环境科学学报  2020, Vol. 40 Issue (11): 4070-4080
中国地区气溶胶类型变化及其辐射效应研究    [PDF全文]
贺欣, 陆春松, 朱君    
南京信息工程大学大气物理学院, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
摘要:利用AERONET网站中国地区各区域多个站点长期的观测数据,通过各类气溶胶光学特性的差异(Extinction Angstrom Exponent,EAE;Single Scattering Albedo,SSA)将中国地区华北区域北京、香河站点,华东区域太湖站点,华南区域香港站点,西北区域SACOL站点气溶胶进行分类分析其气溶胶占比特征及年际变化,并进一步研究不同地区各类气溶胶光学及辐射特性差异.研究结果表明,不同地区各类气溶胶占比特征显著,华北区域北京、香河站点混合吸收型气溶胶Type5占比最多,分别占比35%、31%;其次为城市/工业型气溶胶Type3和Type4;华东区域以Type3、Type4和Type5三类气溶胶为主,分别占比32%、26%、25%;华南区域Type3、Type4气溶胶占比最为突出,占比分别达到46%、21%.西北区域Type5占比高达45%,出现高达34%的沙尘型气溶胶Type7.以不同地区各类气溶胶占比特征为基础,不同气溶胶的年际变化趋势差异较大.不同地区各类气溶胶光学特性参数(AOD(Aerosol Optical Depth)、EAE、SSA)年变化特征表明,华北、华东区域AOD减少、EAE变化小、SSA增大;华南区域整体AOD增大,但近年来AOD显著减少、EAE变化小、SSA增大;西北区域AOD增大、EAE增大、SSA减少,即除了西北区域外,其余区域环境空气质量逐渐好转,粒子尺度变化较小,吸收能力下降.地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)结果显示,除华东区域太湖站点外,Type1对地表的降温冷却作用最大,绝对值均大于210 W·m-2,其次为Type2,即吸收型粒子对地表的贡献大于散射型粒子;关于ARFE-TOA的平均特征,Type4或Type7对大气顶的降温冷却作用最强,而各类气溶胶对大气层的加热作用与ARFE-BOA的平均特征类似,吸收型细粒子对大气层的加热作用较强.
关键词AERONET    气溶胶类型    气溶胶光学特征    辐射强迫效率    
A study of the spatiotemporal variation in aerosol types and their radiation effect in China
HE Xin, LU Chunsong, ZHU Jun    
Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044
Received 19 February 2020; received in revised from 19 March 2020; accepted 19 March 2020
Abstract: Based on the differences of aerosol optical properties (Extinction Angstrom Exponent, EAE, and Single Scattering Albedo, SSA) which were downloaded from the Aerosol Robotic Network (AERONET), the aerosol types at the sites in China (including Beijing and Xianghe in North China, Taihu in East China, Hong Kong in South China, and SACOL in Northwest China) were classified. The spatiotemporal variations in aerosol types and their radiation effect were further studied. The results showed that the average proportions of the eight aerosol types in each site were different. For the sites in North China, the Type5 (mainly mixed-absorbing aerosol) was the dominant aerosol type, accounting for 35% at Beijing and 31% at Xianghe, followed by Type3 and Type4 (mainly urban/industrial aerosols). At East China site, the Type3, Type4 and Type5 were the dominant aerosol types, accounting for 32%, 26% and 25% respectively. At South China site, the dominant aerosol types were Type3 (accounting for 46%) and Type4 (21%). However, Type5 accounted for up to 45% and 34% Type7 (dust aerosol) occurred at the Northwest China site. The trends in annual variations of the proportions of aerosol types in different regional sites were quite different. The annual Aerosol Optical Depth (AOD), EAE and SSA in different region also showed different variations tendencies. North China and East China sites illustrated that the annual AOD decreased, EAE changed little and SSA increased. The overall AOD and SSA in South China increased, while EAE showed little change and AOD decreased significantly in recent four years. However, the annul AOD and EAE increased while SSA decreased in Northwest China. Thus, except for the Northwest China, the air quality at other regional sites tended to be improved with the slightly change in particle size and the decreased in the absorption capacity of aerosol. Besides, the aerosol direct radiative forcing efficiency at the bottom of atmosphere (ARFE-BOA) illustrated that Type1 had the largest cooling effect except for Taihu site in East China, with the absolute values greater than 210 W·m-2, followed by Type2. These indicated that the cooling effect of absorbing aerosols at the surface was greater than that of scattering aerosols. As for the average characteristics of aerosol direct radiative forcing efficiency at the top of atmosphere (ARFE-TOA), Type4 or Type7 had the greatest cooling effect at the top of atmospheric. The effect of aerosol types heating the atmosphere was similar to that of ARFE-BOA, that is, absorbing fine-mode particles had a strong heating effect on the atmosphere.
Keywords: AERONET    aerosol type    aerosol optical properties    radiative forcing efficiency    
1 引言(Introduction)

