2020, Vol. 40
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2. 福建师范大学, 湿润亚热带生态地理过程教育部重点实验室, 福州 350007;
3. 福建师范大学地理科学学院, 福州 350007;
4. 闽江河口湿地生态系统国家定位观测研究站(国家林业和草原局), 福州 350007
2. Key Laboratory of Humid Subtropical Eco-geographical Process, Ministry of Education, Fujian Normal University, Fuzhou 350007;
3. School of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007;
4. Wetland Ecosystem Research Station of Minjiang Estuary, State Forestry and Grassland Administration, Fuzhou 350007
近年来, 随着人们生活水平的不断提高及天然水生生态系统中渔业资源的迅速减少, 陆基水产养殖业得以迅猛发展.据FAO(2018)报道, 水产养殖业对全球渔业生产的贡献已由2000年的25.7%增至2016年的46.8%.中国水产养殖占据世界渔业产量的最大份额, 为不断增长的人口提供着重要的蛋白质来源(Zhang et al., 2015).从1985—2010年, 中国沿海地区养殖塘面积已经由2606.02 km2扩大近4.64倍(姚云长等, 2016).沿海地区的养殖塘多由河口沼泽湿地或红树林转化而来, 养殖过程中, 大量过剩饵料、养殖产品排泄物及残体等沉积到养殖塘底形成黑色底泥, 成为温室气体CH4的重要排放源(Robb et al., 2018).CH4是仅次于CO2的重要温室气体(IPCC, 2014), 研究河口陆基养殖塘CH4的产生机制及影响因素, 对于准确评估滨海河口水产养殖在全球温室效应及滨海“蓝碳”碳循环中的作用具有重要的意义.多年来对于河口陆基养殖塘碳循环的研究多集中在温室气体的排放通量及其影响因子(谭立山等, 2018; Yang et al., 2017; Yang et al., 2018)、有机碳组分及矿化(Alongi et al., 1999；陈桂香等, 2017)等方面, 鲜见河口陆基养殖塘底泥甲烷产生动力学的相关研究.
甲烷产生动力学研究是指通过中长期厌氧培养, 获得在一定厌氧分解条件下甲烷最大产生潜力的研究方法(Rincón et al., 2010).与传统甲烷产生速率测定方法相比, 甲烷产生动力学研究能够分析甲烷累积产量的时间动态变化, 并利用模型对底物在厌氧条件下的甲烷最大产生潜力进行预测, 结果更加可靠.此类研究开始于20世纪70年代, 此后陆续提出多种可用来预测甲烷产生动力学过程的模型.其中, 一阶动力学模型(First-order kinetic model)和改进的岡珀茨模型(Modified Gompertz model)在描述厌氧底泥和土壤甲烷产生动力学研究中得到了广泛认可.目前, 上述模型多应用在粪便(Yusuf et al., 2011)、秸秆(Contreras et al., 2012)和生活垃圾发酵(Hobbs et al., 2017)等产甲烷方面.在一些自然生态系统的土壤中, 也有研究运用上述模型对土壤甲烷产生动力学过程进行拟合, 如沼泽湿地(Updegraff et al., 1995)、湖泊(Peng et al., 2014)和海洋(Miura et al., 2005)沉积物.
福建省是我国东南沿海水产品主要养殖区之一, 众多的河口淡水沼泽湿地、盐沼湿地及红树林被围垦成陆基养殖塘(姚云长等, 2016).本研究于福建省的闽江、木兰溪及九龙江3个河口区选择养殖塘进行其底泥的室内厌氧培养, 并采用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对甲烷累积产量曲线时间动态变化进行拟合和分析, 以期获得亚热带河口陆基养殖塘甲烷产生动力学参数, 为制定我国滨海含碳温室气体减排策略提供基础数据和科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验区概况选取我国福建省闽江、木兰溪、九龙江河口区的6个陆基养殖塘作为研究对象, 具体位置如图 1所示.3个河口区的气候类型均为亚热带湿润季风气候, 由北到南3个河口区的年平均气温分别为19.6、20.7和21.0 ℃；年平均降水量分别为1350、1477和1317 mm(Yang et al., 2018).本研究选取的养殖塘均由河口短叶茳芏(Cyperus malaccensis)沼泽湿地转化而来, 土地利用转化年限均为7~9年, 所有养殖塘均为泥质塘底.养殖塘以当地河道水作为养殖水源, 盐度跨度范围为2.33‰~23.20‰, 养殖品种为南美白对虾(Penaeus vannamei).南美白对虾是福建省对虾养殖中最为普遍的品种, 产量约占全省对虾养殖产量的85%.养殖期间投放的饲料主要为配合饲料(粗蛋白31.1%、粗脂肪6.8%、水分8.7%、灰分5.3%、纤维1.1%)(Forster et al., 2006), 每日饵料投放量占饲养对虾质量的3%~10%.养殖密度约为80~90万尾·hm-2, 每天7：00和17：00左右投饵2次, 投饵量按常规要求.通常情况下, 对虾会在11月之前被全部收获, 次年5月再次进行虾苗的投放.养殖塘的基本情况如表 1所示.
