环境科学学报  2020, Vol. 40 Issue (4): 1410-1421
大气红外辐射超高光谱探测仪临边探测—污染气体的反演精度和光谱通道评估    [PDF全文]
宗雪梅    
中国科学院大气物理研究所, 北京 100029
摘要:利用RFM模式,模拟计算了在研仪器—大气红外辐射超高光谱探测仪的临边探测模式下大气污染气体体积混合比的权重函数.结合仪器的可探测亮温阈值(0.3 K),利用权重函数线性化方法,计算并分析了6种大气状态下,气体混合比廓线在不同反演精度条件下可获得的光谱通道数随切点高度的变化,并给出了可用光谱通道在不同切点高度的位置.结果表明,随着相对反演精度的降低,可用光谱通道数量增加,除热带大气外,其它5种大气在10%臭氧反演精度和5%甲烷反演精度条件下有足够的通道,可用于反演4.6 km以上的混合比廓线.CO在15%反演精度条件下,6种大气均能获得反演6.9 km以上廓线的光谱通道.近地面切点高度反演比较困难,很难获得较高的反演精度.可用光谱通道位置与气体吸收线位置特别是峰值区域一致,也与气体模拟亮温高值区一致.
关键词临边探测    臭氧    甲烷    一氧化碳    反演精度    光谱通道    
Inversion accuracy and spectral channel evaluation of atmospheric polluted gases of atmospheric infrared radiation ultra-high detector under limb sounding
ZONG Xuemei    
Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029
Received 12 October 2019; received in revised from 7 November 2019; accepted 7 November 2019
Abstract: By using the RFM (Reference Forward Model) model, the weighting functions of atmospheric gases with given volume mixing ratios (VMR) to the limb atmospheric infrared radiation measurements are simulated. Given the instrument's brightness temperature detection precision is 0.3 K, the weighting function linearization method is used to estimate spectral channel numbers available for retrieval under six standard atmospheres, which depends on inversion precisions, the tangent heights and the position of the spectral channels. The results show that as the relative inversion precision decreases, the number of available spectral channels increases. Except the tropical atmosphere, the other five atmospheres have sufficient channels to retrieve the volume mixing ratio profile above 4.6 km for 10% ozone inversion accuracy and 5% methane inversion accuracy. Under 15% inversion accuracy of CO, the spectral channels can be obtained for the profile inversion above 6.9 km for all six atmospheres. It is difficult to retrieve the tangent heights near-surface with high inversion accuracy. The available spectral channel position is consistent with the gas absorption line position, especially the peak region, and also with the high value region of simulated bright temperature.
Keywords: limb sounding    ozone    methane    carbon monoxide    inversion accuracy    spectral channel    
1 引言(Introduction)

大气污染气体严重影响着大气环境, 对人类健康和动植物生长均造成了损害.另外, 因为它们可强烈吸收和释放大气红外辐射, 使地球表面温度增加, 从而影响着全球气候变化.人为源的排放使得污染气体时空分布不均, 变化较大, 这为大气环境监测带来了巨大的挑战.随着遥感技术的发展, 越来越多的地面和卫星遥感能够获得大气污染气体总量及廓线特征(Lerner et al., 2002; Susskind et al., 2003; Camps-Valls et al., 2012Rozanov et al., 2007), 特别是临边探测.因为临边辐射的变化主要受大气参数影响, 与复杂的地表无关, 这也是获取大气成分廓线的有效手段(Bowman et al., 2006; Raspollini et al., 2006).另外, 红外波段包含大气分子丰富的吸收谱线信息, 且不受太阳辐射的影响, 辐射传输过程相对简单, 一直以来都是大气成分反演的主要波段.因此, 大气红外临边探测技术朝着更高的光谱分辨率、更高的探测精度、更多的探测目标等方向进一步发展(王雅鹏等, 2016; Menzel et al., 2018).

