典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

引用本文

曾鹏, 辛存林, 于奭, 等. 2020. 典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究[J]. 环境科学学报, 40(1): 13-26.

Zeng P, Xin C L, Yu S, et al. 2020. Spatial and temporal distribution of atmospheric pollutants and meteorological factors in the core district of Liuzhou City, a typical industrial city in Southwest China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 40(1): 13-26.

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

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曾鹏¹, 辛存林¹, 于奭², 朱海燕¹, 刘齐³

1. 西北师范大学地理与环境科学学院, 兰州 730070;
2. 中国地质科学院岩溶地质研究所/中国地质科学院岩溶地质研究所/自然资源部、广西岩溶动力学重点实验室, 桂林 541004;
3. 柳州市环境保护监测站, 柳州 545001

收稿日期: 2019-05-15; 修回日期: 2019-08-24; 录用日期: 2019-08-24

基金项目: 国家重点研发计划（No.2016YFC0502302）；地质调查项目（No.D20160305）；广西自然科学基金（No.2017GXNSFFA198006）；国家自然科学基金（No.41262001）

作者简介: 曾鹏(1993-), 男, E-mail:2053635939@qq.com

通讯作者（责任作者）: 辛存林, E-mail:xincunlin@163.com
于奭, E-mail:yushi@karst.ac.cn

摘要：为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系，统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO的浓度监测数据和气象站气象数据，并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示：①核心区颗粒污染物污染较为严重，且以PM_2.5为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物；各污染物月均浓度季节差异显著，除NO₂外柳州大气污染物浓度下降明显，指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著；PM_2.5、PM₁₀、CO受早晚高峰期影响，浓度日变化均呈双峰型；NO₂在不同季节峰型不同，作为O₃前体物其浓度日变化与O₃相反，呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现，由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向，故PM_2.5和SO₂浓度西北高、东南低，PM₁₀、NO₂和CO浓度西南高、东北低；核心区东部的山区为O₃生成带来大量前体物，使O₃浓度东南高、西北低.③由于气候特征，核心区春、夏季主要气象因素均为降水量；秋季的主要气象因素是风速，风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应；冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著，表明人为因素对污染物的影响大于气象因素；核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输，且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区，且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高，来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低，表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.

关键词：柳州核心区大气污染物时空变化气象因素 HYSPLIT模型

Spatial and temporal distribution of atmospheric pollutants and meteorological factors in the core district of Liuzhou City, a typical industrial city in Southwest China

ZENG Peng¹, XIN Cunlin¹, YU Shi², ZHU Haiyan¹, LIU Qi³

1. College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070;
2. Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Natural Resources & Guangxi, Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin 541004;
3. Environmental Monitoring Station of Liuzhou City, Liuzhou 545001

Received 15 May 2019; received in revised from 24 August 2019; accepted 24 August 2019

Abstract: In order to investigate the relationship between temporal and spatial variation of atmospheric pollutant concentration and meteorological factors in the core area of Liuzhou City, the concentration monitoring data of PM_2.5, PM₁₀, SO₂, NO₂, O₃, CO and meteorological data of meteorological stations at six automatic monitoring stations in the study area were collected and analyzed over a period of one year(2018). In addition, the sources of exceeding standard daily pollutants were analyzed for 28 times. The results show that:① The particulate pollutants in the core area are more seriously polluted, and the fine particulate pollutants (mainly included PM_2.5) are still the main atmospheric pollutants. The monthly average concentration of each pollutant was significantly different. Except for NO₂, the concentration of air pollutants in Liuzhou decreased significantly, indicating that the comprehensive measures for energy conservation and emission reduction in Liuzhou were effective; PM_2.5, PM₁₀, CO were affected by the morning and evening peak, the pattern of diurnal variation of concentration is double peaks.As the precursor of O₃, the peaks of NO₂ were different in four seasons. The diurnal variation concentration of NO₂ present the trend of "early peaks and midday valleys" and contrary to O₃. ② The interpolation of pollutant concentration show that the main commercial districts in the core area are located in the west and in the downstream wind direction, therefore, the concentrations of PM_2.5 and SO₂ were higher in the northwest and lower in the southeast, and the concentrations of PM₁₀, NO₂ and CO are higher in the southwest and lower in the northeast; the concentration of O₃ higher in the southeast and lower in the northwest indicate that a large number of precursors of O₃ could originated from the mountainous area in the eastern part of the district. ③ Due to climatic characteristics, the main meteorological factors in spring and summer are precipitation; the main meteorological factor in autumn is wind speed, and the negative correlation between wind speed and pollutants may induced by the diffusion effect of wind; the correlation between most pollutants and meteorological factors is not significant in winter, indicating that the influence of anthropogenic factors on pollution is greater than meteorological factors; the atmospheric pollutants in the core area mainly originate from local emissions and regional transmission, and the dominant wind direction in the north and south has the greatest impact on atmospheric pollution. ④The HYSPLIT model shows that the exceeding standard daily pollutants mainly come from the Pearl River Delta region, and the concentration of terrestrial particulate matter is generally higher than the marine source. The particulate matter content of long-distance airflow from the south is lowest, indicating that long-distance transportation is the main factor affecting the transmission of particulate matter.

