2020, Vol. 40
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2. 丰田汽车研发中心(中国)有限公司北京分公司, 北京 100020
2. Toyota Motor Engineering & Manufacturing(China) Co. Beijing Branch, Beijing 100020
燃油机动车尾气中排出的颗粒物(particulate matter, PM)是我国城市大气污染物的重要组成部分(帅石金等, 2016).传统的气口喷射(port fuel injection, PFI)汽油机, 其燃料与空气的混合时间长, 有利于形成均质的混合气, 在燃烧过程中产生的颗粒物较少.所以以往人们关注的焦点是采用扩散燃烧方式的柴油车的PM排放(Shuai et al., 2018).近年来, 缸内直喷(gasoline direct injection, GDI)技术凭借较好的燃油经济性逐渐成为了汽油机的主流技术路线.GDI汽油机将燃油直接喷进缸内, 油气混合时间缩短, 导致局部高当量比区域和附壁油膜的扩散燃烧, 从而产生大量颗粒物排放(Kufferath et al., 2012).随着机动车排放法规的日益加严, 汽油机的PM排放也成为了不可忽视的重要问题(付秉正等, 2017).
研究表明, 除了发动机设计因素和控制策略以外, 燃料特性对汽油机的颗粒物排放也具有显著影响(Sobotowski et al., 2015; Yinhui et al., 2016).Cho等(2015)发现GDI汽油机燃用E20(含20%乙醇体积分数的乙醇汽油)在其试验工况下的颗粒物数量(particle number, PN)排放比燃用汽油时最多降低96%.Zhu等(2017)的研究结果显示, 当汽油中芳香烃含量和T90(90%蒸馏温度)降低时, 发动机的颗粒物质量和数量排放均显著降低.郑荣等(2016)的研究发现, 无论是PFI还是GDI汽油机, 当燃料中的芳烃、烯烃组分增加时, 其PM排放也明显增加.Yao等(2017)通过发动机试验研究进一步指出, 燃料中的重芳烃(碳数≥9)含量比总芳烃含量对GDI汽油机PM排放的影响更加显著.
为了评估燃料特性对汽油机颗粒物排放的影响, 许多学者研究了燃料参数与PM排放的数学关系.本田汽车公司的Aikawa等(2010)提出了详细PM指数(PM index, PMI)模型.该模型使用燃料中各组分的双键当量和443 K下的蒸汽压计算出各燃料组分对PMI的贡献, 并将其按照质量分数进行加权求和.大量试验结果表明, PMI与PFI汽油车的PM质量和数量排放均呈现显著的线性关系.随后, Aikawa等(2014)又证实了该PM指数同样适用于GDI汽油车.Leach等(2017)使用汽油混合物的蒸汽压代替PMI模型中各组分的蒸汽压, 提出了一个PN指数模型.Chen等(2015)使用正辛烷、异辛烷、二甲苯和乙醇4种燃料组分调制出了9种模型燃料, 并测定它们在同一发动机工况下的PN排放数据, 用多项式模型分别推导出了核态以及积聚态的PM指数.
在现有模型中, Aikawa的PMI模型已经得到了广泛的试验验证, 其预测精度最高(Chapman et al., 2016).但该模型需要使用详细烃类分析法检测出每一种汽油组分的质量分数.普通的市场汽油一般含有200~300种组分, PMI的分析计算过程十分复杂, 使用成本高, 目前多用于专业的实验室研究(Amara et al., 2018).综上所述, 尽管目前已经有几种评估燃料特性对发动机PM排放影响的数学模型, 但是尚缺乏一种计算简便且能有效反映燃料与PM关系的工程模型.鉴于此, 笔者在综合前人研究工作的基础上, 提出了按照汽油生产过程中的组分含量和蒸馏温度不同, 配制了20种代表不同地区实际市场油的模型燃料并测定了其详细理化参数.在双喷射(PFI+GDI)汽油机台架上测量不同燃料的PN排放.通过对燃料参数和PN排放数据进行数学建模分析和验证, 旨在建立一个能够反映多成分汽油颗粒物排放潜势的实用的简化PN指数(simplified PN index, SPNI), 从而为工程上评估发动机颗粒物排放趋势提供一种有效的分析方法.