本文研究的大气红外辐射超高光谱探测仪由中国科学院上海技术物理研究所研制, 探测波段范围为650~3050 cm-1, 其临边探测垂直分辨率为2.3 km, 光谱分辨率高达0.015 cm-1, 比目前在轨运行的最高光谱分辨率(0.02 cm-1)仪器TES(Tropospheric Emission Spectrometer, Beer et al., 2001)还高, 这将是目前世界上傅里叶光谱探测仪能够达到的最高光谱分辨率.超高的光谱分辨率带来巨量的可用光谱通道, 本仪器临边探测的光谱通道约为16万之多.光谱通道的选择和反演精度的关系是亟待探讨的问题之一.

Rodgers(1996)提出基于信息量的高光谱遥感通道选择方法, 指出信息量随通道数从10变化到1000大约是线性增加的.Crevoisier等(2001)提出的最佳灵敏度廓线方法为AIRS反演CO2选择了43个通道, 并且表明该方法可推广到其它痕量气体(N2O、CO、CH4), 同时也指出如果用于其它高分辨率红外探测仪(如IASI/MetOp)结果会不同.Dudhia等(2002)针对MIPAS/Envisat提出微窗选择方法, 尽可能将信息量大的通道合并, 有利于反演过程中正向模式的快速计算.将AIRS、IASI等高光谱红外探测仪数据同化到数值天气预报模式需综合考虑各种大气参数的通道选择, 一般选择通道数在300左右(Fourrie et al., 2003Collard, 2007).对于高光谱分辨率仪器的通道选择, 现在通用方法都是基于信息量分析, 同时考虑各种限制条件, 采用最优化或者逐步迭代方法以确定适用于各种仪器.

本文借助大气反演中的核心项—权重函数, 利用线性化方法, 对大气红外辐射超高光谱探测仪临边探测大气成分(臭氧、甲烷和一氧化碳)的反演精度和反演通道数的关系进行简单的评估.

2 模式、方法和数据(Model, method and data)

本文采用Dudhia(2017)提供的RFM(Reference Forward Model)模式的最新V5.0.3版本进行模拟计算.RFM模式是基于GENLN2(Edwards, 1992)的逐线辐射传输模式, 最初由牛津大学为了计算MIPAS/Envisat的参考光谱而开发, 以后逐渐发展成为适用于各种情况的光谱计算的通用模式, 它可计算球形或平面平行大气、各种不同观测视角(如卫星、飞机、气球及地面等)、各种大气参数的权重函数, 以及用于局地和非局地热力平衡的计算.RFM模式可计算的光谱分辨率为5×10-4 cm-1, 适用于临边红外光谱计算, 但它没有太阳辐射及其散射的计算, 因此, 不能被用于短波辐射模拟.RFM模式最大的优点是V5版本已经融合了最新的HITRAN2016(Gordon et al., 2017)和GEISA2015(Jacquinet-Husson et al., 2016)数据库, 同时一直处于维护发展中.

大气反演是一个非线性问题, 但可以通过线性化的牛顿迭代法来实现, 其中, 核心项—权重函数(雅克比矩阵)是观测量对状态量(反演量)的一阶偏导.线性化方程和权重函数表示为:

(1)
(2)

式中, y为观测向量, x为状态向量, F(x)为模式模拟量, ε为观测误差, K为权重函数.权重函数的计算在数学上采用有限差分法, 即给x一个小扰动, 计算其引起的模拟量的变化, 二者的比值即为权重函数.有限差分法在每次计算时都需要调用模式模拟, 非常耗时.因此, 很多辐射传输模式, 如SCIATRAN(Rozanov et al., 2002)、4A/OP(Scott et al., 1981)、LBLRTM(Clough et al., 2005)等都是通过解析法来计算, 因而获得的权重函数也称为解析雅克比矩阵, 具体方法请查阅相关参考文献.

RFM模式则直接采用有限差分法计算权重函数, 计算方程式为:

(3)

式中, Δx为小扰动量, 大气污染气体取为1%体积混合比. RFM模式计算权重函数时采用三角衰减方式, 即在某一高度给一个小扰动量, 则该扰动量在扰动层最大, 在扰动层上下1 km高度衰减为2/3扰动量, 在扰动层上下2 km高度衰减为1/3扰动量, 再远离扰动层的高度就没有影响了.大气红外辐射超高光谱探测仪的垂直分辨率为2.3 km, 因此, RFM模式计算的权重函数也只体现在切点高度这一扰动层上, 也可称之为灵敏度.

