2020, Vol. 40
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2. 国家气象中心, 北京 100081;
3. 江苏省气候中心, 南京 210002
2. National Meteorological Center, Beijing 100081;
3. Climate Center of Jiangsu Province, Nanjing 210002
近年来, 随着经济的发展和城市化的推进, 臭氧污染问题越来越引人关注.臭氧是通过化学反应在大气中形成的二次污染物, 对气候和人类健康具有重大影响, 同时, 臭氧污染对植被的生长也有一定的危害(Yang et al., 2020), 具体可以表现在对植物光合作用产生负面影响, 削弱森林的生产能力, 并且可能减少农作物的产量(Pu et al., 2017).目前, 近地面臭氧已成为阻碍长三角地区空气质量改善的关键污染物(Ming et al., 2020).臭氧作为二次污染物同时受前体物浓度和污染扩散条件的影响.有研究发现, NO2是每小时臭氧浓度的最主要影响因素, 同时, 降低挥发性有机化合物(VOC)的含量有助于缓解臭氧污染(Feng et al., 2019).关于沿海地区臭氧污染的研究, 有学者关注了持续变化的海温对韩国西南海岸海陆风和臭氧浓度的影响, 发现在静稳天气条件下, 臭氧浓度与受海温影响的海陆风有关(Lee et al., 2011).另外, 长三角热浪过程带来的高温也会加强生成臭氧的化学反应, 进而有助于增加臭氧浓度(Pu et al., 2017).有学者利用观测资料, 基于相关性分析的方法, 得出长三角地区臭氧污染与二氧化氮(NO2)呈负相关关系(Wang et al., 2018).上海的NOx和VOCs排放强度较高, 有利于臭氧在上海地区生成, 同时, 上海西北、西南方向有明显的NOx和VOCs排放, 这些臭氧前体物及其反应生成的臭氧能在西风的影响下传输到上海并可能形成高浓度臭氧污染事件(常炉予等, 2019).
长三角地区作为中国经济最发达的地区之一, 城市化程度较高, 伴随而来的城市热岛现象(Urban Heat Island, UHI)是城市气侯的显著特征(Freitas et al., 2007).由于城市相对郊区具有较高的温度, 往往会在近地面形成由郊区吹向城市的气流, 进而发展为城市热岛环流(Wang et al., 2019).通过对长三角地区一次污染过程的数值模拟, 发现城市的存在会产生较高的边界层和强烈的上升气流, 有利于污染物的稀释(Li et al., 2017).另一方面, 沿海地区城市热岛环流与海陆风环流之间的相互作用同样值得关注.城市产生的人为热能够影响当地的环流发展, 在白天还会加大海陆温差, 增强海风(Wang et al., 2017).有研究关注了美国休斯顿地区城市强迫对海陆风环流演变的影响, 发现城市的存在还有利于地面风的停滞(Chen et al., 2011).城市化过程在下午能够加强海风环流(Lo et al., 2007).相似的, 海风也会反过来作用于城市热岛, 有学者研究了英国北海地区海风对伦敦城市热岛的影响, 发现海风降低了城市热岛的强度, 并改变了城市热岛的结构, 使城市热岛中心发生了位移(Chemel et al., 2012).
以上研究表明, 沿海城市夏季的臭氧污染会受海风环流、城市热岛环流、高温及臭氧前体物浓度的影响, 但较少涉及这些因素在一次臭氧污染过程中所分别扮演的角色及相互之间的作用机制.基于此, 本文将利用WRF-chem数值模式对2017年7月底上海地区一次臭氧污染过程进行数值模拟研究, 以模拟海风环流在臭氧的输送、聚集和消散过程中所起的作用.
2 天气背景与算例设计(Weather condition and methodology) 2.1 天气背景2017年7月20—26日在上海地区出现了一次持续的高温热浪过程并伴随有明显的的臭氧污染.上海地区多个气象站点的日最高气温均超过了35 ℃, 其中两个城市站(虹桥站、浦东站)的最高气温甚至超过40 ℃(图 1), 这6 d气温日变化的总体趋势基本一致, 最高值和最低值的变化不大, 周期性明显, 是一次持续的高温过程.
