环境科学学报  2020, Vol. 40 Issue (11): 4038-4047
2018年冬季南京重霾污染特征及气象因素分析    [PDF全文]
战杨志豪1, 谢旻1, 罗干1, 王体健1, 陈飞2    
1. 南京大学大气科学学院, 南京 210023;
2. 生态环保部南京环境科学研究所, 南京 210023
摘要:2018年11月底—12月初南京及周边地区发生一次大范围持续性霾污染,利用南京市空气质量监测资料、颗粒物成分逐时观测资料、南京站探空资料等,结合天气学诊断分析、后向轨迹模拟和聚类分析等方法,分析此次重霾事件的污染特征和气象因素.结果表明,此次重霾事件具有峰值浓度高、持续时间长、波动较明显等特点.污染时段PM2.5浓度变化分为3个阶段,平均浓度为114.7 μg·m-3,整体达到中度污染.重霾期间南京市大气环境处于富氨条件,颗粒物整体偏酸性,移动源排放比重高于固定源,PM2.5主要成分的存在形式为硫酸铵、硝酸铵和其他硝酸盐.本次重霾事件中气象条件对污染物的输送和累积影响显著,在PM2.5浓度极端事件发生期间,均有各气象要素与PM2.5浓度同步变化.高PM2.5浓度与对流层低层增暖增湿、弱的西南风相对应.重霾事件的主要天气成因是冬季东部地区出现大面积稳定且持久的均压场,南京及周边地区近地面中高层污染物主要由西北和华北地区输送而来,低层污染物主要来自于本地源排放累积.动力条件和热力条件的相互配合,近地面受高压影响形成暖平流逆温层,且易形成下沉气流,使重霾天气持续发展.
关键词南京市        PM2.5    气象条件    环流形势    
Pollution characteristics of a haze episode in nanjing in the winter of 2018 and the possible meteorological driving force
ZHAN Yangzhihao1, XIE Min1, LUO Gan1, WANG Tijian1, CHEN Fei2    
1. School of Atmospheric Science, Nanjing University, Nanjing 210023;
2. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Nanjing 210023
Received 18 March 2020; received in revised from 14 June 2020;
Abstract: From the end of November to the beginning of December, 2018, a large-scale persistent haze pollution episode occurred in Nanjing and its surrounding areas. Based on the hourly air quality monitoring data, the observated data of particulate matter compositions, and the meteorological sounding data, etc., combined with synoptic diagnostic analysis, backward trajectory simulation and cluster analysis, the pollution characteristics and meteorological factors of this heavy haze event were analyzed. The results showed that the heavy haze event had the characteristics of high peak concentration, long duration and obvious fluctuation. The variation of PM2.5 concentration in the pollution period could be divided into three stages, with an average concentration of 114.7 μg·m-3, which reached moderate pollution overall. During the period of heavy haze, the atmospheric environment in Nanjing was rich in ammonia, the particulate matter was generally acidic, the emission proportion of mobile sources was higher than that of fixed sources, and the main components of PM2.5 were ammonium sulfate, ammonium nitrate and other nitrates. Meteorological conditions had a significant impact on the transportation and accumulation of pollutants in this heavy haze event. During the extreme event of PM2.5 concentration, all meteorological elements and PM2.5 concentrations changed synchronously. The high PM2.5 concentration corresponded to the warming and humidification in the lower troposphere, caused by the weak southwest wind. The main synoptic reason for the heavy haze event was a large area of stable and lasting pressure equalization field in the eastern region in winter. The medium and high-level pollutants near the ground in Nanjing and its surrounding areas were mainly transported from the northwest and north China regions, while the low-level pollutants mainly came from the accumulation of local source emissions. A warm advection inversion layer was formed near the ground under the influence of high pressure. Also, the downdraft was easy to form. Thus, the heavy haze weather developed and maintained synthetically caused by the dynamic and thermal effects.
Keywords: Nanjing    haze    PM2.5    meteorological conditions    circulation situation    
1 引言(Introduction)

近年来重霾事件日趋严重引发的环境效应问题, 引起国家社会的广泛关注(吴兑, 2012).霾污染不仅对城市交通、气候环境造成严重影响, 还可能引发哮喘、支气管炎等疾病, 对人类健康造成极大危害(谢元博等, 2014).霾是大量极细微的干尘粒子均匀地浮游在空中, 使水平能见度小于10 km的空气普遍混浊现象(邓涛等, 2014).近年来, 我国重霾事件频繁发生, 南京作为东部地区的重要城市, 城市化进程加快的同时, 霾污染日趋严重.

