需结合其名称属性进行归类, 将其中出现“厂”的POI补充入工业源, 名称中未出现“厂”的公司或企业, 原则上该POI不归入任何一类污染源.但由于名称中不含“厂”的企业实际也有可能是生产性企业, 这或多或少会产生一定的误差.由于大多数生产性企业在高德数据库中直接被归类为工厂类别, 仅有少部分出现记录不准确, 因此, 在进行关键字搜索补充后, 虽仍可能存在一定遗漏, 但总体可保证结果能很好地涵盖所感兴趣的POI类别.
2.1.2 路网数据路网数据来源于OpenStreetMap地理信息数据库, 该地理信息数据库为免费公开的GIS数据库, 通过该数据库可获取全球范围内各地交通路网、建筑平面、水体绿地等地理信息.该地理信息数据库中地理信息的丰富程度因国家地区的差异而有所不同, 在中国范围内, 建筑平面等地理信息完整度不高, 但交通路网数据的时效性很强, 因此, 本研究提取该数据库中2016年成都市境内路网线要素数据(包含各等级公路)用于代表交通源, 交通源排放量利用道路长度进行表示.
2.1.3 卫星遥感数据本文使用的卫星遥感数据来自于Landsat 8遥感卫星.Landsat 8为NASA于2013年发射的国土资源卫星, 其上搭载多波段电磁波传感器, 其影像数据被广泛应用于环境研究领域.本研究基于2016年3月的遥感影像, 采用监督分类的方法对成都市区城市绿地和耕地用地类型进行提取, 以绿地和耕地栅格数据反映天然源和农业源.
基于地理信息整合的污染源项分类最终所得类别、数据表征及分类依据详列于表 2.
进行污染源与空气质量统计关系分析的目的是探讨各类源项排放量(以各类源项对应地理信息的数量表征)与空气质量的相关性.虽然气象和地形对臭氧浓度有着显著的影响, 气象条件的变化会使研究区整体的污染物浓度发生明显变化, 但由于本研究的区域范围较小, 同一时间研究区域内气象条件和地形差异较不明显, 因此, 研究区域内臭氧浓度均值可以较好地反映该区域内大气污染源排放的影响.本文主要从统计分析数据的确定及统计分析方法两部分进行介绍.
2.2.1 统计分析数据的确定本研究所需的统计数据包括研究区域内的污染源数量及各个环境监测站臭氧浓度的监测数据.为确定统计分析中各类污染源对应地理信息的数量, 本研究采用缓冲区分析的方法对监测站周围源项信息进行统计.缓冲区分析以成都市区境内7个国控空气质量监测站(图 1)为中心进行.为方便描述, 本文对7个站点分别进行了编号, 各站编号为:M1金泉两河监测站、M2梁家巷监测站、M3十里店监测站、M4大石西路监测站、M5君平街监测站、M6沙河铺监测站、M7三瓦窑监测站.7个站点均位于成都市区内, 周围工商业分布均有所差异.除了这7座位于市区的监测站外, 成都市境内另有一座背景站(M0灵岩寺监测站), 位于成都市远郊都江堰山林中, 用作市区站点的对照点.本研究的所有臭氧监测数据均来自于这些监测站.
为了统计研究所需的污染源数量, 本研究以每个监测站为中心, 分别设置半径为100、200、500、1000、2000、5000 m的6个缓冲区(图 1).对于每一个缓冲区, 统计位于其内的各类POI的数量、道路长度、耕地和林地面积, 并按上述大气污染源项替代表征依据, 量化各类大气污染源项的排放强度.
2.2.2 统计分析方法本研究的统计分析分为两部分, 即臭氧浓度的变化趋势分析及臭氧与替代污染源数量的相关性分析, 分述如下.
臭氧浓度的变化趋势分析:本研究利用各环境监测站点月均最大8 h臭氧浓度构建从2014—2016年逐年的时间序列, 并进行趋势分析, 趋势分析的具体方法在此不再赘述(王燕, 2015).
