2. 上海市气象与健康重点实验室, 上海 200030
2. Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai Meteorological Service, Shanghai 200030
成都市位于四川盆地中部, 是西南地区最大的城市之一, 常住人口超1600万.随着我国经济的快速发展, 城市人口增长、机动车保有量爆发式增长以及大型工业开发区的建设与扩张, 我国大气环境污染已经不仅仅局限于京津冀、长三角、珠三角等经济发达的东部地区, 还呈现出向中西部城市蔓延的态势(李霞等, 2012).国内外学者从不同方面对四川盆地及成都平原大气污染进行了大量相关研究(Tao et al., 2013; 张智胜等, 2013; 文雯等, 2019).Ning等(2018)认为700 hPa干燥的低压系统对于四川盆地西北部城市群污染事件的发生有着关键的作用, 当城市位于低压系统前部且天气系统受到偏南暖湿气流控制时, 利于形成严重的空气污染事件.曾胜兰等(2016)的研究表明, 冬季成都高压型系统占主导, 在高压底部型以及高压后部型天气类型控制下, 空气质量多为重度污染以上等级.成都PM2.5浓度与边界层高度有显著相关性, 边界层高度变化提前于PM2.5浓度变化(朱育雷等, 2017).然而, 众多研究集中在分析地面污染特征与天气形势、气象条件等的关系上, 成都地区气溶胶垂直结构的观测和精细化特征研究比较缺乏.
气溶胶垂直结构的观测手段一般包括现场观测和基于遥感技术的设备观测, 现场观测方法包括:利用塔台(孙天乐等, 2019)、气球(袁建昭等, 2018)、无人机(Wilcox et al., 2016)及飞机(Tian et al., 2019)等.遥感设备包括:地基激光雷达、星载激光雷达、微波辐射计等.激光雷达是一种观测气溶胶的有效手段, 具有体积小, 可长时间连续观测, 对人眼安全等优点, 具有很高的时空分辨率, 逐渐开始被应用于探测气溶胶消光系数廓线、光学厚度、垂直结构和大气边界层高度等研究中(王耀庭等, 2016; Nikandrova et al., 2018; wang et al., 2018).李浩文等(2017)通过激光雷达观测2015年佛山一次重污染过程, 发现近地层细粒子污染较为严重, 且消光系数高值区域有明显分层.宋烺等(2019)利用小波变化的方法反演广州地区典型灰霾过程边界层高度, 呈中午高, 早晚低, 与PM2.5呈显著负相关.Shimizu等(2004)利用激光雷达对中国和日本的气溶胶进行了连续观测, 并利用日本境内的5个激光雷达详细描述了2001年5月一次沙尘事件的精细结构.陈静等(2016)通过微脉冲激光雷达完整监测了一次石家庄沙尘气溶胶输送沉降的过程.
本文针对2017年12月下旬一次持续17 d(其中重度污染8 d)的污染过程, 基于激光雷达观测, 结合污染物浓度数据、气象数据和后向轨迹模式, 分析此次污染期间的气溶胶垂直结构、粒子大小、污染形成与清除的原因, 有利于进一步研究成都以及四川盆地大气污染与边界层的相互反馈机制, 为污染天气过程预报预警和区域联防联控提供科学的依据.
2 数据与方法(Data and methods) 2.1 气象和污染物浓度资料本文所使用的PM2.5、PM10质量浓度以及空气质量指数(AQI)来源于成都市7个环境监测站点的逐时观测和计算(http://106.37.208.233:20035), 气象数据包括中国气象局下发的Micaps地面和高空资料, 成都市温江气象站气象探空资料(weather.uwyo.edu/wyoming/).
