环境科学学报  2020, Vol. 40 Issue (3): 1103-1111
节水灌溉措施下湘东北丘陵林-稻汇水区复合系统铅的迁移    [PDF全文]
王小丽1,2, 陈建国1,2,3, 杨爱爱1,2, 郭卉1,2    
1. 中南林业科技大学生命科学与技术学院, 长沙 410004;
2. 南方林业生态应用技术国家工程实验室, 长沙 410004;
3. 会同杉木生态系统国家野外科学研究站, 会同 418307
摘要:铅通过食物链的迁移和积累对人类健康的毒害作用日益为社会所重视,而水稻是人类铅摄入的主要途径之一,因此,对稻田土壤铅的迁入途径及其过程特征的研究十分必要.为了探明湖南地区远离城镇、工矿区的丘陵稻区铅的输入、迁移、滞留机制,选择位于湘东北地域的汩罗市桃林林场的林地-山塘-稻田汇水区系统作为研究对象,在水稻大田生长期间,原位研究其大气沉降、岗地径流、山塘水、稻田水、水稻生长等过程的铅通量.结果表明:①输入系统的铅源是大气沉降,其中,在水稻生育前期通过东南季风输入的区域外源铅占90%;②山塘是大气沉降铅的主要集纳地貌单元,存留了大气沉降输入岗地和山塘总铅的66%;③林-稻汇水区系统岗地铅净留存28.8~57.7 g·hm-2,山塘铅净留存604.3~961.9 g·hm-2,稻田铅净留存89.6~90.9 g·hm-2;而对照系统岗地铅净输出173.3 g·hm-2,山塘净留存3427.6 g·hm-2,稻田净留存87.1 g·hm-2;④岗地和山塘对铅的截留量能够互补;⑤从岗地通过径流-山塘水过程迁移到稻田的大分子有机物能够增强稻田对铅的截留.综上所述,丘陵林-稻汇水区系统中铅的循环与大气沉降有关,系统内岗地森林类型、郁闭度、降水产流及泥沙、有机物的输出都会影响铅在系统中的迁移和分配.
关键词丘陵    汇水区    林-稻系统        迁移    
Study on lead migration in hilly forest-rice complex ecosystem in Northeast Hunan Province based on water-saving irrigation
WANG Xiaoli1,2, CHEN Jianguo1,2,3, YANG Aiai1,2, GUO Hui1,2    
1. College of Life Science and Technology, Central South University of Forestry and Technology, Changsha 410004;
2. Southern Forest National Engineering Laboratory for Ecological Applications, Changsha 410004;
3. National Field Research Station for Fir Ecosystem in Huitong, Huitong 418307
Received 23 August 2019; received in revised from 2 November 2019; accepted 2 November 2019
Abstract: The toxic effect of lead(Pb) on the migration and accumulation of Pb in human health are increasingly coming to societal attention, more especially as rice is one of the main source of human Pb in southern China. Therefore, it is necessary to study the pathway of Pb and its process characteristics in the paddy soil. Our objective is to study the mechanism of Pb input, migration, and retention in hilly rice-cropping areas, which are far from towns and industrial and mining enterprises in Hunan Province. In situ studies were conducted on three experimental fields located in the forest-pond-paddy field catchment system in Taolin Forest Farm in Miluo City, northeastern Hunan. The Pb migration-retention fluxes for the selected system were measured during rice growth and recorded for the process of atmospheric sedimentation, hilly runoff, mountain pond water, and paddy field water. The main results are shown as follows:① the Pb input into the catchment system comes from atmospheric sedimentation, and 90% of the Pb was imported through the southeast monsoon in the early stage of rice growth; ② the pond is the main geomorphic unit for atmospheric Pb deposition, as 66% of the atmospheric Pb input was being retained from the upper land and the atmospheric sedimentation over the ponds; ③the net Pb retention was between 28.8~57.7 g·hm-2 in hilly land, 604.3~961.9 g·hm-2 in hilly pond, and 89.6~90.9 g·hm-2 in paddy field; in the control system, the net output of Pb in hilly land was 173.3 g·hm-2, whereas that of the mountain pond was 3427.6 g·hm-2, and that of paddy field was 87.1 g·hm-2; ④Pb interception can complement each other in hills and ponds; ⑤macro-molecular organic matter migrated from hilly land to paddy field through runoff-pond water process can enhance Pb interception in paddy field. In summary, the flux of Pb is related to atmospheric deposition in the hilly forest-rice catchment system, while forest types, canopy density, precipitation runoff, sediment, and organic matter output can affect the migration and distribution of Pb in the system.
Keywords: hilly    catchment area    forest-rice agroforestry systems    Pb    migration    
1 引言(Introduction)