臭氧与替代污染源数量的相关性分析:本研究针对不同缓冲区, 估算该缓冲区内替代污染源的数量, 用于计算与相应臭氧浓度的相关性系数并进行显著性检验.其中, 相关系数计算方法如下式所示:
(1) |
式中, C为缓冲区中心监测站年均最大8 h臭氧浓度; S为各类源项表征要素的数量, 如工厂的个数、道路的长度、农田面积等; N为监测站个数; n为监测站序列; m为源项类别序列.
为与所采用的地理信息的更新年份一致, 本研究采用的臭氧监测值为2016年各监测站年均值.对于7个监测站的每个站点, 均以6种缓冲区半径分别分析缓冲区内6种源项替代物数量与相应监测站2016年年均臭氧浓度的相关性.研究共进行36次相关性分析, 每次分析的样本数为7个(即监测站的数量).分析结果以相关性系数(r)及其显著性检验结果(p)来判定相关性高低及显著程度.针对某一替代污染源的相关性系数越大, 表明臭氧浓度受该类污染源的影响程度越大.
3 分析结果(Results) 3.1 替代污染源的整合分类根据本文提出的替代污染源分类方法, 将各类地理信息数据按工业源、机动车服务源、民用源、交通源、农业源、天然源进行重新整合分类, 结果如图 2所示.其中, 图 2a为数据整合前的分布情况, 而图 2b为整合后各替代污染源的分布情况.在分类之前, 包含各类地理信息的POI遍布于成都市的各个角落, 但无法给出代表性的含义.相比之下, 对POI数据重新整合之后, 在地图上可以直观地看出POI所属类别的空间分布.例如, 工业源主要分布在主城郊区, 并集中于城北郊区及西南部郊区; 机动车服务源也较多分布在主城郊区, 但沿三环路内外分布相对集中; 民用源集中分布于主城中心, 天然源和农业源则在远郊分布较多.当然, 市区内绿化较好的地区也相应贡献更多的天然源.因此, 对POI数据的整合归类, 除可以了解其相应替代源项的空间分布之外, 更重要的是分类后的信息可用于后续的数据分析和环境管理.
本研究数据的统计分析结果主要包括臭氧浓度趋势变化和各替代源项与臭氧浓度之间的相关性分析.
3.2.1 臭氧浓度趋势变化表 3列出了2014—2016年间臭氧最大8 h浓度的月均值.一般而言, 臭氧的最大8 h浓度夏季(5—7月)较高, 冬季(11—1月)较低.尽管臭氧的浓度随时间及季节的变化而变化, 且随年份的不同而不同, 但全年臭氧浓度最高的季节均为夏季, 这表明气象条件对臭氧浓度的变化存在明显的影响.
此外, 如图 3a所示, 环境监测背景站臭氧浓度的历年均值稍大于市区内各环境监测站点的历年均值.这可能是由于VOC和NOx均为臭氧形成的前体物, 本研究中的环境监测背景站周边有茂密的森林, 其天然源VOCs的排放对臭氧形成的贡献较大.由图 3b可知, 成都市臭氧的最大8 h浓度均值的总体变化趋势为逐年递增, 且递增趋势显著, 但在2015年冬季与2016年春季之间有一个小的波谷, 这可能是由于O3-NOx-VOC三者间存在着复杂的非线性关系.按EKMA曲线的控制理论(Dodge, 1977; Sillman, 1999), 存在NOx控制区域和VOC控制区域.在VOC控制区域, NOx浓度增加非但不能促使臭氧的形成, 反而有抑制作用, 而近年来成都市的机动车保有量增长速度较快, 在VOC排放居高不下的情况下, NOx排放突增在某种程度上可能导致臭氧浓度的下降.此外, 由于臭氧浓度的变化受气象条件影响显著, 气温、日照等气象因素的年际变化也可能是造成臭氧浓度波动的原因(吴锴等, 2017).当然, 详细的原因尚待进一步的研究.
