2019, Vol. 39
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2. 中国科学院水生生物研究所东湖湖泊生态系统试验站, 武汉 430072;
3. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085
2. Donghu Lake Ecosystem Experimental Station, Institute of Hydrobiology, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430072;
3. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085
大气中氮(N)、磷(P)等元素通过一定的途径沉降至陆地或水体, 成为其生物地球化学循环的重要方式(Migon et al., 1999), 且对海洋和森林等自然生态系统有着非常重要的作用(Chen et al., 2015).自从进入工业化快速发展阶段以来, 大量化石燃料消耗和肥料施用等人类活动导致大气N、P等元素的沉降迅速增加(Galloway et al., 2008).目前, 关于大气沉降的研究多集中于氮循环(Gruber et al., 2008)及对海洋、土壤、林草地(高会旺等, 2014；孙丽英等, 2014；李春江等, 2015)等生态系统的影响方面.尽管早期研究认为大气N、P沉降对自然生态系统污染负荷的贡献率相对较低(Fraser et al., 2008), 但越来越多的研究表明, 过量的N、P沉降会显著影响森林、海洋、农田和草地等自然生态系统的结构和功能(Alvarez-Clare et al., 2013).
目前, 由于我国湖泊水体污染严重, 水环境质量相对较差, 越来越多的研究开始关注大气沉降对湖泊污染负荷的贡献及对湖泊生态系统的影响(余辉等, 2011；陈世博等, 2017).已有研究表明, 大气降尘对湖泊污染的贡献呈显著增加趋势(Liu et al., 2013), 且对大型湖泊和高原湖泊影响显著(张家瑞等, 2015；赵健等, 2019).但有关大气N、P沉降对城市湖泊污染负荷及贡献方面的研究极少.城市湖泊因受城市建设、居民生活等因素的影响, 受纳了大量的点源污水和面源污水(严国安等, 1994), 是受人类影响最为严重的生态系统之一.同时, 由于水体面积往往较小, 水体自净能力差, 城市湖泊面临着水体污染和生态系统退化的双重压力, 常表现为富营养化或者重度富营养化状态(郭怀成等, 2004).近年来, 由于各级政府对水环境保护的重视, 城市湖泊点源污染和面源污染逐步得到治理(谢家兴等, 2014), 大气沉降对城市湖泊的污染贡献及影响将逐渐增加, 但相关研究目前较少.因此, 本文以我国最大的城市湖泊之一武汉东湖为例, 通过对大气沉降、气象因子和空气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)等的综合分析, 讨论大气污染对城市湖泊N、P污染负荷的贡献, 以期为城市湖泊的管理提供科学依据.
2 实验及方法(Experiments and methods) 2.1 研究区域概况武汉东湖(30°28′~30°37′N, 114°19′~114°31′E)位于武汉市东南部, 地处亚热带边缘, 为典型残丘性河湖冲积地形, 集水面、港汊、岬湾、湖滩、山丘、谷地等地貌类型于一体, 水域面积33.75 km2, 年均温度为16.7 ℃, 多年平均无霜期245 d, 湖区雨量充沛, 多年平均降水量为1180 mm, 降水集中在4—7月, 约占年降水量的60%.东湖流域总面积为127.74 km2, 其中, 2016年建设用地占38.14%, 水域面积占32.88%, 林地面积占19.80%, 耕地、灌草地、未利用地面积分别占5.51%、9.30%和1.71%.区域自然资源类型丰富, 全区植物共计72科、173属、396种(其中乔木137种)(《武汉东湖水环境综合治理可行性研究报告(2017)》).
2.2 大气混合沉降样品采集与分析本实验的降雨收集装置为SM1-1型雨量器, 采样点(图 1)位于武汉东湖生态旅游风景区(114°22′28.18″E, 30°33′0.22″N), 观测期为2017年7月1日—2018年6月30日.采样期间雨量器为长期打开状态, 雨量器四周(30 m×30 m)无遮挡, 也无烟囱、大型道路等点、线污染源.于降雨结束后次日9：00开始采样, 记录降雨量, 并采集混合均匀的雨水样品, 置于保温箱低温保存带回实验室测试分析, 同时将储水瓶洗净放回雨量器内.当24 h内降雨不足5 mm时, 考虑到雨水在降雨过程中会蒸发、流失, 不易累积, 因此不单独采集样品, 仅记录降雨量, 并将其计入到下一次降雨量(超过5 mm)中.水样总氮(TN)测定采用过硫酸钾氧化-紫外分光光度计法, 氨氮(NH3-N)测定采用纳氏试剂光度法, 总磷(TP)根据钼酸铵分光光度法测定.