我国现今霾问题的主因是严重的气溶胶污染, 气象条件对其形成、分布、维持与变化的作用显著(张小曳等, 2013).近年来, 诸多学者开展有关霾的污染特征和成因的研究, 一方面详细分析霾的时空气候分布特征和变化趋势, 包括气溶胶粒子的成分分析(高歌, 2008Niu et al., 2010);另一方面关注本地气象条件对霾累积与消散的影响(Quan et al., 2011Shu et al., 2017Zhan et al., 2019).研究表明, 气象条件对污染物的输送、累积和清除具有重要的作用, 气象背景场为重霾的维持和发展提供了有利的气象条件(吴兑等, 2014廖晓农等, 2014朱书慧等, 2016), 造成霾污染的气象条件包括静小风、高湿度、逆温、低压等, 大气中水汽含量较高加剧了污染物的二次生成(Wehner et al., 2003徐祥德等, 2005饶晓琴等, 2008童尧青等, 2007).而气象条件主要受大气环流背景控制, 高空大面积稳定的均压场和近地面平流逆温层均利于霾污染的维持和加强(陈朝晖等, 2008Zhang et al., 2015);稳定的大气结构易出现气流停滞区, 不利于气流的垂直扩散, 致使污染物累积(魏建苏等, 2010).例如, 2013年1月的东部地区重霾污染事件中, 高空多存在阻塞环流, 高空等压线基本呈现较小波动, 南北气流交换不畅, 利于中国中东部高空稳定形势的发展(潘本锋等, 2013);中低层流场方面, 高压异常对下层对流的发展起到抑制作用, 有利于霾组分在大气低层聚集, 造成污染物浓度迅速攀升(唐宜西等, 2013).

2018年11月底—12月初南京市及周边地区发生一次大范围持续性霾污染现象, 期间南京地区PM2.5浓度均超过中度污染, 11月29日14:00峰值为223.5 μg·m-3, 达到重度污染水平.本文利用南京市空气质量监测资料、颗粒物成分逐时浓度资料、NCEP(National Centers for Environmental Prediction)再分析资料对南京市颗粒物浓度变化、污染特征进行分析.由于南京市地处长三角城市群, 污染成因较为复杂, 除人类活动影响外, 特定的流场特征、气象条件也会对霾污染造成显著影响.基于此, 本文还利用包含HYSPLIT4模块的TrajStat计算了污染期间抵达南京及周边地区的气团后向轨迹与聚类分析, 研究南京低层大气的输送特征, 分析霾污染期间天气系统及气象因素的影响.本文的研究结果, 可为日后的空气质量研究和环境治理工作提供参考.

2 采样与方法(Samples and methods) 2.1 南京市空气质量监测资料

空气质量监测资料来自全国城市空气质量实时发布平台公布的南京市9个国控站点的观测数据.数据逐时记录, 起止时间为2018年11月1日—12月31日, 包含的空气质量指标有:AQI、PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3等, 其中部分时刻数据有缺失.本文按照数据的有效性进行筛选, ,基于Xie等(2016)的方法, 将由于仪器维护、网络传输、以及停电等原因造成的缺测或为零的部分时刻数据剔除, 最终取南京市所有国控站点的污染浓度平均值来代表城市的总体空气污染状况.

2.2 颗粒物成分逐时浓度资料

颗粒物成分逐时浓度资料选取2018年11月1日—12月31日时间段, 数据来源于南京大学仙林校区“大气环境垂直观测站”.“大气环境垂直观测站”位于南京大学仙林校区大气科学学院楼顶(32.12°N, 118.96°E), 距离地面约20 m.采样仪器为台湾章嘉的现址式有机酸碱气体检测仪, 可用于在线监测大气中的污染气体SO2、HCl、HNO2、HNO3、NH3、甲酸、乙酸等有机酸以及气溶胶中的NO3-、NO3-、SO42-、NH4+等主要成分, 采样间隔为每小时采样一次.该设备主要由湿式同心圆管, 气胶处理器和离子色谱仪组成.气体及气溶胶以16.67 L·min-1的流量通过湿润内外管简析, 因扩散原理致使气体中易溶于水的离子吸收在内外管壁的吸收液中并被冲提携出, 最后将收集的水样经除泡过滤后再导入离子层析仪分析穷溶胶离子成分.

2.3 探空资料

本文分析温度、相对湿度和风速等气象要素的垂直廓线, 探究边界层结构和大气稳定性对污染事件的影响.探空资料选自南京站(站点ID:58238), 起止时间为2018年10月1日—12月31日, 每日2次(00:00和12:00), 资料的垂直网格为对流层低层:1000、925、850、700 hPa.主要观测对象包括:温度、露点温度、相对湿度、风向、风速、位温、相当位温等.