替代源项与臭氧浓度的相关性分析主要是计算各环境监测站周围不同半径缓冲区内替代源项数量与相应监测站的臭氧浓度的相关系数, 以相关系数及显著性检验结果(p值)作为评价其是否可作为替代源项及影响大小的指标.相关性分析所用监测数据为2016年各环境监测站点最大8 h臭氧浓度的年均值.因此, 对于每一尺度的缓冲区, 共有7组数据用于相关性分析, 即一个环境监测站的监测值对应某一替代源项的数量; 不同替代源项, 则有不同的数量与同一监测数值对应.监测值与缓冲区内替代源项数量相关性分析结果见图 4.
以缓冲区内相应POI的个数表征对应的污染源(即替代污染源), 不同替代污染源与臭氧的相关性呈现出不同的统计规律.除民用源外, 其他替代污染源均与臭氧存在不同显著水平的相关性, 其中, 工业源、机动车服务源和天然源与臭氧浓度的相关性显著, 表明这些替代源项对臭氧的产生有着显著的影响.当然, 不同的替代源项其影响范围不同.例如, 缓冲区内1000~2000 m之间的工业源数量与臭氧的形成关系密切; 汽车服务业影响臭氧形成的范围在200~500 m之间; 交通源与臭氧的相关性在短距离内(100 m)为负相关, 而稍长距离(200 m)为正相关, 但随着距离的增加, 两者之间的相关性不再显著; 农业源对臭氧形成的影响也集中在短距离范围内(200 m左右), 随着距离的增加, 相关性系数逐渐变小; 与其他源项相比, 各个缓冲区内的天然源与臭氧均呈现显著的相关性, 但由于城市里其他人为臭氧前体物的排放量相对较大, 而绿地面积越大, 其他人为排放源越小, 导致臭氧形成的量越少, 这使得以绿地面积作为天然源排放替代源强与臭氧呈负相关.
4 各类源项对臭氧形成影响的原因分析(Analysis of the effects of various source)工业源:在各类地理环境要素中, 与臭氧浓度相关系数最高的为2000 m缓冲区内工厂的个数, 这也反映了工业源对成都市市区臭氧浓度的影响最为显著.由于研究区位于VOCs控制区域, 因此, 各类源项与臭氧的关系也在一定程度上反映了VOCs的排放情况.根据当前关于成都市VOCs排放清单的研究(韩丽等, 2013;何敏等, 2013;赵锐等, 2017;周子航等, 2017;2018), 工业源仍然是成都市境内最主要的VOCs排放来源, 其中, 建材、家具家装、机械制造、印刷印染等都是重要的组成部分, 而在研究区(市区及近郊)范围内, 主要分布的工业点源类型是印刷印染、制鞋制革和家具制造, 因此, 这类工业源的排放成为市区臭氧的重要来源.
机动车服务源:500 m范围内汽车服务业也是臭氧浓度较为重要的影响因素.市区内大量的加油站由于加油设备没有及时更新换代, 对于油品在加注和运输过程中的逸散控制不力, 而大量机动车维修点同样设备较落后, 作业不规范, 缺乏必要的油品防逸散和回收装置, 也造成了大量挥发性有机物和废气的排放, 这些都对局地臭氧问题的加重有很大影响.因此, 机动车维修、油品储运和加注等过程的不规范造成的溶剂逸散也对臭氧问题有较大的影响, 值得关注.
交通源:200 m缓冲区内道路长度与臭氧浓度相关性的显著水平不高, 但相关性分析结果仍值得参考.交通源与臭氧浓度的相关系数随缓冲区半径增加由负变正, 即当缓冲区半径较小时, 呈负相关, 而当缓冲区半径增加时, 相关性开始呈正相关.这表明在距离交通源排放较近时, 机动车排放的氮氧化物的“滴定效应”(Chou et al., 2006)会抑制臭氧生成, 而空间尺度放大时, 随着氮氧化物的扩散和浓度下降, 机动车作为城市区域VOCs重要来源的作用开始显现.
