2019, Vol. 39
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 复旦大学, 环境科学与工程系, 上海 200433
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433
多氯联苯(Polychlorinated biphenyl, PCBs)具有高毒、难降解、强脂溶和生物累积等特性, 被联合国列为第一批持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants, POPs)(王飞等, 2015).商业用途的PCBs的全球累计产量约为1.3×106 t, 其中大约有440~92000 t被排放到环境中, 且可通过长距离迁移向全球的空气、土壤和水中扩散(Breivik et al., 2002).李英明等(2008)研究表明, 虽然中国在20世纪70年代已停止生产使用PCBs, 但含有PCBs的废弃物泄露、挥发仍是典型污染区的污染来源之一, 并影响着周边环境.
大气沉降有干沉降和湿沉降两种方式, 其中, 干沉降是指气溶胶物质自然沉降, 最终被地表的土壤、水体和植物吸收的过程; 湿沉降是指大气中的颗粒物通过降雨、降雪被去除的过程.大气PCBs干、湿沉降是偏远陆地和地表水中PCBs的重要来源.Günindi等(2011)认为, POPs的大气干、湿沉降已被作为大气化学和环境地球化学循环研究的热点方向.例如, Duce等(1998)研究并估算20世纪早期进入全球海洋的POPs通量, 发现大气沉降占80%~90%.Gevao等(1998)研究表明, 大气中气相和颗粒相的比例直接影响PCBs的去除方式.Baker等(2007)研究发现, 大气中PCBs的干湿沉降和气-水交换构成了海洋水体中多氯联苯的重要来源.
长江口是我国陆海相互作用研究的关键区域, 也是大气POPs监测的重点区域.一直以来, 在冬季和春季稳定西北风的影响下, 来自中国华北和华东地区的长距离传输是该区域大气POPs的重要来源, 特别是冬、春之际来自内蒙地区的沙尘暴携带大量的有机污染物(包括POPs)进入该海区, 并通过干、湿沉降进入水体.因此, 长江口作为陆源POPs向外长距离传输路径上的重要陆海转换区, 该地区的监测结果有助于认识东亚季风对POPs长距离传输的影响.同时, 对长江口大气中PCBs浓度及干、湿沉降通量季节变化的深入研究, 对于理解大气中PCBs的地球化学循环过程具有重要的科学意义.基于此, 本研究共采集自2013年10月—2014年8月4个季度93对大气样品(气态和颗粒态)和13个雨水样品, 分析样品中7种典型PCBs浓度并估算了PCBs的干、湿沉降通量.
2 材料和方法(Materials and methods) 2.1 采样点概述采样点位于浙江省舟山市嵊泗县花鸟岛(30.86°N, 122.67°E).花鸟岛是嵊泗列岛最北端的岛屿, 位于上海以东约66 km处, 气候条件上属于亚热带海洋季风性气候.该岛平均海拔235.8 m, 岛屿面积3.28 km2.岛屿位于东亚季风的途径之上, 是评估亚洲大陆输出物向西北太平洋传输的理想观测站.花鸟岛常驻人口不足1000人, 且大多岛民主要以捕鱼和养殖为生, 几乎没有传统内陆地区的农业耕作行为及现代工业带来的工业活动, 被认为几乎不存在本地的POPs排放源, 这使得该岛成为开展大气研究的理想地点.已有文献(Fu et al., 2018; Jiang et al., 2018)对花鸟岛进行了详细介绍, 本文不再赘述.采样点设在花鸟岛最北端的一栋2层平楼, 四周开阔, 无任何遮挡.