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| 图 1 上海地区观测的温度(实线)和风速(柱状图) Fig. 1 Observed temperature (line) and wind speed (column) in Shanghai |
此次高温过程中, 该地区受到高压的控制, 500 hPa的高空天气形势(图 2)表明西太平洋副热带高压非常强盛, 副高主体控制华东大部分地区, 天气形势和环流形势相对比较稳定, 利于海陆风的形成和观测.风场观测资料显示, 7月20—26日上海南海岸上的奉贤站和金山站的风速(图 1)基本维持在4 m·s-1以下.综合来看, 模拟研究的时段具有静稳天气特征, 较弱的背景风场有利于直接获取海风的信号, 为海风的统计分析提供了便利.
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| 图 2 7月24日8:00(LST)500 hPa天气形势 (引自MICAPS资料) Fig. 2 500 hPa weather condition at 8:00 (LST), July 24 (cited from MICAPS) |
此次高温过程伴生了明显的臭氧污染, 从上海地区观测的臭氧逐小时浓度变化情况(图 3)来看, 7月20—24日的每日臭氧最高浓度均高于250 μg·m-3, 最高值一般出现在当地时间14：00.臭氧污染最严重的时间为7月24日, 3个观测站测得的臭氧最高浓度均高于350 μg·m-3.并且臭氧浓度变化与温度的变化趋势(图 1)非常接近, 说明臭氧是对温度敏感的物种, 夏季高温有利于臭氧浓度的升高, 这也为研究城市热岛与臭氧的相关关系提供了事实依据.结合上海市的空气质量指数(Air Quality Index, AQI)变化特征可以发现, 本次污染过程从7月20日开始就达到了中度污染的级别, 在7月23日和24日达到最高峰, 7月25日由于有一次小范围的降雨过程, 有利于污染缓解.
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| 图 3 7月20—26日上海地区观测的臭氧浓度 Fig. 3 The obseverd ozone concentration from July 20 to July 26 in Shanghai |
本文所使用的数值模式为WRF-Chem V3.9.1, WRF-Chem模式是由美国NOAA预报系统实验室、太平洋西北国家实验室(PNNL)、美国国家大气研究中心(NCAR)联合开发的新一代的区域空气质量模式(Grell et al., 2005).本文的基准算例(算例CTL)的模拟时间段是2017年7月20—26日, 采用三重嵌套的模拟区域范围(图 4), 分辨率分别为27、9、3 km, 模式的初始场采用的是NCEP的FNL(Final Analysis)再分析数据.微物理方案采用的是Lin的方案(Chen et al., 2002), 长波辐射方案和短波辐射方案采用的都是RRTMG方案(Iacono et al., 2008), 近地面层的参数化方案采用的是Monin-Obukhov(Janjic)方案(Janjic, 1994), 陆面过程参数化方案选择的是Unified Noah land-surface model(Ek et al., 2003), 城市参数化方案选用的是单层的UCM模式(Kusaka et al., 2001), 边界层参数化方案选用的是YSU参数化方案(Hong et al., 2006), 积云参数化方案选用的是Grell-3的三维集成方案(Grell et al., 2002).排放源基于清华大学中国多尺度(MEIC)人为排放清单构建, 并且采用插值的方法匹配实验中的分辨率.
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| 图 4 模拟区域设置 Fig. 4 Simulation area |
为了分析城市化和海温变化在本次污染过程中的作用, 分别在CTL算例的基础上设计了两个敏感性实验.在算例NOURB中, 将现有下垫面中城市的部分替换成农田达到去城市化的目的；在算例SST5中, 将d03区域内海温整体升高5 ℃来降低海陆温差.
3 结果分析(Results and discussion) 3.1 模拟效果检验从CTL算例的奉贤站和浦东站的温度模拟与观测值对比情况(图 5)来看, 利用WRF-chem对上海地区的模拟结果基本可靠, 模拟和观测的温度变化趋势基本吻合, 均方根误差(RMSE)和平均偏差(Mean Bias)均在1附近.从相关系数来看, 上海4个站点(奉贤、金山、虹桥、浦东站)2 m气温模拟值与观测值在7月20—26日总的相关系数为0.94, 相关性明显.