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| 图 1 采样点和数据观测点 Fig. 1 Sampling points and data observation points |
观测期的气象数据来自湖北省气象局网站(http://www.hbqx.gov.cn/index.action), 主要收集温度、相对湿度和降雨量数据, 观测位置与采样点一致；空气质量数据(PM2.5和PM10)来源于武汉市环境保护局武汉环境质量监测信息发布系统发布的实时数据(http://hbj.wuhan.gov.cn/), 采用东湖梨园实时观测数据(图 1).东湖的面源污染和点源污染数据来源于《武汉东湖水环境综合治理可行性研究报告(2017)》.
2.3.2 数据分析通过观测期间采集的样品数据, 按如下公式计算大气混合沉降通量(盛文萍, 2010)：
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(1) |
式中, DN, P为N、P的沉降通量(kg·hm-2), Ci为每次降水中N、P的平均浓度(mg·L-1), Pi为每次降水量(mm), 100为单位换算系数.
按水域面积33.75 km2计算东湖水域大气N、P沉降负荷量, 计算公式为：
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(2) |
式中, A为东湖水域面积(km2), FN, P为全年N、P沉降负荷量(kg).
东湖入湖污染来源主要分为点源、面源、内源及大气混合沉降, 东湖大气混合沉降负荷的计算公式为：
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(3) |
式中, XN, P为大气N、P沉降负荷, HN, P为点源氮、磷产生量(t·a-1), MN, P为面源氮、磷产生量(t·a-1), NN, P为内源氮、磷产生量(t·a-1).
本文将气象因子和颗粒物浓度取对数后进行正态和方差齐性检验, 满足条件后分别与TN、TP、NH3-N进行线性分析.本研究根据决定系数的大小来判断N、P沉降负荷量与各影响因素之间的密切程度.决定系数(R2)亦称拟合优度, 表示可根据自变量的变异来解释因变量的变异部分；决定系数越高, 自变量对因变量的解释程度越高, 自变量引起的变动占总变动的百分比越高.
Pearson相关性分析用于检验降雨量、空气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)、降雨间隔等因素对N、P沉降负荷量的影响, 其中, 空气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)采用小时浓度均值计算.数据统计分析利用SPSS 21.0软件进行.
3 结果(Results) 3.1 东湖降雨特征与大气N、P沉降浓度变化格局观测期间研究区域年均温度为20.7 ℃, 年均相对湿度为74.89%, 全年相对湿度较高(图 2).观测期间武汉东湖共降雨86次, 其中大于5 mm的降雨33次, 总降雨量为857.8 mm；春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12—2月)的降雨量分别为321.6、262.2、156.5和117.5 mm.从降雨季节格局来看, 降雨主要集中在春、夏两季, 两季降雨量占全年总降雨量的68.06%.
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| 图 2 东湖观测期降雨量、温度与相对湿度 Fig. 2 Rainfall, temperature and relative humidity of Donghu during observation period |
观测期间不同季节雨水中TN、NH3-N及TP浓度变化较大, 分别为0.24~8.83、0.14~6.96和0.02~0.40 mg·L-1, 年浓度均值分别为(3.21±2.17)、(1.46±1.33)和(0.18±0.09) mg·L-1.气象观测结果显示, 武汉东湖大气沉降N、P浓度与降雨量呈负相关, 随着降雨量增加, 大气沉降物中N、P浓度逐渐降低.如在2017年7月31日和11月30日、2018年6月19日和6月26日降雨量低于20 mm, TN、NH3-N均出现浓度峰值；在2017年8月16日和2018年5月20日这两次降雨过程中, 降雨量达到峰值, TN、NH3-N浓度相对较低(图 3a、3b).大气沉降中TP浓度也呈现出与TN浓度相同的变化格局, 在2017年7月31日、2017年12月28日和2018年6月19日降雨量低于20 mm时, TP浓度也出现较高值(图 3c).
