2. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021;
5. 河南省环境监测中心, 郑州 450004
2. The State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
4. Center for Excellence in Urban Atmospheric Environment, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021;
5. Henan Environmental Monitoring Center, Zhengzhou 450004
汾渭平原是黄河流域汾河平原、渭河平原及台塬阶地的总称.近年来, 在京津冀、珠三角和长三角等区域空气质量逐渐好转的形势下(李言顺等, 2018;姜磊等, 2018), 汾渭平原多城市污染物浓度不降反升(肖悦等, 2017;卫玮等, 2018), 2018年汾渭平原被生态环境保部纳入了“蓝天保卫战”治理重点区域.气象条件和地形等因素都会影响污染物的输送累积(Geoffrey et al., 2011;Ye et al., 2015).而污染物的区域输送对重污染的形成起到至关重要的作用(Reza et al., 2017;Chang et al., 2019).仅通过观测手段来量化污染物的远距离输送具有局限性, 因此, 空气质量数值模式成为定量分析污染物区域传输的重要手段(Ge et al., 2012;Li et al., 2013;Li et al., 2017).目前, FLEXPART模式被广泛应用到国内外大气污染物传输领域.Zhu等(2019)利用FLEXPART探究了日本利尻岛黑炭的来源.Perrone等(2018)利用FLEXPART验证了多瑙河流域颗粒物的主要来源.李岩等(2010)通过对比FLEXPART模拟结果与北京上甸子站点的CO观测数据及排放源清单, 表明FLEXPART模式在北京基本适用.程巳阳等(2016)利用FLEXPART结合排放源对北京本地站和城区站的CO浓度进行模拟, 结果表明, 站点的污染物浓度一方面受到站点所在地的局地排放源的影响, 另一方面与影响站点的潜在源区的排放源密切相关.Joy等(2009)将WRF和MM5两个中尺度气象模式模拟得到的气象数据输入到FLEXPART模式进行对比, 发现WRF气象场的改进效果更好.因此, FLEXPART-WRF作为一种更精细化的模式被广泛运用到大气污染物区域传输研究.黄宇等(2018)结合CMAQ和FLEXPART-WRF对武汉地区污染物进行来源解析.陈赛华等(2017)结合FLEXPART和清华大学MEIC人为源排放清单, 建立了一种快速定量估计大气污染物潜在源区时空分布的方法.但目前FLXEPART-WRF在汾渭平原及其周边地区的应用基本没有, 而且利用FLXEPART-WRF模型开展污染物在垂直方向上传输的研究也较为缺乏.
本文选取汾渭平原及其周边的西安、三门峡、郑州3个城市, 这3个城市自西向东纬度大致相同, 都处于中国的南北分界线秦岭淮河线上.但每个城市周围的地形有很大的差异, 西安处于关中盆地, 三门峡市座落在黄河南岸阶地上, 地势较高, 而郑州位于华北平原南部.运用FLEXPART-WRF模式模拟了2018年在三门峡、西安和郑州释放的粒子后向72 h的停留时间, 并进行水平和垂直方向上的统计分析, 以期揭示汾渭平原及其周边地区粒子的输送路径及潜在排放源区分布.
2 数据与方法(Materials and methods) 2.1 数据来源空气污染数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://113.108.142.147:20035/emcpublish), 包括三门峡、西安和郑州PM2.5小时质量浓度.
2.2 模式设置 2.2.1 WRF模式参数设置WRF模式采用3.6版本, 由美国国家环境预测中心(NCEP)全球预报系统GFS的最后分析资料(FNL)为模式提供初始条件及边界条件, 空间分辨率为1°×1°, 时间间隔为6 h.模式设置两层嵌套模拟, 空间分辨率分别为15 km×15 km、5 km×5 km, 其中, 外层网格覆盖东亚大部分区域, 内层网格覆盖汾渭平原地区, 模拟区域中心点位于31°N、102°E, 垂直方向分成不等距的30层.