近年来, 随着经济的迅速发展和城市化规模的提高, 大气气溶胶粒子的污染问题日益严重(杨军等, 2010; 符传博等, 2015), 其气候与环境效应受到广泛关注(夏祥鳌等, 2004; 张小曳等, 2014).大气气溶胶是影响地-气系统辐射平衡的一个重要因素.气溶胶可以吸收、散射太阳辐射改变到达地球表面的辐射量, 从而影响气候系统变化(Hansen et al., 1997);而大气气溶胶粒子还可以作为云凝结核或冰核改变云体反照率和生命周期等性质, 影响云的生消过程和降水的形成过程, 从而影响地气气候系统平衡(Rosenfeld et al., 2008).一方面由于大气气溶胶微物理、理化性质及其辐射强迫机制的复杂性, 且缺乏相关的系统资料, 导致目前关于气溶胶辐射强迫的估计仍存在很大不确定性(吕睿, 2018), 另一方面大气气溶胶粒子由于生命周期短、来源广泛, 而不同来源的气溶胶粒子理化特性有很大不同, 其在时空分布上也存在高度不确定性(Andreae et al., 1997; Giles et al., 2012).

不同的大气气溶胶具有不同的特性, 气溶胶分类是研究其辐射特性和卫星遥感反演数据的第一步(Chen et al., 2016).有关研究表明, 可以利用气溶胶光学特性对气溶胶进行分类, 如气溶胶光学厚度(AOD)、消光波长指数(EAE)、单次散射反照率(SSA)、气溶胶相对光学厚度(AROD)等(Giles et al., 2012; Chen et al., 2016).Zhu等(2016)利用地基气溶胶光学特性研究了昆明站点气溶胶类型的季节特征.Che等(2018)利用CARSNET研究了华东区域的气溶胶类型的年平均特征.Giles等(2012)基于AERONET数据集参数间的关系, 划分气溶胶类别.张芝娟等(2019)利用MERRA-2资料分析了1980—2017年全球不同类型气溶胶及总气溶胶光学厚度的时空分布特征.先前的研究多关注单个站点或者单个区域的气溶胶类型的平均和季节特征, 而关于中国地区气溶胶类型长期的时空变化趋势特征及成因解析方面需要进一步研究, 此外气溶胶类型对辐射效应影响方面的研究也较为缺乏.通过研究中国地区气溶胶类型长期变化及其辐射效应, 将在一定程度上弥补这方面的不足, 对提高不同类型气溶胶粒子气溶胶环境气候影响方面的认识具有重要的科学研究意义.

本文基于AERONET中国地区多个站点长期的观测数据, 利用不同大气气溶胶粒子光学特性差异对中国地区华北、华东、华南、西北4个区域的大气气溶胶粒子进行分类, 研究中国地区典型站点气溶胶类型的长期变化特征及其成因, 并进一步分析各站点不同类型的气溶胶对辐射强迫的影响, 为未来气候环境空气质量的改善提供了一定依据.

2 数据资料及研究方法(Data and research methods) 2.1 AERONET观测站点

站点来自全球气溶胶地基遥感观测网络AERONET(Aerosol Robotic Network).本研究选取中国地区观测时间序列较长且具有较好区域代表性(张志薇等, 2014)的7个AERONET观测站点, 分别是“Beijing”、“Xianghe”、“Taihu”、“Hong_Kong_Hok_Tsui”、“Hong_Kong_PolyU”、“Hong_Kong_Sheung”、“SACOL”站点, 这些站点分别代表了中国的4个典型区域.其中以Beijing站、Xianghe站作为中国华北区域的代表, 以Taihu站作为中国华东区域的代表, 以Hong_Kong_Hok_Tsui站、Hong_Kong_PolyU站、Hong_Kong_Sheung站3个香港站点作为中国华南区域的代表, 以SACOL站作为中国西北区域的代表来研究中国地区大气气溶胶粒子光学和辐射特性.Beijing站位于华北平原的西北处, 西邻黄土高原, 北接内蒙古高原, 属于温带季风气候, 春、秋短促, 冬季寒冷干燥, 站点城市化面积较大, 周围有较多农业生产区;Xianghe站位于华北平原北部, 距北京市70 km, 属城市远郊站点, 站点周围地表植被覆盖较多;Taihu站位于太湖北侧湖岸, 属长三角地区, 被上海、杭州、南京、苏州和无锡等大城市包围, 是中国经济发展最快的地区之一(张志薇等, 2014), 气候四季分明, 具有北亚热带季风气候特征;3个香港站点(Hong_Kong_Hok_Tsui站、Hong_Kong_PolyU站、Hong_Kong_Sheung站)地处华南沿岸, 位于珠江三角洲东南部, 属于亚热带季风气候;SACOL站地处西北黄土高原半干旱区, 下垫面属典型的黄土高原地貌, 源面梁峁基本为原生植被(张志薇等, 2014), 属于温带大陆性气候.具体站点位置信息见表 1.