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| 图 1 亚热带河口陆基养殖塘采样点示意图 Fig. 1 Location of wetland-based reclaimed shrimp pools in the subtropical estuaries of Fujian Province, southeast China |
| 表 1 亚热带河口陆基养殖塘基本特征 Table 1 Basic characteristics of wetland-based reclaimed shrimp pools in subtropical estuaries |
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实验于2018年11月底进行养殖塘底泥的采集, 每个养殖塘设置3个重复.底泥柱芯选自0~8 cm的黑色塘泥, 用PVC管采集, 取样后将PVC管两端塞上硅胶垫并加盖密封, 然后放入装有冰袋的保温箱中.孔隙水利用改进后的孔隙水采样器(Seeberg-Elverfeldt et al., 2005)提取, 该方法可保证孔隙水物质不易被氧化.
用于孔隙水溶解性有机碳(Dissolved organic carbon, DOC)、NH4+和NO3-测定的孔隙水样品经0.45 μm玻璃纤维滤膜(马弗炉400 ℃烘2 h)过滤, 用于Cl-、SO42-测定的孔隙水样品采集后经0.22 μm有机尼龙滤头过滤.样品过滤后注入预先抽真空的棕色西林瓶中保存, 其中, 测定DOC、NH4+和NO3-的样品瓶加入10%的HCl酸化至pH < 2(Stanley et al., 2010).前处理完毕的孔隙水样品, 均放置于冰箱4 ℃冷藏保存, 并在样品保存周期内尽快完成分析.
养殖塘底泥有机碳(Soil organic carbon, SOC)含量和C:N比采用德国vario MAX碳氮元素分析仪测定(氮素检测限为0.001 mg, 碳素检测限为0.01 mg), SOC测定前先用10%的HCl去除底泥中的无机碳.养殖塘底泥粒径使用激光粒度分析仪(Master Sizer 2000, UK)测定, 并根据国际制进行土壤质地分类.孔隙水的DOC浓度使用日本岛津公司生产的TOC-VCPH总有机碳分析仪(检测限为2 μmol·L-1)在一周内完成测定, 标准溶液为实验室配置的KHP(邻苯二氢钾)溶液(与国家标准品比对通过检验).孔隙水Cl-和SO42-浓度使用美国赛默飞世尔科技的ICS-2100离子色谱仪测定(Cl-和SO42-的检测限分别为0.02 mg·L-1和0.09 mg·L-1).孔隙水NH4+和NO3-浓度采用荷兰SKALAR SAN++连续流动分析仪测定(NH4+和NO3-的检测限分别为1 μmol·L-1和4 μmol·L-1).孔隙水CH4的测定方法如下：当柱芯在采集完毕后, 用切头注射器将3 mL沉积物样品注入装有7 mL 6 mol·L-1 NaOH溶液的20 mL玻璃瓶内, 盖上密封胶塞并用氮气对上部空间进行洗气(Maltby et al., 2018), 用于孔隙水CH4的测定, 同时做空白处理.孔隙水CH4浓度根据公式(1)计算.
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(1) |
式中, C为孔隙水CH4浓度(μmol·L-1)；CH为玻璃瓶中顶空气体甲烷的浓度(μL·L-1)；VH为玻璃瓶中顶空气体的体积(mL)；VP为玻璃瓶中孔隙水的体积(mL).