Keywords: core area of Liuzhou atmospheric pollutants temporal and spatial variation meteorological factors HYSPLIT model

1 引言(Introduction)

随着我国综合国力的不断增强, 国民经济开始快速崛起导致大气污染加剧, 其中城市发展对大气污染的影响最为严重, 致使城市成为大气污染的重灾区(Peng et al., 2016).我国城市目前大气污染物以PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO为主(Chan et al., 2008), 高浓度的大气污染物对气候、大气环境和人体健康产生了极大的影响, 因此, 如何有效地控制大气污染物成为当前政府部门关注的重点(Kan et al., 2007；Lim et al., 2013).研究发现, 大气污染物容易受到诸如污染物来源分布、气象因素及地形等的影响(Xu et al., 2014), 如PM_2.5、PM₁₀等大气颗粒物容易受污染源和气象因素影响, 浓度日变化呈双峰型分布, 且采暖期与非采暖期浓度也存在显著差异(商海荣等, 2014)；SO₂、NO₂、CO等一次气态污染物主要受本地源和人为源影响, 形成城区与郊区不同的浓度分布趋势(朱红霞等, 2015)；O₃为二次气态污染物, 其形成主要受前体物和光化学反应控制, 但局地O₃浓度又会受到气象因素影响, 造成明显的季节性变化(Sillman, 1999).

基于大气污染物以上的特性, 国内外专家学者主要从两方面展开了研究：①从时空分布及其影响因素的角度出发, 发现影响污染物浓度的因素主要分为两大类, 一类是人为因素, 是影响大气污染物浓度变化的主要因素, 例如, 杨再东等(2018)发现东莞市一次颗粒物贡献较大的污染因素依次为交通运输排放和工业生产排放, 在各人为污染因素完全被控制的情况下, 其一次颗粒物最大可削减82%；张海霞等(2018)发现安徽省人口城镇化率、单位GDP电耗和工业废气治理设施等强驱动因素对大气污染物浓度降低起着根本性作用；另一类为自然因素, 主要影响大气污染物的传播和扩散, 例如, Blanchard等(2014)发现山脊和山谷地形使伯明翰当地排放源的分布变得复杂, 且大气污染物浓度在时空上出现异质性；潘润西等(2018)研究发现, 广西PM_2.5污染主要发生在弱冷高压脊型、均压场型、高压后部型和西南暖低压型的天气类型下；Li等(2019)发现O₃普遍与温度显著正相关, 气温和风速是影响我国大气一次颗粒物和气态污染物积累的主要气象因素.②从大气污染物来源进行探讨, 如Carnevale等(2010)对意大利北部PM₁₀的来源进行了分析, 发现PM₁₀浓度峰值与城市的一次颗粒物排放和农村地区NO_x和NH₃的排放有关；Paralovoa等(2019)发现亚马逊森林大气污染物主要源自于生物质燃烧排放, 且在干旱季节尤其明显；谢雨竹等(2015)发现成都市区PM₁₀和NO₂主要来源于本地排放, 而PM_2.5、SO₂和O₃则为外来源输送传播的.

目前对柳州大气污染物监测及研究尚限于单一污染物上, 对于多污染物时空变化规律及来源解析研究深入程度略显欠缺.基于此, 本文利用2018年1月—2019年1月柳州市PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO 24 h自动监测数据分析柳州市核心区大气污染物的时空分布特征与气象因素之间的关系, 并结合HYSPLIT模型对超标日污染物来源进行探讨, 尝试获取柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律并解析其来源, 以期对柳州市空气质量和现行大气污染防治措施的有效性进行评估, 并为进一步的治理工作提供一定的理论依据.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 柳州市核心区概况

柳州市(23°54′~26°03′N, 108°32′~110°28′E)位于广西壮族自治区东北部, 总面积为18617 km², 东接桂林市, 西与河池市相邻, 南部为来宾市, 地形平坦, 三面环山.其核心区由城中区、柳北区、柳南区、鱼峰区、柳东新区5个市辖区组成, 位于柳州市南部, 柳江穿行而过形成独特的河流阶地地貌和喀斯特地貌(图 1).核心区为主要工商业汇聚地, 居民人口数量和工商业布局以城中区为中心向外延伸, 柳钢、柳电、柳化等化工企业主要位于柳北区、柳南区；商业区主要位于城中区, 人口密集, 车流量大；柳州市主要风景区均位于鱼峰区；柳东新区为新开发区, 其东北部植被茂密.柳州市6个国控空气质量监测站均位于核心区(图 1), 其中, 古亭山监测站(109°48′N, 24°31′E)设在古亭山森林公园, 位于柳东新区；河西水厂监测站(109°38′N, 24°34′E)位于柳北区与柳南区交界处；环保监测站(109°41′N, 24°33′E)紧邻城中区繁华街道；柳东小学监测站(109°48′N, 24°38′E)位于柳江半岛和柳东新区交界处；市九中监测站(109°39′N, 24°36′E)位于柳北区内, 紧邻工业园区；市四中监测站(109°42′N, 24°29′E)位于鱼峰区, 设于立鱼峰风景区附近；柳州站(109°43′N, 24°35′E)气象站位于核心区中心.