由权重函数的定义可知, 如果权重函数大于仪器可探测亮温阈值, 则可获得1%体积混合比的精度, 但这个扰动量太小, 大气红外辐射超高光谱探测仪的亮温阈值为0.3 K, 所有污染气体整个探测波段的权重函数都达不到0.3 K, 没有可用来反演的通道.因此, 本文提出权重函数线性化方法, 由方程(3)可得:

(4)
(5)

式中, BT为大气红外辐射超高光谱探测仪的亮温阈值0.3 K.根据方程(5)可知, 如果扰动量Δx为5%, 权重函数不低于0.06 K的通道就可以用来反演污染气体体积混合比, 相应的反演精度为5%.以此类推, 扰动量为10%, 权重函数至少需要达到0.03 K, 15%的扰动量需要权重函数不低于0.02 K, 20%的扰动量需要权重函数不低于0.015 K.不同的扰动量代表不同的反演精度, 这就是权重函数线性化方法.

本文计算基于6种大气(美国标准大气STD、热带大气TRO、中纬度夏季大气MLS、中纬度冬季大气MLW、副北极夏季大气SAS、副北极冬季大气SAW).图 1给出了6种大气的温度和污染气体混合比廓线, 除了热带大气TRO以外, 其它5种大气温度廓线形态比较一致, 10 km以下随着高度的降低温度增加, 25 km以上, 温度随着高度的增加也逐渐增加, 中间是同温层, 不同大气同温层厚度不同.只有热带大气没有同温层, 17 km以下随着高度的增加温度递减, 而17 km以上随着高度的增加温度递增.

图 1 6种大气的温度(a)和气体混合比(b.臭氧, c.甲烷, d.一氧化碳)廓线 Fig. 1 Profiles of temperature(a) and volume mixing ratios(b.O3, c.CH4, d.CO) for six atmospheres

臭氧混合比大约在30~35 km处具有最大值, 因此, 在反演切点高度范围内, 臭氧混合比基本上随着高度的增加而逐步增加.

6种大气甲烷混合比廓线都是随着高度的增加而逐步减少.标准大气STD和热带大气TRO的甲烷混合比廓线数值一样.中纬度大气MLS和MLW在23 km以下甲烷混合比廓线数值一样, 副北极大气SAS和SAW在17 km以下甲烷混合比廓线数值一样.

23 km以下6种大气的一氧化碳混合比廓线数值相同, 一氧化碳混合比在地面有最大值, 然后随着高度增加而快速减小, 在20 km附近达到最小值, 然后随着高度的增加逐步增大.

3 权重函数(Weighting function)

本文用RFM模式模拟计算了临边探测光谱范围650~3050 cm-1内各个大气成分的权重函数.下面以美国标准大气为例, 分析大气污染气体成分(臭氧、甲烷和一氧化碳)的权重函数.

图 2分别给出了4.6 km和34.5 km切点高度处臭氧的权重函数, 以及HITRAN2016数据库(Gordon et al., 2017)中臭氧的吸收线位置和强度线性图、对数图(http://www.spectralcalc.com/, 下同).图中显示, 在大气红外辐射探测仪可探测的波段范围内, 臭氧的吸收线共有262470条, 4.6 km处臭氧的权重函数较大的两个波段(960~1200、2090~2150 cm-1)与臭氧吸收线强度较强的波段相一致.随着切点高度的增加, 臭氧的权重函数增加, 同时权重函数较大的波段也越来越多, 到最上层34.5 km切点高度, 臭氧权重函数出现很多峰值, 其实它们与吸收线的位置也具有较好的一致性, 在强度对数图上表现得很明显(除了2300~2400 cm-1波段以外, 这里虽然有吸收, 但对临边辐射的影响却较小).