2.2.2 FLEXPART-WRF模式参数设置FLEXPART模式是挪威大气研究所开发的拉格朗日粒子扩散模式, 是目前开展印痕分析的主要工具之一, 该模式可以计算点、线、面或体积源释放的粒子在不同区域尺度的传输、扩散、沉降和放射性衰减等过程, 其前向时间模拟可获得示踪物由源区向周围的传输、扩散轨迹, 后向时间模拟可获得对固定点有潜在影响的排放源区分布或停留时间, 并量化潜在源区的影响(Stohl et al., 2005;Stohl et al., 2013).模式内核采用零加速度方式计算粒子轨迹, 表达式为:
(1) |
式中, Δt为时间增量, X为位置矢量,
经源汇关系的转换后, 格点停留时间的计算公式为:
(2) |
式中, ΔT为时间分辨率, N为在ΔT时间范围内采样的数量, J为释放的总粒子数, fijn是一个函数, 它计算了对于指定网格点有贡献粒子的多少.FLEXPART-WRF利用WRF模式模拟数据为FLEXPART提供分辨率更高的气象场(Brioude et al., 2013).本研究中FLEXPART-WRF模式模拟方向为后向72 h模拟, 模式的气象场为WRF模式模拟得到的15 km×15 km气象场, 模式的模拟区域如图 1所示, 模式的粒子释放位置在三门峡市、西安市和郑州市, 设置每天的2:00、8:00、14:00和20:00分别释放10000个粒子, 粒子释放高度为0~100 m, 示踪物选用AIRTRACER, 模式输出时间分辨率为1 h, 空间分辨率为5 km×5 km, 垂直方向分成不等距的21层, 结果为每个网格中的粒子停留时间.某地的停留时间越长, 则对目标点或区域的污染贡献越大, 停留时间可以代表对目标点或区域有影响的潜在源区和传输通道的分布.
本研究运用停留时间分析方法(RTA)(Ashbaugh et al., 1985), 以期更好地表征受体点的传输通道.RTA方法的计算公式为:
(3) |
式中, t(i, j)为FLEXPART-WRF模式输出的网格(i, j)内粒子的停留时间, T为所有网格点停留时间之和.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 汾渭平原及其周边地区污染特征为了研究汾渭平原及其周边地区粒子的传输路径, 本文选取三门峡、西安和郑州3个典型城市作为粒子的释放点, 模拟在距离地面0~100 m释放的粒子后向72 h停留时间.由于受到采暖期的影响, 三门峡、西安和郑州秋冬季污染最为严重; 而春季易受到沙尘传输的影响, 也会出现重污染; 夏季这3个城市均未出现重污染.为此将三门峡、西安和郑州的分为秋冬季、春季和夏季3个阶段来研究.3个城市在研究时间段内的PM2.5浓度如表 1所示.从季节变化来看, 秋冬季PM2.5浓度最高, 其次是春季, 夏季污染物浓度最低.对于不同城市, 秋冬季和春季郑州PM2.5浓度最高, 是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的2.26倍, 其次是西安, 三门峡PM2.5浓度最低.
图 2~4分别显示了利用RTA方法统计的2018年不同季节的重污染和清洁期间到达三门峡、西安、郑州的粒子的水平传输路径.表 2为不同水平范围内粒子停留时间分布.对于不同的季节和城市, 粒子有来自不同方向的传输.重污染期间传输距离较近, 清洁时期粒子的扩散条件更好.
由表 2可知, 西安地处关中盆地特殊喇叭状狭长区域的中部, 污染物不易扩散, 粒子停留时间在距离释放点r≤100 km占比最高, 尤其在秋冬季重污染期间, 占比高达39.3%.三门峡座落在黄河南岸阶地的峡谷地形内, 且地势较高, 粒子停留时间在距离释放点300 km < r≤500 km占比较大, 为17.6%~24.4%.郑州位于华北平原东部, 远距离传输对其传输影响较大, 与三门峡和西安相比, 粒子停留时间在距离释放点500 km < r≤1000 km占比最大, 为12.3%~28.7%.