2.2 样品采集总悬浮颗粒物(TSP)样品与气态样品成对采集.采样器选用广州铭野环保科技有限公司的中流量采样器, 流量设定为300 L·min-1.在中流量采样器中, 大气中的TSP首先会被采样器中放置的石英滤膜拦截收集, 经过滤后的空气中的气态物质会被放置于圆柱玻璃杯中的聚氨酯泡沫(PUF)吸收, 从而形成配对的颗粒态和气态样品.于2013年10月—2014年8月分4个季度进行采样, 每个季度连续采样1个月, 具体日期为：2013年10月20日—2013年11月12日进行秋季采样, 共计24个样品; 2013年12月22日—2014年1月14日进行冬季采样, 共计23个样品; 2014年3月27日—2014年4月18日进行春季采样, 共计23个样品; 2014年7月29日—2014年8月26日进行夏季采样, 共计23个样品.每个样品的采集自当日上午8：30开始, 至第2天上午8：00结束, 连续采样23 h30 min, 最终共采集大气样品93对.每季度采集两个空白样品, 操作方法为：将空白石英滤膜及PUF放置于采样器内, 将采样器闭合至采样状态, 不进行开机, 10 min后将样品取出即可视作野外空白样.
雨水样品用底部直径60 cm、高50 cm的不锈钢桶采集.降雨时打开盖子收集雨水, 待降雨结束后, 将收集的雨水搬回实验室, 量取体积, 精确到mL.一个采样期内收集的雨水量满足预处理要求的视为1个有效样品.采用蠕动泵使雨水样品(颗粒态与溶解态)通过填料为XAD-2/XAD-4 (1:1)的固相萃取柱进行吸附, 完全吸附后, 萃取柱用封口膜密封, 用铝箔包好并置于密封袋中, 存放于-20 ℃的冰柜中.本研究共采集了13个雨水样品, 采集时间见表 2.
| 表 2 长江口雨水中PCBs的浓度水平 Table 2 Rainwater (dissolved phase) concentrations of PCBs at Yangtze River Estuary |
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将采集完样品的滤膜称重后, 裁取1/2面积, 折叠放入250 mL规格回流管, PUF样品用处理好的纱布包裹放入回流管; 然后用二氯甲烷索氏抽提48 h, 抽提前加入已知量的回收率指示物(PCB30和PCB209).抽提完毕后提取液用旋转蒸发仪旋蒸至5 mL, 分3次加入15 mL的正己烷进行溶剂转换, 浓缩至5 mL, 然后转移至20 mL样品瓶中, 在柔和的氮气下浓缩至约1 mL, 进行层析柱分离.样品分离之前, 先用15 mL正己烷对层析柱进行润洗, 之后将浓缩液加入层析柱中, 用15 mL正己烷/二氯甲烷(1:1, 体积比)进行淋洗, 并同时用20 mL样品瓶收集淋洗液.最后将淋洗液置于柔和氮气下浓缩至约0.5 mL, 再转移至1.5 mL的细胞瓶中保存, 待测.
将包含雨水样品的固相萃取柱置于冷冻干燥机中进行冷冻干燥以去除萃取柱中残留的水分, 干燥后的萃取柱用100 mL二氯甲烷(液相色谱纯)洗脱, 剩余其他步骤与大气样品前处理步骤相同.
PCBs采用安捷伦(Agilent)气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行分析, 仪器型号为GC6890串联5975C质谱检测器(MSD).色谱柱为DB5-MS(美国)毛细管柱, 柱长30 m, 内径0.25 mm, 膜厚0.25 μm, 载气为99.999%的氦气, 流速为1.0 mL·min-1, 进样口温度为280 ℃; 升温程序为：90 ℃保持15 min, 以6 ℃·min-1升温到180 ℃, 以1 ℃·min-1升到240 ℃, 再以6 ℃·min-1升到290 ℃, 保持10 min; 后运行时间5 min.离子源为电子轰击源(EI), 离子源温度230 ℃, 四级杆温度150 ℃, 接口温度280 ℃, 电离电压70 eV, 定性分析通过全扫描方式, 定量分析选择离子检测.
样品分析前对所用样品添加回收率指示物, 用来监测目标化合物的回收率, 两种指示物回收率分别为68%±14%和90%±13%.野外空白样品和实验室空白样品目标物浓度均低于检测限.