图 2 臭氧在4.6 km(a)和34.5 km(b)切点高度处的权重函数和臭氧吸收线强度线性图(c)及对数图(d) Fig. 2 Weighting function at 4.6 km(a) and 34.5 km(b) of ozone & linear(c) and logarithmic(d) line intensity of ozone

图 3给出了11.5 km切点高度CH4的权重函数(图 3a)及HITRAN2016数据库中CH4的吸收线位置和强度(图 3c), 图中显示仪器可探测范围内CH4共有182940条吸收线, 其权重函数敏感的两个波段(1100~1500 cm-1和2600~3000 cm-1)与其吸收线位置基本一致, 但在吸收线较弱的2600~2800 cm-1波段, 权重函数仍然有较大的值, 因此, 对CH4的变化也很敏感.图 3b3d分别显示了9.2 km切点高度CO的权重函数及吸收线位置强度.仪器探测范围内CO吸收线只有1314条, 集中在2000~2200 cm-1波段, 这里是CO吸收强度的高值区, 也是CO权重函数的高值区.在其它切点高度上, 甲烷和一氧化碳的权重函数与图 3图 4类似.

图 3 甲烷和一氧化碳的权重函数(a.CH4, b.CO)和吸收线强度(c.CH4, d.CO) Fig. 3 Weighting function(a, b) and line intensity(c, d) of CH4 and CO

图 4 污染气体(臭氧、甲烷和一氧化碳)信号自由度DFS和熵减少量ER总和随光谱通道数的变化 Fig. 4 The degree of signal freedom (DFS) and the entropy reduction (ER) of atmospheric polluted gases(O3, CO and CH4) change with spectral channel numbers
4 反演精度和光谱通道的评估(Evaluation on inversion accuracy and spectral channels) 4.1 反演通道的选择

采用Rabier等(2002)提出的基于信息量和雅克比矩阵的通道选择方法, 以熵减少量(ER)最大为判据, 逐步挑选出一定数量的光谱通道数, 具体计算步骤如下.

每次计算所有通道的熵减少量(ER)和信号的自由度(DFS), 选择一个熵减少量最大的通道作为选出的通道, 排除选出的通道, 重新计算ER和DFS, 再次选择ER最大量为选出的通道, 一直重复, 直到选出合适数量的通道为止.计算公式如下:

(6)
(7)
(8)

式中, hH′中相应通道的行向量, H′是归一化的雅可比矩阵, H是雅可比矩阵, R是观测误差矩阵, 在没有观测值的时候, 一般取信噪比倒数的平方的对角线矩阵, 假设信噪比为100, B是背景误差协方差矩阵, 假设污染气体误差为100%体积混合比, 则背景误差协方差矩阵也假设为协方差为1的对角线矩阵.

图 4给出了污染气体在11.5 km切点高度上熵减少量ER总和及信号自由度DFS总和随通道数的变化.图中显示, 当通道数小于50时, ER和DFS总和开始随着通道数的增加而迅速增大, 随后增加减速, 当通道数超过100时, 曲线变得平缓, 表明以后再增加通道数, 对信息量的增加作用是有限的.但3种污染气体略有差别, 通道数大于100以后, 臭氧的曲线斜率大于甲烷的曲线斜率, 更大于一氧化碳的曲线斜率.此时通道数的增加对于提升臭氧的信息量是有帮助的.不同的切点高度都表现出了类似的性质, 因此, 本研究认为通道数100对于大气红外辐射超高光谱探测仪临边探测污染气体的反演可能是一个比较合理的判据.

4.2 臭氧廓线的反演精度和通道的评估

图 5分别给出了6种大气臭氧体积混合比廓线反演在4种相对反演精度(5%、10%、15%、20%)条件下各个切点高度的可用光谱通道数.由图可知, 随着相对反演精度的降低, 所有大气的可用光谱通道数都增加.大气STD、MLS、SAS可用通道数都随着高度的增加数量越来越多, 与大气臭氧混合比值的变化趋势一致.大气MLW和SAW通道数开始随着高度增加也增多, 但分别在25.3和20.7 km切点高度上出现一个极值.热带大气TRO在16.1 km以上光谱通道数随着高度的增加而增大, 在16.1 km以下, 随着反演精度的降低, 可反演的切点高度数逐步增加.5%反演精度条件下, 只有6.9和9.2 km切点高度上有足够的通道数用于反演, 10%反演精度条件下, 4.6~11.5 km切点高度都有足够的通道数, 15%反演条件下又增加了13.8 km的切点高度, 20%反演条件下, 16.1 km切点高度也有193个通道可供反演选择.靠近地面的大气臭氧反演相对复杂, 大气STD、TRO、MLS、SAS在0和2.3 km切点高度都没有反演可用的通道.中纬度冬季大气MLW只在2.3 km切点高度上在15%和20%反演精度时分别有113和410个可用通道.副北极冬季大气SAW在2.3 km切点高度在10%及其以上的反演精度条件下都有足够的可用通道, 但在0 km切点高度上只有在20%反演精度条件下有118个可用通道.

