2020, Vol. 40
[PDF全文]
2. 中国科学院生态环境研究中心, 中国科学院饮用水科学与技术重点实验室, 北京 100085;
3. 北京城市学院, 城市建设学部, 北京 100191
2. Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. Urban Construction School, Beijing City University, Beijing 100191
人工甜味剂(ASs)的甜度一般为蔗糖的30~13000倍且发热量低(林恒等, 2015), 所以常作为蔗糖类替代物被广泛应用于食品、饮料、药物、个人护理品和动物饲料等方面(Subedi et al., 2014).糖精(SAC)是最传统且目前使用最广泛的ASs之一, 其甜度是蔗糖的300~500倍.据统计, 欧美、加拿大和日本的SAC产量为2200~9800 t·a-1, 我国2017年SAC的产量约为16000 t·a-1(刘庆伟等, 2019).由于SAC不能被人体有效利用, 因此, 通常以母体化合物或降解产物的形式排泄并最终进入环境(Liu et al., 2019).此外, 污水处理厂对ASs的不完全降解及直接排放未经处理的废水, 导致SAC在很多国家的各种水体中均有检出, 其浓度为0.02~369 μg·L-1(Luo et al., 2019).值得注意的是, 具有较高稳定性和较长半衰期的非营养性ASs可能会积聚在环境基质(沉积物、土壤)中(Praveena et al., 2019).尽管食用少量ASs不会对人体产生危害和副作用, 但过量摄入和环境积累依然会影响人体健康和生态系统安全(薛洪海等, 2019).其中, SAC可能会影响动物肠道功能(Suez et al., 2014), 诱导小鼠睡眠障碍(Oishi et al., 2016), 并存在一定的生物毒性(Escher et al., 2011).经联合国粮农组织/世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会评估, SAC的每日允许摄入量不超过5 mg·kg-1体重(赵辉等, 2018).
研究表明, SAC具有良好的水溶解度且其吸附性相当低, 混凝、沉淀、过滤和消毒等传统的水处理工艺对其去除效果十分有限(马晓雁等, 2020).基于紫外的高级氧化技术(UV-AOPs), 主要包括UV/过氧化氢(H2O2)和UV/过硫酸盐(PS), 目前应用于三氯蔗糖(SUC)和安赛蜜(ACE)去除的研究较多(Xu et al., 2016; Fu et al., 2019a;薛洪海等, 2019), 而很少有研究关注UV-AOPs对其它ASs(如SAC)的处理.Li等(2018)研究发现, UV/PS和UV/H2O2系统可以高效地降解SAC, 但该研究仅考虑了氧化剂剂量的影响, 还需进行更系统深入的探索.这些AOPs主要靠产生羟基自由基(HO·)和硫酸根自由基(SO4·－)等高氧化还原电势的物种来氧化处理难降解有机污染物(Chiron et al., 2000; Zhang et al., 2016).其中, 基于SO4·－(E0=2.5~3.1 V)的高级氧化技术是迄今最具应用前景的原位修复技术：其具有与HO·(E0=2.4~2.7 V)相当甚至更高的氧化能力; 具有比HO·更广泛的pH应用范围; 此外, 该活性物种的半衰期更长(约30~40 μs), 稳定性远远强于HO· (< 1 μs); 而且受水体中天然有机物等竞争组分的影响也较小(Cong et al., 2015; Lutze et al., 2015).但在纯净单一的试验系统下, SO4·－与底物的二阶速率常数通常比HO·小1~2个数量级(不论水体中底物的种类如何)(Lee et al., 2020).此外, 污染物降解速率的快慢还与这些活性物种的稳态浓度有关.因此, 在研究UV/PS与UV/H2O2系统时, 对于SAC的具体去除效能需要具体分析.