由铅污染引起的卫生健康事件时有发生(吕玉桦等, 2013).研究表明, 铅可通过食物链在人体中积累并潜伏破坏机体的免疫力(Gope et al., 2017; 黄安香等, 2018).短期生活在铅浓度高的环境下可引起明显的身体不适, 长期生活在铅浓度高的环境下可能导致死亡(Jennings, 2017).水稻作为三大主食之一, 被认为是人类铅摄入的主要途径之一(Moon et al., 1995; Cheng et al., 2006), 这是因为稻田土壤常存在铅污染问题(崔晓荧等, 2013).已知的耕地铅污染源头有污水灌溉(赵兴敏等, 2009)、毗邻矿产开采场所及冶炼地(Martín et al., 2014)、铅蓄电池的生产与使用(肖承坤, 2017)、燃煤及汽车尾气的排放(于瑞莲等, 2013; Gajbhiye et al., 2019)等, 铅的迁移途径有地表径流(朱昌宇等, 2012)、大气扬尘(Blake et al., 2002)、河流(Škrbić et al., 2013)、垃圾渗漏液(Sun et al., 2006)等.出现在湖南部分地区的土壤重金属Hg、Cd、Pb等超标现象(王英杰, 2016), 除了城市近郊、工矿邻近区及交通干线两侧区域外, 还包括森林覆盖度较大、离城镇距离较远且表观环境较好的丘陵农区.最近研究表明, 在丘陵汇水区, 丘陵具有屏蔽地表外源污染的功能(罗天啸等, 2015).那么, 丘陵汇水区内稻田土壤累积的铅源自哪里?其中铅的迁移趋止存在何种机理?20世纪90年代初, 李英伦等(1992)曾对四川紫色丘陵稻田铜、铅、镉、砷的迁移进行过研究, 发现稻田中高于95%的铅是土表径流输送的泥沙积累而来.本课题组在前期研究中解答了镉元素在丘陵林-稻汇水区系统中的输入-迁移机理(陈建国等, 2015), 即稻田土壤累积的镉主要来源于降水, 在地表水过程中林地、山塘对镉起到了截留作用.显然, 上述两种有关丘陵汇水区重金属的迁移机制存在明显差别, 而且对前述问题没有给出明确答案.当前对丘陵汇水区养分迁移的研究多有报道(周学文等, 2009; 崔元文, 2012), 但对重金属铅的迁移研究报道甚少.为防治南方丘陵地区稻田土壤铅的污染, 对南方丘陵汇水区铅的迁移趋止机制研究十分必要.

基于此, 本研究参考前期研究成果(陈建国等, 2015), 仍假定大气沉降为铅的输入源头, 并假定输入的铅借助地表水过程完成迁移趋止.研究地选在湘东北区域的汩罗市桃林林场, 以场内的林-稻汇水区系统作为研究对象, 建立原位观测站, 通过观测系统内干湿沉降、地表径流及壤中流、山塘水、稻田灌水及排水、水稻生长等过程铅的迁移通量, 研究铅在林-稻汇水区系统内的迁移和分配, 了解其中铅的积累机制及迁移途径, 以期为缓解丘陵区稻田土壤铅污染提供方法理论.

2 材料与方法(Material and methods) 2.1 研究地概况

研究地桃林林场地理位置为113°1′35″~113°5′33″E、28°57′16″~28°58′12″N(图 1), 是汩罗市下辖国营林场, 西近洞庭湖, 东接幕阜山, 呈丘陵地貌.气候为亚热带季风湿润气候, 年均气温为17 ℃, 年总降雨量为1345 mm.主要植被为人工湿地松林和以樟、油茶、马尾松为主的针阔混交林.土壤为红壤, 成土矿物主要为高岭石, 水云母及14Å过度矿物其次, 有少量三水铝石和石英.

图 1 试验地地理位置示意图 Fig. 1 Geographic location map of research site
2.2 研究方法 2.2.1 试验设计

① 试验区选择  选择具备丘岗-山塘-稻田地貌特征的独立汇水区域作为试验区, 利用汇集于山塘的丘岗径流(含地表径流和壤中流)来灌溉稻田.选择丘岗类型分别是湿地松林、针阔混交林、旱耕地的区域作为对比研究区, 这3个对比研究区分别位于林场汩字区、土地塘、彭家里, 对比研究区岗下皆为山塘和稻田.选择彭家里研究区的旱耕地-稻田汇水区系统作为对照研究区(CK);汩字区研究区的湿地松林-稻田汇水区系统(简称松-稻Elliotti land-paddy, 缩写为EP)作为针叶林-稻田复合系统研究区;土地塘研究区的针阔混交林-稻田复合系统(简称混-稻Mixed forest-paddy, 缩写为MP)作为针阔混交林-稻田复合系统研究区.