图 1 柳州核心区及监测站点位置图 Fig. 1 Core area and monitoring station location of Liuzhou

2.2 数据来源及处理

本研究中的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO日均值浓度数据(O₃为日最大8 h平均)和小时浓度数据均为柳州市6个国控监测站点24 h(0：00—23：00)连续监测数据(CO浓度单位为mg · m^-3, 其余污染物浓度单位均为μg · m^-3), 数据来源于青悦开放环境数据中心(http://data.epmap.org/).其中, PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO日均值数据时间为2018年1—12月；PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO小时浓度数据时间为2018年1月—2019年1月(小时数据因涉及季节变化的计算故延伸到2019年1月).由于数据为站点自动监测得来, 诸多客观因素影响导致监测数据存在缺失, 缺失率平均在4.3%.根据邓银燕(2010)的研究, 在数据缺失值较小(一般在10%以内)的情况下, 用均值对缺失值进行填充的效果最好, 故本文采用均值法对缺失值进行填充.地面气象数据(气温(℃)、气压(hPa)、相对湿度、风速(m · s^-1)、风向(16方位)、降水量(mm))为日均值数据, 来源于中国气象数据服务中心(http://data.cma.cn/).

本文PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO浓度数据的月均值、小时值均为根据环境空气质量标准(GB3095—2012)规定计算的算术平均值, 各区浓度为区内站点总浓度的算术平均值.气象因素的相关性、风向玫瑰图和风向风速与浓度极坐标图的完成分别用DPS 9.5、SPSS 25.0、Origin 10.0和MeteoInfo(Java版)软件；与积矩相关法进行对比发现, 污染物与气象因素的相关性用秩相关法进行分析较好(赵晨曦等, 2014), 各季节气象因素权重用灰色系统分析方法进行分析, 污染物的空间分布运用克里金插值法(Original Kriging)进行处理.

2.3 空间插值法的选择

随着GIS技术的不断发展, 空间数据插值方法的应用越来越广泛, 人们发现工作中不同空间数据插值方法之间存在显著的差异.有学者在众多的插值方法中, 将反距离加权插值法(IDW)、克里金插值法(Original Kriging)和样条函数插值(SPLINE)这3种空间插值方法进行了对比, 研究发现, 相比于其它方法克里金插值法(Original Kriging)使用较为灵活, 对数据的利用较充分, 能够使用数据探索性分析工具进行分析, 从而有效地提高了空间插值分析的效率, 并且对正态数据的预测精度最高(晏星等, 2010).由于克里金插值法(Original Kriging)的以上优势能够突出总体趋势, 得出的结果与观测值最为接近, 因此, 本研究选择克里金法(Original Kriging)进行插值, 利用ArcGIS 10.2软件绘制得到柳州市核心区大气污染物浓度空间分布图.

2.4 HYSPLIT模型后向轨迹聚类分析

采用由美国NOAA与澳大利亚BOM共同开发研发的欧拉-拉格朗日HYSPLIT气流轨迹模型对2018年柳州市核心区28次大气污染物超标日气流进行后向轨迹模拟分析及研究, 气象资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2018年全球(GDAS)数据, 考虑到大气边界层内的不稳定性, 极易发生扩散和混合, 故将模拟起始高度设定在边界层的中上部, 即1000 m处, 以便更好地得到低空与高空的模拟轨迹(石春娥等, 2008).由于研究区大气多为区域尺度上的的气流输送, 并且轨迹是在边界层内输送的, 一般输送时间大约为2 d(邓黄月, 2016), 因此, 对柳州市大气气流进行48 h的后推模拟分析, 并以柳州市气象站(109°43′N, 24°35′E)为模拟起始中心点, 设定每天的0：00为后向轨迹的起始时间, 每2 h计算一次气流轨迹, 最后经由模型计算所有后向轨迹数据, 得到聚类轨迹.通过分析所有分型可能性发现当轨迹聚类为6类时, 分型可能性最小, 对污染物来源的分析最佳.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 污染物时间分布特点 3.1.1 污染物浓度月均变化特征