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| 图 3 降雨时TN(a)、NH3-N(b)及TP(c)浓度的逐次变化 Fig. 3 The concentration of total nitrogen(a), ammonia nitrogen(b) and total phosphorus(c) changed successively during sampling period |
观测期间雨水中不同污染物浓度季节变化趋势不同.TN季均浓度变化规律为：秋季((4.17±0.47) mg·L-1)>冬季((3.79±0.65) mg·L-1)>夏季((3.39±0.80) mg·L-1)>春季((3.10±1.68) mg·L-1)(图 3a)；NH3-N季均浓度变化规律为：夏季((2.14±0.48) mg·L-1)>秋季((1.86±0.26) mg·L-1)>冬季((1.66±0.29) mg·L-1)>春季((0.95±0.59) mg·L-1)(图 3b)；TP季均浓度变化规律为：春季((0.20±0.08) mg·L-1)=秋季((0.20±0.07) mg·L-1)=冬季((0.20±0.04) mg·L-1)>夏季((0.16±0.03) mg·L-1)(图 3c).
3.2 东湖大气N、P沉降通量变化动态 3.2.1 大气氮沉降通量的周年变化动态观测期间武汉东湖大气TN和NH3-N年沉降通量分别为22.80 kg·hm-2·a-1和9.44 kg·hm-2·a-1(表 1).在大气N沉降通量中, NH3-N占比较大, 其年均沉降通量占TN年均沉降通量的45%；从各次降雨中NH3-N沉降通量占TN沉降通量的比例来看, 2017年10月4日占比最高, 达到93%, 而2018年3月6日占比最低, 仅为22%.从时间变化上看, NH3-N沉降通量变化趋势呈现出与TN沉降通量大体相似的的变化格局, 在2017年12月最低, 分别是0.38 kg·hm-2和0.16 kg·hm-2；在2018年5月最高, 分别为5.20 kg·hm-2和1.74 kg·hm-2(表 1).
| 表 1 氮、磷沉降通量周年变化情况 Table 1 Change of deposition of nitrogen and phosphorus |
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从季节变化格局来看, TN和NH3-N沉降通量季节变化规律各异.TN沉降通量季节变化规律表现为：春季(9.03 kg·hm-2)>夏季(6.01 kg·hm-2)>秋季(3.91 kg·hm-2)>冬季(3.86 kg·hm-2)；NH3-N沉降通量季节变化规律为：春季(2.98 kg·hm-2)>夏季(2.89 kg·hm-2)>秋季(1.86 kg·hm-2)>冬季(1.71 kg·hm-2).比较分析降雨量变化格局的结果可知, TN和NH3-N沉降通量季节变化趋势与降雨量变化趋势较为一致, 均表现为春夏高、秋冬低.
3.2.2 大气磷沉降通量的周年变化动态观测期间TP月沉降通量观测值在0.03~0.27 kg·hm-2之间, 在2017年12月最低, 2018年5月最高；东湖水域全年大气TP沉降通量为1.37 kg·hm-2·a-1.从季节变化格局看, TP沉降通量表现为春季(0.52 kg·hm-2)较高, 其他3个季度大致相同的变化格局, 春季沉降通量占TP全年沉降通量的37.96%(表 1).
3.3 东湖大气N、P沉降直接输入量及贡献率按水域面积33.75 km2计, 武汉东湖水域全年TN、NH3-N和TP的大气沉降负荷分别为76.94、31.83和4.61 t·a-1.根据《东湖水环境综合治理规划报告(2016)》, 点源、面源、内源对东湖TN、NH3-N、TP的入湖污染物贡献量分别为980.61、386.48、99.86 t·a-1, 则东湖水域直接受纳的大气TN、NH3-N、TP年沉降总量分别占东湖入湖各总污染物负荷的7.28%、7.61%和4.41%.