② 试验基础设施设置  试验基础设施设置如图 2所示.第一, 在林外空旷处设置3个干湿沉降采集罐(路璐等, 2012), 监测干湿沉降动态.

图 2 试验基础设施设置示意图 Fig. 2 Sketch map of experimental infrastructure setup

第二, 在研究区丘岗划分有效集水区, 建设径流场.按照山塘、有效集水区面积比为1/12.5的比例, 在1:2000的地图上规划3个研究区丘岗集水区范围, 然后在丘岗坡面修筑高30 cm的土埂将集水区中的试验区与非试验区分隔开, 土埂筑紧夯实, 外覆塑料膜(陈建国等, 2015).在岗地坡面上、中、下位置分别随机设置3个1.5 m×5 m的径流场, 径流场外围高30 cm的坚实土埂, 内侧接连打入长60 cm的厚竹板, 竹板入土约55 cm, 以分隔径流场内外径流.在径流场尾部垂直开挖一条长约1 m、宽0.5 m的沟, 沟底到达母质层.在上层土壤和母质层交界处装入V形集水槽, 集水槽通过塑料管将壤中流输送到壤中流收集桶;此集水槽略窄于小区宽度, 以保证只收集小区内壤中流, 并防止出口边界受侧漏地表径流的影响.在离地表略5 cm处装入另一个V形集水槽, 用塑料管连接到地表径流收集桶, 用来收集地表径流和地表流蚀的泥沙(徐勤学等, 2010).

第三, 设置山塘和稻田水位监测设施.在各研究区的山塘和稻田分别设置SR30型超声水位计以监测山塘和稻田水位.

③ 田野调查  对照研究区彭家里的丘岗为梯土坡面, 常年种植红薯与玉米, 每亩施用碳铵20 kg、钙镁磷肥40 kg, 岗地集水区面积为2.5 hm2, 山塘面积为0.2 hm2;松-稻系统研究区汩字区岗地坡面植被为湿地松种质林, 郁闭度85%, 每年12月每亩施用碳铵20 kg、钙镁磷肥80 kg, 4月亩施溴氰菊酯500 g, 6月亩施草苷膦750 mL, 岗地坡面集水面积3.1 hm2, 山塘面积0.25 hm2;混-稻系统研究区土地塘坡面为梯面, 植被是针阔混交林, 郁闭度100%, 丘岗有效集水面积是2.2 hm2, 山塘面积0.176 hm2.3个对比研究区山塘的有效蓄水深度皆为2 m.

④ 水稻栽培管理  栽培的水稻品种为“湘两优1号”, 于2016年4月20日播种, 5月22日移栽, 9月8日收获.水稻栽培期采取充分利用雨水的节水灌溉措施, 稻田淹灌深度参考文献(陈建国等, 2015), 灌排制度及降水情况见表 1.本次研究中, 储蓄的山塘水灌溉稻田的面积分别是:松-稻系统9.28 hm2, 混-稻系统6.17 hm2, 对照系统10.10 hm2.插秧苗前稻田每亩施用尿素8 kg、氯化钾7.2 kg、钙镁磷肥40 kg, 施肥方法采用一次性全层施肥.

表 1 水稻移栽后降水量及稻田灌排制度 Table 1 The precipitation and schedule of paddy field irrigation and drainage after rice transplantation

钙镁磷肥产自湖南省中方县, 总铅含量为25.23 mg·kg-1, 无交换性铅检出;氮肥、钾肥无铅检出.各研究小区不同地块土壤相关背景值见表 2.稻秧移载前将山塘水放净, 重新蓄集地表径流和土壤渗流.

表 2 研究系统不同地块土壤pH值、有机质含量、总铅含量及土壤机械组成 Table 2 The soil pH, organic matter content, total Pb content, and soil mechanical composition in different plots of different compound ecosystem in test areas
2.2.2 监测及采样方法

采取土样:在不同研究区不同地块随机选择4块1 m×1 m的样地, 按五点采样法分别采取0~10 cm的岗地表层土壤样品、山塘底泥样品、稻田耕层土壤样品, 风干, 粉碎研磨, 分别过10目、100目筛, 储藏备用.

干湿沉降监测及采样:在林外空旷处固定架设干湿沉降采集罐采集干湿沉降样品(路璐等, 2012).采集罐为一容积4 L的小口塑料罐, 以聚苯乙烯泡沫材料为塞塞紧罐口, 以口径10 cm的塑料漏斗斗颈穿过罐塞, 固定漏斗.湿沉降(雨水)及干沉降物通过塑料漏斗进入采集罐(积于漏斗内壁的干沉降样被雨水洗入), 取样时以罐内雨水洗净塑料漏斗内壁, 洗液汇于罐内的雨水样中, 此即为大气沉降雨水混合样(简称“雨水混合样”).测量罐内雨水体积, 换算成降雨量(单位:mm).以水稻生长不同生育期(表 1)为周期采集雨水混合样.

