2020, Vol. 40
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2. 黑龙江省环境科学研究院, 哈尔滨 150056;
3. 黑龙江省环境监测中心站, 哈尔滨 150056;
4. 中建三局工程设计有限公司, 武汉 430064
2. Heilongjiang Provincial Environmental Science Research Institute, Harbin 150056;
3. Heilongjiang Environmental Monitoring Center Station, Harbin 150056;
4. China Construction Third Engineering Bureau Engineering Design Co., Ltd, Wuhan 430064
秸秆焚烧对我国这样一个农业大国来说是一个难以回避的问题(邢延峰等, 2016).秸秆燃烧后会产生大量的污染物(Chen et al., 2017; Lee et al., 2017), 导致空气质量的恶化(Delmas et al., 1995; Zhang et al., 2015).当这些污染物与城市工业源排放的污染物结合后会造成区域雾霾污染, 其中二次无机颗粒物、二次有机气溶胶和多环芳烃等对人体危害巨大(Genualdi et al., 2009; Wei et al., 2019).东北地区是中国最主要的粮食生产基地, 作物秸秆资源丰富, 2015年东北地区可收集秸秆产量约1.59亿吨, 约占全国秸秆总产量的19.2%(王金武等, 2017), 但秸秆综合利用效率并不高.近年来东三省秸秆焚烧现象趋于严重(潘亚东等, 2010), 其中黑龙江省的火点数和排放量均高于其他省(毛慧琴等, 2018).2013-10-19—23日黑龙江省出现持续时间和强度均属历史最强的雾霾天气(欧娜音等, 2015), 导致黑龙江省周边高速公路全数封闭, 哈尔滨市所有中小学幼儿园、机场关闭3 d.环保部遥感卫星中心公布的“全国秸秆焚烧监测数据”表明秸秆焚烧是造成这次空气重度污染事件的重要因素(果实, 2014).齐少群等(2016)对哈尔滨地区秸秆焚烧区域的面积进行了有效的量化识别.陆晓波等(2014)发现, 秸秆焚烧期间颗粒物污染特征显著, 其组分中元素碳、有机碳的浓度相对较高.基于文献调研发现(曹国良等, 2007；付乐等, 2018), 大部分研究者按照《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南》(试行)来计算秸秆焚烧的污染物排放量, 参数确定过程复杂, 且不同区域的经济水平、生活习惯等都直接影响计算的准确度.亟需开展生物质排放清单校核方法的研究.本文将利用大气箱式模型和模型拟合方法探讨一种估算秸秆焚烧源强的方法, 得出秸秆焚烧产生的污染物源强和其负荷, 可为其排放清单的校核提供技术支持.
2 数据来源和技术路线(Data sources and technical routes) 2.1 研究区域概况哈尔滨市是我国纬度最高的大型省会城市, 北部和东北部是小兴安岭山地, 东部和东南部是长白山系的张广才岭, 西部和西南部是松嫩平原.地处温带大陆性季风气候区, 秋冬季寒冷干燥, 受极地大陆气团控制, 风力微弱, 昼夜温差大.这种特定的地形和气候特点, 决定了哈尔滨市地区冬季大气层结稳定, 极易形成逆温层, 不利于污染物的扩散.同时哈尔滨市农作物秸秆资源丰富, 秋冬季的秸秆作物主要有水稻、玉米、高粱和豆类, 这些作物秸秆的主要成分为纤维素和无机盐等(罗阳, 2017), 其燃烧后会产生大量的颗粒物和碳氧化物(牛文娟, 2015).通过大量的研究调查表明, 哈尔滨地区特有的地形气象条件和农作物种类构成是导致秋冬季生物质燃烧污染的重要原因(杨莹等, 2016).
本文的研究区域为哈尔滨市区, 包括岭北、松北商大、阿城会宁、太平宏伟公园、道外承德广场、香坊红旗大街、动力和平路、道里建国路、平房东轻厂、呼兰师专和省农科院等11座大气监测站所在的分区.
2.2 数据来源本文用到的数据包括气象数据(中国气象网：http://www.weather.com.cn/weather/101050101.shtml)、污染物实时浓度(黑龙江省环境监测站、哈尔滨市生态环境局空气质量发布系统：http://218.10.227.7:8016/)、中国科学院遥感与数字地球研究所地表高温点监测系统监测发布的卫星火点分布图(http://satsee.radi.ac.cn:8080/index.html)等, 辅助秸秆焚烧期间记录的气象、空气质量等数据.
