2019, Vol. 39
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挥发性有机物(VOCs)可分为天然源挥发性有机物(BVOCs)和人为源挥发性有机物(AVOCs).Guenther等(1995)对全球天然源VOCs进行了估算, 发现其排放量为1150 Tg, 远大于人为源VOCs的排放量(王志辉等, 2003；宋媛媛等, 2012).研究表明, 天然源VOCs参与了植物的生长、繁殖和防御, 并且对其他生物、大气化学和物理过程等具有重要影响(Penuelas et al., 2010).相对于大气中的其他气体, BVOCs在大气中的含量很低, 但大部分BVOCs具有很强的反应活性, 在一定的温度和光照条件下, 可以与人为排放的污染物进行化学反应(特别是氮氧化物), 进而造成严重的光化学污染.此外, BVOCs对臭氧(O3)和二次有机气溶胶(Secondary organic aerosol, SOA)的形成具有重要贡献(李俊仪等, 2017).随着经济的不断发展, NOx污染物的排放量日益增加, 天然源VOCs对于空气质量的影响也更加显著.
目前国际上研究BVOCs的代表性模型有BEIS、G95、BEIS2、GloBEIS、MEGAN等.本研究利用国际上广泛应用的MEGAN2.1进行模拟研究, 该模型是Guenther等(1995)在大量实验资料及G95算法的基础上, 通过进一步完善机理和地表数据而提出的关于气态污染物、气溶胶天然源排放模型.MEGAN模型不仅能很好地取代之前的模型, 而且具有更高的分辨率, 能同时满足区域和全球尺度模拟的要求, 在国内外BVOCs排放研究中得到了普遍的应用(张富华等, 2014).之前有许多学者利用不同的模型算法对我国BVOCs排放量进行了估计(Klinger et al., 2002; Tie et al., 2006; Li et al., 2012; 2013; Fu et al., 2012), 还有部分研究对我国部分区域进行了模拟计算, 如北京、香港、珠江三角洲、长江三角洲等(Wang et al., 2003; sui et al., 2009; Zheng et al., 2010; Wang et al., 2011; 2005; Leung et al., 2010), 但鲜有针对我国北方内陆区域进行高时空分辨率BVOCs排放的研究.因此, 本研究通过MODIS遥感影像获取京津冀地区高分辨率的叶面积指数(LAI)与植被功能类型(PFT)数据, 借助WRF模型模拟研究区气象数据, 最终由MEGAN2.1模型进行模拟得到京津冀地区高时空分辨率BVOCs排放清单.本研究结果可为以后光化学污染及臭氧形成等大气研究提供依据, 同时将有助于推动华北地区大气环境质量的改善, 进一步降低大气污染对生态环境及人体健康的影响.
2 研究方法与驱动数据(Methods and data) 2.1 研究区域与排放模型京津冀地区地处华北平原, 东临渤海, 西为太行山, 北为燕山, 位于东经113°27′~119°50′, 北纬36°05′~42°40′, 南北长735 km, 东西宽576 km, 兼有高原、山地、丘陵、盆地、平原、草原和海滨等各种地形, 属温带季风气候.此次研究以3 km为格距, 将研究区域划分成245×192个格网.
