1 引言(Introduction)

随着经济的高速发展, 世界上许多国家特别是发展中国家机动车保有量迅猛增长, 机动车污染已成为大气污染的主要来源之一, 同时也对人类身体健康和社会经济发展产生严重影响(Guo et al., 2010;Wu et al., 2011;Wang et al., 2015;Zhao et al., 2015).另外随着城市规模不断扩张, 城市之间大气污染相互影响显著, 重污染天气已经逐渐从个别城市的局地问题转为区域性大气污染问题, 因此有必要对区域机动车污染排放清单及特征展开研究.

排放清单是进行污染特征识别和污染物控制对策研究的基础, 排放清单的编制有道路实测法(Younglove et al., 2005;蔡皓等, 2010)和排放因子法(Sri et al., 2014;Lang et al., 2016), 排放因子法较为常用, 国外对于排放因子法的研究日趋成熟, 美国、欧洲等国家和地区以不同的模拟方法建立了适用于不同情况不同范围的一系列机动车污染物排放因子模型(Claggett et al., 2008;Winther et al., 2011), 估算污染物排放因子, 建立排放清单.我国学者利用排放因子法建立了国家、区域和城市等不同尺度机动车污染物排放清单(Wang et al., 2010;Lang et al., 2014;Song et al., 2016;Sun et al., 2019), 其中, 对于区域尺度的机动车污染物排放清单及特征开展了一些研究.Lang等(2012)采用COPERTⅣ模型建立了1999—2010年京津冀地区机动车污染物(NO_x、CO、VOCs和PM₁₀)排放清单, 并对其排放特征进行分析, 结果显示北京机动车污染物(CO和VOCs)排放量呈下降的趋势, 而天津与河北地区机动车排放污染物(NO_x和PM₁₀)却呈升高的趋势.刘永红等(2015)利用COPERTⅣ模型估算珠三角地区2012年10种污染物的机动车污染物排放清单, 并从不同类型机动车贡献率、不同排放标准以及不同城市等方面分析了各污染物排放特征.Sun等(2016)对山东地区2000—2014年间机动车污染物排放趋势和空间分别特征展开研究, 除CO₂排放量呈现持续增长外, 其它常规污染物排放量近年来均呈现下降趋势, 且污染物排放主要集中在城市中心区域.

长三角城市群作为中国经济发展最快的地区之一, 是中国经济最具活力、开放程度最高、创新能力最强的地区.2016年5月国务院批准的《长江三角洲城市群发展规划》指出, 长三角城市群包括:上海, 江苏省的南京、无锡、常州、苏州、南通、盐城、扬州、镇江、泰州, 浙江省的杭州、宁波、嘉兴、湖州、绍兴、金华、舟山、台州, 安徽省的合肥、芜湖、马鞍山、铜陵、安庆、滁州、池州、宣城26市.随着长三角城市群经济高速发展, 机动车保有量迅猛增长, 机动车污染问题表现的异常明显(Huang et al., 2011;Fu et al., 2013), 2015年长三角城市群机动车污染物NO_x排放量占全国机动车污染物NO_x排放量的15.78%, 污染物PM排放量占到15.11%(中国机动车环境管理年报, 2016).目前对长三角城市群机动车污染排放清单已展开一些研究(田军, 2013;Song et al., 2016), 然而随着机动车数量快速增加、新排放标准的实施、新研究区域的并入(除江浙沪外, 安徽合肥都市圈也被纳入长三角城市群)以及更加严格的减排任务, 有必要对该地区机动车污染物排放清单及排放特征进行更深入和详细的研究.基于此本研究建立1999—2017年长三角城市群机动车常规污染物和非常规污染物(CO、NMVOC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、CO₂、CH₄、N₂O、NH₃和SO₂)排放清单, 研究机动车污染物排放总量时间变化和空间分布特征, 分析不同车型和城市对机动车污染物排放量的贡献程度, 并利用蒙特卡罗统计方法对污染物排放清单进行不确定性分析, 从而为区域机动车污染治理提供科学决策依据, 为区域污染物排放清单的完整性和空气质量模式模拟的准确性提供技术支撑.