表 1 研究所选站点信息 Table 1 Site information used in the analysis
2.2 数据来源

所研究站点数据由AERONET网站(https://aeronet.gsfc.nasa.gov/)提供的以研究气溶胶气候效应的各光学参数, 即440 nm波段的气溶胶光学厚度(AOD)、由440、670、870和1020 nm通道的天空扫描观测数据及对应的AOD反演得到的单次散射反照率(SSA)(本文使用440 nm处的SSA)、由440和870 nm处光谱AOD计算得到的气溶胶消光波长指数(EAE)(Ångström, 1929)、地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)、大气顶气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-TOA).其中AOD反映大气气溶胶对光的衰减作用, 是表征大气浑浊度的一个参量;SSA定义为气溶胶粒子散射消光与总消光(吸收+散射)的比值, 是衡量气溶胶粒子吸收特性的参数(白鸿涛等, 2009), 很大程度上决定了气溶胶辐射强迫的正负, 对准确评估气候变化中的气溶胶辐射强迫具有重要意义(康颖, 2018), 当SSA值越小, 气溶胶粒子的散射能力越弱, 吸收能力越强, SSA值降低反映含碳气溶胶增加, SSA升高反映城市/工业型气溶胶占比增多;EAE值可以大致反映大气气溶胶的粒子尺度信息, EAE值越大, 粒子尺度越小.

AERONET气溶胶数据分为3个等级:第1级数据(Level 1.0, unscreened)是没有经过云处理和质量验证的数据;第1.5级数据(Leve 1.5, cloud-screened)是完成了云过滤但是没有经过质量验证的数据;第2级数据(Level 2.0 cloud-screened and quality-assured)是经过云处理和质量验证的数据(戴一枫等, 2018; 许文龙等, 2019).因此, 本研究下载各站点Version 3 Level 2.0的All Points的数据格式(代表这些数据可以用于每个测量或检索时刻即数据全天覆盖)(戴一枫等, 2018), 并将其做日平均进行分析.

由于AERONET站点数据每年都会因为仪器标定有部分缺测, 缺测的数据会一定程度上影响分析结果, 特别是针对不同气溶胶类型长期变化特征和AOD(440 nm)、EAE(440~870 nm)以及SSA(440 nm)的年际变化趋势的研究, 因此给出各站点的观测数据有效样本数、观测数据有效天数及月数和观测数据有效时间段以更好地评估大气气溶胶粒子光学特性的不确定性, 如表 2所示.其中观测数据有效样本数是指将所有在观测数据有效时间段内的每一天所包含的数据样本数(经过数据质量控制处理后)相加得到的, 数据质量控制处理是将每年观测数据有效月数≤3个月或者即使有效观测月数>3个月但有效观测样本数据点在整年分布较稀疏的该年所有样本数去除, 以确保所分析站点年变化趋势的相对准确性.

表 2 各站点有效观测数据资料 Table 2 Effective observation data of each station
2.3 研究方法

目前, 关于大气气溶胶的分类方法尚不统一, 比如按照气溶胶粒子的成分, 可大致分为燃烧型气溶胶、矿物型气溶胶和生物型气溶胶;按照来源划分, 气溶胶又可以分为自然源气溶胶和人为源气溶胶(史平, 2011);按照大气气溶胶光学特性的差异划分, 气溶胶可被简单分为为灰尘气溶胶(AOD高, 低EAE)和人为气溶胶(高AOD, 高EAE)(Che et al., 2009; Wang et al., 2010).鉴于之前的大气气溶胶分类方法过于粗糙, 本文利用地基AERONET不同类型大气气溶胶光学特性的差异, 采用Che等(2018)Zheng等(2017)的气溶胶分类方法, 选取气溶胶光学参数EAE(440~870 nm)、SSA(440 nm)(为了提高数据准确性, SSA(440 nm)选取AOD(440 nm)>0.4为阈值的有效数据进行研究)为标准将中国地区4个区域各站点大气气溶胶分为以下8类, 见表 3.