3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 大气中PCBs浓度水平和季节变化长江口花鸟岛大气定点监测结果如图 1所示, PCBs总浓度(气态和颗粒态)为4.65~212 pg·m-3, 平均浓度为54.3 pg·m-3; 采样期间颗粒态PCBs浓度范围为1.81~42.7 pg·m-3, 全年颗粒态浓度均值为10.4 pg·m-3; 颗粒态PCBs浓度呈现出明显的季节变化：秋季＜夏季＜春季＜冬季.春、冬季强劲的西北季风使气团携带了大量来源于上风带的颗粒物进入该海区, 从而造成长江口和东海近岸大气悬浮颗粒物浓度增加.对大气中颗粒态PCBs浓度与总PCBs浓度进行相关性分析, 结果见图 2.由图可见, 春季到冬季颗粒态和总PCBs浓度呈显著性相关, r分别为0.60、0.47、0.42和0.71, 表明冬季颗粒态PCBs浓度上升进而导致冬季大气PCBs总浓度异常升高.同时, 有证据显示水泥行业、钢铁烧结及焦炭生产会释放出大量PCBs, 这些大气污染物可以附着在颗粒物上进行长距离迁移.加之冬季低温、风小, 大气易形成逆温层, 不利于污染物的扩散, 使得污染物在原地积累进而导致大气中颗粒态PCBs浓度进一步增加.秋季和夏季长江口主要盛行东南风, 海源气团携带的有机污染物较少, 盛行的海风对污染物有一定的驱散作用, 从而使得PCBs不易聚集, 浓度也较低.气态PCBs的浓度范围为0.56~165 pg·m-3, 年平均值为34.5 pg·m-3.气态PCBs浓度高值出现在夏季, 达到68.7 pg·m-3, 明显高于春、冬、秋季.PCBs属于半挥发性的持久性污染物, 夏季温度相对较高, 从而加速了土壤和水体表面挥发, 使得大气PCBs浓度在夏季最高.该观点也被多数研究者认同(Manchester et al., 1989; Simcik et al., 1997; 1999; Wania et al., 1998).
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| 图 1 长江口大气中气态(a)与颗粒态(b)PCBs的季节浓度变化 Fig. 1 Seasonal variation of concentrations of PCBs in PUF(a) and TSP(b) samples at Yangtze River Estuary |
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| 图 2 长江口4个季节大气颗粒态PCBs浓度与总PCBs浓度的相关关系 Fig. 2 Seasonal correlations between atmospheric particulate PCBs concentration and PCBs concentration at Yangtze River Estuary |
长江口大气中PCBs(气态和颗粒态)总浓度为2.37~207 pg·m-3.由表 1可知, 与国内外已报道大气中PCBs浓度相比, 本研究区域处于中低水平, 整体水平接近目前全球海洋环境的背景值.欧美地区大气中PCBs浓度仍处在较高的水平, 尽管早在20世纪70年代PCBs就已在全球范围内被禁用, 但由于欧美地区历史上曾大量生产和使用含PCBs的产品, 目前其在环境大气中的高浓度水平也说明PCBs造成的污染会长期存在.
| 表 1 国内外大气中PCBs(颗粒态和气态)浓度水平 Table 1 PCBs concentration in different areas around world |
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采样期间共计采集13个雨水样品, 目标化合物在所有雨水样品中均被检出.从浓度上来看, 雨水样品中PCBs的浓度范围在21~6476 pg·L-1之间, 平均值为1610 pg·L-1.从表 2可以看出, 2012年10、12月及2014年1月雨水样品中PCBs浓度明显高于其他日期, 雨水中PCBs浓度在2014年8月最低, 即冬季高、夏季低.冬季和春季在稳定西北季风的影响下, 大气颗粒态PCBs浓度增加, 导致雨水中PCBs浓度增加.而在夏季和秋季, 由于大气环境中PCBs浓度低, 相应的雨水中PCBs浓度较低, 尤其是夏季, 连续强降雨导致雨水中PCBs浓度明显降低.