2 材料和方法(Materials and methods) 2.1 模型燃料本研究以芳香烃含量、烯烃含量、T10、T50、T90等参数作为控制变量, 委托某石化公司按照成品油的成分种类和调制方法配制出了20种模型燃料.这些模型燃料的组分和蒸馏特性各异且均满足国V车用汽油标准, 可代表全国各地区不同的实际市场汽油.笔者对模型燃料分别进行了馏程测定和详细碳氢分析(detailed hydrocarbon analysis, DHA), 并按照式(1)计算出了反映各燃料颗粒物排放潜能的燃料指标(PMI)(Aikawa et al., 2010).模型燃料的详细理化参数见表 1.
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(1) |
| 表 1 模型燃料的理化参数 Table 1 Physical and chemical parameters of the model fuels |
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式中, PMI为本田详细PM指数.DBEi、V.P(443 K)i和Wti分别为组分i的双键当量, 443 K下的蒸汽压以及质量分数.
2.2 建模方法 2.2.1 相关性分析及显著性检验在选择与PM指数相关的燃料参数时, 笔者使用一款统计学软件SPSS 23.0(郝黎仁, 2003)对20种模型燃料的燃料参数与其对应的PMI进行相关性分析, 并以皮尔逊相关性(rXY)来反映相关关系的强弱.皮尔逊相关性的计算方法如式(2)所示(Ott et al., 2015).
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(2) |
式中, X和Y分别表示变量X和变量Y的算术平均值.rXY的取值范围为-1至1, 正值表示正相关, 负值表示负相关.
在统计学上, 判断两变量的相关关系时, 除依据相关系数以外, 还需对每组相关关系进行显著性检验以排除随机抽样误差的影响.一般地, 0.05常被作为显著性F检验的概率(p值)判别临界值.本研究对每一组燃料参数与PMI的相关关系均进行了显著性检验(双尾F检验)(Ott et al., 2015), 并求出了相应的p值.其中, p≤0.05的燃料参数被认为与PM指数具有显著的相关关系.
2.2.2 多元线性回归分析在建立简化PM指数模型时, 笔者使用SPSS 23.0软件(Spss, 2005)进行多元线性回归分析.将与燃料的详细PM指数(PMI)显著相关(p值≤0.05)的燃料参数设为自变量Xi, 将PMI设为因变量y, 建立的多元线性回归模型(Ott et al., 2015)可由方程(3)来描述：
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(3) |
式中, b0为常量, bi代表变量Xi的偏回归系数, e为残差.
在进行多元线性回归分析时, 如果自变量间存在共线性, 回归系数的样本偏差会增大, 从而削弱模型的描述能力(郝黎仁, 2003).本研究采用“后退法”, 逐步剔除F检验概率值p≥0.1的自变量.在合理简化模型的同时, 并不引起模型拟合精度的降低.
2.3 试验验证方案 2.3.1 试验燃料及装置为了验证所建立的简化PM指数对实际发动机PM排放的预测能力, 本研究使用5种燃料(F1~F5, SPNI从1.19到3.34, 燃料参数见表 1, )在一台丰田双喷射汽油机台架上进行了PN排放测试试验.表 2所示为试验发动机的技术参数.发动机测试台架的布置如图 1所示.在测试过程中, 发动机尾气中的的PN排放由DMS 500 MK II型快速微粒分析仪测量.该仪器采用电迁移率分类法对不同粒径的颗粒物分别计数.该仪器测量的颗粒物粒径范围为5~1000 nm, 采样流量为8 L·min-1, 以10 Hz的频率通过上位机软件输出颗粒物的粒径分布及数量浓度数据.