2.4 后向轨迹计算

利用TrajStat计算2018年11—12月期间抵达南京的72 h的后向气流轨迹.Trajstat是一个处理输送、扩散和沉降的较为完整的综合模式系统, 应用了Hysplit模式的轨迹计算模块来计算轨迹数目(Wang et al., 2009), 经过ARL(NOAA-Air Resources Labora-tory)的预处理模块转化成模式所需要的格式(Draxler et al., 1998).计算时, 轨迹以南京(32.07°N、118.78°E)为起始点, 分别距地面100、500和1000 m.南京及其附近地区上空气溶胶以沙尘型、污染沙尘型和大陆污染型为主, 且主要分布于地面至2.0 km(彭舒龄等, 2018).100、500和1000 m高度可较准确地共同描述达到南京地区的气团移动路径, 从而揭示南京地区区域大气污染的可能来源.由起始点向后推72 h, 最后输出每小时气团所在的三维空间位置.

用于分析气象场和轨迹计算的气象资料是NCEP的FNL(Final)全球分析资料.FNL分析资料源自NCEP的全球资料同化系统GDAS (Global Data Assimilation System), 该系统使用MRF谱模式进行预测和资料同化, 每日执行4次, 即世界时(UTC)00:00、06:00、12:00和18:00.GDAS的资料后处理模块将Sigma坐标谱系数的气象场转化为全球2.5°×2.5°(144×73个格点)压力坐标的分析资料, 其资料范围为90.0°N~90.0°S, 0.0°E~357.5°E, 资料的垂直网格为17层, 分别为1000、925、850、700、600、500、400、300、250、200、150、100、70、50、30、20、10 hPa等压面.

3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 污染特征分析 3.1.1 PM2.5浓度时间变化特征

图 1为2018年11—12月南京市PM2.5逐时浓度变化, 图中横向虚线自下而上分别为轻度污染限值(75 μg·m-3)、中度污染限值(115 μg·m-3)、重度污染限值(150 μg·m-3).可见, 较大值出现在2018年11月20日—12月5日.在此期间, 大部分污染物浓度超过重度污染的150 μg·m-3.11月23日前, PM2.5浓度未达到轻度污染;自11月24日, PM2.5浓度迅速增加, 11月27日逐步上升至中度乃至重度污染, 于11月30日达到污染峰值223.5 μg·m-3.12月PM2.5浓度波动较明显, 出现PM2.5浓度急剧增加又迅速减小的现象:12月初, PM2.5浓度骤降至21.8 μg·m-3;12月10日起PM2.5浓度又迅速增加至147.6 μg·m-3, 达到中度污染;12月16日—12月末, PM2.5浓度逐步降至75 μg·m-3以下, 霾减弱消散.两个月的时间序列中, PM2.5浓度达到轻度污染以上的天数共20 d, PM2.5浓度达到中度污染以上的天数共9 d.综上所述, 2018年11—12月南京市颗粒物污染具有峰值浓度高、持续时间长、波动较明显等特点.

图 1 2018年11—12月南京市PM2.5逐时浓度变化 Fig. 1 Hourly variations of PM2.5 concentration in Nanjing from November to December 2018
3.1.2 PM2.5成分特征

图 2给出了本次污染过程中污染时段(11月16—30日)和非污染时段(11月1—15日)PM2.5主要化学组分的质量浓度平均值.相比非污染时段, 污染时段NH4+浓度为9.45 μg·m-3, NO3-浓度为16.65 μg·m-3, 增加幅度均为1/3;SO42-浓度为11.95 μg·m-3, 增加幅度接近1/2.

图 2 本次污染过程中污染时段(11-16—11-30)和非污染时段(11-01—11-15)南京市气溶胶成分质量浓度 Fig. 2 Mass concentrations of aerosol components in Nanjing during the pollution period (11-16—11-30) and the non-pollution period (11-01—11-15)

图 3给出了污染时段阴阳离子回归分析和气溶胶离子摩尔浓度线性拟合.研究中常用阴阳离子当量比值(AE/CE比值)来评估PM2.5中阴阳离子电荷平衡状况, 进而对城市各点位的酸碱度进行分析, AE(Anion equivalent)表示样品中阴离子当量(μeq·m-3), CE(Cation equivalent)表示样品中阳离子当量(μeq·m-3).研究表明, AE/CE>1, 说明PM2.5呈酸性, AE/CE<1, 说明PM2.5呈碱性(Zhang et al., 2011Yang et al., 2015).由图 3可知, 本次污染过程中AE/CE在污染时段的比值为1.23, 大于1, 表明南京市颗粒物整体偏酸性;而NH4+和SO42-浓度存在显著的线性相关, R2约为0.81, 斜率约为1.73;NH4+浓度和2[SO42-]+[NO3-]数值线性相关, R2约为0.97, 斜率约为0.58.研究表明, 大气颗粒物中的酸性物质(Cl-、NO3-和SO42-)不能完全被阳离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+和Ca2+等)中和时, 可能是氨挥发损失或是大气中生成的硫酸盐和硝酸盐远高于铵盐;当NH4+和SO42-物质的量浓度的比值大于2时, 表明大气处于富氨条件, SO42-与NH4+全部转化为(NH4)2SO4(Qiao et al., 2019).