表 3 各类气溶胶的EAE、SSA范围 Table 3 The range of EAE and SSA of various aerosols

根据粒子尺度大小和吸收特性可知Type1为黑碳粒子, 主要来自生物质的燃烧;Type4为硝酸盐铵盐粒子, Type3、Type4代表城市/工业型气溶胶, 是由城市/工业活动产生的气溶胶, 主要受人为活动的影响;Type5、Type6代表混合型气溶胶, 是各类气溶胶在大气混合过程中, 由凝结和液化等作用产生新的气溶胶;Type7主要是沙尘气溶胶, 是由尘埃组成的大颗粒气溶胶;Type8为海洋气溶胶, 在陆地比较少见(邬明权等, 2009; 陈好等, 2013).这种分类方法一定程度上弥补了以往对气溶胶笼统分类的不足, 对不同类别大气气溶胶的光学特性有更好的表征优势.

在此基础上, 本文研究了中国地区4个区域各站点气溶胶类型的长期变化特征, 并根据EAE(440~870 nm)、SSA(440 nm)以及AOD(440 nm)的年变化趋势分析气溶胶长期变化特征的原因, 进一步分析了各站点不同类型大气气溶胶对地表、大气顶和大气的直接辐射强迫效率的影响.关于辐射强迫效率的计算方法如下(张志薇等, 2014):

首先, 地表和大气顶的气溶胶直接辐射强迫(aerosol direct radiation forcing efficiency on the surface, ARF-BOA;aerosol direct radiation forcing efficiency at the top of the atmosphere, ARF-TOA)定义为地表和大气顶有气溶胶和没有气溶胶存在的辐射净通量密度的瞬时变化(Valenzuela et al., 2012), 均可用式(1)进行计算(单位:W·m-2):

(1)

式中, FF0分别为有气溶胶和无气溶胶存在时的总辐射通量, 箭头方向为辐射通量的方向.大气顶处的气溶胶辐射强迫可简化为:

(2)

而大气中的气溶胶直接辐射强迫(aerosol direct radiation forcing efficiency in the atmosphere, ARF-ATM)可以通过大气顶处的气溶胶直接辐射强迫(ARF-TOA)减去地表的气溶胶直接辐射强迫(ARF-BOA)计算得到, 其大小代表了大气层内的吸收作用(吴彬等, 2013), 即:

(3)

气溶胶辐射强迫效率ARFE(W·m-2)定义为波长550 nm的单位气溶胶光学厚度产生的直接辐射强迫, 其去除了ARF对AOD的依赖性, 是气溶胶辐射强迫综合的表达方式(Anderson et al., 2005; Yu et al., 2006), 有利于不同地区大气气溶胶气候效应的比较和对气候模式的评估(Anderson et al., 2005; Christopher et al., 2008), 因此分析气溶胶直接辐射强迫效率ARFE(包括地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)、大气顶气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-TOA)、气溶胶对大气的直接辐射强迫(ARFE-ATM)的变化情况, 更能反映大气气溶胶的辐射特性:

(4)

一般, 地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)为负值, 因为大气气溶胶的吸收、散射作用使得到达地面的太阳短波辐射减少, 对地表产生冷却作用;大气顶气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-TOA)为负值, 说明由于气溶胶的存在, 将更多的太阳光反射回太空;气溶胶对大气的直接辐射强迫效率(ARFE-ATM)为正值, 是由于大气气溶胶对太阳光的吸收加热作用, 使大气温度升高.文章中所使用值是指绝对值的大小, 其正负代表了大气气溶胶的增温或冷却作用(张志薇等, 2014).

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 气溶胶占比特征

图 1依据上述的气溶胶分类方法, 给出了中国地区4个区域(华北、华东、华南、西北)各站点在观测数据有效时间段的各类气溶胶占比特征, 可以看出其空间分布差异显著.如城市化进程发展较快的华北、华东、华南区域, 城市/工业型气溶胶Type3(微吸收型细粒子)和Type4(非吸收型细粒子)占比较突出, 华北区域除Type3、Type4外, 混合型气溶胶Type5(混合吸收型粒子)所占比重也较显著;而经济发展较缓慢且大气扩散条件较差的西北区域以混合型气溶胶Type5(混合吸收型粒子)和沙尘型气溶胶Type7(强吸收型粗粒子)为主;且几乎不存在海洋气溶胶Type8.