2 研究方法(Methodology) 2.1 排放清单建立

长三角城市群各城市机动车污染物排放量基于机动车保有量、排放因子和年均行驶里程数据通过式(1)计算求得:

(1)

式中, m为研究区长三角城市群26个城市; n为研究污染物种类(CO、NMVOC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、CO₂、CH₄、N₂O、NH₃和SO₂); i为机动车类型(轻型客车-PC、轻型货车-LDV、重型客车-BUS、重型货车-HDT和摩托车-MC); j为1999—2017年各类机动车实施的排放标准(国0、国Ⅰ、国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ); Q_{m, n}为m区域n类污染物的排放量(t·a^-1); P_{m, i, j} 为m区域内i种车型在j种排放标准下保有量, 辆; VKT_{m, i}为m区域i种车型年平均行驶里程(km·a^-1); EF_{i, j, n}为i种车型在j种排放标准下n类污染物的排放因子(g·km^-1·辆^-1).

2.1.1 机动车保有量

本研究所需要的长三角城市群各城市各类型机动车保有量数据来自中华人民共和国国家统计局官网数据(http://www.stats.gov.cn/)、江苏省统计局官网数据(http://tj.jiangsu.gov.cn/)、浙江统计信息网(http://tjj.zj.gov.cn/)、安徽省统计局官网数据(http://tjj.ah.gov.cn/)、上海统计网(http://www.stats-sh.gov.cn/)以及中国汽车工业年鉴(2000—2018).本研究假定一旦新的排放标准实施, 当年生产的机动车必须严格符合新的排放标准(Wang et al., 2008;Huo et al., 2011;Sun et al., 2016).本研究参照已有文献的方法(Cai et al., 2007;Sun et al., 2016), 根据各个城市每年的新车注册量、机动车存活率(表 1)以及各类机动车实施不同排放标准的时间(表 2)计算各年份各类车型在不同排放标准下的保有量, 具体计算方法如式(2)所示:

(2)

式中, N_m，i，j代表区域m车型i在排放标准j下的机动车新注册量(S0~S5代表排放标准国0~国Ⅴ), P_{m，i, total}代表在区域m内车型i的全部的机动车保有量, k代表新车注册年份, y代表所研究年份, n代表排放标准j执行时长, r代表机动车存活率.从而得到1999—2017年长三角城市群机动车保有量及各类车型占比, 如图 1所示.

2.1.2 年均行驶里程

中国机动车年均行驶里程数据并没有官方公布的统计数据, 本研究根据已有的研究结果(He et al., 2005;Cai et al., 2007;胡迪峰, 2008;林秀丽等2009;邓君俊, 2011;Lu et al., 2013;Lang et al., 2014), 并参考对中国不同区域与发展规模城市研究中的年均行驶里程数据(王岐东等, 2007;Huo et al., 2012;姚志良等, 2012), 对缺失数据的城市选取相近经济发展水平、机动车保有量等的城市进行合理假设(Huang et al., 2011);而对于中间年份缺失的数据采用线性插值法获得(Lang et al., 2012).

2.1.3 排放因子

本研究采用COPERTⅣ(v11.2)模型估算长三角城市群各城市各类型机动车污染物排放因子, COPERTⅣ模型来源于欧盟环境署所开展的对机动车污染物排放因子的研究, 该模型以可靠实验数据(台架测试等)为基础, 且我国在对机动车污染物排放控制进程中, 污染物排放标准、车型分类和测试工况等的建立都是以欧洲国家相关标准为基础, 两者之间具有很大程度的相似性(谢绍东等, 2006).COPERTⅣ模型需要输入的参数主要包括车辆类型、平均行驶速度和气象数据等, 各类型机动车平均行驶速度数据来源于相关文献研究结果(谢绍东等, 2006;Cai et al., 2007;Wang et al., 2009; Wang et al., 2010;邓君俊, 2011;Lang et al., 2012;田军, 2013);燃料参数来自于国家和地方车用燃油标准; 各城市相对湿度、月最低气温和月最高气温来自于江苏省统计局官网数据(http://tj.jiangsu.gov.cn/)、浙江统计信息网(http://tjj.zj.gov.cn/)、安徽省统计局官网数据(http://tjj.ah.gov.cn/)以及上海统计网(http://www.stats-sh.gov.cn/).