2.3 甲烷产生动力学实验甲烷产生动力学实验参考Conrad等(2007)的培养方法.具体操作如下：在厌氧手套箱中, 称取25 g新鲜底泥, 并将底泥与养殖塘上覆水按照质量比1:2的比例制备成泥浆, 培养瓶的体积约为175 mL, 泥浆制备完成后盖上丁基胶塞并密封, 用N2冲洗培养瓶内上部空间3~5 min后放入4 ℃冰箱过夜, 次日再次用N2冲洗使得培养瓶内充分厌氧, 然后开始正式培养实验.培养过程中温度设置为15 ℃, 并在预定的时间间隔下用瑞士Hamilton气密进样针从培养瓶内顶部空间抽取0.5 mL气体用于CH4的测定, 并补充0.5 mL高纯N2以平衡瓶内气压.每次采气前均将培养瓶进行振荡, 并用高纯He对抽取样品稀释后, 进行测定.孔隙水CH4及培养过程中CH4的累积浓度通过GC-2010气相色谱仪(日本岛津)测定, 检测器为FID(离子火焰化检测器), 以N2为载气, 流速为50 mL·min-1, 以H2为燃气, 分析时燃气流速为20 mL·min-1, 以混合空气为助燃气, 流速为400 mL·min-1；利用CH4混合标准气体(南京特种气体厂)进行校正.
2.4 数据分析运用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对培养瓶内甲烷累积产量曲线进行拟合, 一阶动力学模型模型(Cooper et al., 2011)公式如下：
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(2) |
式中, Mt代表t时刻每g干土的甲烷累积产量(ng·g-1)；M0代表培养结束时每g干土的甲烷最大产生潜力(ng·g-1)；k代表产甲烷速率常数(d-1)；t代表培养时间(d).
改进的岡珀茨模型(Zwietering et al., 1990)公式如下：
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(3) |
式中, Mt代表t时刻每g干土的甲烷累积产量(ng·g-1)；M0代表培养结束时每g干土的甲烷最大产生潜力(ng·g-1)；t代表培养时间(d)；Rmax代表每g干土的甲烷最大产生速率(ng·g-1·d-1)；λ代表产甲烷的延滞期(d)；e为自然底数2.71828.
本研究中利用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对养殖塘底泥甲烷累积产量进行拟合(Origin 9.1).模型的拟合质量和模拟值与实验值的偏差采用决定系数R2和均方根误差RMSE(Root-mean-square error)检验(Ge et al., 2014).RMSE是一种常用的测量数值之间差异的量度, 其数值常为模型预测的量或是被观察到的估计量, 作为模型效率的衡量标准, 在系统偏差较小的情况下具有很强的实用性, RMSE越低, 置信区间越窄.利用单因素方差分析(One-way ANOVA)分析养殖塘之间的环境因子及动力学模型拟合参数的差异性, 对于部分有显著性差异的环境因子或模型拟合参数进行Tukey事后分析.所有的数据进行异质性和正态性检验, 对于不满足正态分布的数据进行log转置.模型拟合参数环境因子的相关性运用Pearson相关分析法(双尾), 相关分析和方差分析均在SPSS 22.0中进行, 显著性水平α设置为0.05.
3 结果(Results) 3.1 养殖塘底泥基本理化指标和孔隙水特征值浓度养殖塘底泥的容重、含水率、粒径、SOC含量、C:N比及孔隙水特征值(Cl-、SO42-、DOC、CH4、NO3-和NH4+的浓度)如表 2所示.底泥的容重为0.83~1.00 g·cm-3, 含水率为53.4%~60.0%.底泥的粒径组分为：粘粒11.78%~15.20%、粉粒69.85%~71.85%、砂粒12.95%~18.12%, 属于粉砂壤土(Silt loam).由于6个养殖塘均由河口潮汐沼泽湿地转换而来, 且养殖对象和养殖管理方式相近, 故底泥的容重、含水率及粒径组分无统计学差异.
| 表 2 亚热带河口陆基养殖塘底泥基本理化性质及孔隙水主要组分浓度值 Table 2 Basic physical and geochemical properties of sludge of wetland-based shrimp pools in subtropical estuaries |
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养殖塘底泥SOC的含量为22.5~25.0 mg·g-1, C:N比为6.9~9.7.不同养殖塘底泥的SOC含量之间无显著性差异, 但底泥的C:N比差异显著.闽江河口养殖塘A和木兰溪河口养殖塘D的C:N比最大, 而在木兰溪河口养殖塘C的C:N比达到最小值.