| 表 2 试验发动机的技术参数 Table 2 Specifications of the Test engine |
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| 图 1 试验装置示意图 Fig. 1 Schematic of the test devices |
为了研究发动机在实际运行时的排放情况, 在不同燃料的测试过程中, 未对发动机做任何改动.根据该发动机的标定特点, 其在冷启动(冷却液温度＜60 ℃)时采用PFI模式, 在暖机过程后期(冷却液温度≥60 ℃时)运行GDI模式, 而在完全暖机后(冷却液温度≥75 ℃)则切换到的组合喷射(PFI+~50%GDI)模式.为了验证简化PM指数在发动机不同运行条件下的适用性, 本研究选取4种典型的发动机运行工况进行不同燃料的PN排放测试, 试验的边界条件如表 3所示.
| 表 3 试验的边界条件 Table 3 Operating conditions of the tests |
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在试验过程中, 首先进行F1在各工况下的测试试验.测试完成后, 将油路中的燃料排空, 加注F2, 将发动机在1500 r·min-1的外特性工况下运行15 min以上以排尽管路中残存的F1, 然后进行F2在各工况下的测试试验.以此类推, 依次完成F1~F5的测试试验.为了减少试验误差, 按照此方法, 重复3遍上述试验, 将得到的有效数据取算术平均值作为发动机的PN排放结果.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 相关性分析结果本研究对20种模型燃料的燃料参数与其对应的PMI(本田模型)进行了相关性分析和显著性双尾F检验, 结果如表 4所示.从表 4可以看出, 有7个燃料参数在0.05水平上与PMI呈现出显著的相关关系.按照相关性由强到弱的排序, 依次为：T90＞T70＞重芳烃含量＞T95＞T50＞终馏点温度＞烯烃含量.该结果意味着燃料的蒸馏参数T90与PM排放呈现极强的线性相关关系, 这与Zhu等(2017)的研究结果相一致.另外, 关于T70对PM影响的研究鲜有报道.本文的研究结果显示, 在所有燃料参数中, T70也与PMI显著相关, 其相关性仅略低于T90.值得一提的是, 以往关于燃料对汽油机颗粒物影响的研究对于T95、T50和终馏点等蒸馏参数关注较少.T50和T95以及终馏点等馏程参数对燃料的蒸馏曲线形状影响较大, 可表征燃料的挥发性.相关性分析结果显示, 燃料的这些流程参数也与PM指数密切相关, 值得深入研究并加以控制.
| 表 4 燃料参数与PMI的相关性及其显著性水平 Table 4 Correlation between fuel parameters and PMI and their significance level |
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有许多文献(Karavalakis et al., 2015；王银辉等, 2016;张超等, 2018)表明, 芳香烃含量增加会导致发动机颗粒物排放增加.但是Yao等(2017)通过配制5种总芳烃和重芳烃含量不同组合的汽油, 在GDI汽油机上测定了其PN排放.结果显示, PN排放总是与重芳烃含量呈现一致的变化规律, 而与总芳烃含量的变化趋势一致性较差.本研究结果验证了上述结论, 即总芳烃与PMI的相关性却较弱(r=0.302), 而重芳烃(碳数≥9)与PMI具有显著的相关关系(r=0.877).由此可见, 芳香烃中的重质成分(碳数≥9)是决定芳香烃含量对PM排放影响的关键因素.另有文献(Hajbabaei et al., 2013;郑荣等, 2016)指出烯烃对PM排放具有一定影响, 但其影响明显低于芳香烃.本研究结果也表明烯烃与PMI呈现出中等程度的相关性.
3.2 简化PM指数模型建立的多元线性回归模型的模型概述如表 4所示.从表 4可以看出, 模型1含有7个自变量, 校正R2=0.961, 标准误差为0.107.采用“后退法”依次剔除了T50、T95和T90 3个自变量后, 消除了自变量间的多重共线性, 得到模型4.
与模型1相比, 模型4中仅含有烯烃、终馏点、重芳烃、T70等4个自变量, 模型维数降低, 计算过程大为简化.但是模型的校正R2反而从0.961增大到0.962, 标准误差也从0.107降为0.105, 模型的描述能力反而有所增强.另外, 模型4的徳宾-沃森统计量接近2(DW=1.919), 这说明模型的预测残差相互独立(Ott et al., 2015).因此, 本文采用模型4作为最终的简化PN指数.