2.2 空间分配方法

本研究以长三角城市群路网信息为基础, 利用ArcGIS软件对研究区2017年污染物排放量进行空间分配, 从而研究机动车污染物空间排放分布特征.基于WGS1984投影, 以长三角城市群基础地理数据为模型域, 将26个城市道路网图分别切割成4 km×4 km网格, 应用统计工具获得每个网格内道路的长度以及各个城市道路的总长度, 依据前文26个城市排放量的计算结果, 将污染物排放量除以道路的总长度, 得到各个城市道路的平均排放强度(单位长度的污染物排放量), 将各个城市的平均排放强度乘以各个网格中的道路长度, 从而得到污染物在各网格中的排放量.每个网格中的机动车排放量分配公式为:

(3)

式中, Q为每一个网格的机动车污染物排放量; r为网格的编号; s为污染物种类; L为道路长度; T为各个城市机动车污染物排放总量.该空间分配的基本原则是以道路长度为权重, 并假设道路长度越长, 则污染物排放量越大, 保证了分配结果落于机动车空间排放源范围之内.

3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 机动车污染物时间变化趋势分析

在构建机动车污染物排放清单的基础上, 对1999—2017年长三角城市群机动车污染物时间变化趋势进行分析(图 2).

长三角城市群机动车污染物CO和NMVOC排放量从1999年308.14×10⁴和37.39×10⁴ t增长到2003年的398.65×10⁴和55.44×10⁴ t, 年均增长率为7.04%和8.4%, 由于新的排放标准等措施的实施, 2003年之后开始下降, 2017年污染物排放量分别为120.21×10⁴和24.95×10⁴ t.

1999—2017年机动车污染物NO_x、PM_2.5和PM₁₀排放量总体呈现上升趋势, 2017年这3种污染物的排放量分别为84.36×10⁴、3.65×10⁴和4.10×10⁴ t, 相对于1999年分别增加187%、41.39%和51.07%.近几年排放量有所下降, 与实施新车排放标准、匹配的油品标准和对黄标车采取提前淘汰鼓励政策等有关.

研究期间机动车污染物CO₂排放量增长趋势明显, 1999年CO₂排放量为3234.97×10⁴ t, 到2017年CO₂排放量增加到23321.41×10⁴ t, 相对于1999年增长621%.CO₂排放量增长趋势迅猛说明我国颁布实施的燃料标准对机动车污染物CO₂的减排效果不是很理想.1999—2017年期间污染物CH₄排放量总体呈现先增长后下降的趋势, 从1999年的1.72×10⁴ t增加到2007年的3.0×10⁴ t, 年均增长率为7.4%, 之后开始逐年下降, 2017年CH₄排放量下降到1.9×10⁴ t.1999—2017年污染物N₂O排放量总体呈现增长的趋势, 1999年排放量为0.0979×10⁴ t, 2017年为0.377×10⁴ t, 相对于1999年增加285%, 其中, 2009—2010年间排放量由0.8485×10⁴ t下降到0.3763×10⁴ t, 其原因是新的燃油标准的颁布实施, 使得机动车燃油质量提升, 燃油中的硫含量会对车辆的N₂O排放产生较大的影响, 使用含硫量较低的燃油是降低车辆N₂O排放的重要手段之一(Sun et al., 2016).

1999—2017年机动车污染物NH₃的排放量增长幅度相对于别的污染物最为显著, 由1999年的0.034×10⁴ t增长到2017年的1.352×10⁴ t, 相对于1999年排放量增加3925%.在中国, 灰霾环境问题主要来自PM_2.5(Chan et al., 2008), 而机动车排放污染物NH₃对PM_2.5的形成和增长至关重要, 然而中国目前政府与社会对污染物NH₃的关注程度是远远不够的, 因此今后要加大对机动车污染物NH₃的减排力度.污染物SO₂排放量的多少主要是由燃油中的硫含量与机动车数量所决定(Lang et al., 2016), 从图 2中可以看出研究期间SO₂排放量变化趋势与别的污染物有所不同, 其排放量总体呈现曲折变化特征, 主要是因为2001—2002年和2010—2011年间颁布新燃油标准其硫含量持续降低造成下降趋势明显, 由2001年的8.20×10⁴ t下降到2002年的4.11×10⁴ t和由2010年的9.18×10⁴ t下降到2011年的2.36×10⁴ t, 下降率分别为49.9%和74.2%.