2.2 气溶胶垂直结构观测气溶胶垂直结构的观测资料来自于北京伊孚和融科技有限公司生产的EV-Lidar激光雷达, 观测期间, 该仪器安装于成都市双流区航空港经济开发区.其空间垂直分辨率为15 m, 时间分辨率为2 min, 最大探测高度为30 km, 接受回波盲区为地面至105 m.该雷达包括激光发射单元、光学接收单元以及数据采集处理装置.其工作原理为:激光发射单元向大气中垂直发射波长532 nm的线偏振激光脉冲, 被大气中气溶胶粒子与分子散射吸收, 其中后向散射的光子返回被光学接收单元接收, 通过分束镜及数据采集处理装置处理后, 得到两个相互垂直的信号(祝存兄, 2015).此次研究利用该信号反演的要素包括消光系数、退偏比和边界层高度.消光系数的反演算法为Fernal方法(Fernal, 1984).退偏比为后向散射信号的垂直分量与水平分量之比, 在0~1之间波动, 越接近0, 粒子形状越近似球形;越接近1, 粒子的非球形程度越强.因此, 退偏比可以作为区分气溶胶粒子类型的有效参量, 例如沙尘气溶胶退偏比通常大于0.2(黄忠伟, 2012).边界层高度的反演算法为梯度法(王琳等, 2012).
2.3 HYSPLIT模型HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model), 由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)和澳大利亚气象局(BOM)共同研发, 用于计算分析大气污染物的传输和扩散轨迹(Liao et al., 2017; 王芳龙等, 2018).本文使用HYSPLIT-4后向轨迹模式, 使用NOAA的全球同化系统数据(GDAS), 分辨率为0.5°×0.5°(https://ready.arl.noaa.gov/hypub-bin/trajtype.pl?runtype=archive), 选取成都市(30.66°N, 104.07°E)为轨迹终点, 模拟高度选为100 m、500 m、1 km, 模拟起始时间为12月28日08:00与12月30日08:00, 进行48 h后向轨迹模拟污染期间影响成都的气团后向轨迹.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 天气背景及污染过程划分成都市自2017年12月17日开始—2018年1月2日空气质量为轻度到重度污染, 有8 d达到重度污染(AQI > 200), 3 d为中度污染(图 1).此次污染过程根据不同的主要污染物及天气背景场分为3个阶段:第一阶段(17—29日中午):高空500 hPa的大气环流形势为两槽一脊型(图 2a), 中低纬度地区无明显波动, 四川盆地处于较平直的偏西气流控制区.近地面平均风速小(1.25 m·s-1), 湿度高, 有利于二次气溶胶的形成以及导致干气溶胶粒子的吸湿增长效应(Pan et al., 2009; 张小曳等, 2013; 蒋婉婷等, 2019).地面天气图上, 17—24日, 成都处在高压底部(图 3a), 为反气旋式环流, 地面温度平流不明显, 气温变化小;25日后, 地面环流转为均压场型(图略), 气压梯度小, 静小风天气维持(25、27日平均风速仅为0.2 m·s-1);28日, 蒙古高压持续增强, 推动冷锋南移, 成都位于冷锋前部, 湿度增大, 气压明显降低.这种天气背景使得成都市大气层结稳定, 污染物不易扩散, 导致该阶段主要污染物为PM2.5, 属于本地污染物不断累积形成重污染.17日开始AQI持续上升, 22—29日上午多数时间达到重度污染, PM2.5浓度大多在150~250 μg·m-3之间, PM2.5/PM10比值主要在0.65~0.8之间.
第二阶段(29日下午—31日中午):500 hPa高度场显示(图 2b), 28日08:00位于西西伯利亚的槽继续东移, 于29日在蒙古-东北地区形成闭合低值中心, 该低涡系统在30日持续加强, 并造成北方冷空气南下影响四川盆地.850 hPa上, 成都以偏北气流为主, 空气水平运动加强.地面天气图上, 蒙古高压继续东移, 冷锋随之继续向东南方向移动, 29日冷锋过境, 气压梯度变大(图 3b), 冷锋过境前后污染物浓度容易出现先升高后降低的趋势(冯鑫媛等, 2014).这一阶段地面平均风速仍然较小(1.4 m·s-1), 但极大风速明显增强(30日达5.4 m·s-1), 夜间湿度小幅下降.这种天气形势有利于本地污染物的清除, PM2.5浓度开始下降.同时冷锋过境后的在新疆中部、青海北部、甘肃以及宁夏部分地区出现沙尘天气, 部分沙尘气溶胶随着高空冷空气一起抵达成都, 导致本阶段PM10浓度迅速升高, PM2.5浓度快速下降, 空气质量仍为中、重度污染, PM10为首要污染物, 属于北方沙尘输送引起的持续重污染, 在30日0:00 PM10浓度达到峰值431.5 μg·m-3.此阶段, PM2.5/PM10比值明显下降至0.2~0.4.