与国内外其他研究的雨水中PCBs浓度对比发现, 本研究雨水中PCBs浓度与2000—2001年Mediterranean(East)和希腊Finokalia的浓度相当, 明显低于2009年北京地区和2008—2009年在土耳其Mudanya地区的报道浓度(表 3).由于降雨过程能够有效地去除大气中污染物, 因此, 认为降雨中PCBs浓度主要受近地面大气污染物浓度控制.
| 表 3 国内外雨水中PCBs的浓度水平 Table 3 Rainwater (dissolved phase) concentrations in different areas around world |
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本研究采集了自2013年10月—2014年8月共4个季度的93对大气样品.其中, 干沉降通量估算公式如下：
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(1) |
式中, Fdry为干沉降通量(pg·m-2·d-1); Vd为大气颗粒干沉降速率(cm·s-1), 依据之前有关长江口附近地区的研究(Lee et al., 1996; Mi et al., 2012; Yue et al., 2011; Lao et al., 2018), 假设平均沉积速度为0.28 cm·s-1; Cp为大气中颗粒态PCBs浓度(pg·m-3).根据式(1)估算出长江口4个季节大气7种PCBs的干沉降通量, 结果如表 4所示.由表 4可知, 大气中PCBs的干沉降通量年均范围为681~2330 pg·m-2·d-1.
| 表 4 长江口大气中PCBs干沉降通量 Table 4 Dry deposition flux of PCBs at Yangtze River Estuary |
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大气中PCBs干沉降通量的季节变化表现为冬季最高、夏季最低, 冬季的平均干沉降通量为2330 pg·m-2·d-1, 春季为1870 pg·m-2·d-1, 秋季为689 pg·m-2·d-1, 夏季为682 pg·m-2·d-1.夏季和秋季的干沉降主要以低氯PCBs为主, 低氯PCBs的季节变化并不明显.相反, 高氯PCBs的季节变化明显, 尤其是冬季高氯PCBs的干沉降通量明显提高, 也就是说, 温度降低将有助于高氯PCBs从大气向水体转移.
研究期间共采集了4个季节13个雨水样品, 湿沉降通量根据采样期间的降雨量和雨水中PCBs浓度来估算, 具体公式如下：
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(2) |
式中, Fw为湿沉降通量(pg·m-2·d-1); Cp为降雨中PCBs的浓度(pg·m-3); Prain为采样期间的降雨量(m·d-1).通过公式(2)估算出7种PCBs的湿沉降通范围为184~1210 pg·m-2·d-1, 年均值为863 pg·m-2·d-1.如表 5所示, 大气中PCBs湿沉降通量在冬、春、秋季并没有明显的季节变化, 但却明显高于夏季.其中, 秋季的湿沉降通量最高, 为1210 pg·m-2·d-1, 冬、春季分别为975、1090 pg·m-2·d-1, 而夏季的湿沉降通量最低, 为184 pg·m-2·d-1.
| 表 5 长江口PCBs的湿沉降通量 Table 5 Wet deposition flux of PCBs at Yangtze River Estuary |
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大气中PCBs湿沉降主要以低氯PCBs为主, 高氯PCBs的湿沉降通量较低, 这是由于本研究降雨中的溶解态和颗粒态PCBs合并分析讨论所致.本研究认为, 降雨量的增加会一定程度上提高湿沉降通量(如秋季), 但夏季雨量的持续增加并没有带来湿沉降通量的进一步提高.导致这一结果的原因可能为：夏季来自海洋干净大气中的颗粒态PCBs浓度最低, 导致夏季的湿沉降明显低于其他季节; 同时, 夏季长江口强暴雨频发, 反而降低了大气颗粒物的浓度.