3.2 机动车污染物空间分布特征分析

长三角城市群机动车污染物空间分布特征显示(图 3):①污染物CO、NMVOC、CO₂、CH₄、N₂O和NH₃排放主要集中在城区, 非城区排放量较少, 这是由于上述污染物的主要贡献车型为轻型客车, 而轻型客车在城区的车流量较大; 而对于污染物NO_x、PM_2.5、PM₁₀和SO₂除集中分布于城区之外, 城区周围的国道和高速公路上的重型货车也是其主要来源, 因此这些污染物在城区周围国道和高速公路的排放强度也较高.②机动车污染物排放的空间分布与路网分布基本一致, 机动车污染物排放沿着高速公路等呈现出带状分布特征.③沿海地区的机动车污染物排放强度要明显大于内陆地区, 特别是长江下游、杭州湾和太湖附近的城市最为明显.④上海市机动车污染物SO₂排放强度明显小于别的城市, 这与上海市提前颁布实施新的燃油标准有一定关系.

3.3 不同车型污染物排放分担率分析 3.3.1 常规污染物

1999—2017年长三角城市群机动车污染物CO和NMVOC的主要贡献车型为轻型客车和摩托车(图 4), 贡献率加和一直保持在73.28%和79.76%以上, 1999—2011年摩托车为污染物CO和NMVOC的首要贡献车型, 其占比保持在44.71%和45.82%以上, 之后“限摩令”的实施导致摩托车数量与年均行驶里程下降, 污染物CO和NMVOC中摩托车的贡献率呈下降的趋势.随着工业发展与城市化进程的加快, 居民有能力购买私家车来取代摩托车, 造成轻型客车数量的逐年上升, 轻型客车的贡献率也处于上升的趋势, 2011年之后轻型客车成为其首要贡献车型, 贡献率由2012年的41%和43%上升到2017年的49.99%和60.56%.

1999—2017年长三角城市群机动车污染物NO_x、PM_2.5和PM₁₀的主要贡献车型为重型货车与重型客车, 其贡献率加和一直保持在72.18%、58.19%和52.07%以上.主要原因是:①重型货车与重型客车主要以柴油燃料为主, 车辆在行驶过程中容易发生不完全燃烧而导致颗粒物的产生, 从而使其排放量增加(刘永红等, 2015);②随着近年来机动车数量大量增加, 城市拥堵现象愈演愈烈, 重型货车与重型客车在负载较低或车速较慢的情况下污染物NO_x排放量明显增多.另外, 污染物NO_x对人体的健康有显著的影响, 并且对酸雨、灰霾天气发生有明显的促进作用, 而颗粒物排放量增多是灰霾天气发生的主要原因之一, 对人体健康和环境质量造成了严重的影响, 因此, 加大力度对高污染排放车辆进行淘汰、推广新能源公交车以及优化调整交通运输结构等措施对有效控制污染物排放至关重要.另外, 轻型货车对机动车污染物PM_2.5和PM₁₀的贡献率不容忽视, 2017年轻型货车占PM_2.5和PM₁₀的贡献率为15.53%和14.33%.由于轻型客车数量的大量增加, 轻型客车占PM_2.5和PM₁₀贡献率从2002年到2017年逐年递增, 其年均增长率为16.93%和15.40%.

3.3.2 温室气体

1999—2017年长三角城市群机动车污染物CO₂的主要贡献车型为重型货车与轻型客车, 由于轻型客车数量的逐年上升, 消耗了大量的燃料, 其所占的贡献率也越来越大, 2017年贡献率为55.61%.而重型货车的贡献率近几年却呈现出下降的趋势, 2017年CO₂的重型货车贡献率为18.5%.1999—2017年长三角城市群污染物CH₄的主要贡献车型为轻型客车与摩托车, 其贡献率加和一直保持在68%以上, 1999—2011年长三角城市群机动车污染物CH₄最大贡献车型为摩托车, 2011年之后轻型客车成为最大贡献车型, 2017年贡献率为53.12%.1999—2017年(除了1999年)长三角城市群机动车污染物N₂O的最大贡献车型为轻型客车, 其贡献率一直保持在61.08%以上, 其贡献率的变化趋势与3.1节机动车污染物时间变化趋势中N₂O排放量的变化趋势是一致的.由于在我国轻型客车所使用的燃料很大一部分为汽油, 因此新的汽油燃油标准的实施对机动车污染物N₂O的排放量的多少有直接的关系, 轻型客车贡献率在2009—2010年期间由78.06%降为65.45%.

