2020, Vol. 40
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2. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085;
3. 河南省水环境模拟与治理重点实验室, 郑州 450046;
4. 河北工程大学能源与环境工程学院, 邯郸 056038;
5. 河南省陆浑水库管理局, 洛阳 471400;
6. 中国科学院大学, 北京 100049
2. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemisty, Research Center for Eco-Environment Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. Henan Key Laboratory of Water Environment Simulation and Treatment, Zhengzhou 450046;
4. College of Energy and Environmental Engineering, Hebei University of Engineering, Handan 056038;
5. Henan Luhun Reservoir Administration, Luoyang 471400;
6. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049
陆浑水库位于河南省洛阳市, 为湖库型饮用水源地及工农业生产水源(王安亭等, 2011), 是一座集防洪、发电、灌溉、供水和水产养殖等的大型水利枢纽(马娥等, 2018), 其中现有灌溉面积为5.69 hm2, 核定养鱼面积为4.68万hm2, 自建库以来陆浑水库发挥了巨大的经济效益和社会效益(余葱葱等, 2018), 其上游栾川县境内矿产资源丰富, 是中国16个主要多金属成矿带核心区域和主要的钼铅锌矿产地(时平平等, 2017).近年来, 陆浑水库的研究主要关注其防洪(王艺荣等, 2016)、营养盐污染源调查(朱福军, 2012；邱颖等, 2018)以及灌区水资源分析(郭瑞丽, 2005)等方面；《地表水环境质量标准》要求饮用水水源地水质最少达到Ⅲ类水标准, 其中陆浑水库水体中重金属Cd含量(0.72 μg·L-1)是三峡水库、泰国Mae Thang水库的18.95、42.35倍, 较其他水库偏高(余葱葱等, 2018), 水源地水质直接影响到居民的饮水安全, 但关于陆浑水库沉积物分布特征和风险水平的研究鲜见报道.因此, 探明陆浑水库饮用水水源地沉积物重金属浓度分布特征, 对评价沉积物风险和水源地保护具有重要意义.
重金属普遍存在于环境中, 具有毒性、不可逆性、普遍性和持久性等特点, 普遍认为其会对水生生态系统产生严重威胁(Niu et al., 2009；Kaushik et al., 2009).重金属可以通过工业排污口、生活垃圾、城市污水、采矿业、农业和雨水径流等各种来源分散到湖泊生态系统(Wang et al., 2014).重金属通过沉降作用从水体沉降到沉积物中, 因此沉积物中重金属含量较高, 但当外界条件发生改变时, 沉积物又作为“源”将重金属释放到水体中(Kaushik et al., 2009；Hiller et al., 2010).因此, 沉积物重金属污染问题一直都是国内外研究的重点(Audry et al., 2004；Zhang et al., 2014)
本研究选取陆浑水库沉积物中6种重金属(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)作为研究对象利用ArcGIS中的IDW插值法绘制空间含量差值分布图.根据富集系数法和地累积指数法(王闯等, 2017)对陆浑水库重金属污染程度进行了解, 基于潜在生态危害指数法(Hakanson, 1980；余秀娟等, 2013)和沉积物质量基准进行风险评价, 运用富集系数法(王闯等, 2017；Yan et al., 2018)和聚类分析(张晓晶等, 2011)对重金属来源进行解析, 以期为陆浑水库沉积物中重金属污染治理及饮用水安全提供依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况陆浑水库位于洛阳市嵩县伊河中部段嵩县田湖镇, 水库始建于1959年, 1965年修建完成, 东北距洛阳市67 km, 控制流域面积为3492 km2, 占伊河流域面积的57.9%, 平均水深为9.6 m, 最大水深为31.0 m, 库长为12.5 km, 宽为3.5 km, 坝高为55 m, 总库容为13.2亿m3(王安亭等, 2011).水库主要建筑物包括拦河坝(粘土斜墙砂壳坝)、输水洞、灌溉发电机、溢洪道和电站.陆浑水库属于温带大陆性季风气候, 年平均气温为14.1 ℃, 多年降雨量为791 mm, 汛期(6—10月)占年降雨量的60%以上.
伊河是黄河南岸支流洛河的支流之一, 源于熊耳山南麓的栾川县陶湾镇, 西东流向, 由源头至潭头乡汤营村出境入嵩县, 经伊川、龙门、偃师, 在顾县镇杨村汇入洛河, 而后入黄河, 河道全长264.88 km, 总流域面积600多km2.