图 5 6种大气不同臭氧混合比相对反演精度条件下可获得的通道数随切点高度的变化 Fig. 5 Variation of available channel numbers with tengent height under different relative inversion accuracy for six atmospheric ozone volume mixing ratios

因此, 除了热带大气TRO需要20%的反演精度条件外, 其它5种大气在10%反演精度条件下都能获得4.6 km及其以上的廓线反演可用通道.中纬度冬季大气MLW在15%反演精度条件下, 可获得2.3 km及其以上的廓线反演可用通道, 而只有副北极冬季大气SAW才能在20%反演精度条件下反演整个臭氧廓线有足够可用通道.

图 6给出了美国标准大气在10%相对反演精度时14个切点高度可用于反演臭氧体积混合比的光谱通道位置.黑线表示临边探测模式下臭氧在各个切点高度的亮温模拟值, 红色星星表示可用于反演的通道位置.图中显示, 在较低的切点高度上, 反演通道出现在波数较小的范围, 随着切点高度的增加, 反演通道向波数较大的方向扩展, 在20.7 km以上, 通道集中在7个区域, 基本覆盖了亮温模拟的峰值区.

图 6 在14个切点高度上臭氧体积混合比反演可用的光谱通道位置 Fig. 6 Position of available spectral channels for inversion of ozone volume mixing ratio at 14 tangent heights
4.3 甲烷廓线的反演精度和通道的评估

6种大气在反演甲烷体积混合比廓线时不同精度条件下可用光谱通道数随切点高度的变化见图 7.即使6种大气甲烷混合比廓线有重合的地方(图 1c), 但可用的反演通道数却完全不同.6种大气均在11.5 km或者13.8 km切点高度上出现通道数极值, 在其上下高度通道数几乎呈线性递减.热带大气TRO在23 km以上可用通道数变化较小, 而其它5种大气通道数随高度的变化类似.虽然靠近地面的甲烷混合比值较大, 但可用于反演的光谱通道数却很少.除了热带大气TRO需要10%反演精度外, 其它5种大气都可在5%反演精度条件下获得4.6 km及其以上高度廓线反演足够的通道数.2.3 km及其以上高度廓线反演有足够可用的通道, 大气STD、MLW、SAS在10%反演精度时能满足, 而中纬度夏季大气MLS则需要15%的反演精度, 而热带大气TRO需要20%的反演精度条件.要想获得整个甲烷廓线反演的通道数, 副北极冬季大气SAW需要10%反演精度, 中纬度冬季大气MLW则需要15%的反演条件, 美国标准大气STD即使在20%反演精度条件下也只有92个通道可用于0 km切点高度的反演, 其它大气即使在20%的反演精度条件下也没有可用的光谱通道适用于0 km切点高度的反演.

图 7 6种大气不同甲烷混合比相对反演精度条件下可获得的通道数随切点高度的变化 Fig. 7 Variation of available channel numbers with tengent height under different relative inversion accuracy for six atmospheric volume mixing ratios of CH4

图 8给出了美国标准大气在10%相对反演精度时15个切点高度可用于反演甲烷体积混合比的光谱通道位置.黑线表示临边探测模式下甲烷在各个切点高度的亮温模拟值, 红色星星表示可用于反演的通道位置.在2.3km切点高度, 可用的光谱通道集中在2500~3000 cm-1波段内, 这对应着甲烷较强的吸收线区域.高度增加到4.6 km以上时, 可用通道也出现在甲烷的另一个较强吸收区域(1100~1500 cm-1), 从18.4 km向上, 有少量通道还出现在1500~1800 cm-1波段内, 同时相对集中波段的通道数量也开始减少.