表 6为模型4的方差分析结果.由表 5可知, 模型4的F统计量为122.3, 概率p值为0.000.从表中还可以看到, 模型4的残差平方和仅为回归平方和的3.1%, 这说明模型4中包含的燃料参数对PM指数具有决定性的影响.表 7给出了模型的回归系数、共线性统计及显著性检验结果.由表 6可知, 模型的自变量T70、重芳烃含量、终馏点温度和烯烃含量与因变量PMI的相关性均在0.05水平上具有统计学意义.在回归分析中, 方差膨胀因子(VIF)越接近于1表示模型的自变量间的共线性越弱.一般地, 当VIF＜5时, 可以认为模型的自变量间不存在明显的多重共线性(郝黎仁, 2003).从表中可以看出, 各个自变量的最大方差膨胀因子(VIF)为3.04＜5, 说明模型4的自变量间不存在明显的共线性.
| 表 5 模型概述 Table 5 Model summary |
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| 表 6 方差分析 Table 6 Analysis of variance |
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由表 7的非标准化系数可知, 简化PM指数指数的表达式可由式(4)来表示：
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(4) |
| 表 7 回归系数 Table 7 Regression coefficients |
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式中, SPNI即为本研究建立的简化PN指数, 是一个新的表征汽油燃料颗粒物排放潜势的指标, 为无量纲数.T70表示蒸发70%体积的燃料对应的蒸馏温度(℃).HAC和OC分别表示燃料中的重芳烃(碳数≥9)和烯烃的体积百分比.FBP表示燃料的终馏点温度(℃).
3.3 回归方法的检验表 8显示的是被排除变量的重检验结果.从表 8中可以看出, T50、T95和T90这3个燃料参数的t检验p值均大于0.1.所以“无效假设”成立, 这些变量被排除出了回归模型以外(庄楚强等, 2013).图 2a所示为回归标准化残差的频率分布直方图.从图 2a中可以看出, 模型4的回归标准化残差的频率呈现出正态分布特征.图 2b展示出了模型4的回归标准化正态P-P图, 可以看到回归标准化残差的散点分布靠近一条直线, 说明模型4满足正态性假设.综上所述, 本研究建立的模型满足回归分析的所有假设, 具有统计学意义.
| 表 8 排除的变量 Table 8 The excluded Variables |
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| 图 2 回归标准化残差频率分布直方图(a)及回归标准化残差的正态P-P图(b) Fig. 2 Frequency distribution histogram of regression normalized residual(a) and normal P-P diagram of regression normalized residual(b) |
图 3为简化PN指数(SPNI)与详细PM指数(PMI)的对比关系.由图可知, 本文建立的4参数(T70、重芳烃含量、终馏点温度、烯烃含量)简化PN指数与详细PM指数呈现高度的线性关系, 决定系数R2高达0.971.这说明SPNI与PMI的预测结果具有很好的一致性.因此, 该简化PN指数(SPNI)在理论上可以替代计算复杂的详细PM指数用于工程计算, 而不会过多地影响模型的预测精度.
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| 图 3 简化PN指数(SPNI)与详细PM指数(PMI)的关系 Fig. 3 Relationship between simplified PN index (SPNI) and the detailed PM index (PMI) |
图 4a为气口喷射模式(工况1)下PN排放与简化PM指数的关系.由图可知, 不同燃料的PN排放与SPNI呈较为显著的线性关系, 决定系数R2为0.917.这是因为该工况虽然采用气口喷射方式, 但是由于机体温度较低, 燃料的蒸发速率较慢, 燃烧室内仍然存在局部油气混合不均导致的高当量比区域.燃料在该区域的缺氧扩散燃烧会产生较多颗粒物(Shuai et al., 2018).而SPNI高的燃料, 其重质成分多, 挥发性较差, 会加剧这一现象.因此, 在该模式下, 汽油的燃料特性对发动机PN排放的影响较为显著, SPNI可以预测汽油机燃用不同燃料的PN排放趋势.