3.3.3 有毒有害气体

由于轻型客车数量的逐年增加, 1999—2017年(除了1999年)长三角城市群机动车污染物NH₃的最大贡献车型为轻型客车, 其贡献率一直保持在70.58%以上.而摩托车由于保有量的减少与年均行驶里程的降低, 其占NH₃的贡献率从1999到2017年呈下降的趋势, 年均下降率为21.68%.1999—2017年长三角城市群机动车污染物SO₂的最大贡献车型为重型货车与重型客车, 其贡献率加和一直保持在58.24%以上, 另外, 由于摩托车不产生SO₂排放, 各城市群SO₂的主要贡献车型所排放比例相对其他污染物有一定增加.由于SO₂主要由柴油发动机产生, 而在中国, 重型货车与重型客车一般为柴油发动机(Wang et al., 2010), 从SO₂的主要贡献车型也可以得到验证, 机动车SO₂排放量的多少主要是由柴油中的硫含量与机动车数量所决定的(Lang et al., 2016), 因此SO₂主要贡献车型的贡献率的变化趋势与3.1节机动车污染物SO₂排放量的变化趋势相对应, 长三角城市群在2001—2002和2010—2011年这两个期间下降趋势明显, 分别由86.20%下降到80.57%和79.73%下降到62.8%.

3.4 不同城市机动车污染物排放特征

1999—2017年上海、南京、苏州、无锡、杭州和宁波是长三角城市群机动车污染物排放的主要贡献城市(除了上海SO₂), 其次为常州、南通、盐城、嘉兴、金华、绍兴、台州、合肥、泰州、扬州、镇江、湖州、舟山、池州、滁州、安庆、马鞍山、铜陵、芜湖和宣城市, 这些城市所占比例较小(图 5).

上海市由于机动车污染物排放标准与燃油标准普遍实施较早, 减少了机动车污染物的排放, 因此上海市机动车污染物所占比例1999到2017年总体呈下降的趋势, 10种污染物分别从1999年的18.11%、20.52%、23.30%、18.83%、18.92%、20.97%、11.39%、37.15%、40.9%和24.24%下降到2017年的8.28%、7.87%、9.2%、8.08%、8.45%、9.84%、8.37%、5.91%、5.38%和1.52%.其中SO₂下降幅度最大, 这与上海市实施新的燃油标准早于其他城市有关, 而新的标准中柴油硫含量显著降低; 1999—2017年苏州市由于机动车保有量大量增加, 因此苏州市机动车污染物占比由4.37%、4.51%、7.35%、6.37%、6.38%、6.77%、4.50%、5.43%、3.52%和7.39%上升到2017年的8.83%、8.97%、12.64%、11.60%、11.41%、10.80%、10.41%、10.27%、11.53%和12.19%;南京、无锡市NO_x、PM_2.5、PM₁₀和SO₂所占比例呈上涨趋势, 这与这两个城市重型货车保有量增加有一定的关系; 而杭州和宁波市污染物CO、NMVOC、CO₂、CH₄、N₂O和NH₃所占比例从1999到2017年增加明显; 另外, 由于近年来合肥市经济实力增长迅速, 机动车污染物排放量明显增加, 虽然合肥市机动车污染物排放量所占比重相对于杭州、苏州市这些城市较低, 但是合肥市机动车污染物占比从1999到2017年增长趋势明显, 分别增加了1.91、2.07、2.68、2.66、2.55、2.15、2.56、2.73、2.17和3.15倍, 因此未来需要注重对合肥市机动车污染物控制.2017年，常州、南通、盐城、嘉兴、金华、绍兴和台州市机动车排放量占比介于2%~6.4%之间; 泰州、扬州、镇江、湖州、舟山、池州、滁州、安庆、马鞍山、铜陵、芜湖和宣城12个城市污染物排放量所占比例较小, 各污染物占整体排放量比例均小于3.35%, 但是随着机动车保有量的逐年增多, 其排放量在未来可能增加, 因此对这些城市机动车污染物减排工作不可松懈.