2.3 技术路线由于东北地区冬季气温寒冷, 农田一旦被降雪覆盖, 地中秸秆则很难被点燃更无法持续蔓延焚烧.这一点亦可以从中科院遥感与数字地球研究所地表高温点检测系统监测发布的卫星火点分布图上得到证实(图 2).朱佳雷等(2012)研究发现秸秆焚烧导致大气中PM10的浓度升高30%以上, 而对NOx、SO2的影响小于5.2%, 所以本文主要探讨PM10和CO的源强及其负荷.
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| 图 2 黑龙江省火点分布图(a.2015-11-2—4, b.2015-12-29—31, c.2017-11-5—7, d.2017-12-27—29) Fig. 2 Map of fire point distribution in Heilongjiang Province of China |
本项研究基于静风天气下, 由秸秆焚烧与否导致的降雪前后特征污染物PM10和CO浓度的显著性差异来估算其对哈尔滨市区的空气污染负荷, 其他污染源的影响作为系统误差在计算中被消除.将监测站点特征污染物的浓度数据和实际气象数据作为数据输入, 利用大气箱式模型拟合降雪前后两次重污染天气下特征污染物的源强, 并将两次拟合的源强差作为秸秆焚烧过程产生的污染物源强, 该源强差占降雪前源强的比例为秸秆焚烧的负荷η, 主要计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
式中, Q1为秸秆焚烧产生的特征污染物的源强；Q2为降雪前重污染天气下特征污染物的源强；Q3为降雪后重污染天气下特征污染物的源强.
3 研究方法(Research method) 3.1 泰森多边形泰森多边形是对空间平面的一种划分方法, 可以实现用监测站点数据代表观测区域的数据, 其特点是多边形内的任何位置离该多边形的样点(如监测站点)的距离最近, 离相邻多边形内样点的距离远, 且每个多边形内含且仅包含一个样点(方琪璐等, 2016).宋洁华等(2013)利用泰森多边形对点状目标的有效表达研究海南省某县的居民空间分布特征.张栋等(2009)将包头市自动雨量站点数据转化为面数据, 并用泰森多边形对局部人工增雨效果做出了科学评估.本文参考罗阳等(2018)的研究, 将哈尔滨市分为11个泰森多边形, 其中每个多边形内有且仅有一个监测站点, 监测站点的污染物浓度数据代表整个泰森多边形区域内的大气污染物浓度.
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| 图 1 研究区域泰森多边形集合 Fig. 1 Tyson polygon sets in research area |
| 表 1 泰森多边形法划分的面积结果 Table 1 Result of Harbin research area by Tyson polygon method |
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大气箱式模型是基于质量守恒原理推导出来的机理模型, 其把整个箱内的浓度视作均匀分布, 空间位置及地面污染源分布的不均匀性基本可以忽略, 适用于较大尺度逆温天气导致的大气稳定条件下污染物浓度的模拟与源强的估算.
用于大气浓度模拟时, 通常是先输入污染物源强等参数, 算出箱体大气中的污染物浓度后再与实际污染物浓度作比较, 根据比较的结果高低再重新调整输入参数的大小, 直至计算值与实测值相吻合, 这一研究方式的计算量会随着测算单元的增加呈指数级增长.本研究利用降雪前、降雪后静风天气下大气中实际的秸秆焚烧特征污染物浓度对其源强进行反向拟合估算, 通过差值运算可一步得到秸秆焚烧的源强.
大气箱式模型在模拟大气污染物浓度时把研究的空间范围视为一个尺寸固定的“箱子”, 这个箱子的平面尺寸就是所研究的区域或城市的平面, 高度是从地面计算的混合层高度, 且污染物在箱体内的空间分布差异可以忽略.根据箱子的输入、输出, 写出质量平衡方程(式(3))：
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(3) |
式中, C为箱内污染物浓度；l为箱体长度(m)；b为箱体宽度(m)；h为箱体高度(m)；C0为初始条件下污染物的本底浓度；k为污染物衰减速度常数；Q为污染物源强；u为平均风速(m·s-1)；t为时间坐标.
因为研究时段为静风天气, 且污染物源强稳定排放, 则忽略污染物的衰减和箱内本底浓度, 即k=0、C0=0, 得到上式的解为：
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(4) |
上式为本文的基本理论公式, 作为宏观尺度上研究秸秆焚烧大气污染物排放源强的快速估算模型.