图 2为秋冬季粒子的水平传输路径, 秋冬季三门峡、西安和郑州均有来自偏西和偏东北两个方向的传输, 偏西路径是来自关中平原西部的粒子沿秦岭山脉向东的传输, 偏东北路径主要是来源于京津冀及其周边的粒子沿太行山向西的传输.而在三门峡, 秋冬季重污染期间还存在偏西北和偏南的两条路径, 沿西北路径, 粒子从中国西北部地区的新疆、青海、内蒙、甘肃等地经陕西北部和山西南部到达三门峡.偏南路径主要受到湖北和河南南部传输的影响, 但由于三门峡南靠秦岭东段伏牛山脉, 所以省内传输对三门峡影响较大.由表 1可见, 秋冬季55%~71%的粒子集中在与释放点距离r≤300 km的范围内, 且在r≤100 km范围内粒子停留时间占比最长, 尤其是在重污染期间.说明秋冬季粒子的来源受到局地传输的影响较大.西安和郑州在秋冬季重污染和清洁时期粒子停留时间的分布基本一致, 说明西安和郑州秋冬季粒子的来源比较稳定, 但重污染期间局地传输的贡献较大.
图 3为春季粒子的水平传输路径, 在春季, 三门峡、西安和郑州均有来自东北、西和西南3个方向的传输, 偏东北路径主要是粒子沿太行山向西的传输, 偏西路径主要是来自我国西北部沙尘的传输, 偏西南路径粒子主要受到西南部四川和重庆等省市传输的影响.而在三门峡和西安, 春季重污染期间还存在偏东南的一条路径, 粒子主要受到三门峡西边湖南、湖北、江西和安徽等地传输的影响.由表 1可见, 与秋冬季相比, 春季与释放点距离r>200 km处粒子停留时间占比较大, 说明远距离传输对春季汾渭平原及其周边地区的粒子停留时间影响较大.郑州在春季重污染和清洁时期粒子停留时间的分布特征基本一致, 说明春季到达郑州的粒子来源比较稳定, 但重污染期间局地传输的贡献较大.
图 4为夏季粒子的水平传输路径, 夏季来源于偏东路径的粒子对三门峡、西安和郑州影响较大, 偏东路径粒子主要受到来源于京津冀及其周边粒子沿太行山南麓向西传输的影响.由表 1可见, 夏季在距离释放点距离r≤100 km处粒子停留时间占比仍较高.但郑州在距离释放点500 km < r≤1000 km范围内粒子的停留时间最长, 占比为23.89%, 而且郑州夏季存在明显的来源于偏东北方向的粒子, 说明粒子沿太行山脉的远传输非常重要.
3.3 垂直传输特征 3.3.1 垂直传输高度特征图 5~7分别展示了利用RTA方法统计的2018年不同季节的污染和清洁期间到达三门峡、西安和郑州的粒子在垂直方向上停留时间的分布特征.表 3为不同后向时间步长粒子停留时间高度分布.由表 3可见, 粒子传输高度在秋冬季最低, 其次是春季, 在夏季传输高度最高, 而且重污染期间粒子的传输高度低于清洁时期.
图 5为秋冬季粒子的垂直传输特征, 由图 5和表 3可以发现, 在秋冬季粒子的传输高度较低, 随着时间推移, h>900 m高度的粒子占比逐渐减少, 而h≤900 m高度的粒子比例增加.说明高层的粒子经过一定时间的传输到达释放点附近时由于湍流混合作用的减弱导致粒子的传输高度降低.秋冬季在300 m < h≤900 m高度运动的粒子比例最高, 尤其在重污染期间, 后向72 h内来自300 m < h≤900 m高度的粒子在秋冬季重污染期间占比可达39.6%~43.0%.结合表 1, 秋冬季重污染期间汾渭平原及其周边地区传输距离小于100 km, 垂直传输高度在300 m < h≤900 m的粒子占主导作用.在秋冬季重污染时期三门峡传输高度最高, 西安次之, 郑州最低.而在清洁时期西安传输高度最高, 三门峡次之, 郑州最低.