2.2 沉积物采集与分析本研究于2018年8月在陆浑水库库区利用网格布点法共设置38个采样点(图 1), 其中采集到32个点位的有效沉积物, 其余6个点位因所在区域水位受限, 船只不能通过未采集.利用抓斗式采样器在32个点位分别采集表层沉积物(0~10 cm)(图 1).将采集的沉积物样品混合均匀后装入聚乙烯自封袋密封, 低温保存送回实验室.利用真空冷冻干燥机将采集的样品冷干后, 去掉杂物及石块, 经研磨处理过100目尼龙筛, 储存备用.
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| 图 1 研究区域及采样点分布示意图 Fig. 1 Study area and sampling point distribution diagram |
沉积物中重金属总量分析用硝酸-盐酸-氢氟酸方法进行消解(Bettinelli et al., 2000；王旭等, 2017), 消解结束后加入1~2滴高氯酸赶酸, 直至消解液为黄豆大小, 赶酸结束后使用超纯水多次转移并定容消解液至100 mL, 使用0.45 μm水系滤膜过滤后保存冷藏待测.本研究用ICP-OES(OPTIMA 2000DV, Perkin Elmer, USA)测定Fe元素, 用ICP-MS(7500A, Agilent, USA)测定Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的元素含量.重金属测试过程中, 为了质量控制, 进行空白、沉积物标准物质(GBW07427)、平行样的测试, 重金属元素回收率为83.7%~104.5%.
2.3 沉积物污染程度分析地累积指数法(index of geoaccumulation, Igeo)考虑了环境地球化学背景值、人为污染因素及成岩作用引起的背景值变动(余辉等, 2011), 用以评价重金属的污染程度, 计算方式如下(王闯等, 2017)：
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(1) |
式中, Cn为元素n的实际测定含量(mg·kg-1); Bn为该元素地球化学背景值(mg·kg-1); 1.5为变异系数.划分标准见表 1.
| 表 1 地累积指数法与潜在生态危害指数分级标准 Table 1 Index of geoaccumulation and potential ecological risk assessment index grading standards |
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富集系数法(Enrichment factor, EF)不仅用于确定沉积物中重金属的来源, 还代表重金属的污染水平.本研究用Fe作为标准化元素, 采用黄河流域河南段土壤背景值(表 2)作为背景值(盛奇等, 2009), 公式如下(Sakan et al., 2009)：
| 表 2 陆浑水库表层沉积物重金属含量统计特征 Table 2 Statistical characteristics of heavy metal content in surface sediments of Luhun Reservoir |
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(2) |
式中, [Ci/Fe]sediment为沉积物中重金属i与沉积物中Fe含量的比值；[Ci/Fe]background为环境中该金属元素背景值与Fe背景值之比.当EF值小于1.5时, 表明重金属主要来源于地壳与岩石圈的自然风化过程, ＞1.5则认为重金属主要来源于人类活动(苏虹程等, 2015).另外, 根据富集系数的大小将沉积物污染程度分为5类(Yan et al., 2018)：EF＜2, 无-轻微污染, ；EF=2~5, 中度污染；EF=5~20, 重度污染；EF=20~40, 显著污染；EF＞40, 极强污染.
2.4 沉积物风险分析1980年, 潜在生态风险指数法(comprehensive potential ecological risk index, RI)(余秀娟等, 2013；Hakanson, 1980)由瑞典学者Hakanson提出, 用以评估沉积物中重金属生态风险.
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(3) |
式中, Csi为沉积物中重金属实测浓度；Cni为背景值, Tri为重金属毒性系数(Cd=30、Cr=2、Cu=5、Ni=5、Pb=5、Zn=1), Eri为潜在生态风险指数.划分标准见表 1.
沉积物质量基准(Sediment quality guideline, SQG)(Macdonald et al., 2000)是一项基于生物有效性的评价指标, 重金属含量低于最低效应阈值(Threshold effect concentration, TEC), 不会对底栖生物产生不良影响, 高于可能效应阈值(Probable effect concentration, PEC)会对底栖生物产生不利影响, 介于两者之间可能会产生不利影响.
2.5 数据处理与统计分析聚类分析是一种多元统计方法, 用以揭示沉积物重金属环境地球化学研究中不同站位间重金属地化特征的相似程度(张晓晶等, 2011), 聚类分析在SPSS 22.0上进行.采样点分布图及重金属空间分布图采用ArcGIS 10.2绘制, 数据制图由Origin 2018完成.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 沉积物重金属空间分布特征陆浑水库表层沉积物重金属含量结果表明(表 2)：研究区表层沉积物重金属Cd超标最严重, Pb次之.沉积物重金属含量与背景值相比, Cd、Cu、Pb和Zn 4种重金属均不同程度高于其背景值, 其中Cd(1.49 mg·kg-1)和Pb(166.31 mg·kg-1)含量平均值分别超标8.8、6.5倍, Cu(48.18 mg·kg-1)和Zn(157.38 mg·kg-1)含量平均值分别超标2.0和2.3倍；Cr(54.20 mg·kg-1)和Ni(24.03 mg·kg-1)的平均值低于其背景值.与河南省其它饮用水水源地相比(表 2), 陆浑水库沉积物中重金属Cd和Pb含量远高于小浪底水库和白龟山水库(5.01~11.46倍), Cr和Zn含量高于白龟山水库(2.16、1.09倍), Cu含量略高于小浪底水库.通过比较发现, 陆浑水库沉积物中重金属Cd和Pb污染较小浪底水库和白龟山水库严重, 下阶段开展陆浑水库水源地保护和污染控制需重点关注Cd和Pb.