3.5 与已有研究比较分析

随着机动车保有量迅猛增长, 机动车污染已经成为大气污染的主要来源之一, 其尾气排放的污染物NO_x已成为很多城市NO_x污染的重要来源(贺克斌等, 1996;Wang et al., 2009).在收集已有研究中上海、南京和杭州市机动车污染物NO_x排放量基础上, 与本研究计算结果进行对比研究(图 6).本研究计算得到的污染物NO_x排放量与已有研究结果的差异位于-39%~38%之间, 造成差异的主要原因有不同的研究选用的机动车污染物排放因子模型有所不同, 另外机动车VKT的来源与估算方法不同也会使VKT的数值产生差异.

3.6 不确定性分析

本研究采用蒙特卡罗(Monte Carlo)方法对长三角城市群2017年10种机动车污染物CO、NMVOC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、CO₂、CH₄、N₂O、NH₃和SO₂排放清单进行不确定性研究.对于机动车数量, 其来源为政府统计年鉴及统计公报等资料, 不确定性较小, 因此假设机动车数量服从变异系数为5%的正态分布.对于年均行驶里程, 参考已有研究(Kioutsioukis et al., 2004;Wang et al., 2008;Zhao et al., 2011), 设定年均行驶里程服从变异系数为10%的正态分布.对于排放因子, 这里主要参考应用COPERT模型计算排放因子的已有研究(Lang et al., 2014), 假设污染物CO、NMVOC和NO_x服从变异系数为17%的对数正态分布, 颗粒污染物PM_2.5和PM₁₀服从变异系数为34%的对数正态分布, 由于已有研究中对温室气体CO₂、CH₄和N₂O以及有毒有害气体NH₃和SO₂的不确定性研究较少, 本研究假设其全部服从变异系数为30%的对数正态分布.在置信区间为95%的条件下, 不同的污染物排放量的不确定性差异主要取决于相对应的排放因子的不确定性.全部污染物CO、NMOVC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、CO₂、CH₄、N₂O、NH₃和SO₂的不确定性估算分别为(-14%~19%)、(-23%~31%)、(-21%~27%)、(-29%~43%)、(-29%~43%)、(-30%~49%)、(-29%~47%)、(-33%~58%)、(-44%~80%)、(-28%~39%).

4 结论(Conclusions)

1) 长三角城市群机动车污染物CO、NMVOC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、CH₄、N₂O和SO₂排放量近几年来呈下降趋势, 而CO₂和NH₃排放量研究期间则呈现明显的增长趋势, NH₃对灰霾天气生成至关重要, 其排放量增长幅度在所有污染物中是最高的, 说明政府与社会对污染物NH₃的关注程度及减排力度是远远不够的, 因此未来需加强其减排力度.另外, 机动车污染物CO₂增长趋势明显, 一方面说明我国颁布实施的燃料标准对机动车污染物CO₂的减排效果不是很理想, 另一方面也说明轻型客车保有量的大量增加在一定程度上抵消了燃料标准颁布实施所带来的减排优势, 未来对轻型客车保有量的限制需要得到进一步重视.

2) 对机动车污染物空间分布特征分析显示, 污染物空间分布已经形成或趋于城市群集中现象, 地域性排放特征明显, 说明研究区域机动车污染物减排形势严峻, 需加大力度促进机动车污染物减排.

3) 机动车污染物主要贡献车型分担率特征明显, 因此对不同污染物的减排, 针对其主要贡献车型制定对应的减排措施是非常重要的.

4) 不同城市机动车污染物排放特征差异明显, 2017年长三角城市群中, 上海、南京、苏州、无锡、杭州和宁波市是机动车污染物排放的主要贡献城市, 各城市机动车污染物排放量的差别主要与各城市机动车保有量有关, 对于现阶段排放量较少的城市, 伴随着其机动车保有量的逐渐增加, 未来的排放比重可能增大, 因此同样要注意相关控制政策的制定.