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| 图 5 奉贤站(a)和浦东站(b)温度观测和CTL算例模拟结果 Fig. 5 Observed and simulated temperature(CTL) in Fengxian (a) and Pudong(b) |
对于臭氧的模拟, 选取徐家汇、浦东、宝山三站7月20日0：00—24日23：00(UTC)的观测数据与该位置的模拟结果比较, 得出相关系数分别为0.66、0.65和0.53, 呈现较好的相关性, 并且显示出了与观测值相似的白天高夜间低的变化特征, 对臭氧变化趋势有较好的模拟效果.
对于风向的模拟, 定义上海南海岸两个观测站(金山站和奉贤站)测得风向135°~180°为典型的海风.观测结果显示, 7月23日、24日白天7：00—18：00金山站和奉贤站的海风占比分别为18/24和21/24, 说明这两天的海风特征比较明显.通过WRF-chem模拟也能较好地重现这一特征, 通过选取CTL算例白天逐小时的风向模拟结果, 得出金山站和奉贤站风向模拟误差小于45°的占比分别为91/112、102/112, 说明模拟实验得到的风向较为准确, 能够体现上海白天的海风过程.
3.2 海风锋辐合带与臭氧浓度结果表明, 海陆风环流对本次臭氧污染过程有着重要的影响.选择臭氧污染最严重的7月24日白天为例, 观测资料显示, 14：00(LST)左右上海市区的臭氧浓度达到峰值, 之后浓度逐渐下降.算例CTL很好地再现了这一过程, 模拟的近地层臭氧浓度从9：00(LST)开始出现较大幅度的升高, 在14：00(LST)达到当日的最高值, 之后逐渐下降；另选取700 m高度的臭氧浓度模拟结果, 发现仍然是从9：00(LST)开始臭氧浓度升高, 但14：00—17：00(LST)臭氧浓度都维持在当日最高的水平上, 与近地面存在一定的差异.图 6所示为CTL算例模拟的上海地区13：00和14：00(LST)近地面臭氧浓度和风场情况.从图中可以看到, 臭氧浓度分布大致呈现陆地高、海洋低的特征, 但在临近海岸线的区域, 近地面臭氧浓度远低于其他陆地区域的臭氧浓度.从风场的特征来看, 上海地区北岸主要为东北风, 南岸主要为偏南风, 均与海岸线几乎垂直, 风速大约为4 m·s-1, 体现出较明显的海风特征.在北纬31.1°左右的范围, 也就是上海的主城区位置, 南北两支海风在此汇聚, 形成了一条海风辐合带.进一步结合海风与臭氧浓度的对应关系, 发现南北岸臭氧浓度远低于内陆很有可能是海风将海洋表面较清洁的空气输送到沿岸导致的, 另外, 在上海主城区近地面的臭氧高值区与海风辐合带对应明显, 推测海风的辐合有助于臭氧的汇聚.通过对比两张图也可以得出臭氧浓度分布的变化特征, 14：00(LST)相对于13：00(LST), 臭氧高值区进一步收窄, 峰值浓度进一步升高, 而上海南北海岸的臭氧低值区也进一步向内陆移动, 范围也有所扩展.说明这段时间海风存在持续作用, 推动上海主城区臭氧的汇聚和沿岸臭氧的消散.
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| 图 6 CTL算例模拟的13：00(a)和14：00(b)近地面臭氧浓度和风场 (红实线代表选取的剖面) Fig. 6 Ozone concentration and wind at 13:00(a) and 14:00(b), July 24 in CTL (the red line indicates the chosen vertical profile) |
为了进一步分析海风环流和城市热岛环流在其中所起的作用, 以及臭氧在辐合带汇聚后是否会受环流上升支的影响, 沿图 6的红色实线, 取垂直于上海南海岸且经过上海主城区辐合带的竖直剖面, 高度为4 km, 图中南部海岸线位置大约为30.7°N, 主城区大约为31.2°N, 选取的时间为13：00、14：00、16：00、17：00(LST), 以体现臭氧污染的变化特征和上海地区南海岸海风的发展特征.