孔隙水Cl-和SO42-的浓度分别为120.29~362.87 mmol·L-1及4.80~16.90 mmol·L-1.养殖塘之间的孔隙水Cl-和SO42-浓度存在显著差异.孔隙水Cl-和SO42-浓度最大值出现在最靠近海的木兰溪河口养殖塘D, 其次是木兰溪河口养殖塘C和九龙江河口养殖塘E和F, 河口深处的闽江河口养殖塘A和B的孔隙水Cl-和SO42-浓度最低.
孔隙水DOC和CH4浓度分别为8.51~15.48 mmol·L-1及0.9~50.9 μmol·L-1.养殖塘之间的孔隙水DOC浓度和孔隙水CH4浓度存在显著差异.孔隙水DOC浓度最高值出现在闽江河口养殖塘A和B, 显著高于其他养殖塘C~F.孔隙水CH4浓度最高值出现在闽江河口养殖塘B(50.92 μmol·L-1), 其次为闽江河口养殖塘A(25.80 μmol·L-1), 剩余养殖塘的孔隙水CH4浓度均小于7 μmol·L-1.
孔隙水NH4+和NO3-浓度分别为46.7~230.0 μmol·L-1和1.0~3.6 μmol·L-1.养殖塘之间的孔隙水NH4+和NO3-浓度存在显著差异.孔隙水NH4+浓度最大值出现在闽江河口养殖塘B, 九龙江河口养殖塘E孔隙水NH4+浓度最低, 降幅约为80%.孔隙水NO3-浓度最高值出现在九龙江口养殖塘F, 最低值出现在木兰溪养殖塘C, 降幅约为73%.
3.2 养殖塘底泥甲烷产生动力学养殖塘底泥的甲烷累积产量曲线及其拟合模型如图 2所示, 甲烷产生速率曲线如图 3所示.所有河口陆基养殖塘底泥的甲烷累积产量曲线均呈S型, 表现为延滞、产生和稳定3个阶段.养殖塘底泥产甲烷的延滞期为0~4 d(图 2), 该阶段的甲烷产生速率较低(图 3).甲烷累积产量增幅非常有限, 仅占整个培养过程的2%左右(图 2).养殖塘底泥甲烷的产生期为4~25 d, 其中, 闽江河口养殖塘A和B及九龙江河口养殖塘E和F的产生期为21 d, 而木兰溪河口养殖塘C和D的产生期为15 d(图 2).该阶段甲烷产生速率分为两个阶段, 加速上升至最大值, 而后迅速下降.其中, 养殖塘A和B的甲烷产生速率曲线呈明显偏态分布, 即甲烷产生速率曲线加速的时间明显低于减速的时间(图 3).产生期中甲烷累积产量占整个培养过程的93%左右(图 2).产甲烷的稳定期(>25 d), 各养殖塘底泥的甲烷产生速率逐渐趋于0 ng·g-1·d-1, 甲烷累积产量达到最大并趋于稳定(图 2), 甲烷产生速率缓慢减少最后趋于0 ng·g-1·d-1(图 3), 该阶段甲烷累积产量占整个培养过程的 < 5%左右(图 2).
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| 图 2 亚热带河口陆基养殖塘底泥甲烷累积产量曲线及其拟合模型 (a~f分别对应养殖塘A~F) Fig. 2 Methane accumulation curves and model fitting curves of sludge in wetland-based aquaculture pools in subtropical estuaries |
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| 图 3 亚热带河口陆基养殖塘底泥甲烷产生速率曲线 (a~f分别对应养殖塘A~F) Fig. 3 Methane production rates of sludge in wetland-based reclaimed aquaculture pools in subtropical estuaries |
运用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对各养殖塘底泥甲烷累积产量曲线的拟合效果如表 3所示.一阶动力学模型对于甲烷累积产量曲线拟合的R2均在0.90以上, RMSE的变化范围为50.38~212.53 ng·g-1, 整体拟合效果较好.采用改进的岡珀茨模型拟合养殖塘A和B时, 拟合结果表现出较低的R2, 均小于0.80, 且RMSE较高, 拟合效果一般; 但在拟合养殖塘C和D时, 改进的岡珀茨模型更具优势, 拟合出的R2均要高于一阶动力学模型, RMSE均低于一阶动力学模型, 与实际甲烷累积产量曲线更为贴合(图 2).