图 6为春季粒子的垂直传输特征, 相对于秋冬季来说, 春季来源于900 m < h≤2000 m高度的粒子比例明显增加, 尤其是郑州.郑州春季重污染期间后向72 h来源于900 m < h≤2000 m高度的粒子比例为23.1%, 远高于秋冬季的12.9%.春季来自高层(h>2000 m)的粒子在西安占比最高, 其次是三门峡, 郑州占比最低.虽然春季粒子的传输高度高于秋冬季, 但粒子垂直传输仍然在300 m < h≤900 m高度范围内占比最高.结合表 1可知, 春季重污染期间汾渭平原及其周边地区传输距离小于200 km, 垂直传输高度在300 m < h≤900 m的粒子占主导作用.在春季重污染时期三门峡传输高度最高, 西安次之, 郑州最低.而在清洁时期西安传输高度最高, 三门峡次之, 郑州最低.
图 7为夏季粒子的垂直传输特征, 相对于秋冬季和春季.夏季来源于900 m < h高度的粒子比例明显增加.在三门峡和西安, 夏季后向72 h来源于900 m < h≤2000 m高度的粒子占比超过来源于300 m < h≤900 m的粒子, 而且从后向72 h到后向48 h, 来源于900 m < h≤2000 m高度的粒子比例增加.结合表 1可知, 夏季三门峡和西安水平传输距离小于100 km, 垂直传输高度在300 m < h≤900 m的粒子占主导.而郑州水平传输距离在500~1000 km范围内, 垂直传输距离在300 m < h≤900 m的粒子占主导.对于不同城市, 在夏季三门峡传输高度最高, 西安次之, 郑州最低.
3.3.2 重污染期间粒子穿越边界层传输特征粒子穿越边界层的传输特征一方面能体现水平传输路径, 另一方面能体现垂直传输高度的特征.为探究汾渭平原不同年份不同季节重污染期间粒子的传输特征, 对2017—2018年粒子穿越边界层的概率分布进行分析.对WRF模式模拟得到的2017—2018年边界层高度做统计得到的不同城市重污染期间的边界层高度如表 4所示.由表 4可见, 秋冬季重污染期间边界层高度均低于250 m, 不利于污染物扩散(Li et al., 2018).春季重污染期间边界层高度明显高于秋冬季.根据表 4的边界层高度计算粒子穿越边界层的概率r(i, j), 计算公式为:
(4) |
式中, A(i, j)为网格(i, j)内在边界层高度以上运动的粒子数量, T(i, j)为网格内粒子总数.2017和2018年粒子穿越边界层的概率分布如图 8~9所示.
2017和2018年秋冬季重污染期间, 三门峡、西安和郑州均有来自偏西和偏东北两个方向的传输, 在三门峡, 秋冬季重污染期间还存在偏西北和偏南的传输通道.2017年和2018年春季重污染期间, 三门峡、西安和郑州均有来自偏西和偏西南两个方向的传输.2018年春季重污染期间3个城市均存在偏东北的传输路径, 但在2017年, 仅三门峡存在偏东北的路径, 西安和郑州存在偏北的传输路径(图 2~3).如图 8~9所示, 在2017—2018年秋冬季重污染期间, 粒子穿越边界层的概率分布呈“南高北低”的特点, 在秋冬季重污染期间粒子的主要传输通道上, 粒子穿越边界层的概率较低.说明秋冬季重污染期间大气处于较稳定的状态, 垂直方向的混合作用较小.对于三门峡, 偏西和偏东南路径的粒子穿越边界层的概率低于40%, 也就是来自关中平原、湖北和河南本省的粒子主要集中在边界层以内.偏东北和偏西北路径的粒子穿越边界层的概率相对较高, 沿太行山向西传输的粒子和来源于中国西北方向的粒子传输高度较高, 40%以上的粒子在边界层以上传输到达三门峡.在粒子的水平传输通道上, 到达西安的粒子穿越边界层的概率均高于40%, 而到达郑州的粒子穿越边界层的概率均低于40%.