监测及采集岗地径流(包括坡面径流及壤中流):按水稻不同生育期采集汇入地表径流收集桶、壤中流收集桶中的水和泥沙, 分别揺匀, 用量筒分别测量水量, 此即为不同水稻生育期间岗地产生的地表径流流量和壤中流流量;各取其中500 mL摇匀的水样, 用定量滤纸过滤(滤纸在过滤水样前于50%湿度、25 ℃条件下恒温恒湿48 h, 用十万分之一天平称重), 烘干滤膜上的泥沙, 称重并换算成地表径流和壤中流泥沙含量, 烘干的泥沙即地表径流冲刷产生的泥沙样品和壤中流含沙样, 装样品袋备测;滤液即地表径流水样和壤中流水样, 装瓶备测.地表径流流量和壤中流流量之和即为岗地径流流量, 岗地径流泥沙含量为地表径流泥沙含量与壤中流泥沙含量的加权求和值.

水位监测和水样采取:采用SR30型超声水位计来监测山塘和稻田水位.在水稻不同生育期采集山塘和稻田水样, 马上送实验室检测相关指标.

水稻各生育期不同研究区降水、岗地径流、山塘水、稻田水监测通量见表 3.

表 3 稻季不同研究区各地块输入输出水量 Table 3 The amount of water of inputting and outputting in different plot in the catchment area during rice cropping season mm

水稻测产及植株样品采集:在临近收获期用传统理论测产法对不同研究区水稻茎叶、谷粒进行测产.采集研究区水稻全株样品, 先用自来水洗净, 再用去离子水充分润洗, 将根、茎叶、谷粒分离, 分别杀青、烘干、称重、粉碎, 粉碎样品备测.

2.2.3 测定方法

① 土壤、泥沙、大气干沉降样品总铅的测定  先用盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸法消解样品, 定容消解液, 再用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定待测液铅含量(鲁如坤, 2004刘昭兵等, 2011).土壤成分分析标准物质(GSS-15)购自北京北纳创联技术研究院, 铅标准液原液(GSB 04-1742-2004)购自国家有色金属及电子材料分析测试中心, 将土壤标准物质及标准物质加标样利用上述样品相同测定方法检测结果, 计算得到回收率为96.4%, 达到了检测质量控制目标.以上检测过程中所用化学试剂皆为优级纯.

② 各水样总铅含量的测定  将水样(大气沉降雨水混合样、岗地径流水样、壤中流水样、山塘水水样、稻田水水样)分别用0.45 μm滤膜抽滤, 直接上机测定滤液铅含量, 此为水样水溶态铅含量;滤膜及其上的干沉降颗粒物先灰化, 再用HF-HClO4法消煮, 消煮液定容, 再上机测定其中的铅含量, 换算后的结果数据为水样颗粒态铅含量.水样水溶态铅含量与颗粒态铅含量之和即水样铅含量.滤膜在过滤水样前于50%湿度、25 ℃条件下恒温恒湿48 h, 用十万分之一天平称量待用滤膜及空白滤膜质量.将空白滤膜同上述方法消化制备成空白待测液, 上机测定其中的铅含量(柯馨姝, 2015).测定仪器为电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES).以上检测过程中所用化学试剂皆为优级纯.

③ 水稻植株样铅含量的测定  先用浓硫酸-双氧水消煮, 对消煮液定溶(鲁如坤, 2004), 然后用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定待测液铅含量.利用柑橘叶成分分析标准物质(GSB-11)作为植物标准成分物质对消化、检测过程进行质量控制, 加标回收, 回收率为94.3%, 达到检测质量控制目标.标准物质购自北京仪化通标科技有限公司.以上检测过程中所用化学试剂皆为优级纯.

2.2.4 汇水区系统内铅迁移量的计算

大气沉降铅输入通量、岗地集水区铅输入通量、山塘铅输入通量、稻田铅输入通量的计算公式分别如式(1)~(4)所示(陈建国等, 2015).

(1)

式中, Qai为大气沉降铅输入通量(g·hm-2);Ca为大气沉降铅含量(μg·L-1);P为降水量(mm);S为单位面积(hm2).

(2)

式中, Qci为岗地集水区铅输入通量(g·hm-2);Qce为岗地集水区铅输出通量(g·hm-2);Sc为岗地径流场面积(hm2);Cr为岗地径流铅含量(μg·L-1);Lh为岗地径流产流量(L);Crs为岗地径流泥沙含量(mg·L-1);Cs为泥沙铅含量(mg·kg-1);Qir为岗地铅净存留通量(g·hm-2).