| 表 3 亚热带河口陆基养殖塘底泥甲烷产生动力学过程的一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型拟合结果 Table 3 Fitting parameters of First-order kinetic and modified Gompertz models of CH4 production kinetics of sludge in wetland-based reclaimed aquaculture pools in subtropical estuaries |
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运用动力学模型对各养殖塘底泥甲烷累积产量曲线的拟合结果如表 3所示.6个养殖塘的延滞期(λ)、甲烷最大产生速率(Rmax)、甲烷最大产生潜力(M0)均表现出显著的空间分布差异.闽江河口养殖塘A和B及九龙江河口养殖塘F的延滞期(λ)最短(< 1.85 d), 木兰溪河口养殖塘C和D及九龙江河口养殖塘E的延滞期(λ)最长(>3.05 d).甲烷最大产生潜力(M0)的最大值出现在养殖塘B, 其次为养殖塘A, 木兰溪河口养殖塘C和D及九龙江河口养殖塘E和F最低.甲烷最大产生速率(Rmax)最高的为闽江河口养殖塘B((674±114) ng·g-1·d-1), 其次为闽江河口养殖塘A((517±52) ng·g-1·d-1), 远高于木兰溪河口养殖塘C和D及九龙江河口养殖塘E和F.
3.3 养殖塘底泥甲烷产生动力学拟合模型参数与环境因子的相关性分析河口陆基养殖塘底泥甲烷产生动力学拟合模型参数与环境因子的相关性分析结果见图 4.孔隙水Cl-和SO42-浓度与甲烷最大产生潜力(M0)、甲烷最大产生速率(Rmax)均呈显著负相关(p < 0.001), 和延滞期(λ)均呈显著正相关(p < 0.01)；孔隙水DOC和NH4+浓度与甲烷最大产生潜力(M0)、甲烷最大产生速率(Rmax)均存在显著正相关(p < 0.05)；另外, 孔隙水NH4+与延滞期(λ)存在显著负相关(p < 0.05).
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| 图 4 亚热带河口陆基养殖塘底泥甲烷产生动力学拟合模型参数与环境因子的相关性分析 Fig. 4 Pearson correlation analysis between model fitting parameters and environment factors of sludge in wetland-based reclaimed aquaculture pools in subtropical estuaries |
本研究对我国亚热带河口陆基南美白对虾养殖塘底泥进行了为期60 d的甲烷产生动力学室内厌氧培养, 并运用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对甲烷累积曲线进行拟合.研究结果表明, 塘底泥的甲烷产生动力学过程是一个动态变化过程, 在培养的初级阶段(< 4 d), 甲烷产生速率较低；但在培养过程中的4~25 d是产甲烷高峰期, 产生期将持续15~21 d, 产生速率先增加再减少；随后进入产甲烷过程的平稳期, 甲烷产生速率趋于平缓(图 2和3).以上研究结果表明, 期厌氧培养无法准确评估养殖塘底泥的甲烷产生速率, 培养时间至少要>25 d才能包含完整的甲烷产生期.
4.1 盐度、有机质和营养盐与养殖塘底泥甲烷产生动力学拟合参数的关系盐度是影响产甲烷过程的重要环境影响因子之一.研究发现, 养殖塘底泥产甲烷的延滞期(λ)、甲烷最大产生潜力(M0)、甲烷最大产生速率(Rmax)均与底泥孔隙水Cl-和SO42-浓度存在显著的相关关系(图 4)；此外, 低盐的闽江河口养殖塘A和B的孔隙水CH4浓度要显著高于高盐的木兰溪和九龙江河口养殖塘C~F(表 2).位于闽江河口深处的养殖塘A和B, 受上游径流影响较大, 养殖塘盐度小于5.00‰；而位于木兰溪和九龙江口的养殖塘C~F由于更接近河口外缘, 受咸潮影响深远, 盐度最高可达到23.20‰.