图 1 各区域站点气溶胶类型占比特征 Fig. 1 The average proportions of the eight aerosol types in each site

华北区域北京、香河两个站点不同类别气溶胶的占比特征几乎一样, Type5(混合吸收型粒子)占比最多, 分别占比35%、31%;其次为与城市/工业活动相关的Type3(微吸收型细粒子)和Type4(非吸收型细粒子), Type3分别占比24%、25%, Type4分别占比13%、16%, 沙尘气溶胶Type7(强吸收型粗粒子)较其他地区(华东区域太湖站点、华南区域香港站点)占比较大, 分别占比6%、5%, 这主要是由于春季气温回暖、风速较大、降水较少等原因, 北京、香河地区常出现沙尘天气所导致的(邬明权等, 2009);其余气溶胶占比不突出.

华东区域太湖站点由于城市化进程快(张志薇等, 2014)、水污染较严重, 城市/工业型和混合型气溶胶较多, 以Type3(微吸收型细粒子)、Type4(非吸收型细粒子)、Type5(混合吸收型粒子)3类气溶胶为主, 分别占比32%、26%、25%;其余气溶胶占比较小, 且该地区不出现Type1(强吸收型细粒子)和Type8(非吸收型粗粒子)两类气溶胶.

华南区域香港站点城市化规模大, 该地区占比最突出的是Type3(微吸收型细粒子), 占比达到46%, 其次Type4(非吸收型细粒子)占比为21%, 这两种气溶胶都与受人类影响的城市/工业活动相关, Type2(中度吸收型细粒子)占比16%, 其余气溶胶占比较小.

西北区域SACOL站点Type5(混合吸收型粒子)占比高达45%, 由于西北区域是沙尘天气多发区(韩晶晶, 2006)、环境空气污染严重, 较其他区域产生了大量沙尘型气溶胶Type7(强吸收型粗粒子), 占比高达34%, 其余气溶胶占比很小.

3.2 气溶胶年际变化特征

以各区域站点气溶胶占比特征为依据, 图 2给出了各区域站点不同气溶胶类型占比的年际变化特征, 空白区域标出不同站点主要气溶胶类型占比年变化对应的拟合直线方程, 通过计算p值(以0.05为标准)和相关系数R, 图中通过显著性检验的拟合直线方程带**符号.从图中可以看出, 图 1中各区域站点占比较突出的气溶胶类型在图 2中相应的年际波动也较显著.

图 2 各区域站点不同气溶胶类型占比的年际变化特征(注:主要气溶胶类型占比年变化对应的拟合直线方程与填充色相对应) Fig. 2 The interannual variations in the percentages of different aerosol types at each regional site

华北区域北京站点和香河站点由于城市规模大、工业发展较快, Type5(混合吸收型粒子)、Tpye3(微吸收型细粒子)、Type4(非吸收型细粒子)3类气溶胶具有年变化趋势较为明显.北京站点2005年观测数据有效月数<3个月, 将整年样本数去除, 其中混合型气溶胶Type5占比年均下降1.04%, 并通过了显著性检验;与城市/工业活动相关的Type3气溶胶占比以年均0.05%减少、Type4占比以年均0.61%的速率增加, 两者占比年变化呈现大致相同的趋势, 特别是在2002—2011年.香河站点与北京站点各类型气溶胶的年变化趋势类似, Type5占比年均减少0.75%, Tpye3、Tpye4占比均呈现逐年上升的趋势, 分别以年均0.65%、0.10%的速率增加, 其中Type5和Type4占比的年际波动基本呈现出相反的趋势.除此之外, 可以从图中发现北京、香河地区较多的沙尘气溶胶也对Type7(强吸收型粗粒子)的年际变化产生了一定的影响.

华东区域太湖站点由于数据样本过于离散和仪器缺测问题, 将2013、2014、2015 3年的观测数据去除, 该地区经济发展较快(张志薇等, 2014), 城市/工业型气溶胶Type3(微吸收型细粒子)、Type4(非吸收型细粒子)占比相对较高(潘一新等, 2013), 且年际波动较为显著, Type3占比年均下降1.30%、Type4占比年均上升1.83%, Type4的拟合直线通过了显著性检验, 这两类气溶胶呈现出一定的负相关关系;Type5(混合吸收型粒子)占比也相对较多, 以年均1.52%的幅度减少.