(3)

式中, Qip为山塘铅输入通量(g·hm-2);Sp为山塘面积(hm2);Cais为单位面积大气沉降铅输入通量(g·hm-2);Qep为山塘铅输出通量(g·hm-2);Cw为山塘水铅含量(μg·L-1);Mw为山塘水输出量(mm);Qir为山塘铅净存留通量(g·hm-2).

(4)

式中, Qif为稻田铅输入通量(g·hm-2);Sf为稻田面积(hm2);Qef为稻田铅输出通量(g·hm-2);Ms为单位面积稻田水排放量(mm);Cfw为稻田水铅含量(μg·L-1);Mb为单位面积水稻地上部各器官生物产量(kg·hm-2);Co为水稻地上部各器官铅含量(mg·kg-1);Qir为稻田铅净存留通量(g·hm-2).

2.2.5 统计方法

相关数据利用SPSS20.0进行统计分析.

3 结果(Results) 3.1 稻季岗地径流泥沙含量

从水稻生育前期到后期, 各研究区岗地径流泥沙含量都呈下降趋势(表 4).比较发现, 对照研究区岗地径流泥沙含量最高, 其平均含量分别是松-稻汇水区岗地径流泥沙含量的32倍、混-稻汇水区岗地径流泥沙含量的48倍.松-稻系统岗地坡面径流泥沙含量与混-稻系统坡面径流泥沙含量相比而言, 前者的坡面径流泥沙含量平均高出后者的33%.

表 4 稻季不同复合系统岗地坡面径流泥沙含量动态 Table 4 The dynamic content of sediment in runoff from hilly slope in different compound ecosystem during rice cropping season
3.2 稻季大气沉降雨水混合样、汇水区地表水样及坡面流失泥沙铅含量动态

图 3所示, 在水稻返青期、分蘖前期及黄熟期, 雨水混合样铅含量远低于岗地径流, 而在水稻分蘖前期与黄熟期之间(6月19日—8月30日), 雨水混合样与各岗地径流铅含量相近.在水稻生育期, 混-稻汇水区岗地径流铅含量最高, 对照其次, 松-稻汇水区岗地径流铅含量最低.整个稻季期内, 雨水混合样的铅含量均低于岗地坡面径流的铅含量.稻季山塘水铅含量的变化都是在前期最高, 之后逐渐降至最低, 然后又迅速回升, 山塘水铅含量的变化幅度比岗地径流的小.水稻大田生育期间, 林-稻汇水区山塘水铅含量略低于对照汇水区, 但差异不明显.在稻季, 稻田水铅含量的变化与雨水铅含量的变化基本一致, 但在水稻生育前期和后期, 稻田水铅含量比雨水铅含量略高, 中期比雨水铅含量略低.对比3个汇水区系统可知, 在稻季的前期和后期, 对照系统的稻田水铅含量略高于林-稻系统的稻田水铅含量, 在中期的差异不明显.3个汇水区系统岗地径流泥沙中的铅含量相对稳定, 其中, 松-稻汇水区岗地径流泥沙铅含量最高(30.40 mg·kg-1), 其次是混-稻汇水区系统(29.76 mg·kg-1), 对照系统最低(22.15 mg·kg-1).

图 3 稻季雨水、丘陵汇水区地表水、坡面流失泥沙铅含量 Fig. 3 Lead contents of surface waters, rain water, and the sediment from runoff water in three hilly catchment systems during rice growth season
3.3 不同系统稻谷、稻草生物量及其铅含量

图 4所示, 3个汇水区系统中, 稻田产出稻草生物产量平均为9015 kg·hm-2, 其中以混-稻系统最低, 对照系统较高, 松-稻系统最高.稻谷产量与稻草产量在3个系统中变化趋势相同, 以上差异与汇水区光照条件有关.松-稻汇水区岗地低矮, 洼地围合区较开阔, 稻田光照条件较好, 而混-稻汇水区系统则恰好相反.

图 4 不同丘陵汇水区系统水稻茎叶、稻谷生物量 Fig. 4 The biomass of grain and stem-leaf of rice from paddy field in different hilly catchment

图 5可知, 混-稻系统、松-稻系统稻草铅平均含量分别比对照系统降低了9.4%、18.8%, 混-稻系统、松-稻系统的稻谷铅平均含量分别比对照系统的降低了15.4%、23.1%.

图 5 不同丘陵汇水系统稻田水稻茎叶、稻谷铅含量 Fig. 5 The content of Pb in grain and stem-leaf from paddy field in different hilly catchment
3.4 稻季不同汇水区内不同地块铅收支动态

表 5所示, 稻季输入汇水区岗地的铅主要为大气沉降输入铅.在林-稻汇水区系统, 从岗地输出的铅主要为岗地径流铅, 输出占总输入的49.9%~69.9%, 输出泥沙铅只占总输入的1.3%~3.2%, 输入铅总体表现为正留存, 留存量以混-稻岗地高.在对照系统, 从岗地输出的径流铅占总输入铅的135.8%, 而径流夹带的泥沙输出的铅占总输入铅的125.9%, 输入岗地铅表现为负留存.岗地铅的输出主要集中在稻季的返青期、分蘖前期和拔节孕穗期, 期间对照系统铅输出占稻季总输出的78.6%, 而松-稻、混-稻系统铅输出占稻季铅总输出的63.9%、68.6%.