13：00(LST, 图 7a)在城市近地面开始出现臭氧浓度高值区, 此时上海南岸500 m以下的高度已经有较显著的海风形成, 与同经、纬度较高高度的风向相反；上海主城区上空的主导风向仍是偏北风, 与背景风场相近, 但由于城市热岛上升气流的影响, 可见气流到达主城区后有一定的抬升；海风辐合带位于31°N附近, 伴随较强的上升气流, 此时的臭氧高值区主要在辐合带的北部, 而南部海岸线位置(30.7°N左右)已出现臭氧的低值区, 推测可能是海风的清洁作用导致的.之后1 h的分布特征如图 7b所示, 海风辐合带位置相比之前北移到了31.2°N, 同时南岸海风的范围延伸到了约800 m的高度, 风速也有所提高, 环流特征已经非常明显, 近地面为向岸风, 而1000 m以上的高度为离岸风.臭氧浓度高值区的分布范围有明显的扩展, 30.7°~31.0°N范围500~2000 m的高度臭氧浓度升高明显, 峰值浓度超过280 μg·m-3, 结合风场的特征, 推测这片臭氧高值区的形成与海风环流的上支离岸气流的输送有关.16：00(LST, 图 7c)相比之前的情况, 可见臭氧高值区的范围和峰值浓度进一步增加, 海风辐合带进一步北移.而到了17：00(LST, 图 7d), 海风辐合带移动到31.4°N, 即接近主城区的北边界, 此时上海的主导风向已被南支的海风控制, 城市近地面(500 m以下高度)的臭氧浓度相比之前有所缓解, 证明了海风的清洁作用.但与此形成鲜明对比的是, 上层(500~2000 m高度)的臭氧高值区的范围和峰值浓度一直在增加, 最高浓度已达到400 μg·m-3, 另外值得注意的是, 整个过程由于海陆温差的持续作用, 海风一直在发展, 到17：00(LST)时, 海风已扩展到1000 m高度处, 而地表臭氧的高值区也转移到了海风的锋后.
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| 图 7 CTL算例模拟的臭氧浓度和风矢量的垂直剖面图 Fig. 7 Vertical profile of ozone and wind in CTL |
综合以上的分析, 本文认为对海风的“清洁”作用需要辩证地理解, 一方面对近地面500 m以下高度的沿海区域, 海风确实能够将海表面较低浓度的臭氧带来产生稀释作用从而缓解地面污染；另一方面, 由于海风环流上支为离岸风, 这有助于海风辐合带的高浓度臭氧及其前体物输送回到近海的边界层上部(500~2000 m高度), 进而加重这一位置的臭氧污染.而上海地区另一特点是城市化程度较高, 伴随而来的热岛升温作用对臭氧的形成有一定的促进作用, 同时, 城市热岛环流的存在在白天会促进海风的发展和辐合带向内陆的延伸, 城市主城区的上升气流也会促进臭氧及其前体物向高层输送.可以认为, 白天上海地区城市热岛环流和海风环流存在非常密切的协同作用, 并且都会对臭氧的聚集和消散产生影响.
3.3 城市热岛环流的影响有研究表明, 沿海/湖的城市导致的城市热岛环流和海/湖陆风环流存在相互作用并影响边界层流场(杨健博等, 2013; Shen et al., 2018).为了更好地探究上海地区城市热岛环流在海风形成、发展过程中所起的作用及对臭氧污染的贡献, 可对CTL算例与NOURB算例的臭氧分布和风场进行比较.如图 8a所示, 城市化使上海主城区位置2.2 km高度处臭氧浓度升高, 最大提升幅度达到180 μg·m-3.同时, 选取穿过上海主城区的垂直剖面(图 8b), 可见主城区的两侧(31.4°N和31.0°N)各存在一个封闭的环流正差异, 这是城市热岛环流在城市边缘的表现.从污染初期13：00(LST)的臭氧分布来看, 城市上空2000 m左右高度处CTL算例与NOURB算例的臭氧浓度差异明显.进一步从臭氧前体物的差异分布(图 8c和8d)来看, NO2和VOC的浓度差异分布与臭氧的非常相似, 城市化后增加的臭氧前体物浓度有助于臭氧的生成, 从而加剧之后的臭氧污染.