本研究采用的是国际上广泛应用的MEGAN模型, 版本为2.1, 该版本模型可以用于估计农田、乡村和城市生态系统的BVOCs. MEGAN2.1更新自MEGAN2.0和MEGAN2.02, 其中不仅扩充了排放物类别, 还增添了模型控制过程(Guenther et al., 2012).之前估计BVOCs排放的模型都会包含一种或者是几种“其他VOC”, 试图将所有的排放物都包含进来.但“其他VOC”不能转换为已知的化合物类别, 甚至无从得知由质量到物质的量的转换, 因此, 这种方法有很大的局限性.为了解决这个问题, MEGAN2.1模型中去除了“其他VOC”这个类别, 而是将“其他VOC”转换成73种特定类别的化合物.MEGAN2.1中估计某种化合物i的排放量Fi时的计算公式为：
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(1) |
式中, εi, j为植被类型j标准条件(叶面积指数LAI=5, 太阳高度角为60°, 大气层光量子通量透射率为0.6, 空气温度为303 K, 空气湿度为14 g·kg-1, 风速3 m·s-1, 土壤湿度0.3 m3·m-3, 过去24~240 h的朝阳树叶的叶均温为297 K, 平均光合光子通量为200 μmol·m-2·s-1, 阴面树叶平局光合光子通量为50 μmol·m-2·s-1)下的排放因子；χj是相应格网中这种植被类型所占的比例；ρ为逸散系数, 通常取常数1；γi是排放活性因子, 用于根据周围气象条件变化(温度、光照、湿度等)来矫正植被的排放量, 具体算法如下：
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(2) |
式中, CCE为冠层环境系数, 在MEGAN中取0.57；LAI为叶面积指数；γP, i代表与光照辐射有关的环境调节参数；γT, i代表与温度有关的调节参数；γA, i代表与叶龄有关的调节参数；γSM, i代表与土壤湿度有关的调节参数, 该参数只用于估计异戊二烯, 其他排放类别此参数默认为1；γC, i代表与二氧化碳有关排放参数.本文的技术路线如图 1所示.
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| 图 1 本研究技术路线图 Fig. 1 Technical roadmap of this study |
本研究使用的是2017年MODIS叶面积指数标准产品MOD15A2H, 空间分辨率为500 m, 时间分辨率为8 d, 利用Arcgis10.2进行图像的拼接、重投影、裁剪、重采样处理, 然后再利用ENVI5.3进行转换输出, 得到研究区域内LAI数据文件.
2.2.2 植被功能类型PFT本研究的植被功能类型利用MODIS土地利用标准产品MCD12Q1分类, 空间分辨率为500 m.利用Arcgis10.2进行图像拼接、重投影、裁剪、重采样处理, 然后再利用ENVI5.3进行转换输出, 最终形成3 km分辨率的格网, 每个格网内分别计算出每种植被类型所占的比例.表 1所示为京津冀地区各种植被类型的面积分布情况.
| 表 1 京津冀地区植被类型和面积 Table 1 Information of vegetation in Jing-Jin-Ji area |
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本研究应用的模型为MEGAN2.1, 其中的排放因子是在标准条件下测定的, 对于异戊二烯、单萜烯和半萜烯的具体类别的排放速率采用全国排放因子均值(Wang et al., 2011; Li et al., 2014), 对于其他VOC的特定类别的排放速率, 采用模型中的默认值.MEGAN模型中的排放因子单位为μg·m-2·h-1, 而文献中涉及的排放因子单位为μg(C)·g-1·h-1(以干重计), 因此, 本文利用叶生物量密度(g·m-2, 以干重计)进行转换, 具体叶生物量密度值参考Fang等(2007)中的分配模型结果.
2.2.4 气象驱动数据本研究利用2018年最新发布的WRF4.0模型数据作为气象驱动数据.利用MCIP将WRF数据转换为MEGAN2.1的标准输入数据, 这里MEGAN模型的投影方式默认与气象数据相同, 为Lambert等角投影.其中的变量主要包括：温度数据(距地面2 m的冠层温度和用于差值土壤温度的地表温度)、空气湿度数据(距地面2 m的空气湿度数据)、风速数据(冠层风速)、土壤数据(土壤湿度、土壤温度)、太阳辐射(向下短波辐射)等.
3 研究结果(Results) 3.1 各植被类型排放统计本文以我国北方典型内陆区域——京津冀地区为研究对象, 利用MEGAN2.1模型估计研究区2017年天然源VOCs的排放量.北方内陆区域相对沿海和南方地区的主要区别就是植被类型相对较少, 因此, 本研究将植被类型主要分成五大类, 即针叶林(阔叶林、落叶林)、落叶阔叶林、灌丛、草地、耕地, 研究区内的植被类型分布见表 1.本研究所使用的各种植被类型的排放因子列于表 2中.