表 5 稻季不同系统不同地块单位面积铅收支动态 Table 5 The dynamic Pb content based on per unit area in different plots of different compound ecosystem during rice cropping seasong·hm-2

山塘铅主要来自大气沉降、径流及泥沙, 大多集中在返青期和分蘖前期, 期间松-稻汇水区系统山塘输入铅占总输入铅的61.5%, 混-稻山塘输入铅占总输入铅的66.7%, 对照山塘输入铅占总输入铅的63.9%.铅的输出则是以向稻田输送灌溉水表现的.对照系统山塘铅的净留存高达3427.6 g·hm-2, 是松-稻系统的3.6倍, 是混-稻系统的5.7倍.山塘向外输出铅发生在伏旱季节的7月中旬—8月下旬, 此阶段降水少, 而此时正是中稻拔节孕穗和乳熟时期, 水稻需要大量生理耗水.在此期间, 水溶性铅及悬浮颗粒态铅随山塘灌溉水进入稻田(李英伦等, 1992).水溶性铅易为水稻吸收利用.

输入稻田的铅主要来源于大气沉降和山塘灌溉水, 其中, 大气沉降输入铅占96%~96.4%, 山塘灌溉水输入铅只占3.6%~4.0%.大气沉降输入铅主要发生于水稻返青期至拔节孕穗期, 而灌溉水输入铅则集中于拔节孕穗期和乳熟期, 且占比较小.在各汇水区系统, 稻田向外输出铅的形式为水稻吸收和稻田排水, 水稻吸收占稻田铅总输出的70%~74%, 稻田排水输出铅占总输出的26%~30%;以谷粒、稻草形式输出铅发生在水稻收获时期, 稻田排水主要发生在返青期、分蘖前期和黄熟期.3个丘陵汇水区系统比较, 稻田铅净留存最高的是松-稻系统, 其次是混-稻系统, 对照系统最低, 3个系统水稻从稻田移出的铅占总输入铅的值分别是松-稻系统28%、混-稻系统29%、对照系统36%.

4 讨论(Discussion) 4.1 大气沉降输入铅的来源

监测发现, 初夏、初秋时期的大气沉降铅含量较高, 伏夏时期铅含量较低, 造成这种现象的原因可能是不同时期云团的携带含铅物质量不同.初夏、初秋时期盛行东南季风, 季风将区域外工业烟尘带到了湘北区域上空, 含铅物质因降水及其他气象因子以干湿沉降方式沉降于地表, 故此时间段干湿沉降的铅含量较高.盛夏时期, 湘北区域被副热带高压气团控制, 由于本地的工业污染轻, 工业排放少, 而云团来自当地的水分蒸发, 所以此时期云团中铅及其他重金属物质较少, 此时干湿沉降铅含量也较低.以上分析表明, 水稻生育期间, 干湿沉降输入的铅主要来自试验地所在区域外的东南地区.

4.2 输入铅在系统内的迁移和分配

汇水区系统内不同地块净留存的铅占输入铅的百分比可表征该地块滞留铅的能力.如图 6所示, 林-稻系统中山塘截留的铅占输入山塘铅的83.3%~88.5%, 截留能力最强;稻田截留的铅占输入稻田铅的81.0%~82.1%, 截留能力次之;岗地截留的铅占输入岗地铅的26.9%~53.8%, 截留能力最低.对照系统各结构单元截留铅的高低顺序与林-稻系统相同, 但截留比例与林-稻系统相差悬殊, 山塘净留存铅占输入的94.9%, 稻田次之, 只占38.5%, 岗地不但没有发生截留, 反而净输出(-161.7%).岗地地表呈现一定的坡度, 发生降水时产生地表径流侵蚀, 故留存物质的能力被削弱.本研究结果表明, 植被能降低岗地径流的侵蚀程度, 且郁闭度愈大这种抑制作用愈强.山塘和稻田位置低平, 有利于接纳输入物质, 其中, 山塘直接接纳岗地输入的含泥沙径流, 铅含量较高的泥沙直接沉积于山塘, 因此, 其存留铅的能力较高;稻田接纳的含铅物为雨水和灌溉水, 其铅含量低, 故其铅存留量比山塘低.丘陵汇水区系统输出铅发生在系统末端的稻田产出水稻和排出稻田水, 对照系统稻田水稻的茎叶和谷粒及稻田水铅含量较高, 故其铅输出较多.