由于南美白对虾的适应能力强, 能在盐度为0~35‰的水域内正常生长(Ponce-Palafox et al., 1997), 因此, 6个养殖塘的南美白对虾的养殖密度和单位水产并未受到养殖塘底泥盐度的限制.养殖塘底泥的甲烷产生过程随盐度的变化而存在分异, 这可能主要归结于以下3个方面：①盐度变化将影响养殖塘底泥中微生物群落的变化(Wu et al., 2017; Dang et al., 2019), 研究发现, 当湿地土壤盐度逐渐增加时, 大部分的淡水微生物(如产甲烷古菌)将受到离子胁迫及离子毒性的影响, 由于细胞或组织渗透压增大, 蛋白酶脱水失效从而导致丰度逐渐减少(Luo et al., 2019).②硫酸盐还原也是滨海生态系统中一种常见的有机碳氧化矿化终端途径, 随着盐度的升高, 耐盐性微生物(如硫酸盐还原菌)的丰度也可能逐渐增加(Morrissey et al., 2015; Li et al., 2019).硫酸盐还原菌会与产甲烷古菌竞争有机质底物(Winfrey et al., 1983), 但硫酸盐还原的吉布斯自由能要低于产甲烷反应(Holmer et al., 1994), 这就使得产甲烷微生物在与硫酸盐还原菌竞争有机质底物中会处于相对劣势地位.因此, 高盐环境下的木兰溪河口和九龙江河口养殖塘C~F的底泥产甲烷微生物丰度可能要比养殖塘A和B低的多, 但硫酸盐还原菌的数量高于养殖塘A和B.③硫酸盐还可能厌氧氧化CH4(Rotaru et al., 2016), 这也可能是盐度较高的养殖塘C~F甲烷最大产生潜力及孔隙水CH4浓度较低的重要原因.此外, 盐度对甲烷累积产量的时间动态变化也有抑制作用, 研究发现, 随着河口养殖塘底泥孔隙水中Cl-和SO42-浓度的增加, 盐度较低的闽江河口养殖塘A和B, 产甲烷的延滞期(λ)仅为1~2 d, 但盐度相对较高的木兰溪河口养殖塘C和D及九龙江河口养殖塘F, 产甲烷的延滞期(λ)长达3~4 d(图 2和表 3).上述研究结果与对水稻田土的培养实验结果一致(Hao et al., 2019), 该实验结果表明, 硫酸盐还原对于土壤低分子有机碳化合物(如醋酸、甲酸等)的亲和力和竞争力高于甲烷产生过程, 只有当电子受体SO42-全部消耗殆尽后, 产甲烷过程才会启动.
有机质底物的含量也是控制甲烷产生的重要原因(Shah et al., 2018).在本研究中, 甲烷最大产生潜力(M0)、甲烷最大产生速率(Rmax)与底泥SOC含量并不存在显著的相关关系(图 4), 这可能是因为底泥(残饵和粪便)中含有大量难分解的有机质.南美白对虾养殖过程使用的饵料包含豆粕和花生粕等含量较高的粗纤维饲料(González-Félix et al., 2002), 沉积塘底的残饵中会含有大量木质素、纤维素和几丁质等有机质, 而这些物质不易被产甲烷微生物利用(Cheng et al., 2010).因此, 底泥SOC含量与产甲烷动力学特征值之间不存在显著相关关系.本研究中甲烷最大产生潜力(M0)及甲烷最大产生速率(Rmax)与孔隙水DOC浓度存在显著的正相关关系(表 3).养殖塘底泥孔隙水DOC浓度是土壤有机质生产与土壤微生物消耗之间的平衡(Van den Berg et al., 2012).虽然DOC占SOC比例较小, 但却是SOC的重要组分(Meyer et al., 1983).DOC是复杂有机质水解之后的产物, 主要由氨基酸、碳水化合物、核酸脂肪酸、腐殖酸和木质素衍生物等有机分子组成, 其分子结构相对简单, 可被产甲烷微生物直接利用(Saniewska et al., 2018).在加拿大汉密尔顿港口(Roy et al., 1994)和中国三江沼泽湿地(Liu et al., 2014)沉积物及水稻田土壤(Lu et al., 2000)中也发现产甲烷速率与孔隙水DOC浓度相关.较高的孔隙水DOC浓度通常有利于产甲烷微生物的生长和繁殖, 并提高产甲烷微生物的数量(Liu et al., 2014).闽江河口养殖塘A和B的孔隙水DOC浓度要显著高于其他养殖塘, 这使得这两个养殖塘内产甲烷微生物可利用的碳源相对充足(Liu et al., 2019).因此, 养殖塘底泥中的孔隙水DOC浓度也是造成养殖塘之间产甲烷过程存在差异的重要原因.