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| 图 8 算例CTL与算例NOURB的2.2 km高度臭氧浓度差异(a)和沿红线垂直剖面上的臭氧(b)、NO2(c)、VOC(d)浓度差异 (填色代表浓度差值, 箭头代表风矢量差值, 红实线代表选取的剖面) Fig. 8 The difference of ozone and wind in 2.2 km (a) and vertical profile of ozone (b), NO2 (c), VOC (d) between CTL and NOURB (the red line indicates the chosen vertical profile) |
图 9统计了算例CTL与算例NOURB的上海南部沿海v方向风速平均的差值, 可见城市化后海风增强的比例超过90%, 平均增加幅度为0.31 m·s-1.其中, 污染最严重的7月24日中午12：00—14：00海风增加的程度最大, 此时对应的两种下垫面类型的温差最高可达到2 ℃, 城市热岛效应显著, 说明城市的存在既可以通过热岛环流来加强近地面的向岸风, 同时还可以提升海陆温差来增强海风的影响.
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| 图 9 算例CTL与算例NOURB的上海南部沿海v方向风速平均的差值 Fig. 9 The mean difference of v-wind in the south coast of Shanghai between CTL and NOURB |
白天, 海风前缘会形成辐合带, 研究显示, 海风辐合带与污染物浓度的高值区密切相关(Mangia et al., 2009).在静稳天气条件下, 上海地区的海风有助于臭氧在城市中聚集, 导致下午臭氧浓度较高(Tie et al., 2009).考虑到海陆温差是影响海陆风强度的重要因素(Birch et al., 2015), 可通过CTL与SST5算例的模拟结果差异来更清晰地分离出海风的信号并进一步证明海风在臭氧输送中所起的作用.
图 10a显示, 与CTL算例相比, 在SST5算例中海风得到了明显的发展, 在上海南北沿海, 各有一支向岸的气流, 风速差异超过4 m·s-1, 增强的海风对臭氧的分布也产生了显著的作用, 上海南部沿海出现臭氧的负差异区, 而在海风的辐合带也有臭氧的正差异区, 这进一步证明了海风对臭氧的输送作用.对比同一时刻的图 6b和图 10a, 可发现图 6b的臭氧高(低)值区与图 10a的臭氧正(负)差异区域存在明显的对应关系, 这说明海风在臭氧分布的变化中起到了非常重要的作用.从垂直剖面图(图 10b)来看, 海风辐合带有助于臭氧的聚集, 另外, 在海风环流的上分支离岸气流处同样存在臭氧的正差异区, 峰值可达180 μg·m-3.进一步对比图 7b和图 10b的同一时刻的臭氧分布垂直剖面图, 类似地可以发现图 7b的臭氧高(低)值区与图 10b的臭氧正(负)差异区域相关性较好, 证明了海风对沿海地区近地层的“清洁”作用, 同时也有利于边界层上部臭氧污染的加剧.
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| 图 10 算例CTL与算例SST5的臭氧浓度差异(a)和沿红线垂直剖面上的差异(b)(填色代表臭氧浓度差值(μg·m-3), 箭头代表风矢量差值(m·s-1), 红实线代表选取的剖面) Fig. 10 The difference between CTL and SST5 about ozone and wind in surface (a) and vertical profile (b) (the red line indicates the chosen vertical profile) |
1)本次污染过程上海沿岸的臭氧浓度垂直分布具有较大的差异, 主要是由于海风和城市热岛环流的协同作用.对近地面500 m以下高度的沿海区域, 向岸风能起到稀释臭氧从而缓解近地面污染的作用；另一方面, 海风的上支离岸流和城市热岛的上升气流也会将海风辐合带的高浓度臭氧输送回到近海的边界层中上部(500~2000 m高度), 同时臭氧前体物(VOC和NO2)也会在此聚集, 促进臭氧的生成反应, 进而加重这一位置的臭氧污染.
2) 城市热岛会加重上海地区边界层上部的臭氧污染.白天热岛环流对海风环流存在加强作用, 城市对沿岸近地面向岸风的平均增加幅度可达0.31 m·s-1；城市上升气流也有助于海风辐合带的高浓度臭氧向边界层顶输送；城市热岛会增加海陆温差, 有利于海风的发展.
3) 模拟时段内白天存在较明显的海风特征, 海温升高会削弱海风, 对臭氧分布产生很大的影响, 这进一步证明海风环流在臭氧分布变化中起到重要作用, 海风辐合带有助于臭氧的聚集.
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