| 表 2 MEGAN模型中的植被类型对应的BVOCs排放因子 Table 2 Emission factors of BVOCs for main species in MEGAN model |
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通过模型计算得到主要的植被类型对BVOCs及子类别(异戊二烯、单萜烯、半萜烯、其他VOC)的具体贡献(图 2).由图 2a可知, 耕地所排放的BVOCs占研究区排放总量的39.14%, 其中以单萜烯、半萜烯和其他VOC为主, 贡献率分别为37.62%、59.47%和54.96%, 异戊二烯的贡献最小, 仅仅为10.1%, 尽管如此, 由于在研究区域内耕地相对其他植被类型来说面积最大, 因而导致其BVOCs排放总量占据首位.落叶阔叶林的BVOCs排放总量占据第二, 占比为29.63%, 其中以异戊二烯和单萜烯为主, 分别占排放总量的71.02%和27.94%, 半萜烯和其他VOC的贡献分别为10.04%和6.26%.由于草地的分布面积仅次于耕地, 且在生长季时对BVOCs排放的急剧增加使得其排放量达到全年排放总量的26.71%, 基本与阔叶林持平；该植被类型中异戊二烯的排放量相对较低, 仅仅占到异戊二烯总排放量的8.14%, 其他类别的排放量占比均在28%以上.对于灌丛和针叶林, 其BVOCs排放量就相对较少, 总共占到排放总量的4.5%.虽然这两种植被类型的排放速率不低, 但其植被类型的分布相对其他植被类型少很多；这两种植被类型主要排放异戊二烯, 占到异戊二烯排放总量的10.7%, 与耕地的排放量相差不多；而对于其他类别的排放量相对较少, 均不超过5%.
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| 图 2 5种植被类型对BOVCs(a)及不同排放类别(b)的贡献 Fig. 2 The contributions of five vegetation categories to total BVOCs emissions(a) and four emissions types(b) |
2017年京津冀地区的BVOCs总排放量达到426.26×103 t.由图 3可以看出, 春季BVOCs的排放呈上升趋势, 其中, 异戊二烯和其他VOC增长最为明显, 单萜烯和半萜烯虽然也增长, 但没有异戊二烯和其他VOC增长的明显.随着时间的推移, 地面温度和日照强度不断上升, 但植被还处于生长季, 树叶仍处于发芽增长阶段, 叶面积也远远小于成熟叶, 酶活性也没有达到最高, 因此, 春季的排放量只占到全年的12.35%.夏季则是BVOCs排放的主要时期, 排放量达到305×103 t, 占全年总排放量的71.55%.其主要原因是夏季日均温和日照时间相对春季有大幅度提升, 而且植被树叶已经到达成熟期, 叶面积基本达到最大值, 酶活性也最高.秋季天气逐渐变凉, 昼夜温差明显, 树叶也由成熟叶变到衰老叶, 相继开始脱落, 因此, BVOCs排放量表现出在9月开始下降, 10月骤减, 11月基本保持不变的趋势, BVOCs排放总量仅占全年排放总量的15.4%.由于冬季气温极低、光照受限等因素, 进入全年排放的低迷阶段, 仅占到全年排放总量的0.7%.
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| 图 3 京津冀地区BVOCs排放量的季节变化 Fig. 3 Seasonal changes of BVOCs emissions in Jing-Jin-Ji area |
MEGAN2.1中天然源挥发性有机物(BVOCs)主要分为四大类, 即异戊二烯、单萜烯、(倍)半萜烯、其他VOC, 其中, 后面3项又可以细分为146种不同的排放类别.单萜烯由月桂烯、桧烯、柠檬烯、3-蒈烯、t-β-罗勒烯、α-蒎烯、β-蒎烯、其他单萜烯(34类)组成, 具体每种单萜烯的排放比例及相应排放量见图 4a.在所有植被类型中, 草地和耕地所排放的单萜烯中α-蒎烯和t-β-罗勒烯的排放量几乎相同, 均占单萜烯排放总量的16%, 其次是β-蒎烯, 占单萜烯总排放量的12%, 另外4类仅占16%；对于针叶林, 排放量居于首位的是α-蒎烯, 占单萜烯排放总量的34.48%, 其次是β-蒎烯和3-蒈烯, 分别占20.69%和11.03%；与针叶林相似, 阔叶林的排放类别中排放最高的为α-蒎烯, 占单萜烯排放总量的40.40%, 其次为β-蒎烯和t-β-罗勒烯, 分别占13.63%和12.15%；灌丛的单萜烯排放类别中排放量由高到低依次为α-蒎烯、β-蒎烯和t-β-罗勒烯, 所占排放比例分别为27.93%、13.97%和13.41%.