第三阶段(12月31日下午—1月2日中午):冷空气影响减弱, 本地污染缓慢增加, PM10浓度开始下降, 大气中仍有部分沙尘气溶胶的影响, 该阶段为本地污染和沙尘污染混合影响阶段, 空气质量为轻度污染.2日午后, 污染物浓度迅速下降, 空气质量明显转好, 并在3日受降雨湿清除作用影响, 空气质量达到优.
为研究本次污染过程中不同阶段污染物的主要来源和输送路径, 利用HYSPLIT-4后向轨迹模式, 以成都市为终点, 分析本地污染为主和沙尘污染影响期间的气流后向轨迹.结合天气形势可以看出, 污染第一阶段(图 4a), 静稳天气下的气团运动缓慢, 运动轨迹范围很小, 且在低层运动.由于四川盆地内风速小、湿度大、边界层高度低, 受四川盆地特殊地形的影响, 污染物不易向周边和上空输送扩散, 在盆地内不断积累, 形成以细颗粒物PM2.5为主的重污染.第二阶段(图 4b), 影响成都地区的气团运动轨迹源于青海东部及甘肃中部, 并且气团轨迹的移动高度可达3.5 km.在冷锋的引导下, 气团携带大量的沙尘粒子越过秦岭从盆地偏北方向输送至成都, PM10浓度快速增长(Chen et al., 2015).
为验证激光雷达数据的准确性, 比较激光雷达对于不同粒径颗粒物的敏感程度, 使用地面环境监测站PM2.5与PM10浓度对105 m和255 m高度上激光雷达反演的消光系数、退偏比和边界层高度进行相关分析.结果表明, 边界层高度与地面PM2.5浓度呈强负相关, r= -0.77(图略).消光系数反演结果(图 5a)显示105 m高度处的气溶胶消光系数与PM2.5浓度正相关性很高(r1=0.80).将PM10减去PM2.5仅保留粒子直径为2.5~10 μm之间的颗粒物浓度时, 其与退偏比呈现出极高的相关性(图 5b), 相关系数r1=0.92(105m)、r2=0.91(255 m).t检验结果显示, 所有相关性计算均是显著的(通过α=0.01的显著性检验).因此, 验证结果表明, 激光雷达反演结果与地面污染物浓度相关性很高, 其数值与时间均对应准确, 尤其是105 m高度处.消光系数对PM2.5, 退偏比对PM10~2.5都较为敏感, 可用于区分此次复杂污染过程不同粒径的颗粒物及其来源识别.
利用激光雷达连续观测数据反演得到2017年12月22日—2018年1月3日成都地区的消光系数和后向散射退偏比(图 6).消光系数的分布及演变过程显示:22—23日12:00, 24日08:00—25日22:00以及27日08:00—29日12:00 3个时段在1 km以下消光系数有明显的大值区, 表明这些时段成都地区低空有较多颗粒物形成和堆积.26日当天消光系数相对较小, 低于1.0 km-1, 气溶胶浓度较低, 26日也是该过程中地面日间气温最高而湿度最低的一天(26日平均气温比阶段一平均气温高出3.1 ℃, 相对湿度下降6.6%), 有利于白天短时间内边界层的发展, 说明污染期间颗粒物浓度的波动与气温、湿度密切相关.28日, 600 m高度处有一很强的消光系数区间, 这可能是由于28—29日地面天气形势经历了从冷锋前部-冷锋过境-冷锋后部的变化.当冷锋南移时, 冷空气楔插入暖空气下方, 将暖空气抬升至锋面上(程念亮等, 2013).由于上升气流与较强的对流, 污染物被抬升离开地表, 导致600 m高度处出现强消光系数区间.从29日下午开始, 成都地区气溶胶消光系数强度较之前明显下降, 结合环境监测站观测结果(图 1), 此时细粒径气溶胶逐渐被清除.第三阶段, 低层消光系数逐渐增大, 在高层1.5~1.8 km高度仍有较明显的大值, 表明有本地细粒子和上层浮尘细小粒子的影响.整个污染期间, 成都地区气溶胶消光系数的大值区域主要集中在1 km以下高度, 在250 m以下, 有一条明显的“亮带”, 说明近地层PM2.5浓度高.