民用源:各种尺度范围内民用源(居民和商业楼宇的个数)与臭氧浓度没有显著相关性, 这表明民用源产生的排放可能不是臭氧问题的主要贡献者.
农业源:200 m内耕地面积与臭氧浓度正相关, 主要体现了农业生产中农药、化肥使用造成的VOCs排放, 但在市区范围内, 显然农田面积有限, 因此, 农业源虽然与臭氧浓度的相关系数为正, 但相关性不显著.
天然源:在天然源中, 200 m范围内绿地的面积与臭氧浓度有显著相关性, 但呈负相关.这是由于虽然植被等天然源也会产生VOCs, 但显然在城市市区这样的人为源排放为主的区域, 天然源的排放并不占据主要地位, 反而由于城市绿地面积的增加, 使得邻近区域人为排放强度在一定程度上下降, 进而使得相应的污染物浓度下降.
值得注意的是, 缓冲区的尺度在一定程度上反映了各种源项的影响尺度, 如工业源的影响范围相对较大, 而其他源项的影响则相对较低, 相关系数最高的缓冲区半径通常为数百米.这也表明现有的监测点数量是不足的, 想要捕捉更精细的城市范围内污染物浓度分布情况并支持更精确的分析, 更加密集的监测网络是必不可少的.
5 方法的不确定性讨论(Methodological uncertainty)本研究对各类地理信息进行分类和整理作为污染源的替代项, 并用其数量表征污染源排放强度大小.然而, 由于所有的污染源并非全部存在于现有的GIS数据库中, 并且不同种类的污染源的排放强度也不尽相同, 因而即便同类污染源的数量一致, 其排放的大气污染物也将不可避免的存在一定的差别.因此, 数据的可利用性和准确性将影响本方法的不确定性.随着GIS数据库的扩大和源项强度的准确估算, 这种方法将成为有效估算城市大气污染物排放清单的便捷方法.对于城市空气管理而言, 细化大气污染源的种类, 建立相应源项的地理信息库及其排放因子数据库, 将大大减少使用本方法的不确定性.
6 结论(Conclusions)1) 本研究探讨了利用地理信息数据替代城市污染源项的可能性, 通过收集POI、路网及遥感数据等地理信息, 根据污染源可能产生的污染物与排放特征将其整理并划分为工业源、机动车服务源、民用源、交通源、农业源、天然源6类, 并建立了地理信息数据同这些源项类别的关系.结果表明, 地理信息数据有助于污染物源项数据的获取, 整合与重分类后的地理信息能够很好地反映各类源项的数量和分布情况, 可作为相应污染源项的替代指标.
2) 在对地理信息进行整理和分类的基础上, 本研究通过将各替代源项数量与臭氧浓度监测值进行相关性分析, 结果表明, 替代源项可有效地分析该源项对臭氧形成的影响.例如, 工业源对臭氧的形成影响最大, 其次是机动车服务源, 而民用源对臭氧的贡献最小; 交通源和农业源也在一定程度上对臭氧的形成有影响, 但影响程度受距离的限制; 天然源对臭氧也有显著的影响, 但由于城市中天然源的主要来源为城市绿地和植被, 而这些源项占据的空间越大, 将减少其他源项的数量, 造成臭氧形成数量的下降.统计分析表明, 城市的臭氧浓度与绿化面积呈负相关.
当然, 由于研究区域监测点数量有限, 对于研究成果的推广应用尚需进一步的分析.但随着城市网格化空气质量管理体系的构建, 特别是监测网络的密集建设, 相应的数据将为本研究的进一步分析提供数据支撑, 这也是后续的主要研究方向.
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