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| 图 4 5种植被类型对单萜烯(a)及半萜烯(b)的贡献 Fig. 4 The contributions of five vegetation categories to monoterpenes(a) and sesquiterpenes(b) |
由于单萜烯的排放与光照强度关系不大, 主要受到温度和干旱指数的影响, 在研究区域内由于耕地的分布最为广泛, 因此, 5种植被类型中单萜烯全年排放量最高的为耕地, 为20.76×103 t.草地与阔叶林的排放量相当, 分别为16.74×103 t和15.42×103 t.灌丛和针叶林由于在研究区域内分布较少, 排放量相对其他植被类型少很多.
半萜烯则由α-法呢烯、β-石竹烯、其他(倍)半萜烯(30类)构成, 具体分布见图6b.阔叶林的半萜烯年排放量为2.8×103 t, 其中, α-法呢烯和β-石竹烯的排放量相当, 占自身半萜烯排放量的22.2%.草地的半萜烯年排放量为8.03×103 t, α-法呢烯和β-石竹烯的排放量所占比例分别为49.5%和16.7%.耕地半萜烯年排放量为16.6×103 t, α-法呢烯和β-石竹烯的排放量均占到40%.针叶林与灌丛的半萜烯排放量都比较低, 其中, 灌丛的α-法呢烯和β-石竹烯排放量分别占21.1%和26.32%, 针叶林的α-法呢烯和β-石竹烯排放比例为16.7%和34%, 因其分布面积狭小, 因而位于最后.
3.4 BVOCs空间分布本研究将京津冀研究区以3 km分辨率进行格网划分, 分别统计出总BVOCs、异戊二烯、单萜烯、半萜烯、其他VOC的空间分布.从图 5可以看出, 异戊二烯排放高的区域主要分布于由西南到东北走向的太行山脉及北部的燕山山脉, 该区域植被茂密, 其中, 阔叶林以异戊二烯排放量高的栎林、桦树和杨树为主, 部分地区排放速率高达3000~5000 kg·km-2·a-1；东南部以耕地为主, 西北部则主要分布的是草地, 这两个区域的异戊二烯排放速率相对较低, 在500~1000 kg·km-2·a-1之间；内陆区域中的城市聚集地及海滩的异戊二烯排放速率则更低一些, 仅在100 kg·km-2·a-1左右.单萜烯排放速率高的区域位于两个山脉处, 只有在植被特别密集处才会明显增高, 相对于异戊二烯来说, 差距没有那么明显, 大部分地区的排放速率在100~400 kg·km-2·a-1之间, 西北部草地的排放速率比耕地稍高一些, 不过相差不多.半萜烯的分布与单萜烯稍有不同, 西北部草地的排放速率略微比东南部的耕地高一些, 但半萜烯的排放速率总体上比单萜烯和异戊二烯低很多, 排放速率高的地方也只有300~350 kg·km-2·a-1.其他VOC排放速率高的地区仍是植被茂密的森林地区, 相对于草地来说, 耕地的排放速率更高一些, 在1500 kg·km-2·a-1左右；从总BVOCs的排放速率来看, 最高的仍然是高密度的森林和附带的灌丛区域.虽然耕地的其他VOC排放速率略高, 但草地的单萜烯排放速率略高一些, 因此, 在总的排放速率上耕地和草地相差不多, 在2000 kg·km-2·a-1左右.