核心区不同空气监测站大气污染物月均变化趋势如图 2所示, 除O₃外其余污染物均呈春冬季浓度高、夏秋季浓度低的“U”型分布.PM_2.5月均变化特征与PM₁₀相似, PM_2.5在1月各站浓度达最高值, 随后持续下降, 7月到达最低值, 之后持续上升至12月(图 2a), 月均值空间上呈现出柳北区(50.00±17.52) μg · m^-3＞城中区(43.10±14.21) μg · m^-3＞柳南区(42.22±14.94) μg · m^-3＞鱼峰区(38.61±14.41) μg · m^-3＞柳东新区(35.52±13.31) μg · m^-3的差异性.柳北区浓度最高可能与柳北区内重工业企业分布并处于工业区主导风向(偏北风)下风向有关；其中, 柳东新区虽也邻近工业区, 但不在主导风向的下风向范围内(图 3), 且区内居民较少, 交通稀疏, 故PM_2.5浓度较低.各站PM_2.5浓度日均值超过国家新二级标准(GB 3095—2012)规定值(75 μg · m^-3)(国家环境保护部, 2012)的天数分别为古亭山23 d、河西水厂46 d、环保监测站41 d、柳东小学29 d、市九中59 d、市四中28 d, 年超标总天数为32 d, 超标率为8.9%, 污染物年均值为(40.10±25.23) μg · m^-3, 超过国家新二级标准规定值(35 μg · m^-3).PM₁₀月均浓度1月最高, 6月达到最低值(图 2b), 月均值空间上呈现出鱼峰区(71.32±19.92) μg · m^-3＞城中区(68.23±19.91) μg · m^-3＞柳北区(65.22±17.81) μg · m^-3＞柳南区(64.00±17.62) μg · m^-3＞柳东新区(51.32±13.53) μg · m^-3的差异性.鱼峰区位于主导风向(偏南风)下风向且区内分布多个主汽车站和火车站, 交通密集, 道路扬尘和机动车尾气排放可能是其PM₁₀浓度高于其它区的原因(Duan et al., 2004)；低值区形成原因与PM_2.5相似.各站PM₁₀浓度日均值超过国家新二级标准规定值(150 μg · m^-3)的天数分别为古亭山6 d、河西水厂11 d、环保监测站20 d、柳东小学1 d、市九中9 d、市四中28 d, 年超标总天数为9 d, 超标率为2.5%, 污染物年均值为(62.11±35.22) μg · m^-3, 未超过国家新二级标准规定值(70 μg · m^-3).

图 2 大气污染物浓度月均变化 Fig. 2 Monthy variation of air pollutant concentrations

图 3 柳州核心区工业分布与风向图 (图中数据表示风向的频次(次数)) Fig. 3 Industrial distribution and wind direction map of Liuzhou core area

古亭山、河西水厂、环保监测站、柳东小学、市九中和市四中PM_2.5与PM₁₀月均浓度之比分别为60%、66%、63%、76%、77%、64%, 说明细颗粒物是可吸入颗粒物的主要部分, 且相较其它污染物PM_2.5超标天数最多, 可见核心区细颗粒物污染相对较为严重.

如图 2c所示, 各站SO₂浓度在4月和6月都有一个小高峰(图 2c), 可能是清明节和端午节人流量加大导致的, 月均值空间上呈现柳北区(22.12±8.00) μg · m^-3＞柳南区(21.21±9.73) μg · m^-3＞城中区(14.4±4.6)μg · m^-3＞鱼峰区(12.21±3.94) μg · m^-3＞柳东新区(9.21±3.13) μg · m^-3的差异性, 且形成原因与PM_2.5相似.污染物年均值为(14.23±7.91) μg · m^-3, 各站浓度日均值和年均值均未超过国家新二级标准规定值(分别为150、60 μg · m^-3).

由图 2d可以看出, 各站NO₂浓度6月最低, 1月最高, 月均值空间上呈现鱼峰区(29.83±6.31)μg · m^-3＞柳北区(28.21±6.23) μg · m^-3＞城中区(27.11±6.44) μg · m^-3＞柳南区(21.53±6.32) μg · m^-3＞柳东新区(16.71±4.52) μg · m^-3的差异性, 且形成原因与PM₁₀相似.NO₂浓度日均值仅环保监测站超过国家新二级标准规定值(80 μg · m^-3), 污染物年均值为(23.11±10.63) μg · m^-3, 未超过国家新二级标准规定值(40 μg · m^-3).O₃月均浓度变化特征与NO₂相反(图 2e), 月均值空间上呈现柳东新区(57.00±10.32) μg · m^-3＞柳南区(51.64±10.35) μg · m^-3＞城中区(51.52±13.43) μg · m^-3＞鱼峰区(48.11±13.42) μg · m^-3＞柳北区(44.95±13.14) μg · m^-3的差异性.柳东新区O₃浓度最高可能是由于其山区森林资源丰富、植被覆盖率高, 植物提供了大量的光化学反应前体物, 致使O₃浓度升高(王芳龙等, 2018).各站O₃浓度日均值均未超过国家新二级标准规定值(160 μg · m^-3).

CO浓度变化较稳定, 各站浓度在7月达到最低值, 在1月达到最高值(图 2f), 月均值空间上呈现柳南区(1.13±0.32) mg · m^-3＞城中区(1.00±0.13) mg · m^-3＞鱼峰区(1.00±0.24) mg · m^-3＞柳北区(1.00±0.23) mg · m^-3＞柳东新区(0.73±0.15) mg · m^-3的差异性, 其形成原因与PM_2.5相似.各站CO浓度日均值均未超过国家新二级标准规定值(4 mg · m^-3).