3.3 估算原理在哈尔滨冬季采暖期, 当暖流来袭后会出现较长时间的逆温天气, 排放到大气中的污染物在逆温层下空间持续累积, 浓度会出现一个上包络线型累积升高的过程, 正如箱式模型解析解所显示的趋势.
本研究采用有条件极值优化的方法, 依据当时的气象条件划定合理的参数范围, 以秸秆焚烧特征污染物PM10和CO浓度值与模型计算值的离差平方和为目标函数, 搜索使目标函数值在规定范围内达到最小时的参数值, 同时拟合计算出相应的排放源强, 并用相对中值误差评估模型计算精度.
3.4 模型验证方法模型估测的精度可用与统计学中概率误差相一致的相对中值误差来表征, 一般来说, 对于自然环境系统, 相对中值误差小于30%即可说明模型预测的精度是可以接受的(罗阳等, 2018).相对中值误差的计算方法见式(5).
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(5) |
式中, e0.5为中值误差(概率误差)；n为测量数据的数目；yi为一组计算值；y′i为一组对应的观测值.
3.5 模型参数确定采用最优化方法中的迭代算法进行模型参数拟合时, 首先需要确定参数的取值范围.在静风条件和箱式模型假设的前提下, 污染物源强在研究时段内稳定排放, 但风速和混合层高度是在一定范围内变化的.本文的风速资料基于实际的气象监测数据, 在研究时段内, 平均风速为0.3~3.3 m·s-1；混合层高度的取值范围是依据《环境影响评价技术导则——大气环境》中推荐的方法, 根据实际气象条件计算得到其取值为126.34~299.61 m.
4 数据分析(Data analysis)本文根据地表高温火点数据(图 2)、相应时间段的气温和AQI数据(图 3)及特征污染物浓度数据(图 4), 选取2015和2017年降雪前后两次重污染天气的数据进行秸秆焚烧源强的优化拟合, 具体时间段如表 2所示.可以看出2015年和2017年的重污染时间段较一致, 降雪前集中在11月初, 降雪后集中在12月末.
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| 图 3 研究时段内哈尔滨市气温与AQI的变化曲线 Fig. 3 Changing curve of air temperature and AQI during study periods in Harbin |
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| 图 4 研究时间段内PM10和CO浓度变化线(岭北) Fig. 4 Changing curve of PM10 and CO during study periods |
| 表 2 研究时间段 Table 2 Study period |
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图 2是黑龙江省在研究时段内的高温火点分布图, 图中的一个红色斑点代表一个高温火点, 当某一位置火点数过多时, 会用红色方格表示, 颜色越深表示火点数越多.从图中可以看出, 在2015-11-2—4大部分火点分布在哈尔滨市东南方向, 在2017-11-5—7期间, 火点集中分布在哈尔滨市西南方向, 而2015年和2017年12月降雪后的重污染天气时段, 没有发现秸秆焚烧火点.
图 3显示了样本时间段内气温和AQI的变化趋势, 发现重污染天气皆由暖流来临生成的平流逆温所导致, 此时不利的扩散条件使大气污染物长时间累积导致空气质量持续恶化, 造成严重的区域雾霾污染.
图 4是研究时段内岭北监测站点的PM10和CO的浓度变化曲线, 从图中可以看出, 4个研究时间段内, 两种污染物的浓度变化趋势相似, 这也说明可以将其作为秸秆焚烧的特征污染物.
5 模型拟合与误差分析(Model fitting and error analysis) 5.1 模型拟合在静风天气下, 大气中各项污染物浓度不断累积, 污染物浓度从最低值持续上升至最高值的过程可以反映这个时间段内实际源强的稳定排放情况.本文以2015年岭北监测站点的PM10浓度数据来表达源强估算过程.由图 4可知, 在2015-11-314:00—20:00, PM10浓度从最小值398 μg·m-3上升至995 μg·m-3, 此时的气象条件基本满足大气箱式模型的假设, 因此，选定此时间段的污染物浓度作为模型的输入数据, 拟合得u=1.2 m·s-1, h=224.8 m, Q=24.26 μg·m-2·s-1.同时对2017-11-616:00—22:00时间段内的源强值进行估算, 拟合曲线见图 5.
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| 图 5 降雪前PM10源强拟合结果(岭北) Fig. 5 The pollution emission intensity of PM10 before snowfall |
用同样的数据处理方法对另外的10个监测站点PM10的源强大小进行估算, 结果见表 3.
| 表 3 降雪前各监测站点源强模拟结果 Table 3 The pollution emission indensity of Monitoring sites before snowfall |
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根据表 3可知, 模型拟合的R2均大于0.80, 相对中值误差e0.5为11.21%, 满足现实系统模拟的精度要求.将各监测站点的源强结果按面积加权, 得到哈尔滨市2015年降雪前PM10的排放源强为20.16 μg·m-2·s-1.