库区南部重金属含量较南部周边沉积物含量高(图 2), 库区南部重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn最高值分别为2.14、67.69、60.24、30.30、251.37和213.28 mg·kg-1；陆浑水库沉积物重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的含量分别为0.32~2.88、30.11~85.17、18.89~87.83、9.79~39.70、37.30~296.90和67.54~248.42 mg·kg-1.库区沉积物重金属空间分布特征较明显, 且6种重金属空间分布存在相似性：库区入库口及库区西南部沉积物含量较低, 是库区沉积物中重金属污染程度较轻的区域；库区东北部重金属含量较高, 与西南部形成鲜明对比, 即沉积物重金属含量沿水流方向逐渐增加.一方面, 有学者(余辉等, 2011)认为这种沉积物重金属的分布特征属于洪水冲刷型堆积模式, 主要特征表现为受水流冲刷作用, 入库口处沉积物不易沉淀, 导致重金属元素含量较低；相反, 在出库口附近, 重金属含量偏高.另一方面, 有学者研究得出, 湖库型水库的特点将加重坝前泥沙的淤积(胡艳, 2012), 重金属将吸附在颗粒物表面, 随泥沙沉降在库区.因此这将导致陆浑水库沉积物中重金属西南部偏低、东北部偏高这一分布特征.
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| 图 2 陆浑水库沉积物重金属含量空间分布图(单位：mg·kg-1) Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal content in sediments of Luhun Reservoir |
以黄河流域河南段土壤背景值计算6种重金属的Igeo(图 3), 结果表明：Cd和Pb的地累积指数对水生生物群具有较高的环境风险.根据Igeo值, 将重金属分为不同类别.Cd和Pb的污染程度较高, 大部分点位都达到了中-强污染, Cd东北部部分点位(1、2、4、5、7、8)达到了强污染(Igeo-Cd=3.1~3.5), 污染程度较高；Igeo-Pb均值为1.9, 为中污染, 其中59%采样点的Pb达到了中-强污染, 且采样点主要集中于东北部.陆浑水库底泥Cd和Pb总体污染程度显著高于白龟山水库(Igeo＜0)(成刚等, 2010).重金属Cu和Zn的地累积指数分别为-0.9~1.3和-0.6~1.3, 均值分别为0.3和0.6, 达到轻度-中等污染程度.重金属Cr和Ni的Igeo值均小于0, 表明陆浑水库未受到Cr和Ni污染.
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| 图 3 陆浑水库地累积指数和富集系数箱式图(因Cd和Pb富集系数较大, 故绘图时均缩小10倍处理) Fig. 3 Boxing diagram of cumulative index and enrichment factor of Luhun Reservoir |
由图 3和图 4可知：陆浑水库沉积物中重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn富集系数平均值分别为6.5、0.6、1.5、0.5、4.8和1.7.Cd是陆浑水库污染最严重的重金属, 除点位12(EF=1.4)、点位15(EF=3.0)、点位31(EF=2.3)和点位32(EF=3.6)外, 其余点位EF值均大于5(EF=5.3~10.6), 达到重度污染；Pb是库区污染第二重的金属(EF=1.1~6.6), 17个点位的EF值大于5(EF=5.1~6.6), 采样点多位于库区东北部及库区西南部；其他4种重金属除Zn的个别点位(1、21、24、25、30)EF值是中等污染外, 其他点位均是无-轻微污染.
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| 图 4 陆浑水库沉积物重金属富集系数百分比图 Fig. 4 Percentage diagram of heavy metal enrichment factor in sediments of Luhun Reservoir |
重金属Cd、Cr、Cu、Ni和Zn含量平均值处于TEC和PEC之间, 在所有采样点中其重金属含量在TEC和PEC间占比达50% ~ 84.38%, 可能会产生毒性效应.铅含量均值大于其PEC, 其中有71.88%采样点含量大于其PEC值, 这表明Pb会对底栖生物产生不利影响, 需要杜绝陆浑水库周边铅的排放, 以防对生物产生更大的危害.