表 1为近4年柳州大气污染物浓度统计结果, 发现柳州近4年大气污染物浓度除NO₂外其余污染物均呈明显的下降趋势.进一步将研究区大气污染物浓度与国内其它典型污染城市进行对比(表 2), 发现柳州各污染物浓度均较其它城市低, 这可能是由于近几年柳州针对大气污染实施的各种整治措施使大气污染状况逐渐好转.

表 1 近4年柳州各污染物年均浓度统计 Table 1 Annual average concentration of pollutants of Liuzhou in recent four years

表 2 柳州与其它典型城市污染物浓度对比 Table 2 Comparison of pollutant concentrations between Liuzhou and other typical cities

3.1.2 污染物各季节浓度日变化特征

不同站点PM_2.5浓度日变化各季均呈双峰型, 夏季市四中监测站浓度变化相较其它站点不稳定, 各季古寺山监测站浓度最低.春、夏季双峰值出现在上午10：00和晚上23：00左右, 双谷值出现在早上6：00和下午16：00左右；秋、冬季双峰值出现在上午11：00和晚上22：00左右, 双谷值出现在早上7：00和下午17：00左右(图 4).PM₁₀与PM_2.5来源相似, 故其浓度变化有着相似的特征(图 4), 且早峰值均主要为早高峰时汽车尾气排放和城市地面扬尘导致, 早高峰之后伴随湍流垂直交换增强导致浓度持续降低至谷值(Louie et al., 2005；王占山等, 2015), 直至晚高峰车流量增加PM₁₀浓度又开始聚升.

图 4 不同季节大气污染物浓度日变化 Fig. 4 Seasonal Diurnal variation of air pollutant concentrations

各季SO₂浓度日变化中, 古亭山监测站明显低于其它站点且变化相对稳定, 不同站点各季SO₂浓度日变化均为单峰型(图 4).SO₂浓度在3：00—7：00达到最低值, 伴随着早高峰的到来, SO₂浓度持续上升, 峰值出现在9：00—13：00, 之后由于气温增加, 加速了大气对流, SO₂浓度下降(Streets et al., 2000；徐鹏等, 2016), 到17：00—20：00迎来第2个低值, 直至21：00左右晚高峰期间有个小幅度的上升, 随后浓度变化趋于平稳.

由图 4可以发现, NO₂的峰型随季节变化, 春、冬季浓度日变化为双峰型, 夏、秋季浓度日变化为单峰型, 各季柳东小学监测站NO₂浓度均低于其它站点, 且在冬季尤为明显.NO₂峰值出现在上午9：00和晚上22：00左右, 谷值出现在13：00—17：00, 呈“早峰午谷”的变化特征, NO₂的晚峰值明显大于早峰值, 虽然白天和晚上NO₂峰值均主要来源于交通排放, 但白天光化学反应会对其进行大量消耗, 到晚上, 由于夜间光照不足限制了NO₂的分解, 使晚峰值高于早峰值(Xie et al., 2015；Chen et al., 2019).

O₃各季浓度日变化特征与SO₂相似, 均呈明显的单峰型变化(图 4).与NO₂“早峰午谷”的变化特征相反, O₃浓度在早上8：00左右达到第1个低值, 之后随着太阳辐射强度的增大, NO₂等前体物不断生成O₃, O₃浓度在午后15：00左右达到峰值, 然后在18：00之后随着光照减少浓度下降.夜间, 由于大气沉降作用和大气还原物质对O₃的分解消耗(朱燕舞等, 2008), 使O₃浓度在23：00左右达到第2个低值.

不同站点各季CO浓度日变化均呈双峰型, 春季、夏季和秋季双峰值分别出现在上午9：00和晚上21：00左右, 冬季双峰值延后1~2 h, 出现在上午10：00和晚上23：00左右(图 4).冬季古亭山和柳东小学监测站季CO浓度变化较平稳, 整体冬春季CO变化比夏秋季稳定, 可能是由于柳州夏秋季气候温润, 人口出行比例比冬春季高所致(Hao et al., 2000；Li et al., 2011).