Toth等(2012)利用脉冲辐射方法产生HO·和SO4·－, 发现SAC与HO·和SO4·－的反应均符合二级反应动力学, 其速率常数分别为(1.85±0.01)×109 L·mol-1·s-1和< 2×107 L·mol-1·s-1.但很少有研究系统比较UV/H2O2与UV/PS工艺对SAC降解机制的异同.此外, 这些处理工艺产生的一些转化产物可能具有毒性, 对环境有一定的风险(Xu et al., 2016; Wang et al., 2018).基于此, 本研究以SAC为模式化合物, 探究UV/H2O2和UV/PS工艺对SAC的降解动力学及pH值和氧化剂剂量对SAC降解的影响, 并对比分析SAC的矿化率及降解产物, 进一步深入探讨SAC氧化的可能路径及反应机制.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验材料与仪器 2.1.1 实验材料二水合磷酸二氢钠、十二水合磷酸氢二钠、过硫酸钠(Sodium persulfate, PS)、硫酸、甲酸、氢氧化钠、硫酸铵和硫代硫酸钠均为分析纯, 过氧化氢(H2O2)纯度≥30.0%, 上述药品均由国药集团化学试剂有限公司提供.糖精(SAC)购自Sigma-Aldrich公司.甲醇和乙腈为高效液相色谱级纯度, 购自Thermo Fisher Scientific公司.固相萃取柱(Oasis HLB, 500 mg·6 mL)购自Waters公司.实验中溶液配制均使用超纯水(18.2 MΩ·cm, 由Advantage A10 Milli-Q系统产生).
2.1.2 实验仪器高效液相色谱仪(1200)和超高效液相色谱质谱联用仪(1299-6420)均购自安捷伦科技有限公司, pH计(FiveEasy)和电子天平(AL104)均购自梅特勒-托利多仪器有限公司, 磁力搅拌器(84-1A)购自上海司乐科技有限公司, 总有机碳分析仪(TOC-V cph)购自岛津公司, 超纯水仪(Milli-Q A10)购自默克密理博公司, 紫外可见分光光度计(DR 6000)购自哈希公司.紫外反应器中紫外灯型号为BOS-1T5, 发射波长为254 nm, 功率为10 W, 平均紫外强度为4.5 mW·cm2(Wang et al., 2020).
2.2 实验方法由于H2O2原溶液的浓度较大, 需要将其稀释10000倍, 然后在紫外分光光度计上测量出稀释后的吸光度, 进而换算出其浓度, 再配制所需浓度的溶液, 并且在每天使用前都进行测量换算.
所有反应均在总体积为2 L的紫外反应器中进行, 反应溶液体积为1 L, 反应温度控制在(25±1) ℃, SAC初始浓度为0.1 mmol·L-1.溶液pH由10 mmol·L-1的磷酸盐缓冲溶液控制(若无特别说明, 均设置为pH=7.0), 具体pH值由1.0 mmol·L-1的NaOH和H2SO4溶液调节.降解实验中, SAC混合均匀后用注射器吸取1 mL样品, 加到预先存有过量硫代硫酸钠(50 mmol·L-1, 10 μL)的离心管中, 迅速摇匀振荡, 作为初始时刻的样本.之后将紫外灯打开同时加入H2O2或PS(500 mmol·L-1, 4 mL), 按下计时器开始反应, 分别在1、5、10、20和30 min时进行取样、猝灭.矿化率检测实验中, 除取样体积(15 mL)和猝灭剂体积(150 μL)不同外, 所有操作同上.产物鉴定实验与上述动力学实验的反应条件相同, 但仅取反应60 min后的样品进行分析.所有样品在分析前均储存在4 ℃的冰箱中.所有实验均平行2次以上, 图中显示为平均值和标准方差.
2.3 分析方法经过UV、UV/PS和UV/H2O2系统处理后的SAC样品溶液采用高效液相色谱仪(HPLC)进行检测.色谱柱为Symmetry C18(4.6 mm×250 mm), 检测器为DAD, 流速为0.8 mL·min-1, 进样量为50 μL, 柱温为25 ℃, 流动相为60%A(20 mmol·L-1硫酸铵加0.5 mL浓硫酸)和40%B(甲醇), 样品检测时间为12 min.溶解性有机碳(DOC)采用TOC分析仪进行测定.