图 3 PM2.5中离子平衡关系(a)和离子浓度线性拟合(b, c)([NH4+]与[ SO42-]线性拟合;图c:[NH4+]与2[ SO42-] +[NO3-]线性拟合) Fig. 3 Balance relationship of ions(a) and Linear fitting in PM2.5(b~c)

综上所述, 此次典型污染时段南京市大气环境处于富氨条件, SO42-能被NH4+完全中和形成(NH4)2SO4而不是NH4HSO4, SO42-存在的离子形式改变, 致使硫酸盐的浓度大幅上升;SO42-被NH4+完全中和, 剩下的NH4+不足以完全中和NO3-, 除了NH4NO3外, 过量的NO3-能以HNO3的形式存在或与其它阳离子结合形成KNO3、Mg(NO3)2和Ca(NO3)2等.所以大气中硫酸盐和硝酸盐浓度高于铵盐, 颗粒物整体偏酸性.一般用NO3-/SO42-来表示大气颗粒物贡献程度中移动源和固定源的相对大小(Yao et al., 2002Ye et al., 2003), 颗粒物中NO3-/SO42-的比值为1.39, 表明南京市移动源排放贡献高于固定源.这是由于近年来南京市机动车持有量不断增加, 相较于固定源排放被逐步控制, 移动源的贡献仍然较高.

3.2 气象条件影响 3.2.1 气象要素和PM2.5浓度变化

选择非污染时段(11月1—15日, 简称事件L)和污染时段(11月16—30日, 简称事件H), 利用南京市空气质量监测资料和同期NCEP提供的高空和地面数据, 对两次事件中的气温、相对湿度和风场与PM2.5浓度的相关性展开研究, 探讨多气象要素对PM2.5浓度的影响作用.

为清晰的反映PM2.5浓度与气象要素的关系并形成对比, 在选定PM2.5浓度极端事件的基础上, 将数据适当的进行横向延长, 更加直观的反映其相关关系.图 5a~5c分别为事件L中850 hPa气温、地面相对湿度和地面风速与PM2.5浓度变化的日平均变化曲线, 对应相关系数分别为:0.44、0.62、-0.13(除地面风速外, 均通过信度为0.01的显著性检验).事件L内, PM2.5浓度先增长再下降, 对应气温和相对湿度也同步降低, PM2.5浓度谷值对应850 hPa低温(10 ℃)、相对湿度低值(60%)、地面风速高值(4.6 m·s-1);图 5d~5f分别为事件H中850 hPa气温、地面相对湿度和地面风速与PM2.5浓度变化的日平均变化曲线, 对应相关系数分别为:0.63、0.42、-0.54(均通过信度为0.01的显著性检验), 相关性显著.事件H内, PM2.5浓度呈波动上升趋势, PM2.5浓度峰值对应850 hPa高温(17.3 ℃)、相对湿度高值(90%)、地面风速低值(1.5 m·s-1).可见, 事件H内气象条件的共同变化导致了PM2.5高浓度值的爆发.在PM2.5浓度极端事件发生的前、中、后期, 均有各气象要素与PM2.5浓度同步变化:850 hPa气温、地面相对湿度与PM2.5浓度同向变化, 而地面风速与PM2.5浓度反向变化.

图 4 非污染时段(11-01—11-15)和污染时段(11-16—11-30)南京PM2.5浓度(单位:μg·m-3)850 hPa气温(a、d, 单位:℃)、地面相对湿度(b、e, 单位:%)、地面风速(c、f, 单位:m·s-1)日变化曲线(左侧纵坐标为PM2.5浓度(虚线);右侧纵坐标为各气象要素(实线), 其中图c、f中右坐标采用逆序绘制;R为相关系数) Fig. 4 Diurnal variations of PM2.5 concentration with 850 hPa temperature (a, d), surface relative humidity (b, e), and surface wind speed (c, f), in Nanjing during the pollution period (11-16—11-30) and the non-pollution period (11-01—11-15)