图 6 稻季不同系统内不同地块截留铅占地块输入铅的百分比 Fig. 6 The percentage of net Pb retained in each plot accounted for that inputting in the plot during rice cropping season

在不同汇水区系统中, 铅的迁移和留存过程都存在明显差异, 其根本原因与系统源头结构单元(岗地)的植被覆盖差异分不开.混-稻系统的岗地覆盖退耕还林形成自然次生针阔混交林, 岗地面为梯面, 降水产生的地表径流流量小, 产沙少, 相反壤中流量较高, 故以岗地径流、侵蚀泥沙为载体的铅输出量也较低, 其铅净留存量较高(表 5).混-稻系统岗地的凋落物以乔木阔叶居多, 在地表易腐解, 输入山塘的径流中水溶性小分子有机物含量较高, 小分子有机物与水中的铅结合易形成水溶性有机螯合物, 铅垂向沉积迁移量较少, 故而山塘水铅含量较高(图 3b), 以灌溉水形式输出铅通量较大, 导致山塘铅净留存量较低(表 5).对照系统岗地常年耕作, 夏季上覆玉米、红薯, 降水在土表产流量及产沙量均较高, 土壤因此受侵蚀较强, 致使岗地滞留铅的能力为负值;岗地输向山塘铅的主要载体是粘粒和粉粒, 粉粒及大部分粘粒在山塘水体中沉积, 少部分悬浮于水体中, 造成山塘铅净留存量较高, 输向稻田的灌溉水铅其主要形态是吸附于粘粒胶体上的交换态铅和溶于水中的离子态铅.松-稻系统岗地植被覆盖度介于对照与混-稻系统之间, 其留存铅的能力亦介于二者之间;岗地湿地松林地凋落物为针叶, 腐解产物主要为大分子有机物, 不易溶于水, 故其输向山塘的有机铅主要为颗粒态, 易沉积于山塘, 山塘铅净留存量也介于对照与混-稻系统之间(表 5), 而山塘水体铅含量较低.

表 5所示, 3个汇水区系统的稻田中, 水稻返青期、分蘖期、抽穗扬花期铅的输入输出皆相同(灌排皆为雨水), 只有拔节孕穗期和乳熟期输入不同山塘灌溉水.显然, 水稻各器官铅含量的差异与灌溉水铅的差异有关.该结果与刘昭兵等(2011)关于水稻成熟期吸收铅强度较大的观点一致.对照系统稻田灌溉水中铅主要为离子态及交换态, 易为水稻根系所吸收, 故水稻各器官铅含量较高.拔节孕穗期和乳熟期, 与混-稻系统稻田水相比, 松-稻系统稻田输入的灌溉水中铅主要以大分子有机胶体态形式存在, 不易为水稻吸收, 故水稻各器官铅含量较低;混-稻系统稻田水中的铅则以小分子有机态含量较多, 其被水稻吸收利用的难度介于对照与松-稻系统之间, 故其水稻各器官铅含量亦介于前二者之间(图 5).

5 结论(Conclusions)

1) 水稻栽培季节, 输入湘东北丘陵汇水区系统的铅来源于大气沉降, 其中主要部分是在夏初借助东南季风远距离输入.

2) 在水稻大田生育期, 山塘是大气沉降铅主要集纳地貌单元, 存留了大气沉降输入岗地和山塘总铅的66%, 稻田累积的铅主要来自稻田上空的大气沉降.

3) 水稻对铅的吸收与灌溉水有关, 林-稻汇水区系统山塘蓄积的塘水有利于减少水稻对铅的吸收.

4) 在丘陵汇水区系统中, 岗地铅净存留量的大小取决于岗地植被类型及郁闭度, 覆盖森林且郁闭度大的岗地铅存留量高, 覆盖农作物的岗地铅存留量低.

5) 岗地与山塘存留铅的数量呈负相关关系.