华南区域香港站点2013、2016、2017 3年的样本数被去除, 该地区城市/工业型气溶胶Type3(微吸收型细粒子)、Type4(非吸收型细粒子)占比年际变化显著, 两者呈现出一定的负相关关系, 分别以年均0.87%、3.12%的幅度上升, 一定程度上反映了香港地区受人为活动影响较大.

西北区域SACOL站点Type5(混合吸收型粒子)占比每年以4.56%的幅度减少, 而沙尘气溶胶Type7(强吸收型粗粒子)占比年均上升6.40%, 两者在一定程度上呈现出一定的负相关关系, 较其他区域各站点来说, Type7气溶胶的年际波动最为显著, 这主要是由于西北区域特殊的地理位置和气象条件, 使该地区易发生沙尘暴等灾害性天气(尚丽萍等, 2018), 且该类气溶胶的拟合直线通过显著性检验.

3.3 气溶胶光学特性年变化特征

图 3给出了各区域站点在观测数据有效时间段气溶胶光学厚度(AOD)(为避免误差大于~30%, 筛选AOD440>0.15的观测数据进行分析(Gobbi et al., 2007))、气溶胶消光波长指数(EAE)以及单次散射反照率(SSA)年际变化趋势, 虚线为各地区对应的拟合直线, 其中带**符号的拟合直线方程通过了显著性检验(以p=0.05为标准).

图 3 各区域站点气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶消光波长指数(EAE)以及单次散射反照率(SSA)年际变化特征 Fig. 3 The interannual variations of AOD, EAE and SSA at each regional site

华北区域北京站点的AOD年均值以0.0203的幅度逐年减少, 一定程度上反映环境污染减缓情况, 这是由于北京近年来经过产业结构优化等一系列举措, 使该地区大气环境质量好转(韩昀峰等, 2009), 且拟合直线通过了显著性检验;其EAE年均值变化起伏不大, 说明该地区气溶胶粒子尺度大小基本不变, 除2006、2018年外, EAE值均大于1.0, 表明该地区气溶胶粒子尺度都较小, 与牟福生等(2018)的研究一致, 他们认为除了春季受沙尘大颗粒气溶胶影响外, 北京地区主要受细颗粒物影响;SSA年际变化起伏较大, 其值年均上升0.0010, 反映城市/工业型气溶胶占比有上升的趋势, 且气溶胶散射能力逐年增大, 吸收能力逐年降低, 其拟合直线通过了显著性检验.香河站点气溶胶光学特性与北京站点类似, AOD值年均减少0.0181, 其拟合直线通过了显著性检验, EAE值基本不变, 且均大于1.0, 说明香河站点气溶胶粒子尺度较小, SSA值年际变化也很小, 年均上升0.0004.

华东区域太湖站点上空AOD值较高(潘一新等, 2013), 其AOD值年际变化较小, 年均下降0.0141, 太湖流域主要是水污染, 十年来该地区综合治理取得成效(朱乐先, 2017), 气溶胶污染逐渐减缓;EAE年际变化小, 年均值在1.1以上, 该地区主要受气溶胶细粒子影响;SSA年均增大0.0018, 气溶胶粒子的吸收性逐年下降, 一定程度上反映城市/工业型气溶胶占比有上升的趋势;且AOD、SSA两者年际变化呈现出一定的负相关关系.

华南区域香港站点的AOD值较低, 虽然整体AOD年均值以0.0075的幅度上升, 但近几年的AOD值显著减少, 说明该地区颗粒物污染逐渐减缓, 环境空气质量逐渐好转;EAE年变化趋势很小, 但EAE值均在1.3以上, 说明该地区为气溶胶细粒子起主要作用;SSA年际变化显著, 年均上升0.0053, 气溶胶粒子吸收性下降, 且城市/工业型气溶胶占比增多, 其拟合直线通过了显著性检验.

西北区域SACOL站点AOD年均增长0.0043, 颗粒物污染状况逐年加剧, 考虑与该地区的气候条件和地理环境有关(杨小银, 2014);EAE年均增大0.0159, 但除2011年外, EAE值均小于1.0, 表明该地区主要受气溶胶粗粒子影响;SSA值均小于0.8, 为强吸收型粒子, 且SSA年均减少0.0014, 气溶胶粒子吸收性仍在逐年增强, 且反映含碳气溶胶占比有增加的趋势.