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| 图 5 京津冀地区BVOCs年排放速率分布 Fig. 5 Annual BVOCs emissions in Jing-Jin-Ji |
为了更加详细地了解BVOCs排放的空间分布, 本文将研究区按市区划分, 以1、4、7、10月作为每个季节的代表月, 分别对每个市区进行不同季节的排放量统计.由表 3可知, 京津冀地区全年BVOCs排放量最高的城市是被誉为“森林城市”的承德市, 排放总量为115.58×103 t, 其次是张家口, 全市BVOCs总排放量达66.38×103 t, 北京虽然植被覆盖度很高, 但总体面积却远不及承德和张家口, 因而BVOCs总排放量低于承德和张家口, 其他依次是保定、石家庄、邢台、沧州、邯郸等.京津冀地区区域气候明显, 尤其是被称为“避暑山庄”的承德, 冬天日均温度能达到-10 ℃, 因此, 京津冀地区冬季BVOCs排放量极低, 占全年排放总量的不到1%, 但夏季确排放强烈, 占到全年排放总量的71%.京津冀地区人口稠密, 随着经济的日益发展, BVOCs与人为排放污染物的相互作用更应引起人们的关注.
| 表 3 京津冀地区各市区BVOCs排放量 Table 3 Emission amount and yearly emission intensity of in Jing-Jin-Ji area |
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通过与前人的研究结果对比发现, Klinger(2002)的研究结果略显偏高, 总BVOCs排放量为545.31×103 t, 主要原因可能是该研究采用的是适应于全球的排放因子, 且植被类型数据与当前差别较大. Li等(2012)的研究结果明显小于本研究结果, 可能是因为其LAI、LMD数据用的是早期数据, 在时空分辨率方面存在不足.本研究与宋媛媛等(2012)的研究虽然都采用的是遥感数据, 并通过MEGAN模型模拟计算, 但本研究用的是2.1版本, 在算法上有很大的改进, 此外, 本研究模拟的是2017年的BVOCs排放量, 空间分辨率为3 km, 时间与空间分辨率都有差异, 因此, 模拟结果稍高于宋媛媛等(2012)的排放总量.Li等(2014)的模拟结果明显高于本研究, 主要是其研究的是全国范围的植被, 分辨率为36 km, 而本研究的分辨率为3 km, 因此, 在不同区域植被类型的判别上存有较大差异, 从而导致结果相差较大.Li等(2016)的研究结果明显比其他研究结果高, 为本研究的2~3倍, 可能是因为其采用了国际上较高的排放因子, 因而得到较高的排放量.
| 表 4 不同研究中BVOCs排放结果对照 Table 4 Comparison of BVOCs estimates in different studies |
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本研究借助遥感影像获取植被功能类型(PFT)数据及叶面积指数(LAI)数据, 虽然可以获得实时影像, 但在实物判别上与实际还是有所差别, 因而在一定程度上引入了一些不确定因素.同时, 本研究虽然使用最新发布的WRF4.0获取气象驱动数据, 但与实际观测的数据还有一定的出入, 如太阳辐射及地面温度(距离地面2 m处的温度)都存有差别.在确定排放因子时, 本研究按照单位格网内主要植被类型的排放速率进行划定, 因此, 在计算排放量时引入了一些不确定性因素, 这些问题都有待进行更加深入的研究.
4 结论(Conclusions)本研究利用MODIS数据提取叶面积指数(LAI)和植被功能类型(PFT)数据, 同时利用最新发布的WRF4.0模型提供气象数据, 借助国际上广泛应用的MEGAN2.1模型, 构建了我国典型北方内陆区域——京津冀地区高时空分辨率的BVOCs排放清单, 结果发现, 京津冀地区全年BVOCs排放总量为426.26×103 t, 其中, 异戊二烯排放占比为29.38%, 单萜烯排放占比为12.32%, 半萜烯排放占比为6.24%, 其他VOC排放占比为52.05%.BVOCs的排放量与植被分布及天气条件密切相关, 从季节跨度上看, 夏季温度适宜植被生长, 各种植被类型均处于成熟期, 叶面积指数达到最大, 此外, 日光照时长也为全年最大, 因此, BVOCs排放总量占全年的71.55%；秋季气温、日照时长都开始减少, 因此, 秋季的排放量远小于夏季, 占全年的15.4%；虽然春季植被处于生长季, 但温度是关键因素, 所以春季的排放总量稍次于秋季, 只占12.35%；冬季温度、日照强度均处于全年最低, 只有少部分常绿植被排放BVOCs, 因此, 冬季的排放量最低.从空间分布上看, BVOCs排放主要集中在北部的承德、北京和张家口等地, 排放量较低的地区主要分布于东部的衡水、廊坊、天津等地.
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