养殖塘甲烷最大产生潜力(M0)及甲烷最大产生速率(Rmax)与孔隙水NH4+浓度存在显著的正相关关系(图 4).养殖塘底泥中孔隙水NH4+的产生途径包括养殖产品的排泄、底泥有机氮矿化及硝酸盐异化还原成铵, 后者也是有机碳矿化的重要途径之一.研究发现, 闽江河口养殖塘A和B底泥中DOC浓度高, C:N比较低且孔隙水NH4+浓度较大, 这说明养殖塘A和B中的有机质含量高且矿化速率快.养殖塘A和B孔隙水中富集较高浓度的NH4+, 为底泥中的产甲烷微生物提供了养分, 同时促进了底泥的产甲烷速率.因此, 养殖塘甲烷最大产生潜力(M0)与NH4+浓度存在正相关关系, 暗示着产甲烷过程与养殖塘底泥的氮循环联系紧密.
4.2 养殖塘底泥甲烷产生动力学与其他生态系统的比较沿海地区的养殖塘是温室气体CH4的重要排放源, 不少研究发现滨海红树林和盐沼湿地转化为陆基养殖塘后, CH4的排放通量会增加(FAO, 2018; Robb et al., 2018).而在闽江河口, 相关研究也发现养殖结束后养殖塘的CH4排放通量可达3.5~28.1 mg·m-2·h-1(Yang et al., 2015), 高于附近的河口沼泽湿地沉积物的0.4~5.5 mg·m-2·h-1(Tong et al., 2010).与此相似, 该时期九龙江河口养殖塘CH4的排放通量(2.5 mg·m-2·h-1)(Yang et al., 2018)也高于附近河口沼泽湿地(0.1~1.2 mg·m-2·h-1)(Wang et al., 2015).与以上甲烷排放通量的研究结果一致, 本研究中各养殖塘底泥甲烷产生速率的变化范围为88~674 ng·g-1·d-1, 高于退潮后的河口沼泽湿地沉积物的甲烷产生速率(3~201 ng·g-1·d-1, 表 4).与河口潮汐湿地相比, 养殖塘上覆水深度通常> 1 m, 且陆基养殖塘长期处于淹水环境中, 相对厌氧的环境刺激了产甲烷微生物的活性(Kadem et al., 2017).养殖期间大量高蛋白有机质输入可能是养殖塘底泥中甲烷产生速率较高的另一重要原因.在南美白对虾养殖过程中, 大约30%的饵料未被摄食, 其中仅有约6%的饵料被吸收和利用, 残饵和排泄物沉积在养殖塘塘底表面构成了黑色的养殖塘底泥(Funge-Smith et al., 1998).本研究发现, 养殖塘底泥中的SOC含量变化范围在22.5~25.3 mg·g-1之间, 略高于附近河口湿地沉积物(13.0~17.5 mg·g-1)(Luo et al., 2017; 朱文凤等, 2018).此外, 养殖塘底泥呈现较低的C:N比(变化范围为6.9~9.7, 表 2), 低于河口潮汐湿地沉积物(C:N比>13, Luo et al., 2019).C:N比是有机质质量的敏感指标, 可以衡量有机质底物的利用率(Kristensen et al., 2011).一般而言, 底物C:N比与产甲烷速率成反比关系(Hutchings et al., 1934).底物C:N比越小, 说明其含氮量越高, 产甲烷微生物在新陈代谢过程中可随时吸收有机质分解时释放的氮素, 不会出现氮素营养不足的现象, 从而更能满足产甲烷微生物的生长发育需求.
| 表 4 亚热带河口陆基养殖塘底泥甲烷最大产生速率同浅水型淡水湖泊和河口潮汐湿地系统比较 Table 4 Comparison of CH4 production potentials between wetland-based reclaimed aquaculture pools in subtropical estuaries with sediments from tidal marsh and shallow freshwater lakes |
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与浅水型淡水湖泊生态系统相比, 本研究中养殖塘底泥甲烷最大产生速率(88~674 ng·g-1·d-1)远低于浅水型淡水湖泊(16394~118629 ng·g-1·d-1, 表 4).在养殖过程中, 每1~2个月根据养殖需要, 养殖塘的池水会与附近河流进行水体交换.养殖期间为避免养殖塘水体出现富营养化或者水华现象, 保证养殖产品的生长发育, 将经常利用曝气装置对水体通氧.相较于人工干预频繁的河口陆基养殖塘, 大多数浅水型淡水湖泊处于更加独立和封闭的水生生态系统当中.浅水型淡水湖泊有机质来源更为广泛, 湖底可以接受由湖泊及周围生态系统中动植物输入的碳水化合物、蛋白质及其他复杂有机质(Meyers et al., 2002).湖泊中通常生活有大量的浮游植物, 一些浮游植物死亡后进入湖底, 成为有机质的重要来源(Gui et al., 2013).因为湖泊中富含有机质, 因此, 浅水淡水湖泊的沉积物-水界面的氧化还原电位通常达到-200 mV以下, 可进一步刺激湖底产甲烷微生物充分利用H2或乙酸进行产甲烷活动(Lovley et al., 1983).大部分浅水型淡水湖泊的盐度和硫酸盐含量较低, 这也是浅水型淡水湖泊甲烷产生速率高于河口陆基养殖塘底泥的原因之一.