2.4 产物鉴定检测SAC降解产物前, 对样品进行固相萃取(SPE), 具体过程见之前的研究(Dong et al., 2018).处理后的样品使用超高效液相色谱质谱联用仪进行分析, 色谱柱为Agilent Zorbax SB-C18(2.1 mm×100 mm, 1.8 μm), 选择负电状态进行检测, 毛细电压为3.5 kV, 干燥气温度和流速分别为350 ℃和10 L·min-1, 雾化器压力为300 kPa.其中用含0.2%甲酸的超纯水(A)和乙腈(B)两种流动相, 洗脱梯度编程如下：(0 min, 10%A)、(5 min, 10% A)、(15 min, 90% A)、(20 min, 90% A)、(28 min, 10% A), 总流速为0.2 mL·min-1, 注射体积为5 μL, 柱温恒定保持在25 ℃.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 降解动力学图 1所示为UV、不同氧化剂、UV/H2O2和UV/PS工艺对SAC的降解情况.由图可知, UV、H2O2和PS在30 min内对SAC无明显的降解(去除率 < 5%), 而UV/H2O2和UV/PS工艺对SAC的降解效果较好(在30 min时去除率分别为99.9%和99.4%).从结果来看, SAC不能发生直接光解及氧化剂直接降解, UV可以活化这些氧化剂来快速降解SAC.进一步分析可得, 两种UV/AOPs工艺对SAC的降解均符合伪一阶降解动力学(R2>0.98), 其动力学方程可概述为式(1).
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(1) |
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| 图 1 不同体系对SAC降解的情况([SAC]=0.1 mmol·L-1, [PS]和[H2O2]=2 mmol·L-1, 10 mmol·L-1磷酸盐缓冲液, pH=7.0) Fig. 1 The degradation of SAC by different systems |
式中, k为SAC的伪一阶降解速率常数(min-1).不难看出, 相同剂量的氧化剂和紫外照射下, UV/H2O2工艺降解SAC的速率比UV/PS工艺要高, 分别为0.38 min-1和0.09 min-1.而Li等(2018)研究发现, 即使PS的投加剂量比H2O2低, UV/PS工艺对SAC的降解速率也比UV/H2O2工艺快.这可能是由于使用的紫外灯功率和< 2×107 L·mol-1·s-1和(1.85±0.01)×109 L·mol-1·s-1(Toth et al., 2012).但仅凭二级反应速率常数不能去判断物质氧化速率的快慢, 因为还与这些活性物种的稳态浓度有关.就SAC降解而言, 具体的速率方程还可表述为式(2).
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(2) |
式中, kUV, SAC、kHO·, SAC和kSO4·－, SAC分别为UV、HO·和SO4·－与SAC的二阶反应速率常数, [HO·]ss和[SO4·－]ss为HO·和SO4·－的稳态浓度.由于单独UV的去除效果有限, UV/H2O2工艺中仅有HO·存在, 因此, UV/PS和UV/H2O2工艺降解SAC的速率方程可进一步简化为方程(3)和(4).
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(3) |
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(4) |
由于H2O2的O—O键长度(1.453 Å)小于PS的O—O键长度(1.497 Å)(Tan et al., 2013), 前者O—O键的键能(51.0 kcal·mmol-1)要高于后者(33.5 kcal·mmol-1)(Shah et al., 2013), 且H2O2的摩尔吸光系数(18.6 L·mol-1·cm-1)小于PS的摩尔吸光系数(21.1 L·mol-1·cm-1)(Ike et al., 2018), 所以UV254照射H2O2的自由基量子产率(φ=1.0)小于PS活化的自由基量子产率(φ=1.8)(Mahdi-Ahmed et al., 2014).即相比同浓度的H2O2, PS可以活化产生更高浓度的活性物种.据报道, 在UV/PS工艺中, [SO4·－]ss和[HO·]ss分别为7.34×10-13 mol·L-1和2.73×10-13 mol·L-1; 在UV/H2O2工艺中, [HO·]ss为4.04×10-13 mol·L-1 (Ding et al., 2020).假设kHO·, SAC为kSO4·－, SAC的50倍(在1~2个数量级范围内)(Lee et al., 2020), 带入式(3)和(4)可得k2为k1的1.4倍, 再次验证了UV/PS工艺降解SAC的速率要比UV/H2O2工艺慢.