图 8 在15个切点高度上甲烷体积混合比反演可用的光谱通道位置 Fig. 8 Position of available spectral channels for inversion of CH4 volume mixing ratio at 15 tangent heights
4.4 一氧化碳廓线的反演精度和通道的评估

图 9给出了6种大气在不同一氧化碳混合比相对反演精度条件下可用的通道数随切点高度的变化.一氧化碳可用于反演廓线的通道数明显少, 这与与整个探测波段内CO吸收线太少只有1314条(图 3d)有关.与甲烷类似, CO通道数在10 km附近出现一个极值, 然后在其上下高度通道数都减少很快, 20 km以上高度可用通道数变化较少.在5%反演精度条件下, 6种大气都没有足够的通道数用于反演.在10%反演精度条件下, 6种大气都可反演6.9 km及其以上高度的廓线, 但可反演的最大切点高度不同, 热带大气能达到13.8 km, STD和MLS能达到18.4 km, SAW能达到23 km, MLW和SAS可达25.3 km.但如果反演精度降低到15%, 6种大气都可获得6.9 km以上廓线反演的足够可用通道, 但副北极冬季大气SAW在最高切点高度34.5 km处只有68个通道可用.在靠近地面的4.6 km高度, 温度偏低的大气SAW和MLW在15%相对反演精度条件下有足够的通道数.0 km和2.3 km高度几乎没有可用的反演通道.

图 9 6种大气不同CO混合比相对反演精度条件下可获得的通道数随切点高度的变化 Fig. 9 Variation of available channel numbers with tengent height under different relative inversion accuracy for six atmospheric volume mixing ratios of CO

一氧化碳在整个探测波段内只有一个强吸收区域, 因此, 各个切点高度可用的通道也都集中在此.图 10给出了16.1 km切点高度上标准大气STD在10%反演精度条件下的可用通道位置.可见, 可用光谱通道集中在2100~2200 cm-1波段, 与CO吸收线峰值(图 3d)一致, 也与CO的模拟亮温(黑线)高值一致.

图 10 在切点高度16.1 km上CO体积混合比反演可用的光谱通道位置 Fig. 10 Position of available spectral channels for inversion of CO volume mixing ratio at tangent height of 16.1 km
5 结论(Conclusions)

1) 利用RFM模式计算的臭氧、甲烷和一氧化碳各个切点高度的权重函数表明, 它们的权重函数敏感波段与HITRAN2016分子吸收线位置有较好的重合, 权重函数高值与吸收线强度高值也相一致.

2) 6种大气(STD、TRO、MLS、MLW、SAS、SAW)污染气体体积混合比廓线反演随着相对反演精度的降低, 可用光谱通道数量增加.

3) 在反演4.6 km以上廓线时, 除热带大气外, 其它5种大气都可在10%反演精度条件下获得臭氧反演所需的可用光谱通道, 而在5%反演精度条件下, 获得甲烷反演所需的可用通道.

4) 热带大气TRO在16.1 km切点高度上可用的光谱通道数明显少于其它高度, 臭氧和甲烷的廓线表现得特别明显, 这可能与热带大气温度廓线在16.1 km附近的最小值有关.

5) 在10%反演精度条件下, CO可用通道只能获得部分中间高度的廓线, 在15%反演精度条件下, 6种大气均能获得6.9 km以上的反演廓线所需的足够通道数.

6) 反演可用的光谱通道位置在不同的切点高度不同, 但都集中在气体吸收强度较大的波段, 与吸收线峰值和模拟亮温高值区域一致.

7) 近地面切点高度的反演比较复杂, 因为在临边探测的末端, 可获得的信号较弱, 很难获得足够的光谱通道数用于反演, 因此, 反演精度也较低.

本文的结论建立在权重函数线性化方法上, 而没有考虑非线性的影响, 这可能会产生一定的影响, 但考虑到反演精度设置范围比较宽泛, 这种影响应该较小.更重要的一点是, 即使根据估算有可以用于反演的通道, 也不一定都能反演出较好的结果, 因为影响反演的因子较多.具体情况还得到以后的大气参数反演中具体考虑.

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