3.2 污染物空间分布特点

图 5为利用克里金插值法得到的2018年柳州市核心区年均大气污染物浓度空间分布特征.研究发现, 空气质量受城市发展和土地利用结构的影响(Zhao et al., 2009), 核心区内柳江将其划为东、西两部分, 核心区西部为柳州市工商业区, 土地利用率较高, 且核心区以西地势低平, 核心区东部多为山区, 使得大气污染物主要集中在中西部地区, 不易扩散, 因此, 核心区大气污染物浓度高值区多分布在西部地区, 尽管PM_2.5与PM₁₀来源相似, 但浓度高值区分布依然存在南北差异, 该现象可能与当地沙尘源和粉尘源的分布有关, 但具体原理尚不明确, 有待进一步研究(Yao et al., 2019).PM_2.5与SO₂高值区均以柳北区为高值中心浓度向外逐级递减, 可能是由于柳北区为柳州老工业区, 该用地的许多部分仍被当作高耗能工厂集聚区使用, 一些高污染的燃煤电厂、钢铁企业, 如柳电、柳钢均位于此区, 导致污染工业活动的高度集中.NO₂与CO高值区横跨核心区西部, 由于NO₂与CO浓度受移动源排放和人为因素影响较大, 再次证明了核心区西部工商业化程度和人口密度较高；核心区东部树木和水体较多, 人口密度和能耗强度较低, 使得能量平衡通量较低, 此外, 植被叶片表面的阻尘效果和植物自身的吸附能力可以净化空气, 降低污染物浓度(Chen et al., 2014；Lu et al., 2018), 故大气污染物浓度的低值区多位于核心区东部.O₃浓度空间分布与其它污染物不同, 呈3个方位变化的趋势, 形成西南以鱼峰区为中心和东北以柳东新区为中心的两个高值区, 西北以柳北区为中心的低值区, 可能是由于东部山区植被为O₃提供了大量前体物, 加之西部地区排放的高浓度氮氧化物对其进行消耗, 使O₃浓度整体呈现东南高、西北低的趋势(王芳龙等, 2018).

图 5 核心区大气污染物空间插值分布 Fig. 5 Distribution of spatial interpolation of atmospheric pollutants

3.3 污染物与气象因素的相关性分析

在稳定的排放源条件下, 污染物浓度变化在很大程度上取决于气象条件(Masiol et al., 2015).因此, 本研究采用灰色关联分析(表 3)和秩相关分析(表 4)来阐明柳州市核心区不同季节气象因素对大气污染物的影响.

表 3 大气污染物与气象因素灰色关联度 Table 3 Gray correlation degrees between atmospheric pollutants and meteorological factors

季节	气象因素	灰色关联度
季节	气象因素	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	O₃	CO
	气压	0.81	0.81	0.86	0.80	0.80	0.81
	气温	0.79	0.79	0.77	0.80	0.76	0.78
春季	相对湿度	0.76	0.75	0.76	0.76	0.72	0.80
	降水量	0.83	0.82	0.84	0.83	0.80	0.82
	平均风速	0.76	0.75	0.79	0.75	0.79	0.73
	气压	0.78	0.78	0.79	0.75	0.76	0.74
	气温	0.78	0.80	0.75	0.74	0.81	0.71
夏季	相对湿度	0.74	0.74	0.75	0.73	0.71	0.73
	降水量	0.81	0.82	0.80	0.79	0.79	0.73
	平均风速	0.77	0.77	0.74	0.72	0.79	0.70
	气压	0.73	0.75	0.76	0.73	0.74	0.70
	气温	0.75	0.73	0.78	0.72	0.76	0.70
秋季	相对湿度	0.69	0.70	0.70	0.70	0.69	0.72
	降水量	0.73	0.76	0.75	0.75	0.76	0.73
	平均风速	0.76	0.77	0.75	0.77	0.75	0.77
	气压	0.78	0.79	0.78	0.75	0.80	0.76
	气温	0.77	0.74	0.80	0.79	0.82	0.70
冬季	相对湿度	0.69	0.69	0.73	0.67	0.69	0.73
	降水量	0.75	0.77	0.76	0.71	0.77	0.71
	平均风速	0.72	0.71	0.77	0.69	0.77	0.70

表 4 大气污染物与气象因素相关性 Table 4 Correlation coefficients of atmospheric pollutants and meteorological factors

季节	气象因素	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	O₃	CO
	气压	0.157	0.207	0.656^**	0.150	0.29^**	0.158
	气温	-0.059	0.023	-0.562^**	0.021	0.114	-0.152
春季	相对湿度	0.348^**	0.477^**	0.415^**	0.267^*	-0.754^**	0.066
	降水量	-0.351^**	-0.379^**	-0.175	-0.205	-0.386^**	-0.055
	平均风速	-0.508^**	-0.505^**	-0.281^**	-0.673^**	0.226^*	-0.65^**
	气压	0.051	0.029	0.141	0.061	-0.209^*	0.121
	气温	0.111	0.304	-0.135	-0.130	0.445^**	-0.322^**
夏季	相对湿度	-0.362^**	-0.493^**	-0.211^**	-0.214^**	-0.646^**	0.083
	降水量	-0.232^**	-0.316^**	-0.132^**	-0.381^**	-0.487^**	0.113
	平均风速	-0.080	-0.144	-0.337^**	-0.491^**	0.250^*	-0.458^**
	气压	0.005	0.020	0.319^**	0.113	-0.118	-0.162
	气温	-0.251^*	-0.286^**	0.223^*	-0.196	0.342^**	-0.297^*
秋季	相对湿度	-0.552^**	-0.683^**	0.131	-0.331^**	-0.748^**	-0.104
	降水量	-0.173^*	-0.154^*	-0.314^*	-0.239^*	-0.146	0.148
	平均风速	-0.341^*	-0.414^**	-0.359^*	-0.363^**	0.232^*	-0.209^*
	气压	-0.136	-0.175	0.142	-0.287^**	0.303^**	-0.120
	气温	0.151	0.216^*	-0.110	-0.253^*	0.207^*	-0.073
冬季	相对湿度	-0.137	-0.141	-0.169	-0.153	-0.163	0.148
	降水量	-0.132	-0.237^*	-0.172	-0.126	-0.151	-0.023
	平均风速	-0.108	-0.274^*	-0.130	-0.176	0.292^*	-0.254
注：表示在0.05水平(双侧)上显著相关；*表示在0.01水平(双侧)上显著相关.