参考文献
Blake L, Goulding K W T. 2002. Effects of atmospheric deposition, soil pH and acidification on heavy metal contents in soils and vegetation of semi-natural ecosystems at rothamsted experimental station[J]. Plant and Soil, 240(2): 235-251. DOI:10.1023/A:1015731530498
Cheng F M, Zhao N C, Xu H M, et al. 2006. Cadmium and Lead contamination in japonica rice grains and its variation among the different locations in southeast China[J]. Science of the Total Environment, 359(1/3): 156-166.
陈建国, 闫文德, 项文化. 2015. 湘北丘陵林-稻系统镉的迁移[J]. 生态学报, 35(22): 7542-7552.
崔晓荧, 秦俊豪, 黎华寿. 2017. 不同水分管理模式对水稻生长及重金属迁移特性的影响[J]. 农业环境科学学报, 36(11): 2177-2184. DOI:10.11654/jaes.2017-0665
崔元文.2012.四川紫色土丘陵区不同耕作和覆盖方式下坡地养分流失研究[D].重庆: 西南大学 http://cdmd.cnki.com.cn/article/cdmd-10635-1012343061.htm
Gajbhiye T, Pandey S K, Lee S S, et al. 2019. Size fractionated phytomonitoring of airborne particulate matter(PM) and speciation of PM bound toxic metals pollution through Calotropis procera in an urban environment[J]. Ecological Indicators, 104: 32-40. DOI:10.1016/j.ecolind.2019.04.072
Gope M, Masto R E, George J, et al. 2017. Bioavailability and health risk of some potentially toxic elements(Cd, Cu, Pb and Zn) in street dust of Asansol[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 138: 231-241. DOI:10.1016/j.ecoenv.2017.01.008
黄安香, 杨守禄, 杨定云, 等. 2018. 竹笋地土壤剖面的铅和镉的积累迁移及潜在生态风险评价[J]. 土壤通报, 49(5): 1225-1232.
Jennings A A. 2013. Analysis of worldwide regulatory guidance values for less frequently regulated elemental surface soil contaminants[J]. Journal of Environmental Management, 128: 561-585. DOI:10.1016/j.jenvman.2013.05.062
柯馨姝.2015.长株潭地区大气沉降中重金属污染特征及来源分析[D].青岛: 中国海洋大学 http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10423-1015715476.htm
鲁如坤. 2004. 土壤农业化学分析方法[M]. 北京: 中国农业科学技术出版社.
罗天啸, 陈建国, 闫文德, 等. 2015. 湘北丘陵林-稻系统稻田表面水质量效应及评价研究[J]. 水土保持学报, 29(1): 268-273.
吕玉桦, 孔婷, 让蔚清. 2013. 2004-2012年我国血铅超标事件的流行特征分析[J]. 中国预防医学杂志, 14(11): 868-870.
李英伦, 蒲富永. 1992. 铜铅镉砷在紫色丘陵农田中的径流迁移[J]. 农业环境保护, (2): 66-71+60.
刘昭兵, 纪雄辉, 彭华, 等. 2011. 不同生育期水稻对Cd、Pb的吸收累积特征及品种差异[J]. 土壤通报, 42(5): 1125-1130.
路璐, 朱立新, 岑况, 等. 2012. 大气干湿沉降样品收集方法及应用实例[J]. 矿床地质, 31(S1): 1157-1158.
Martín F, Simón M, García I, et al.2014.Pollution of Pb in Soils Affected by Pyrite Tailings: Influence of Soil Properties//Environmental Risk Assessment of Soil Contamination[M].London: IntechOpen
Moon C S, Zhang Z W, Shimbo S T, et al. 1995. Dietary intake of cadmium and lead among the general population in Korea[J]. Environmental Research, 71(1): 46-54. DOI:10.1006/enrs.1995.1066
Škrbić B, D-urišić-Mladenović N. 2013. Distribution of heavy elements in urban and rural surface soils:the Novi Sad city and the surrounding settlements, Serbia[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 185(1): 457-471. DOI:10.1007/s10661-012-2567-3
Sun Y F, Xie Z M, Li J, et al. 2006. Assessment of toxicity of heavy metal contaminated soils by the toxicity characteristic leaching procedure[J]. Environmental Geochemistry and Health, 28(1/2): 73-78.
王英杰.2016.调控稻田土壤中Pb、Cd和As复合污染组配改良剂的研发与应用[D].长沙: 中南林业科技大学 http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10538-1016297748.htm
肖承坤. 2017. 我国铅污染现状分析[J]. 环境与可持续发展, 42(5): 91-92. DOI:10.3969/j.issn.1673-288X.2017.05.028
徐勤学, 王天巍, 李朝霞, 等. 2010. 紫色土坡地壤中流特征[J]. 水科学进展, 21(2): 229-234.
于瑞莲, 胡恭任, 林燕萍, 等. 2013. 泉州市不同功能区土壤铅同位素组成及其来源分析[J]. 环境科学学报, 33(7): 1996-2003.
赵兴敏, 董德明, 花修艺, 等. 2009. 污染源附近农田土壤中铅镉铬砷的分布特征和生物有效性研究[J]. 农业环境科学学报, 28(8): 1573-1577. DOI:10.3321/j.issn:1672-2043.2009.08.004
朱昌宇, 黄道友, 朱奇宏, 等. 2012. 模拟降雨条件下污染土壤中重金属元素径流迁移特征[J]. 水土保持学报, 26(4): 49-53.
周学文, 赵小敏, 胡国瑞, 等. 2009. 南方丘陵地区水田土壤养分变异分析[J]. 江西农业大学学报, 31(5): 919-926. DOI:10.3969/j.issn.1000-2286.2009.05.029