3.4 大气N、P沉降负荷量与空气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)总量、气象因子的关系相关性分析结果表明, 大气N、P沉降负荷量与降雨量、PM10、PM2.5、降雨时间间隔呈显著正相关, 与相对湿度呈显著负相关, 与温度的相关性不显著(表 2).
| 表 2 氮磷沉降负荷量与各个因素之间的相关系数(n=33) Table 2 Correlation coefficient between nitrogen and phosphorus deposition and various factors |
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通过回归分析所得的决定系数可知, PM2.5和PM10对各污染物浓度影响密切程度均表现为：TP＞TN＞NH3-N, 且PM2.5对这些污染物影响的决定系数总是高于PM10对其影响的决定系数.该结果表明空气污染物浓度对P沉降负荷量的影响比对N沉降负荷量的影响更大, 同时, PM2.5与N、P沉降负荷量的关系较PM10更为紧密(图 4).
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| 图 4 观测期TN、NH3-N及TP沉降负荷量与PM10和PM2.5的关系 Fig. 4 The relationship between atmospheric TN, NH3-N and TP deposition fluxes and PM2.5and PM10 during the observation period |
回归分析表明, 降雨量(P)与大气TP、TN和NH3-N沉降负荷量的决定系数分别为0.52、0.34和0.13(图 5a~c).从决定系数看, 降雨量对P沉降的影响大于对N沉降的影响, 说明相较于N沉降, 降雨对P沉降的影响更为显著, 且降雨对NH3-N的影响较低.
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| 图 5 观测期东湖气象因子与氮、磷沉降负荷量的关系 Fig. 5 Relationship between meteorological factors and deposition fluxes of nitrogen and phosphorus |
相对湿度(RH)对各污染物沉降负荷量的影响程度基本相同, 其与TP、TN和NH3-N沉降负荷量的决定系数分别为0.13、0.13和0.15(图 5d~f).同样, 降雨间隔时间(ST)对各污染物的影响程度也大致相同, 与TP、TN和NH3-N沉降负荷量的决定系数分别为0.24、0.25和0.29(图 5g~i), 表明降雨间隔时间解释了武汉东湖大约25%的大气氮、磷沉降变化格局.
4 讨论(Discussion) 4.1 大气N、P沉降的影响因素空气颗粒物浓度和气象因子均会显著影响大气中N、P的沉降负荷量(梁婷等, 2014；高晓栋等, 2015).同早期相关研究结果一致(刘超明等, 2018), 本研究发现N、P沉降负荷量与空气颗粒物浓度和降雨量呈显著正相关, 且对P沉降负荷量的影响大于对N沉降负荷量的影响, 其可能的原因是成雨气团在大气环流过程中, 气溶胶中的含氮颗粒物通常较轻, 部分含氮颗粒物容易通过气流输送至较远区域, 仅部分含氮物质随降雨沉降至地面；而气溶胶中含磷颗粒污染物在气团输移过程中较易通过重力沉降、粒子间的碰并作用等沉降至地面, 难以随气流输送至较远区域(王小志等, 2009).同时, 本研究亦发现相较于PM10, PM2.5与N、P沉降负荷量的关系更为紧密, 其可能的解释为降雨过程对粗粒子和细粒子均有去除作用, 但对细粒子的去除作用尤为明显(胡敏等, 2006；邓绪伟等, 2017).
本研究表明, N、P沉降负荷量与大气温度的相关性不显著, 但与相对湿度呈显著负相关；当相对湿度在50%~90%之间时, 大气N、P沉降负荷量与相对湿度成反比.产生这一现象的原因可能是在一定程度上, 相对湿度较大时, 大气污染微颗粒会附着在水汽中从而降低污染微颗粒的沉降速率.相对湿度是反映空气中水汽含量的一个物理量, 已有研究表明, 当相对湿度较高时, 空气中水汽较多(高湿度时常可能出现雾), 会使污染微颗粒附着在水汽中并在空气中悬浮, 从而减少大气N、P的干沉降负荷量(徐晓峰等, 2002；刘大锰等, 2005).