图 5 非污染时段(11-01—11-15)850 hPa(a)、地面(b)和污染时段(11-16—11-30)850 hPa(c)、地面(d)气温、相对湿度、风场的逐日平均图(等值线为等温线(℃);阴影区为相对湿度(%);一个长风向杆为4 m·s-1, 短风向杆为2 m·s-1) Fig. 5 Daily average air temperature, relative humidity and wind field at 850 hPa and at surface during the pollution period (11-16—11-30) and the non-pollution period (11-01—11-15)
3.2.2 背景环流形势

图 5a为事件L中南京上空850 hPa高空场, 图 5b为事件L中南京地面形势场.可见对流层平均温度仅为10 ℃, 对流层降温较明显;相对湿度低于70%, 南京上空干化现象明显;南京上空受西北风场控制, 近地面平均风速达到4 m·s-1, 风速较大.图 5c为事件H中南京上空850 hPa高空场, 图 5d为事件H中南京地面形势场.可见南京近地面平均温度达到20 ℃, 增温较明显;我国东部处于一条狭长的相对湿度高值区, 南京位于峰值区域, 平均相对湿度达到95%, 说明南京上空水汽条件良好;南京近地面平均风速低于2 m·s-1, 大气层结较稳定.气象条件对污染物的输送和累积影响显著.南京上空对流层降温, 干化现象明显和近地面风速较强时, 有利于霾减弱消散;而长时间的高湿弱风等极端气象条件将造成霾增加.

图 6为南京及周边地区500 hPa(图 6a)和700 hPa(图 6b)高空场, 可见高空等压线较密集, 位于高空槽内, 高空主要受西南风控制, 处于风力小于2 m·s-1的微风地区;图 6c为南京及周边地区850 hPa低空位势场, 可见低空受西伯利亚冷高压控制, 主要风向为西风和西北风, 越接近高压中心, 风速越小;图 6d为南京及周边地区地面形势场, 可见近地面受高压系统控制, 偏南气流与偏北气流形成辐合对峙.研究表明, PM2.5污染多发生在槽前型或高压控制型天气类型中.如2013年1月中国中东部地区出现重霾污染, 重霾频发时高空多存在阻塞环流, 高空等压线基本呈现较小波动, 南北气流交换不畅, 利于中国中东部高空稳定形势的发展;中低层流场方面, 高压异常对下层对流的发展起到抑制作用, 有利于霾组分在大气低层聚集, 造成污染物浓度迅速攀升(王丛梅等, 2013吕效谱等, 2013王跃等, 2014张人禾等, 2014高怡等, 2014王跃思等, 2014刘厚凤等, 2015王咏薇等, 2016).本次霾发展加强阶段南京市及周边地区的天气形势与2013年1月重霾事件类似, 也属于高压控制型, 控制系统为西伯利亚冷高压.此种形式大气较为稳定, 高空多存在阻塞环流, 等压线较平直;中低层受高压系统控制, 南北气流形成辐合对峙, 两方向的污染物受气流影响在南京及周边地区堆积;地面形势场为均压场, 大气层结较为稳定, 不利于污染物的扩散清除.

图 6 污染时段(11-16—11-30)500 hPa(a)、700 hPa(b)、850 hPa(c)和地面形势场(d)逐日平均图(等值线为等压线, 单位为hPa;一个长风向杆为4 m·s-1;一个短风向杆为2 m·s-1) Fig. 6 Daily average synoptic atmospheric circulations at 500 hPa (a), 700 hPa (b), 850 hPa (c) and surface (d) during the pollution period (11-16—11-30)

图 7a为11月26日南京市上空气团后向轨迹, 可见1000 m高空气流分别来自于1500 m以上的高空, 高空高度层上的气团来自西北和华中地区, 从甘肃西北部经陕西, 河南和安徽到达南京, 而100 m高度层上的气团主要来自南京本地及周边地区, 说明该高度层上的污染物为本地排放;图 7b为11月30日南京市上空气团后向轨迹, 可见1000 m高度层的气团来向由西北逐渐向西南方向转移, 100 m高度层上的气团来源均为东部周边地区;利用TrajStat模块对11月16—30日气团的72 h后向输送轨迹进行的聚类分析, 图 7c为南京市上空1000 m高度72 h后向轨迹聚类分析, 可见高空1000 m高度层气团大多来自内蒙古和京津冀等地区, 从甘肃西北部经陕西, 河南和安徽到达南京, 随高度层降低气团来向逐渐南移;图 7d为南京市上空100 m高度72 h后向轨迹聚类分析, 可见近地面100 m高度层上的气团主要来自南京本地及周边地区, 来自河南, 湖北等华中及安徽, 浙江等长三角地区.由此可见, 2018年冬季我国东部霾事件近地面中高层污染物主要由西北和华北地区输送而来, 随高度层降低和时间推移, 气团来源和输送路径均逐渐南移, 低层100 m污染物主要来自于本地源排放累积, 并且来自于1000 m高度层上的气团总量呈减少趋势, 来自于100 m高度层上的气团总量呈扩大趋势.