3.2 不同因素对甜味剂降解的影响 3.2.1 溶液pH值溶液pH值是化学反应的重要影响因素, 通常与溶液中物质的赋存形态和活性物种的形成和转化有关(Criquet et al., 2009; Duan et al., 2020).从图 2可以看出, SAC降解速率随pH值的升高而降低, 但不同系统的不同pH下SAC降解效果接近.不难发现, SAC和PS的pKa(分别为2.2和-3.5)低于本研究的pH值, 而H2O2的pKa(11.65)远高于9.0, 因此, 在研究的pH范围内(pH=5.0~9.0), 它们的主要存在形态保持不变.在UV/PS系统中, 将溶液pH值从5.0升高到9.0, SAC的降解效果降低可能归因于反应产生的SO4·－(E0(SO4·－/SO42-)=2.6~3.1 V)向HO·(E0(HO·/OH-)=1.9~2.7 V)转化(Criquet et al., 2009; Oh et al., 2016), 高浓度的OH-快速清除了产生的HO·(kHO·, OH-=1.2×1010 L·mol-1·s-1)(Buxton et al., 1988).而pH值升高对UV/H2O2系统降解SAC效果的抑制, 一方面可能是因为pH值的升高加速了H2O2的自分解, 进而使HO·的产率降低; 另一方面, 随着溶液H+浓度的降低, 过氧化氢离子(HO2-)和OH-的含量升高, 猝灭了反应产生的HO·(Buxton et al., 1988; Xu et al., 2016).
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| 图 2 溶液pH值对SAC降解的影响([SAC]=0.1 mmol·L-1, [PS]和[H2O2]=2 mmol·L-1, 10 mmol·L-1磷酸盐缓冲液) Fig. 2 Effect of solution pH on SAC degradation |
氧化剂作为UV-AOPs系统中活性物种的主要来源, 提高氧化剂浓度通畅会增加对目标有机物的降解, 但过高的氧化剂浓度也有可能会降低目标物的降解效果, 因此, 其具体原因需要具体分析.从图 3可以看出, 在UV/H2O2系统中, 随着H2O2浓度(0.5~10.0 mmol·L-1)的逐渐升高, SAC的降解速率先升高后降低, 在H2O2浓度为1.0 mmol·L-1下最大(0.41 min-1).由此可知, 本研究中最优的[H2O2]/[SAC]比为10:1.高浓度H2O2对SAC降解效果的抑制, 一方面是因为此时反应溶液吸光度大, 降低了UV的利用率, 造成H2O2的光解效率降低(夏萍等, 2012);另一方面是因为过量的H2O2会与SAC竞争产生的HO·(Xu et al., 2016).此外, 过高浓度的H2O2不仅具有更高的毒性风险, 还会增加处理成本.
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| 图 3 过氧化氢浓度对UV/H2O2系统降解SAC的影响([SAC]=0.1 mmol·L-1, 10 mmol·L-1磷酸盐缓冲液, pH=7.0) Fig. 3 Effect of H2O2 concentration on the degradation of SAC by UV/H2O2 process |
与UV/H2O2系统明显不同, UV/PS系统对SAC的降解速率随着PS浓度的增加而增大(图 4).由该图插图可知, SAC的表观降解速率常数与PS浓度有良好的线性关系, 直线斜率为该条件下UV/PS与SAC反应的二阶反应速率常数(即0.6 L·mol-1·s-1).这一现象与之前Xu等(2016)报道的UV/PS降解三氯蔗糖的现象相同.相比H2O2, PS生成自由基的产率要高的多, 此外, SO4·－重组的速率要比HO·慢10倍(Xu et al., 2016).因此, 即使PS浓度达到6.0 mmol·L-1, SAC的降解也不受抑制.
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| 图 4 过硫酸盐浓度对UV/PS系统降解SAC的影响([SAC]=0.1 mmol·L-1, 10 mmol·L-1磷酸盐缓冲液, pH=7.0) Fig. 4 Effect of PS concentration on degradation of SAC by UV/PS process |
为了调查UV-AOPs过程中SAC是否被彻底降解, 本研究进一步测定了反应过程中DOC的变化, 并且通过延长反应时间来观察SAC是否被彻底降解, 结果如图 5所示.在UV/H2O2工艺中, DOC降解量最多, 可降至60%左右; UV/PS工艺次之, 可降至70%左右; 而单独UV工艺对DOC的去除率仅为5%左右.这与图 1中SAC的降解情况一致, 但DOC的去除率均小于SAC的降解率.表明UV/H2O2和UV/PS工艺在60 min时仍不能完全矿化SAC, 其中一部分SAC转化为其它中间产物.然而, 不同工艺对SAC的降解机制仍不清晰, 需要进一步验证.