同理, 由图 4对降雪后岭北监测站点2015-12-29 15:00—23:00的PM10数据进行优化拟合, 得到源强值为8.06 μg·m-2·s-1.在对所有监测站点的源强值进行优化拟合后, 加权得到2015年降雪后PM10的排放源强为15.98 μg·m-2·s-1, 相对中值误差e0.5=11.97%, 则2015年由秸秆焚烧产生的PM10的源强值为4.18 μg·m-2·s-1.同时对2017-12-28 17:00—2017-12-29 01:00时间段内的源强值进行估算, 拟合曲线见图 6.
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| 图 6 降雪后PM10源强拟合结果(岭北) Fig. 6 The pollution emission intensity of PM10 after snowfall |
按照上述方法得到2015、2017年降雪前后PM10和CO的源强和负荷, 见表 4.
| 表 4 源强拟合结果 Table 4 Results of the simulation |
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由表 4可以看出, 2017年秸秆焚烧产生PM10和CO的源强值均大于2015年, 主要原因是秸秆焚烧的空间分布情况和火点数不同.哈尔滨市冬季主导风向为西南风, 由图 2可知, 2017年秸秆焚烧的高温火点主要分布在哈尔滨市的西南方向, 其燃烧所产生的各种污染物将直接影响哈尔滨市的大气环境质量, 而2015年的火点主要分布在下风向, 对哈尔滨市空气质量的影响相对较小.研究时间段内2017年秸秆焚烧的火点数比2015年多, 则说明2017年的秸秆焚烧情况比2015年严重, 秸秆焚烧源强更大.
5.2 误差分析本项研究基于静风天气下, 由秸秆焚烧与否导致的降雪前后特征污染物PM10和CO浓度的显著性差异来估算其对哈尔滨市区的空气污染负荷, 其他污染源的影响作为系统误差在计算中被消除.在对秸秆焚烧源强数据进行误差分析的过程中发现, 2015年和2017年12月的工业燃煤量均高于11月, 说明工业源的影响不能完全通过系统误差进行消除.基于哈尔滨市2015年和2017年规模以上工业综合能源消耗量, 燃料燃烧排放大气污染物物料衡算方法和《环境保护使用数据手册》计算得到因工业源变化产生的烟尘占降雪后烟尘总源强的0.28%~3.00%, CO占降雪后CO总源强的0.00012%~0.00076%, 经过源强计算发现因工业源变化产生的烟尘和CO在总源强中的比例较小, 可忽略该部分影响.
本文模拟过程建立在哈尔滨市11个大气监测站点的基础上, 监测站点空间分布的均匀性对泰森多边形的划分非常重要, 若能增加部分监测站点使多边形的分布更合理, 可以进一步提高本方法的准确性；各监测站点空气质量数据的完整性和时效性对数据拟合精度亦有重要影响, 若提高数据的更新频率, 如30 min或15 min的污染物浓度数据, 可进一步提高模型的准确性.
影响秸秆焚烧源强值的因素很多, 比如秸秆燃烧火点数、燃烧区的地理位置、燃烧的过火面积、气象条件等, 根据每一年的具体情况, 秸秆焚烧源强的贡献大小不同, 若能对焚烧面积和焚烧时间进行精确测算, 本文可为相关清单的研究提供一种客观的校核方法.
6 结论(Conlusions)本文通过对空气质量数据的反算得到秸秆焚烧的源强值及贡献率, 若结合实际焚烧面积和焚烧时间, 可以用于清单校核.对降雪前后重污染天气下大气污染物源强的模拟, 得到2015年和2017年秸秆焚烧产生的PM10的源强分别为4.18、14.74 μg·m-2·s-1, 负荷分别为20.73%、67.52%；CO的源强分别为26.41、49.44 mg·m-2·s-1, 负荷分别为17.69%和35.66%.结果表明, 重污染天气下焚烧秸秆严重影响区域空气质量, 秸秆焚烧的燃烧区位置和高温火点的数量对源强的影响较大.监测站点的空间分布和监测数据的准确性会对估算结果产生影响, 若能增加监测站点的数量使泰森多边形的面积分布更均匀, 同时提高监测数据的质量, 可进一步提高本方法的准确性.
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