降水量在春季是影响多数大气污染物的主要气象因素(表 3).秩相关系数表明, 气压与SO₂和O₃呈显著正相关, 气温与SO₂呈显著负相关, PM₁₀、NO₂和O₃与气温呈正相关.高温可加速空气瑞流, 尤其在春季易造成扬尘污染.臭氧对温度的依赖性表明, 臭氧光化学反应在臭氧形成中起着重要作用.SO₂和CO与温度呈负相关, 这可能是由当地水热条件导致的, 具体作用机理尚不明确, 有待进一步研究.

降水量与污染物均呈负相关, 表明春季降水有助于减轻空气污染.PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂与相对湿度呈显著正相关, 可能是在春季低相对湿度的条件下, 地面灰尘容易被风携卷, 使灰尘与空气中的水蒸气凝结, 形成雾霾, 导致气体污染物不易扩散.除O₃外风速与其它污染物均呈显著负相关, 众所周知, 强风是导致O₃区域输送的主要原因之一(Ran et al., 2014).

柳州盛行亚热带季风气候, 夏季高温、高湿、多雨, 因此, 夏季降水量仍为影响多数大气污染物的关键气象因素, O₃主要受气温影响较大(表 3).除O₃外气压与其它污染物均呈正相关, 这与卢秀娟等(2018)的研究结果一致.降水量与除CO外的其它污染物呈显著负相关, 根据Khedairia等(2012)的研究, CO浓度主要由大气扩散条件和光化学作用决定, 与降水量关系不明显.SO₂、NO₂和CO与气温呈负相关, O₃与温度呈显著正相关, 表明较高的温度使光化学反应速率增加从而更有利于O₃的生成和积聚.有研究显示, SO₂、NO₂等气态污染物在高温下会与自由基反应转化为二次粒子(Rypdal et al., 2009；Ma et al., 2014；Gao et al., 2016).

秋季风速是影响PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO的主要气象因素, 气温是影响O₃和SO₂的主要气象因素(表 3).秩相关系数显示, 与春季相同, 除O₃外其余污染物均与风速呈显著负相关, 表明风速在秋季污染物扩散中起着重要作用.气温与PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO呈负相关, 可能因为秋季随月度气温下降, 柳州开始进入作物收获季节, 秸秆燃烧导致污染物浓度剧增(Wang et al., 2010).秋季湿度的增加有助于清除PM_2.5、PM₁₀、NO₂、O₃和CO.气压与PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂呈正相关, 与O₃和CO呈负相关, 这可能是由于秋季复杂的压力异常导致的(Duo et al., 2018).

冬季气压是影响PM_2.5、PM₁₀和CO的主要气象因素, 而气温是影响SO₂、NO₂和O₃的主要气象因素(表 3).秩相关系数显示, 除PM₁₀和O₃外, 气象因素对大部分污染物的影响不显著, 说明冬季人为因素对污染物的贡献可能比气象因素更大.PM₁₀与气温呈显著正相关, 可能是由于温度升高导致颗粒物表面解冻, 加之冬季湿度相对较低导致颗粒相对松散, 使湍流更加容易发生, 因此有利于粉尘再悬浮(Zheng et al., 2010；Hanna et al., 2016).

风速大小在一定程度上能反映出大气边界层内稳定度强弱的变化, 风向与污染物浓度的分布则反映了污染过程中污染物的来源走向.由图 6可以看出, 核心区PM_2.5、PM₁₀、CO与SO₂浓度变化相似, 当风速低于2 m · s^-1时可以在各个方向上观察到浓度高值, 且浓度随风速的增大而降低.当风从东南方向吹来时, PM_2.5与PM₁₀浓度高于其它方向, 当风从东南及西北方向吹来时, CO与SO₂浓度高于其它方向, 以上结果表明核心区PM_2.5、PM₁₀、CO与SO₂浓度变化既受局地污染物扩散影响, 也和区域间传输有关.核心区NO₂浓度受风向影响较小, 受风速的影响显著, 浓度高值区主要分布在风速小于2 m · s^-1的范围内, 说明核心区NO₂浓度变化主要与本地源排放有关.东北风及偏南风易造成核心区O₃浓度高值, 且O₃浓度高值主要集中在风速为2~6 m · s^-1的范围内, 当风速小于3 m · s^-1时, O₃浓度随风速增大而升高(周学思等, 2019).