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| 图 5 不同工艺降解SAC过程中的矿化率([SAC]=0.1 mmol·L-1, [PS]和[H2O2]=1 mmol·L-1, 10 mmol·L-1磷酸盐缓冲液, pH=7.0) Fig. 5 Mineralization rate in the SAC degradation by different processes |
通过SPE和UPLC-MS/MS对不同UV工艺氧化SAC过程中的产物进行处理、分析, 负离子全扫描模式下SAC中间产物的总离子流色谱图如图 6所示.由图 6c可知, 产物主要集中在5~7 min.由峰面积可以看出这个时间段的物质占总检出物质的90%左右, 且该物质对应的荷质比为183, 即推测为原目标物SAC, 这也直接说明在不加氧化剂的情况下UV对SAC的降解效率和矿化率很低.通过对比可知, UV/H2O2和UV/PS工艺过程中, 5~7 min间的产物峰值和面积均减小, 说明SAC发生了转化.进一步观察分析新产生的物质峰, 根据二级质谱共可得到6种转化产物, 分别用TP1~TP6表示, 具体的保留时间、分子式、荷质比和可能的化学结构式总结于表 1中.比较SAC与产物的分子结构可知, 这些UV工艺主要通过羟基取代、开环、重排和羧基化等化学反应来氧化去除SAC.
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| 图 6 不同UV系统下SAC降解产物的总离子流图 Fig. 6 Total ion current diagram of SAC degradation products under different UV processes |
| 表 1 SAC及其中间产物的质谱参数和推测的分子信息 Table 1 Mass spectrometry parameters and speculated molecular information of SAC and its intermediate products |
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本研究不同UV系统下SAC可能的反应路径如图 7所示, 从图中可以发现不同的UV工艺, 转化产物和转化路径均有差异, 这与反应过程中产生自由基的选择性和反应速率有关.据报道, HO·和SO4·－与有机污染物的反应具有类似的转移机制：氢提取、电子转移和加成/消去(Fu et al., 2019; Lee et al., 2020).因此, 在分别为HO·和SO4·－主导的UV/H2O2和UV/PS工艺降解SAC中, 相同的转化产物(TP4)可能是HO·或SO4·－攻击N—S键, 与SAC发生电子转移反应, 生成的SAC自由基阳离子去质子化后并与碎裂的CO—NH键重组的结果(Cheng et al., 2019).然而, 不同的自由基与SAC的反应也有差异.在单独UV氧化SAC中, 仅观测到羟基化的产物(TP1和TP2), 这是SAC吸收光量子后发生光氧化降解导致的.由于单独UV产生活性物种的速率和浓度有限, 因此, 单独UV过程中SAC的降解率和矿化率极低.类似的羟基化产物(TP3)在UV/H2O2降解SAC过程中也被检测到, 而未在UV/PS工艺中发现, 这与文献中报道的羟基化产物广泛存在于HO·主导的高级氧化工艺中的结论相符(Zrinyi et al., 2017).此外, N—S键被破坏后也易形成TP5型产物.二聚体产物(TP6)通常由苯基自由基转化而来, 该类型产物可经常在SO4·－主导的高级氧化工艺观测到(Sharma et al., 2015).在UV/PS工艺中, TP6还可能发生脱羧反应(Criquet et al., 2009), 最终矿化为小分子有机物.然而该研究方法检测出的产物种类有限(仅6种), 将来还需通过优化分析方法和提高检测手段等来进一步研究SAC产物的具体生成途径.
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| 图 7 不同UV系统下SAC可能的降解路径 Fig. 7 Possible degradation pathways of SAC by different UV processes |
基于HO·和SO4·－的紫外高级氧化工艺(UV/H2O2和UV/PS)均能高效去除SAC, 其降解动力学符合伪一阶速率方程, 但UV/H2O2去除SAC的速率要比UV/PS工艺快约4倍.增加pH会抑制两种高级氧化工艺对SAC的降解, 但增大氧化剂浓度对SAC的降解影响不同：SAC降解速率随H2O2浓度的增加先增大后减小, 随PS浓度的增加而增大, 且降解速率常数与PS浓度线性相关.通过矿化率和产物分析发现, 上述两种方法对SAC的矿化效果都能达到30%以上, 且降解过程中均有开环产物形成.相反, 羟基化产物主要发生在UV/H2O2工艺中, 二聚体和羧基化多发生于UV/PS工艺中.总体而言, UV/H2O2工艺对SAC的去除效能要优于UV/PS工艺, 但两种AOPs的优劣还需综合其适用性和经济成本等进行深入分析.此外, UV-AOPs在实际应用时还应充分考虑天然水质成分的影响, SAC降解产物的毒性情况等也有待进一步分析.
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