降雨间隔时间也是影响N、P沉降的因素之一, 降雨间隔时间解释了武汉东湖约25%的大气N、P沉降负荷量变化格局.早期研究表明, 在无降雨时, 污染物会在大气中输送扩散, 并持续向地面迁移, 不断地被下垫面(土地、水面)吸收(张艳等, 2004).降雨间隔时间会显著影响武汉东湖大气N、P沉降负荷量, 其主要原因可能是降雨间隔时间越长, 干沉降在采样器中的累积越多, 致使氮、磷沉降负荷量增加.
研究发现, 东湖水域大气N、P沉降通量季节变化格局差异明显, 其季节变化趋势与降雨量变化趋势大致相同, 均呈现出春夏季高、秋冬季低的变化格局.形成该格局的原因可能是武汉东湖春季降雨量大(占全年降雨量的37.49%)且降雨频繁(共降雨27次), 同时空气颗粒物浓度(PM2.5、PM10)浓度在春季较高的缘故.
4.2 大气N、P沉降对城市湖泊的贡献目前城市湖泊水体中氮、磷主要来源于外源输入和内源释放, 对其管理和治理主要集中在点源、面源、内源3个方面(张家瑞, 2015), 较少关注大气N、P沉降的影响.近年来, 众多城市湖泊通过采取控源、截污、生态修复等措施, 对点源、面源、内源等污染来源进行削减和控制(宋永会等, 2018；甘义群等, 2004), 虽然取得了一定的治理成效, 但均没有考虑大气N、P沉降的贡献及影响.
研究表明, 近几十年来, 中国大气沉降通量呈显著增加的趋势(Liu et al., 2013).全国年均N沉降通量从20世纪80年代初的13.2 kg·hm-2·a-1增加为21世纪初的21.1 kg·hm-2·a-1, 在1980—2010年间增加了近60%.对太湖流域的研究也发现, 在2002—2011年的10年间, N湿沉降通量从28.06 kg·hm-2·a-1增加到56.25 kg·hm-2·a-1, P湿沉降通量从3.14 kg·hm-2·a-1增加到13.64 kg·hm-2·a-1, 增长率分别为112%和77%(宋玉芝等, 2005；余辉等, 2011；刘涛等, 2012).这些研究均表明大气N、P沉降对湖泊的污染贡献呈显著增加趋势.
本研究发现, 东湖大气N、P年沉降通量分别为22.80 kg·hm-2·a-1、1.37 kg·hm-2·a-1, 分别占东湖入湖污染物总量的7.28%和4.41%.与国内其他湖泊相比(表 3), 虽然东湖大气N、P沉降通量目前暂时处于一般水平, 但根据以往关于大气N、P沉降增长率的研究结果, 未来东湖大气N、P沉降负荷量会有较大的增加.因此, 在点源、面源等外源性氮、磷输入逐渐得到控制的情况下, 大气N、P沉降对城市湖泊污染的贡献率及生态影响将会越来越大, 必须引起足够的重视.
| 表 3 本研究与全国其他湖泊N、P沉降比较 Table 3 This study is compared with the nitrogen and phosphorus deposition in other lakes in China |
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1) 武汉东湖N、P沉降浓度的季节变化趋势各异, 其中, TN表现为：秋季>冬季>夏季>春季；NH3-N表现为：夏季>秋季>冬季>春季；TP表现为：春季=秋季=冬季＞夏季.
2) N、P浓度与降雨量呈负相关, 降雨量越大, N、P浓度越低, 降雨量越小, N、P浓度越高.
3) 东湖水域TN、TP、NH3-N的大气年沉降通量分别为22.80、1.37、9.44 kg·hm-2·a-1, 但季节性变化差异明显, 氮沉降通量呈现出春夏高、秋冬低的特点, 磷沉降通量呈现春季高, 其他三季较为均一的变化格局.
4) 城市大气N、P沉降负荷量与降雨量、降雨时间间隔、空气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)呈显著正相关, 与相对湿度呈显著负相关, 与温度的相关性不显著.
5) 东湖水域TN的大气年沉降负荷为76.94 t·a-1, NH3-N的大气年沉降负荷为31.83 t·a-1, TP的大气年沉降负荷为4.61 t·a-1, 分别占东湖入湖污染物的7.28%、7.61%和4.41%.东湖水域大气N、P沉降负荷量对东湖水体污染负荷及可能带来的生态环境影响应引起足够的重视.
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