总之, 由各区域站点气溶胶光学特性参数可知, 华北区域年均AOD减少、EAE变化不大、SSA增大, 表明该区域整体大气浑浊度有所降低, 大气污染状况有逐年减缓的趋势, 该地区主要受小尺度气溶胶粒子影响, 且气溶胶粒子的吸收性逐渐下降.华东区域太湖站点AOD减少、EAE变化小、SSA增大, 且AOD、SSA的年际变化趋势呈现出一定的负相关关系.华南区域整体AOD增大, 但近年来AOD显著减少、EAE变化小、SSA增大, 且城市/工业型气溶胶占比增多.西北区域SACOL站点AOD增大、EAE增大、SSA减少, 含碳气溶胶占比有增加的趋势.即除西北区域外, 其余区域环境空气质量逐渐好转, 粒子尺度变化较小, 吸收能力下降.

3.4 不同类型气溶胶辐射强迫效率特性

为了进一步研究不同类型大气气溶胶辐射强迫特性, 由于气溶胶直接辐射强迫与AOD有依赖性, 分析大气气溶胶辐射强迫效率特性更能反映其组分特征.图 4分别给出在观测数据有效时间段内各区域不同类型气溶胶地表气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-BOA)、大气顶气溶胶直接辐射强迫效率(ARFE-TOA)、气溶胶对大气的直接辐射强迫效率(ARFE-ATM)平均特征值.可以发现, 各区域不同站点ARFE-BOA和ARFE-TOA均为负值, 表明由于大气气溶胶的存在, 地表和大气顶接收的净短波辐射通量密度减少, 起到降温冷却的作用, 且ARFE-BOA的绝对值大于ARFE-TOA的绝对值, 即大气气溶胶对地表的冷却作用明显比对大气顶的作用强;而ARFE-ATM为正值, 说明由于大气气溶胶的存在, 大气层内对太阳短波辐射的吸收加热作用加强.

图 4 各站点不同气溶胶类型的地表气溶胶(a)、大气顶气溶胶(b)及气溶胶(c)对大气的直接辐射强迫效率平均值(注:NaN代表地区站点不出现相应的大气气溶胶类型, 即该类气溶胶直接辐射强迫对地区站点无影响) Fig. 4 The average values of aerosol direct radiation forcing efficiency on the surface(ARFE-BOA) (a), at the top of the atmosphere (ARFE-TOA) (b) and in the atmosphere (ARFE-ATM)(c) of different aerosol type at each site in China

图 4a中各区域不同类型气溶胶ARFE-BOA表明, 除太湖站点外, Type1(强吸收型细粒子)对地表气溶胶直接辐射强迫效率影响最大, 绝对值均大于210 W·m-2, Type1的存在对地表起到了主要的降温冷却作用, 虽然图 1中该类气溶胶占比较少;其次Type2(中度吸收型细粒子)对地表的降温作用也较大, 所有站点的ARFE-BOA绝对值均在180 W·m-2左右, Type2占比特征在各区域站点也不突出;说明粒子尺度较小且吸收性较强(即高EAE, 低SSA)的大气气溶胶对地表的降温冷却作用贡献显著;中国地区各区域所有站点Type6 (混合微吸收型粒子)对地表气溶胶直接辐射强迫效率影响最小.也就是说, 强吸收性气溶胶对于辐射强迫的贡献远大于强散射型气溶胶(吕睿, 2018).

大气层顶的辐射强迫受其他多种复杂因素的影响(吕睿, 2018).与各区域不同类型气溶胶对ARFE-BOA的影响相比, 其对ARFE-TOA的作用较小, 且各站点间不同气溶胶类型对大气顶的冷却作用差异较小.对于华北区域北京、香河站点和华东区域太湖站点, Type7(强吸收型粗粒子)对大气顶的降温冷却作用较强;华南区域香港站点Type4(非吸收型细粒子)对大气顶冷却的影响较大, 西北区域SACOL站点除Type1(强吸收型细粒子)外, 其余类型气溶胶粒子对大气顶的冷却作用均较大.由ARFE-TOA平均特征表明, 华北、华东区域粒子尺度较大且吸收能力较强(即低EAE, 低SSA)的大气气溶胶对大气顶的影响最显著;华南区域为高EAE且高SSA的气溶胶粒子将更多的太阳光反射回太空, 使大气顶接收的净辐射通量减少;西北区域为高SSA的大气气溶胶对ARFE-TOA的作用较大.