图 6 大气污染物平均浓度与风速风向变化关系 Fig. 6 Average concentrations of atmospheric pollutant corresponding with wind speed and wind direction

进一步结合风速、风向、风频与污染系数发现, 柳州市核心区风速最大值在W方向, 其次为S和NNW方向(图 7a), 风频主要在S方向, 其次为N、NNW、SSE和NE方向(图 7b).污染系数为风频与风速的比值常用来表示一个地方污染程度的大小, 柳州市核心区污染系数最大值在S方向, 其次为N和NNW方向(图 7c).综上表明, 柳州市的南北两个主导风向对核心区影响最大.

图 7 风速、风向及污染系数玫瑰图 Fig. 7 Wind speed, wind direction and pollution coefficient rose chart

3.4 污染物后向轨迹聚类判源

由2018年柳州市核心区出现的28次主要大气污染物超标日大气聚类分析得到6类不同的轨迹(图 8).由图 8可以发现, 来自E、SE方向的短距离低空输送气流(轨迹3、4)占比最高(32%、29%)；来自SW方向的长距离高空输送气流(轨迹6)占比其次(16%)；来自NE方向的长距离低空输送气流(轨迹1)占比为10%；来自W方向的高空短距离输送气流(轨迹2)占比为7%；来自SW方向的长距离低空输送气流(轨迹5)占比最低(6%).

图 8 后向轨迹聚类图 Fig. 8 Clustering graph of the air mass trajectory

超标日不同轨迹气流所含污染物浓度如表 5所示, 整体来看, 来源于内陆的气流(轨迹1、2、6)所含PM_2.5、PM₁₀浓度均比来源于海洋的气流(轨迹4)要高；O₃浓度显示出明显的方位差异, 来源于南部的气流(轨迹4、5、6)所含O₃浓度要远高于其它方向的气流(轨迹1、2、3).轨迹1中PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO浓度均较高, 可能是由于该轨迹途径污染企业搬迁县鹿寨县和柳城县导致的；轨迹2来自于云南省, 由于其城市能源结构相对落后, 汽车尾气排放和化石燃料燃烧使气流中NO₂浓度在所有轨迹中最高；轨迹3对柳州的影响最大, 可以发现其轨迹气流最远来自于惠州、深圳和香港等发达工业城市, 使其PM_2.5、PM₁₀、SO₂和CO浓度均为所有轨迹中最高的；轨迹4途径南海, 携带来大量降水云团导致其颗粒物含量较低(邓黄月, 2016), 又由于途径“广西煤都”来宾市, 其SO₂浓度仅次于轨迹3；轨迹5、6中O₃浓度均较高, 尤其轨迹6中O₃浓度达到了73.17 μg · m^-3, 为所有轨迹中最高, 高浓度的O₃可能是由于途径老挝和越南一带, 这两个国家植被覆盖率高, 植物产生的有机物会催生大量O₃且随风输送而来(Wang et al., 2019); 可能由于输送距离较远, 轨迹5、6中的PM_2.5和PM₁₀浓度分别为所有轨迹中最低, 使这两个轨迹成为影响超标日颗粒物输送的主要路径.

表 5 各类轨迹污染物浓度统计结果 Table 5 Statistical results of pollutant concentrations

4 结论(Conclusions)

1) 柳州近4年大气污染物浓度除NO₂外均呈明显的下降趋势, 且相较国内其它典型城市污染物浓度较低, 指示大气污染呈现好转迹象；各污染物季节变化和时空分布差异显著, 除O₃外月均值浓度变化特征均为春冬季浓度高、夏秋季浓度低的“U”型分布；各季污染物浓度日变化特点为PM_2.5、PM₁₀和CO呈双峰型变化, SO₂、O₃为单峰型变化, NO₂峰型随季节变化, 并与O₃呈“此起彼伏, 此消彼长”的变化特征；空间上, PM_2.5和SO₂浓度西北方向高于东南方向, PM₁₀、NO₂、和CO浓度西南方向高于东北方向, O₃浓度东部高于西部.

2) 春、夏季降水量是影响多数大气污染物的主要气象因素, 春、夏季降水量较大, 有利于污染物的清除, 高温会加速O₃的光化学反应, 使O₃浓度增加；秋、季气象因素以风速为主, 风速与大多数大气污染物呈负相关, 说明了风对大气污染物的稀释扩散作用；冬季大多数污染物与气象因子的相关性不显著, 表明人为因素对污染物的影响比气象因素更为显著, 冬季气温升高会引起大气扰动导致扬尘污染；结合大气污染浓度与风速风向显示核心区污染物浓度主要受局地排放和远距离输送的影响.

3) 由柳州市后向轨迹聚类分析得到, 超标日来自东部沿海工业城市的气流对柳州大气污染影响最大, 来自云南方向的气流对柳州NO₂贡献最高, 来自南海方向的气流受降水冲刷作用使气流颗粒物浓度减小, 来自南部的远距离输送气流所含O₃浓度远高于其他方向气流且颗粒物浓度最低, 表明超标日O₃主要来自于柳州南部且远距离输送是影响超标日颗粒物传播的主要原因.

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环境科学学报 2020, Vol. 40 Issue (1): 13-26