在春季重污染期间, 粒子在偏西路径上穿越边界层的概率较高, 即春季来自我国西北地区的粒子传输高度较高, 而且2017年重污染期间粒子穿越边界层的概率高于2018年.而在偏东北、偏西南和偏东南路径上粒子穿越边界层的概率低于40%, 说明来自京津冀、湖南、湖北、四川等地的粒子主要在边界层以内运动.春季由西北沙尘远距离传输引起的重污染过程粒子的传输高度较高, 而来源于其他路径的粒子传输高度较低.
4 结论(Conclusions)1) 汾渭平原及其周边地区秋冬季有偏西和偏东北两条主要的传输通道, 偏西路径是来自关中平原西部的粒子沿秦岭山脉向东的传输, 偏东北路径主要是来源于京津冀及其周边的粒子沿太行山向西的传输.对于春季, 汾渭平原及其周边地区有偏东北、偏西和偏西南3条主要的传输通道, 偏东北路径主要是粒子沿太行山向西的传输, 偏西路径主要是来自我国西北部沙尘传输的影响, 偏西南路径粒子主要受到西南部四川和重庆等省市传输的影响.夏季汾渭平原及其周边地区主要受到偏东路径的影响, 偏东路径粒子主要是来源于京津冀及其周边粒子沿太行山南麓向西传输的影响.
2) 对于不同的季节, 粒子的垂直传输高度呈现秋冬季最低, 其次是春季, 夏季传输高度最高的特征.秋冬季重污染期间汾渭平原及其周边地区传输距离r≤100 km, 垂直传输高度在300 m < h≤900 m的粒子占主导作用.春季重污染期间汾渭平原及其周边地区传输距离r≤200 km, 垂直传输高度在300 m < h≤900 m的粒子占比最高.说明在重污染期间粒子的垂直传输高度均较低, 而春季易受到沙尘的影响, 粒子的水平传输距离比秋冬季远.
3) 对于不同的城市, 由于地形等因素的影响, 到达西安的粒子在距离释放点r≤100 km的范围内占比最高, 到达三门峡的粒子在距离释放点300 km < r≤500 km的范围内占比较大, 到达郑州的粒子在距离释放点500 km < r≤1000 km的范围内占比最大.在秋冬季和春季的重污染期间, 三门峡的垂直传输高度最高, 西安次之, 郑州最低; 在清洁时期西安传输高度最高, 三门峡次之, 郑州最低.
4) 2017年和2018年重污染期间, 除来源于中国西北地区沙尘的传输外, 其他传输通道上重污染期间粒子穿越边界层的概率均较低.秋冬季重污染期间, 到达郑州的粒子穿越边界层的概率最低, 其次是三门峡, 到达西安的粒子穿越边界层的概率较高.重污染期间到达汾渭平原及其周边地区的粒子主要在边界层以内运动, 再加上边界层高度较低等不利气象条件, 成为重污染过程出现的重要原因.
5) 由于不同季节到达汾渭平原及其周边地区的粒子的传输路径有显著差异, 因此针对不同季节的污染应该采取不同的管控措施.秋冬季, 汾渭平原及其周边地区的大气污染防治主要应防范陕西、河南、京津冀等地的近距离传输; 春季在注意近距离传输的基础上, 还应该考虑来自我国西北地区的沙尘的影响; 夏季的管控重点是来源于京津冀的偏西路径.
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