图 7 11-26(a)和11-30(b)18:00南京市气团72 h后向轨迹和污染时段(11-16—11-30)南京市气团72 h后向轨迹聚类分析(a、b中红线、蓝线和绿线分别为100 m、500 m和1000 m高度上的轨迹;c、d分别为1000 m和100 m高度上的轨迹聚类分析) Fig. 7 72-hour backward trajectories with cluster calculation in Nanjing simulated by TrajStat model during the pollution period (11-16—11-30)
3.2.3 气象影响机制

为更好地分析此次雾霾过程的动力条件, 探究边界层结构和大气稳定性, 作南京及周边地区污染时段(11月16日—11月30日)的经向平均(116°~119°E)垂直剖面.图 8a为南京(32°N)上空散度垂直剖面图.可见1000~300 hPa, 水平风表现为辐合-辐散-辐合的结构:1000~900 hPa和500~300 hPa为弱辐合层, 900~500 hPa为辐散层, 根据质量守恒定理, 这种垂直结构有利于臭氧的下沉运动.图 8b为南京(32°N)上空垂直速度垂直剖面图.可见南京上空盛行下沉气流, 800 hPa附近下沉运动速率较大, 与高压控制相对应, 加剧了污染物在底部的堆积;同时下沉增温有助于低空层结稳定维持, 污染物不易扩散.由动力条件分析可知, 近地面受高压系统控制, 风的垂直运动缓慢, 污染物的垂直扩散和水平扩散能力较差, 污染源到达南京附近后产生堆积, 形成污染.

图 8 污染时段(11-16—11-30)散度(a)、垂直速度(b)径向平均(116°~119°E)垂直剖面图 Fig. 8 Daily average of diverence (a) and vertical velocity (b) in the meridional zone averaged from 116° to 119°E during the pollution period (11-16—11-30)

图 9a为南京上空气温垂直廓线图.可见每日温度随高度升高明显下降, 但11月27—30日, 在1000~925 hPa均存在明显的逆温层, 近地面空气的垂直运动不活跃, 使得低层污染物无法向上扩散.结合图 4d中PM2.5质量浓度变化发现, 11月27日后污染物的迅速增大与逆温的出现有直接关系.图 9b为南京(32°N)上空温度平流垂直剖面图, 可见近地面至850 hPa盛行暖平流, 暖平流中心位于地面, 暖平流的积累引起温度上升;而850~500 hPa均有较弱的冷平流渗入, 高层空气遇冷下沉, 促使下沉气流的形成, 由于地面温度较高且风速较小, 利于污染物聚集加重.由热力条件分析可知, 污染时段南京高空盛行冷平流, 近地面盛行暖平流, 上冷下暖的结构促使下沉气流形成, 又因为在1000~925 hPa受高压影响形成暖平流逆温层, 地面温度较高且垂直扩散能力差, 导致污染物在近地面不断累积, 使重霾天气持续发展.

图 9 污染时段(11-24—11-30)南京上空气温日平均垂直廓线图(a)和温度平流(b)径向平均(116°~119°E)垂直剖面图 Fig. 9 Daily average sounding profiles of air temperature in Nanjing (a) and vertical profile of temperature advection in the meridional zone averaged from 116° to 119°E (b) during the pollution period (11-24—11-30)
4 结论(Conclusions)

1) 2018年冬季南京市霾污染具有峰值浓度高、持续时间长、波动较明显等特点.典型污染时段为2018年11月15日—11月30日, 期间PM2.5浓度变化分为3个阶段:霾形成阶段、发展加强阶段、减弱消亡阶段, PM2.5浓度变化范围为45.8~223.5 μg·m-3, 峰谷浓度相差较大, 接近200 μg·m-3, 整体达到中度污染.

2) 重霾期间南京市大气环境处于富氨条件, SO42-被NH4+完全中和形成(NH4)2SO4, 剩下的NH4+不足以完全中和NO3-, 过量的NO3-会与其它阳离子结合.SNA (sulfate-SO42-, nitrate-NO3- and ammonium-NH4+)的主要存在形式为硫酸铵、硝酸铵和其他硝酸盐.大气中硫酸盐和硝酸盐浓度高于铵盐, 颗粒物整体偏酸性.PM2.5中NO3-/SO42-的比值为1.39, 移动源排放比重高于固定源.