沉积物中6种重金属的Eri均值大小顺序为：Cd(255.63)＞Pb(31.49)＞Cu(9.81)＞Ni(4.09)＞Zn(2.30)＞Cr(1.58).重金属Cd潜在生态风险指数范围广泛(56.38~508.67), 包含中等、较强、强和很强生态风险, Cd库区平均生态风险为强生态风险；Pb在库区部分点位为中等生态风险, 其他点位为轻微生态风险；Cr、Cu、Ni和Zn各采样点的Eri均为轻微生态风险, 底栖生物通过直接接触沉积物积累污染物(马健伟等, 2018), 因此沉积物生态风险直接影响生物体.Cd是最主要的生态风险贡献因子(72.95%~88.40%), 这与Cd的毒性系数较高有关, 也可能与库区上游矿区废水的排放和尾矿砂的淋滤作用有关(高彦鑫等, 2012).
陆浑水库RI值介于77.28~576.78之间, 平均值为312.94, 达高生态风险水平, 最大值出现在库区东北部(图 5).陆浑水库库区入库口及西南部为中生态风险, 库区中部及东北部为高生态风险.重金属RI值分布特征与重金属含量分布具有相似性(图 2), 均是入库口数值低, 东北部数值大.可见库区东北部具有较高生态风险, 今后应将此区域作为陆浑水库重金属污染防治的重点区域.相对于官厅水库(RI=58.8~113)(张伯镇等, 2016), 陆浑水库沉积物重金属污染较重, 可能会对环境造成危害.
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| 图 5 陆浑水库沉积物重金属综合潜在生态风险指数空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk index of heavy metals in sediments of Luhun Reservoir |
陆浑水库重金属EF值如图 3和图 4所示, 重金属Cd、Pb和Zn所有点位(除点位12及点位15、26的Zn外)的EF值均大于1.5, Cu大部分点位EF值大于1.5, 且多出现在库区中部及东北部, 表明重金属Cd、Cu、Pb和Zn受到人类活动的影响.重金属Cr和Ni所有点位的EF值均小于1.5, 表明Cr和Ni未受到人类活动的影响.本文对陆浑水库沉积物重金属及采样点进行聚类分析(图 6).当联动距离为15时, 空间聚类将32个点位聚为4类, 第一类主要是库区入库口及库区中上部, 这些点位代表沉积物中重金属含量较低的区域；第二类、第三类主要是一些分散点位, 第四类主要出现在库区东北部, 这可能代表生态毒性较大的高污染区域.6种重金属在联动距离为15时被分为2类, 第一类包括Cr和Ni, 第二类包括Cu、Zn、Cd和Pb, 这表明Cu、Zn、Cd和Pb具有相似来源, Cr和Ni同源.结合富集系数法和聚类分析, 得出Cu、Zn、Cd和Pb来自人为源, Cr和Ni为自然源.
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| 图 6 沉积物重金属元素聚类及空间聚类(a.元素聚类; b.空间聚类) Fig. 6 Clustering and spatial clustering of heavy metal elements in sediments |
上述结果表明库区沉积物重金属Cu、Zn、Cd和Pb受到了显著的人为影响, 且高值区域主要出现在库区东北部, 这可能是因为水库大坝周边的宾馆及餐饮业发展迅猛, 生活污水的排放导致库区下游重金属含量富集严重.库区周边存在采矿/选矿等工业生产、冶炼中的废物, 经过雨水的冲刷、地面径流等, 导致库区Cd富集严重；陆浑水库存在大规模养殖, Pb很可能来源于捕捞过程中船只燃油泄漏、尾气排放以及船身所涂防腐材料(Singh et al., 2009).
4 结论(Conclusions)1) 陆浑水库表层沉积物重金属中, Cd超标最严重, 达8.8倍, 重金属Cu、Pb和Zn均超过背景值2.0~6.5倍, Cr和Ni含量未超过背景值, 6种重金属元素空间分布特征十分相似, 空间差异性较大, 库区东北部含量高于入库口附近含量, 即重金属含量沿水流方向逐渐增加.
2) 污染程度和风险评价结果显示, Cd为中-强污染程度, Cr和Ni无污染.Cd为很强生态风险, 其余5种重金属为轻微生态风险, 库区沉积物整体处于很强生态风险, 以库区东北部风险最大.陆浑水库西南部重金属生物毒性发生率较低, 中部及东北部重金属生物毒性发生率相对较高.污染源分析结果显示, 重金属Cd、Cu、Pb和Zn以人为输入为主, Cr和Ni以自然源为主.
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