4.3 河口陆基养殖塘底泥管理通过本实验结果可知, 河口陆基养殖塘底泥具有巨大的甲烷产生潜力.对于半集约和集约的养殖塘如何抑制底泥甲烷产生是河口陆基养殖塘甲烷减排的重要环节.南美白对虾作为一种广盐性虾类, 高盐对其生长不会有负面影响.通过本研究发现, 高盐环境能够有效抑制甲烷产生.此外, 本课题组还发现低盐养殖塘中孔隙水NH4+的浓度较高时, 会加重由底泥向上覆水体中输出NH4+, 造成养殖塘水体的富营养化.因此, 在高盐的滨海地区或引入盐分偏高的海水进行养殖, 可以在保持正常收成的情况下, 尽可能减少温室气体甲烷的产生及排放.
减少塘泥的沉积及提高饲料残渣的回收和利用也是有效减少河口陆基养殖塘甲烷产生的重要途径.与亚表层的河口湿地矿物土颗粒相比, 富含有机质的养殖塘底泥颗粒相对较轻.因此, 也可选择通过吹气泵将底泥再悬浮, 提高饲料残渣的回收和利用, 减少塘泥的累积.但这种底泥的再悬浮应谨慎进行, 有可能将底泥中的孔隙水CH4和NH4+再悬浮到水中, 引起水质恶化.因此, 采用此种方法需要相当谨慎, 必须配置曝气机将上覆水体中的CH4和NH4+立即氧化.
养殖塘底泥的甲烷产生通常具有一个延滞期.相对于实际的野外环境, 室内培养模拟研究由于样品被转移至新的环境, 微生物发生休眠后的再度活化可能还会经历一段时间, 影响延滞期的判别.因此, 在以后的研究工作中, 还有必要对室内培养养殖塘底泥形成的产甲烷延滞期与野外实际环境产甲烷延滞期存在时间及存在时长之间的联系进行进一步的探讨与研究.福建省部分养殖塘的清塘时间放置在每年养殖期开始之前, 即2—4月, 但通过本研究发现, 产甲烷的产生期出现在开始阶段的4~25 d内, 因此, 应当鼓励养殖户在养殖活动结束后(每年10月底)的4 d内进行清塘处理, 这是降低养殖塘甲烷产生与排放的最适时机.通过合理设计池底地形并且配合曝气机产生径向环流水, 将养殖底泥集中在池塘中一个有限的、相对较小的区域, 以便底泥被及时清理.
5 结论(Conclusions)本研究对位于我国福建省亚热带河口(闽江、木兰溪及九龙江)的6个陆基养殖塘底泥进行了为期60 d的厌氧培养, 并运用一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型对甲烷累积曲线进行了拟合, 结果表明, 养殖塘底泥的甲烷累积产量分为延滞、产生和稳定3个阶段.延滞期发生在培养初期的0~4 d, 产生期发生在4~25 d, 25 d以后各养殖塘产甲烷均进入了平稳期.一阶动力学模型和改进的岡珀茨模型均可用于拟合养殖塘底泥甲烷产生, 但前者更适合低盐养殖塘, 后者更适合高盐养殖塘.不同盐度梯度下养殖塘底泥的甲烷产生潜力及速率存在显著性差异, 盐度低的养殖塘甲烷产生速率和潜力均显著高于高盐的养殖塘.除盐度之外, 孔隙水DOC浓度也是调节各养殖塘甲烷最大产生速率及甲烷最大产生潜力存在差异的重要因子.孔隙水NH4+浓度与孔隙水CH4浓度及甲烷最大产生潜力的变化趋势一致, 说明养殖塘的碳氮矿化过程相互耦合.高盐养殖和减少塘泥沉积可降低滨海陆基养殖塘底泥温室气体CH4的产生与排放.
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