3) 此次重霾事件中气象条件的共同变化导致了PM2.5高浓度值的爆发.在PM2.5浓度极端事件发生的前、中、后期, 均有各气象要素与PM2.5浓度同步变化:850 hPa气温、地面相对湿度与PM2.5浓度同向变化, 而地面风速与PM2.5浓度反向变化.气象条件对污染物的输送和累积影响显著, 高PM2.5浓度与对流层低层增暖增湿、弱的西南风相对应;低PM2.5浓度与对流层低层降温干化、强的西北风相对应.

4) 重霾期间东部地区出现大面积稳定且持久的均压场, 是造成本次重霾事件的主要天气成因, 南京及周边地区上空等压线较平直, 主要风向为西北风, 中高层受高压影响, 南北气流形成辐合对峙, 污染物主要由西北和华北地区输送而来, 随高度层降低和时间推移, 气团来源和输送路径均逐渐南移;而近地面风速较小, 低层100 m污染物主要来自于本地源排放累积, 由于污染物的垂直扩散和水平扩散能力较差, 形成污染.

5) 动力条件和热力条件的相互配合, 使雾霾天气过程得以维持和发展.污染时段近地面受高压系统控制, 风的垂直运动缓慢, 污染物的垂直扩散和水平扩散能力较差;南京高空盛行冷平流, 近地面盛行暖平流, 上冷下暖的结构促使下沉气流形成, 又因为在1000~925 hPa受高压影响形成暖平流逆温层, 地面温度较高且垂直扩散能力差, 导致污染物在近地面不断累积, 使重霾天气持续发展.