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| 图 4 气口喷射模式下(a)和缸内直喷模式下(b)PN排放与简化PN指数的关系 Fig. 4 Relationship between PN emission and simplified PN index in port fuel (a) and gasoline direct injection (b) mode |
图 4b给出了缸内直喷模式(工况2)下PN排放与简化PN指数的关系.图 4b显示简化PN指数对该工况下的PN排放的决定系数R2高达0.940, 二者呈现高度的线性相关关系.这说明缸内直喷模式下汽油机燃用不同燃料的PN排放与SPNI具有高度的一致性.
在该模式下, 由于采用缸内直喷, 燃烧室内局部油气混合不均和燃油湿壁现象同时存在.而此时发动机冷却液温度仅为65 ℃左右, 尚未完全达到热机状态, 局部浓区的缺氧燃烧和附壁油膜的扩散燃烧会产生大量颗粒物.所以, 与气口喷射模式相比, 同一燃料在该工况的PN排放增加了1.5~2.7倍.SPNI高的燃料, 其油气混合速率和油膜蒸发速率均劣于SPNI低的燃料, 在燃烧过程中会产生更多的颗粒物.
3.4.3 组合喷射小负荷工况图 5a所示为组合喷射小负荷工况下PN排放与简化PN指数的关系.由图 5a可知, 不同燃料在热态小负荷工况下的PN排放仍然与SPNI的变化趋势相一致.但是与其它工况相比, SPNI在该工况下对PN的决定系数略有降低(R2=0.826).
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| 图 5 组合喷射小负荷(a)及大负荷(b)工况下PN排放与简化PN指数的关系 Fig. 5 Relationship between PN emission and the simplified PN index in compound injection light (a) and heavy (b) load mode |
在该工况下, 燃料特性对PN影响减弱主要有以下两方面因素.首先, 该模式发动机喷油切换为组合喷射模式(直喷比例约50%), 直喷燃料量降低, 油气混合时间变长, 混合气趋向均匀.其次, 该工况处于完全热机状态, 发动机机体温度较高, 燃料的蒸发速度加快, 导致油膜扩散燃烧的可能性降低.另外, 该工况下各燃料的总体PN排放量处于较低水平, 这造成仪器测量结果的信噪比降低.以上因素共同作用导致SPNI在该工况下的预测精度有所降低.但是SPNI仍然可以预测出该工况不同燃料PN排放的变化趋势.
3.4.4 组合喷射大负荷工况图 5b给出了组合喷射大负荷(工况4)工况下PN排放与简化PN指数的对应关系.由图 5b可知, 该工况下的PN排放与SPNI呈现显著的线性相关, 决定系数R2高达0.962.与工况3(R2=0.826)相比, SPNI模型在该工况的预测精度明显提高.这主要是因为在大负荷工况, 为了足够的功率输出, 发动机采用混合气加浓策略, 缸内局部缺氧现象严重, 增大了燃料扩散燃烧的可能性, 燃料特性的影响被凸显出来.
4 结论(Conclusions)1) 汽油机的颗粒物排放与其燃料组分和挥发性参数密切相关.按照相关性由强到弱的燃料参数排序如下：T90＞T70＞重芳烃含量＞T95＞T50＞终馏点温度＞烯烃含量.
2) 建立的包含4个燃料参数(T70、重芳烃含量、终馏点温度和烯烃含量)的简化PN指数经检验具有显著的统计学意义.
3) 在各种典型运行模式下发动机的实际PN排放均与该简化PN指数呈现显著的线性相关关系.
4) 发动机的机体温度越低, 直接喷射油量越大, 燃料对发动机PM排放的影响越显著.
5) 与现有的详细PM指数相比, SPNI关系式计算简便, 可操作性强, 可用作评估汽油机(包括PFI、GDI或组合喷射)燃用不同燃料时的PN排放趋势.
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