3.4 干、湿沉降通量比较7种典型PCBs干、湿沉降总通量的年变化范围为865~3300 pg·m-2·d-1, 年均值为2250 pg·m-2·d-1.研究期间的干、湿沉降总通量表现出明显的季节变化(图 3), 其中, 秋季为65.4~1040 pg·m-2·d-1, 平均为360 pg·m-2·d-1, 冬季为88.1~1130 pg·m-2·d-1, 平均为472 pg·m-2·d-1, 春季为69.6~1170 pg·m-2·d-1, 平均为520 pg·m-2·d-1, 夏季为26.3~701 pg·m-2·d-1, 平均为215 pg·m-2·d-1.干、湿沉降主要发生在冬季和春季, 而在夏季最低.在研究的7种单体中, PCB31+28、PCB52是全年干、湿沉降的主要单体, 而最低的为PCB180.图 3比较了4个季节中PCBs干沉降和湿沉降在去除大气PCBs的相对重要性.由图可知, 冬季、春季和夏季的干沉降通量分别占干、湿沉降总通量的70.5%、63.2%、78.8%, 秋季占36.4%.从全年来看, 干沉降通量占总沉降通量的69%.从表 4可以看出, 冬季、春季以干沉降为主, 这可能主要是因为在冬季和春季降雨频率较低, 大气中PCBs大多以颗粒态的形式存在, 并以重力作用的自然干沉降方式去除; 秋季以湿沉降为主.实际上, 夏季和秋季的干沉降通量相当, 但湿沉降通量则是夏季显著低于秋季.这可能是因为夏季长江口上空的降雨气团主要来自清洁的外海海域, 而秋季的雨水气团主要来自临近的陆海区域(Li et al., 2016), 降雨气团来源的不一样导致雨水中PCBs浓度差异, 这可能也是秋季湿沉降通量高于夏季的原因之一.总体上, 大气中PCBs主要是在冬季和春季被去除, 占据4个季度总通量的70%.
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| 图 3 不同季节PCBs单体干、湿沉降通量比较 Fig. 3 Comparison of PCBs deposition fluxes (dry and wet) in different seasons |
表 6比较了长江口与世界其他地方的PCBs干、湿沉降通量, 长江口PCBs的干、湿沉降通量比Marmara Sea、Izmir Bay、Turkey、Camden、Wash. Crossing、Hudson River Bay及国内平潭岛的干、湿沉降通量要低, 但高于Chester, 与Wash. Crossing相当.长江口的PCBs干、湿沉降通量处于中低水平, 并与大气中的浓度水平相一致.本研究的PCBs干沉降通量依据公式Fdry=Vd×Cp进行计算, 其不确定性主要根据测定的PCBs浓度和沉降速率来估算; 而湿沉降的不确定性主要是由于采样期间雨水采集样品不足、采样条件有限、没办法全年连续采集样品等原因造成.因此, 干、湿沉降通量存在一定的误差.
| 表 6 国内外相关研究中PCBs干、湿沉降通量比较 Table 6 Comparison of the PCBs deposition fluxes from different regions |
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1) 长江口大气中PCBs(颗粒态和气态)浓度为2.37~207 pg·m-3, 雨水中浓度为21~6470 pg·L-1.相比国内外大气和雨水中PCBs浓度, 长江口(花鸟岛)大气中PCBs的浓度属于中低水平.
2) 在本研究海域内, 大气中PCBs主要以气态为主, 且夏季浓度显著高于其他3个季节.雨水中PCBs浓度为夏季明显低于其他季节, 最高值出现在冬季.
3) PCBs干、湿沉降通量年均变化范围为865~3300 pg·m-2·d-1, 年均值为2250 pg·m-2·d-1.冬季、春季和夏季的干沉降通量分别占干、湿沉降总通量的70.5%、63.2%、78.8%, 秋季占36.4%.总沉降通量的季节变化表现为春季>冬季>夏季>秋季, 总体上, 大气中PCBs主要在冬季和春季被去除, 占据4个季度总通量的70%.
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