参考文献
陈朝晖, 程水源, 苏福庆, 等. 2008. 华北区域大气污染过程中天气型和输送路径分析[J]. 环境科学研究, 21(1): 17-21.
邓涛, 吴兑, 邓雪娇, 等. 2014. 广州地区一次严重灰霾过程的垂直探测[J]. 中国科学:地球科学, 44(10): 2307-2314.
Draxler R R, G D. 1998. Hess an overview of HYSPLIT_4 modeling system for trajectories, dispersion and deposition[J]. Australian Meteorological Magazine, 47: 295-308.
高歌. 2008. 1961-2005年中国霾日气候特征及变化分析[J]. 地理学报, (7): 761-768.
高怡, 张美根. 2014. 2013年1月华北地区重雾霾过程及其成因的模拟分析[J]. 气候与环境研究, 19(2): 140-152.
廖晓农, 张小玲, 王迎春, 等. 2014. 北京地区冬夏季持续性雾-霾发生的环境气象条件对比分析[J]. 环境科学, 35(6): 2031-2044.
刘厚凤, 杨欣, 陈义珍, 等. 2015. 中国重霾过程污染气象研究进展[J]. 生态环境学报, 24(11): 1917-1922.
吕效谱, 成海容, 王祖武, 等. 2013. 中国大范围雾霾期间大气污染特征分析[J]. 湖南科技大学学报(自然科学版), 28(3): 104-110.
Niu S J, Lu C S, Yu H Y, et al. 2010. Fog research in China:An overview[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 27(3): 639-662. DOI:10.1007/s00376-009-8174-8
潘本锋, 汪巍, 李亮, 等. 2013. 我国大中型城市秋冬季节雾霾天气污染特征与成因分析[J]. 环境与可持续发展, 38(1): 33-36.
彭舒龄, 周树道, 王敏, 等. 2018. 南京市一次雾霾天气过程的阶段性特征与成因[J]. 干旱气象, 36(2): 282-289.
Qiao B Q, Chen Y, Tian M, et al. 2019. Characterization of water soluble inorganic ions and their evolution processes during PM2.5 pollution episodes in a small city in southwest China[J]. Science of the Total Environment, 650: 2605-2613. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.09.376
Quan J, Zhang Q, He H, et al. 2011. Analysis of the formation of fog and haze in North China Plain (NCP)[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11(15): 8205-8214. DOI:10.5194/acp-11-8205-2011
饶晓琴, 李峰, 周宁芳, 等. 2008. 我国中东部一次大范围霾天气的分析[J]. 气象, (6): 89-96.
Shu L, Xie M, Gao D, et al. 2017. Regional severe particle pollution and its association with synoptic weather patterns in the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 17(21): 1-31.
唐宜西, 张小玲, 熊亚军, 等. 2013. 北京一次持续霾天气过程气象特征分析[J]. 气象与环境学报, 29(5): 12-19.
童尧青, 银燕, 钱凌, 等. 2007. 南京地区霾天气特征分析[J]. 中国环境科学, (5): 584-588.
王丛梅, 杨永胜, 李永占, 等. 2013. 2013年1月河北省中南部严重污染的气象条件及成因分析[J]. 环境科学研究, 26(7): 695-702.
王咏薇, 任侠, 翟雪飞, 等. 2016. 南京复杂下垫面条件下的三维城市热环境模拟[J]. 大气科学学报, 39(4): 525-535.
王跃, 王莉莉, 赵广娜, 等. 2014. 北京冬季PM2.5重污染时段不同尺度环流形势及边界层结构分析[J]. 气候与环境研究, 19(2): 173-184.
王跃思, 姚利, 王莉莉, 等. 2014. 2013年元月我国中东部地区强霾污染成因分析[J]. 中国科学:地球科学, 44(1): 15-26.
魏建苏, 孙燕, 严文莲, 等. 2010. 南京霾天气的特征分析和影响因子初探[J]. 气象科学, 30(6): 868-873.
Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R. 2009. TrajStat:GIS-based software that usesvarious trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data[J]. Environmental Modelling and Software, 24: 938-939. DOI:10.1016/j.envsoft.2009.01.004
Wehner B, Wiedensohler A. 2003. Long term measurements of submicrometer urban aerosols:statistical analysis for correlations with meteorological conditions and trace gases[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 27: 867-879.
吴兑. 2012. 近十年中国灰霾天气研究综述[J]. 环境科学学报, 32(2): 257-269.
吴兑, 廖碧婷, 吴蒙, 等. 2014. 环首都圈霾和雾的长期变化特征与典型个例的近地层输送条件[J]. 环境科学学报, 34(1): 1-11.
Xie M, Zhu K K, Wang T J, et al. 2016. Temporal characterization and regional contribution to O3 and NOx at an urban and a suburban site in Nanjing, China[J]. Science of The Total Environment, 551-552: 533-545. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.02.047
谢雨竹, 潘月鹏, 倪长健, 等. 2015. 成都市区夏季大气污染物浓度时空变化特征分析[J]. 环境科学学报, 35(4): 975-983.
谢元博, 陈娟, 李巍. 2014. 雾霾重污染期间北京居民对高浓度PM2.5持续暴露的健康风险及其损害价值评估[J]. 环境科学, 35(1): 1-8.
徐祥德, 周秀骥, 施晓晖, 等. 2005. 城市群落大气污染源影响的空间结构及尺度特征[J]. 中国科学(D辑:地球科学), (S1): 1-19.
Yang Y J, Zhou R, Wu J J, et al. 2015. Seasonal variations and size distributions of water-soluble ions in atmospheric aerosols in Beijing[J]. Journal of Environmental Sciences, 34(8): 197-205.
Yao X H, Chan C, Fang M, et al. 2002. The water-soluble ionic composition of PM2.5 in Shanghai and Beijing, China[J]. Atmospheric Environment, 36(26): 4223-4234. DOI:10.1016/S1352-2310(02)00342-4
Ye B M, Ji X L, Yang H Z, et al. 2003. Concentration and chemical composition of PM2.5 in Shanghai for a 1-year period[J]. Atmospheric Environment, 37(4): 499-510. DOI:10.1016/S1352-2310(02)00918-4
Zhan C C, Xie M, Fang D X, et al. 2019. Synoptic weather patterns and their impacts on egional particle pollution in the city cluster of the Sichuan Basin, China[J]. Atmospheric Environment, 208: 34-47. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.03.033
Zhang L, Wang T, Lv M Y, et al. 2015. On the severe haze in Beijing during January 2013:Unraveling the effects of meteorological anomalies with WRF-Chem[J]. Atmospheric Environment, 104: 11-21. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.01.001
Zhang T, Cao J J, Tie X X, et al. 2011. Water-soluble ions in atmospheric aerosols measured in Xi'an, China:Seasonal variations and sources[J]. Atmospheric Research, 102(1): 110-119.
张恒德, 吕梦瑶, 张碧辉, 等. 2016. 2014年2月下旬京津冀持续重污染过程的静稳天气及传输条件分析[J]. 环境科学学报, 36(12): 4340-4351.
张人禾, 李强, 张若楠. 2014. 2013年1月中国东部持续性强雾霾天气产生的气象条件分析[J]. 中国科学:地球科学, 44(1): 27-36.
张小曳, 孙俊英, 王亚强, 等. 2013. 我国雾-霾成因及其治理的思考[J]. 科学通报, 58(13): 1178-1187.
朱书慧, 周敏, 乔利平, 等. 2016. 2015年12月气流轨迹对长三角区域细颗粒物浓度和分布的影响[J]. 环境科学学报, 36(12): 4285-4294.