退偏比显示:污染第一阶段退偏比为0.05左右, 空气中粗粒径颗粒物很少.从29日8:00开始至18:00, 0.3~2 km高度退偏比开始增加, 强度在0.15~0.2之间, 表明此时有部分粗颗粒物较为分散的抵达成都上空.29日夜间, 在2 km高度附近, 退偏比迅速增大, 最大值超过0.3.从30日开始, 退偏比最大值减小, 垂直方向上强度超过0.2的区域增大, 表示29日晚间集中抵达成都上空的沙尘粒子开始向地表沉降.31日12:00, 退偏比下降至0.15左右, 在1月1日之后仍保持在0.1附近, 表明仍有部分细沙尘粒子悬浮在成都上空, 造成此阶段有浮尘和本地污染混合影响的现象.
为进一步研究消光系数和退偏比在不同污染阶段的时空变化和垂直分布特征, 选取22—25日(第一阶段)及29—30日(第二阶段)凌晨(0:00—6:00)、上午(9:00—12:00)、中午(12:00—15:00)、下午(15:00—18:00)及晚间(18:00—24:00)5个时段, 得到消光系数和退偏比对应时段平均的垂直廓线, 并分析了同时段的温度垂直分布特征.
图 7为污染第一阶段的消光系数垂直分布的日变化结构, 22日(图 7a)1.5 km以下消光系数明显高于其他3 d, 垂直结构有明显日变化.凌晨及上午时段, 呈双峰型结构, 在200 m和700 m两个高度上达到峰值.22日中午时段, 消光系数随高度升高, 在1 km处, 消光系数高达4.05 km-1(为22—25日期间的消光系数最大值).23日消光系数整体数值明显低于22日, 下午及晚间时段105 m处消光系数为22—25日最低(0.62 km-1、0.83 km-1), 与26日一样, 24日也为明显的高温低湿天气(17:00与20:00气温比阶段一同时段平均高出2.4 ℃及0.8 ℃, 相对湿度下降14.6%、16.1%), 消光系数的下降可能与气溶胶的吸湿增长效应减弱有关.24日的垂直廓线结构(图 7c)与23日类似, 总体强度小幅回升.25日白天时段呈现三峰结构(图 7d), 峰值高度分别位于250、800、1300 m高度, 且上午至中午强度较大, 最大值达到3.07 km-1.此外, 这4天近地面消光系数总体呈现出上午>中午>下午的现象, 这可能是由于午后太阳辐射较强, 导致地表温度升高, 气溶胶被上升气流输送至较高高度.该阶段退偏比垂直廓线在各高度上数值均很小(低于0.1), 表明此时成都上空粗粒径颗粒物很少(图略).
同一时段成都市温江站探空观测显示(图 8), 22—25日有很强的贴地逆温层, 且在3~4 km之间, 常出现另一逆温层.这种四川盆地静稳高湿条件下双层逆温的大气层结更有利于污染物在低层的聚集, 形成持续性的重污染(Ning et al., 2018;郭倩等, 2018;Zhu et al., 2018).