各区域不同类型气溶胶对大气的吸收加热作用(ARFE-ATM)不同, 且其与ARFE-BOA平均变化特征类似.除太湖站点外, Type1(强吸收型细粒子)对大气的直接辐射强迫效率作用最大, 尤其是西北区域的ARFE-ATM平均绝对值达到216.64 W·m-2, 很可能是由于大气稳定度相对较高, 不利于大气气溶胶的扩散和清除, 导致大气中吸收性气溶胶的含量较高, 对大气的加热效应增强(车慧正等, 2007);其次为Type2(中度吸收型细粒子), 且各区域所有站点Type6(混合微吸收型粒子)对大气层的吸收加热作用影响最小.表明高EAE且低SSA的大气气溶胶对大气层的加热作用最突出.

4 结论(Conclusions)

1) 不同地区各类气溶胶占比特征与各区域站点周围地理环境、气象条件相符;华北区域北京、香河站点占比特征类似, 混合型气溶胶Type5占比最多, 分别占比35%、31%;其次为城市/工业型气溶胶Type3和Type4, 且沙尘气溶胶Type7分别占比6%、5%;华东区域太湖站点以Type3、Type4和Type5三类气溶胶为主, 分别占比32%、26%、25%;华南区域香港站点Type3、Type4气溶胶占比最为突出, 分别达到46%、21%, 可以发现经济发展较快的地区受城市/工业活动影响较大.西北区域SACOL站点由于经济、环境、气象条件多方面因素Type5占比高达45%, 且沙尘气溶胶Type7占比高达34%.

2) 各区域站点不同气溶胶类型占比年际变化特征以不同地区各类气溶胶占比特征为基础, 华北区域Type5、Tpye3、Type4三类主要气溶胶年变化趋势较为明显, 其中北京站点Type5、Type3占比分别年均下降1.04%、0.05%, Type4占比年均增加0.61%, 香河站点Type5占比年均减少0.75%, Tpye3、Tpye4占比分别以年均0.65%、0.10%上升;华东区域太湖站点两类城市/工业型气溶胶年际变化显著, Type3占比年均下降1.30%、Type4占比年均上升1.83%;华南区域香港站点Type3、Type4分别以年均0.87%、3.12%的幅度上升;西北区域SACOL站点Type5占比年均下降4.56%, 而沙尘气溶胶Type7占比年均上升6.40%.

3) 各区域站点气溶胶光学特性年变化特征差异显著, 华北区域北京、香河站点, 华东区域太湖站点AOD减少;EAE变化不大、SSA增大;华南区域香港站点整体AOD增大, 但近年来AOD显著减少、EAE变化小、SSA增大;即经济发展相对较好的3个区域环境空气质量逐渐好转, 粒子尺度变化较小, 吸收能力下降.而西北区域SACOL站点AOD增大, 城市污染程度加剧、EAE增大, 该地区以粗粒子占据主导地位、SSA减少, 气溶胶粒子吸收能力增强.

4) 进一步分析不同地区各类气溶胶的辐射强迫效率特性, ARFE-BOA表明, 除太湖站点外, Type1对地表的冷却作用最大, 其次为Type2, 即吸收型粒子对地表的贡献大于散射型粒子;关于ARFE-TOA的平均特征, 对于华北区域北京、香河站点和华东区域太湖站点, Type7对大气顶的降温冷却作用最强;而华南区域香港站点的Type4气溶胶对大气顶冷却的影响最大;而各类气溶胶的ARFE-ATM的平均特征与ARFE-BOA类似, 吸收型细粒子对大气层的加热作用较强.

5 展望(Prospect)

本文利用AERONET观测数据定量分析了中国地区长期不同区域的各类气溶胶占比特征及其年际变化, 通过各气溶胶光学参数对比分析各类气溶胶光学特性差异, 并进一步研究了不同类型气溶胶对地表、大气顶及大气层的直接强迫效率平均特征.对于中国地区气溶胶类型长期变化的统计结果, 仍存在一些不足之处, AERONET网站提供的各气溶胶光学参数数据由于仪器定标、维护、反演要求等原因存在不连续性, 使得长期变化趋势的分析变得困难;且由于中国地区具有较长时间观测数据的AERONET站点较少, 文中仅用7个站点代表中国地区的4大典型区域, 造成研究结果具有一定的局限性.在接下来的研究中可结合AERONET观测数据和其他地基观测数据开展对比分析研究, 还可以结合卫星观测资料进一步分析气溶胶的组分特征, 并利用模式模拟研究不同地区各类气溶胶的可能来源及输送机理.

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