图 9为污染第二阶段29—30日不同时段的平均消光系数垂直廓线日变化.与第一阶段相比, 其数值和垂直结构有明显的不同, 500 m以下强度有明显下降, 高值集中在250 m和2 km高度附近, 其中2 km处的高值可能是由于随着冷空气输送至成都的颗粒物中, 也包含一部分粒径较小的气溶胶.30日白天高值区域与29日类似, 250 m附近的消光系数最大值较29日同时段有明显降低, 夜间随高度升高, 消光系数呈缓慢下降的趋势.退偏比垂直廓线图显示(图 10), 29—30日的退偏比较第一阶段明显增大, 29日上午时段开始, 退偏比随时间逐渐增大, 并于晚间时段达到最大.2.5 km以下各时段退偏比结构类似, 近地面数值略低于高空, 峰值高度在2 km附近.
沙尘污染影响阶段探空数据显示(图 11), 与污染第一阶段相比, 2 km以上温度由于冷空气的到来下降明显, 3 km以上的逆温层消失, 低层逆温强度与厚度明显减弱, 20:00近地面相对湿度明显下降, 在500~750 m间, 相对湿度随高度迅速下降(图略).
污染第三阶段, 消光系数强度小幅回升, 峰值区仍在250 m附近.退偏比明显降低, 高度越低, 降幅越大.1~2 km高度上, 退偏比数值仍达到0.15~0.2, 表明第三阶段仍有部分沙尘粒子漂浮在1~2 km高度上.
由于成都地区特殊的盆地地形, 盆地内风速弱、大气层结稳定、湍流混合能力差、相对湿度高, 消光系数与其他地区的同类研究相比(桂海林等, 2016;谢真珍等, 2019;潘鹄等, 2010;涂小萍等, 2019;刘闽等, 2018), 成都地区消光系数大值区高度低, 气溶胶粒子主要堆积在250 m以下, 污染持续期间消光系数垂直结构受湿度、太阳辐射与逆温层等气象因子的影响, 会产生明显的变化.当逆温层强度减弱, 近地面相对湿度降低、太阳辐射增强时, 消光系数大值区高度升高.
4 结论(Conclusions)1) 根据不同的污染物浓度特征和气象条件, 将持续污染过程分为3个阶段, 第一阶段高空环流形势为两槽一脊型, 地面处在北高南低均压场中, 大气层结稳定, 气团运动缓慢, 且在低层运动, 污染物不易扩散, 本地污染物持续累积形成以细颗粒物为主的污染, PM2.5平均浓度达140.4 μg·m-3, 峰值浓度250 μg·m-3.第二阶段冷涡引导冷空气南下, 地面冷锋经过四川盆地, 气压梯度变大, 静稳天气形势被打破, 有利于污染物清除.但冷空气携带大量沙尘气溶胶抵达成都, 主要污染物为PM10, 平均浓度高达339.1 μg·m-3, 峰值浓度为431.5 μg·m-3, 细粒子浓度占比从第一阶段0.71降至0.35.第三阶段为本地污染与沙尘污染混合阶段, 冷空气输送减弱, 空气质量较前两阶段有明显好转.
2) 激光雷达探测显示, 污染第一阶段, 消光系数大值区在1 km以下, 消光系数垂直分布不均匀, 最大值常出现在250 m高度附近.强逆温高湿天气时, 消光系数大且大值区域高度分布低;反之逆温层减弱湿度降低时, 近地面消光系数减小, 高值区出现在较高高度.而午后太阳辐射加强, 导致地表温度升高, 气溶胶被上升气流输送至较高高度, 峰值较早间高度略有提升.这一阶段粒子退偏比数值很小.
3) 沙尘影响阶段, 消光系数较前期明显下降, 峰值仍集中在250 m高度处.退偏比显示大量沙尘粒子于29日下午时段抵达成都市2 km高空, 并向地面沉降.粒子退偏比明显大于第一阶段, 峰值强度超过0.3, 2.5 km以下各时段退偏比结构类似, 近地面数值略低于高空, 峰值在2 km附近.第三阶段消光系数强度小幅回升, 1~2 km高度上, 退偏比数值仍达到0.15~0.2, 表明第三阶段仍有部分沙尘粒子漂浮在1~2 km高度上.
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