2020, Vol. 40
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2. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085;
3. 中国科学院大学, 资源与环境学院, 北京 100049;
4. 河北工程大学, 能源与环境工程学院, 邯郸 056038
2. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environment Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. University of Chinese Academy of Sciences, College of Resources and Environment, Beijing 100049;
4. College of Energy and Environmental Engineering, Hebei University of Engineering, Handan 056038
重金属具有毒性、持久性及不能生物降解的性质, 并且能够随食物链而传递, 因此, 被认为是对水生生态系统的严重威胁(Demirak et al., 2006).含有重金属的工业和生活污废水被大量排放, 再经历沉降和吸附, 最终长期累积在沉积物中(Singh et al., 2005).沉积物是水生态环境的重要组成部分, 沉积物中的重金属相当一部分若受到外界环境变化的影响可以直接向水体释放, 也可以作为水生生物生物积累/生物放大的金属来源, 直接或间接地对水生生物产生致毒致害作用, 从而可能爆发严重的环境问题(Goretti et al., 2016).沉积物重金属迁移性的强弱、生物可利用性与毒性的大小由重金属的赋存形态所决定(王书航等, 2013).在表生环境下, 沉积物原生相重金属整体稳定性高, 一般情况下不会参与水-沉积物系统的再平衡分配(何江等, 2003), 而次生相重金属生物可利用性与毒性较大(张运等, 2018), 迁移性较强, 人类活动所造成的污染一般富集于此, 对生态环境威胁较大.研究重金属的形态分布可以更好的了解重金属在沉积物环境中的生态效应, 为评估其潜在的生态风险和人类健康风险提供科学依据.
近年来, 多步骤连续提取方案被大量用于形态学的角度研究重金属环境行为和生态效应(王沛芳等, 2012;赵胜男等, 2013).欧共体标准局提出的3步提取法(BCR法)因其步骤简便, 精确度高, 重现性好而被广泛采用(Davidson et al., 1994;Dundar et al., 2012).潜在金属风险的评估亦不仅取决于重金属含量, 还取决于化学形态和生物可利用性等(陈明等, 2015).次生相与原生相比值法(Rations of secondary phase and primary phase, RSP)是常用的判断沉积物形态分级的重金属元素风险评估方法, 将BCR法与RSP评价方法结合能够更客观的从形态学角度研究重金属的赋存状态和生态效益.利用富集系数法确定沉积物中重金属的来源是最为常用的方法(苏虹程等, 2015;唐文忠等, 2015).一般来说, 当EF值小于0.5时, 可以推断重金属主要来源于地壳与岩石圈的自然风化过程, 大于1.5主要来源于人类活动(苏虹程等, 2015).但仅依据富集系数判断略显粗略, 故近年来有研究者将富集系数与次生相和原生相含量作相关性分析以此推断污染来源类型(Zhang et al., 2017; Gao et al., 2018).
白洋淀是华北地区最大的淡水湖, 亦为雄安新区内重要的生态空间, 具有独特的生态地位.目前对白洋淀生态、营养盐和多环芳烃的研究较多(薛培英等, 2018;高秋生等, 2019), 对白洋淀沉积物中重金属的研究较为局限, 尤其是重金属赋存形态的研究.杨卓等对白洋淀21个样点的重金属总量进行潜在生态危害指数评价, 得出白洋淀普遍受Cd污染的结论(杨卓等, 2005).也有研究采用连续提取法对白洋淀内4个样点的Cu、Zn元素的赋存特征进行研究(鲁成秀等, 2014), 但很少有对白洋淀全域的沉积物重金属进行形态的研究.因此, 本研究的目的是基于改进的BCR法分析白洋淀表层沉积物中重金属的总量、形态分布及空间变化特征, 利用次生相与原生相比值法和潜在生态风险指数法评估区域生态风险, 通过相关性分析和聚类分析判断重金属来源, 以期为白洋淀淀区生态保护和重金属污染防治提供依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况白洋淀(东经115°39′~116°11′, 北纬38°48′~38°57′)位于河北雄安新区, 属于海河流域大清河水系, 是华北第一大淡水湖泊湿地, 素有“华北之肾”之称.白洋淀总面积366 km2, 主要土地或覆盖类型包括水、耕地、建设用地、森林、草原和城市地区.淀底西高东低, 高程5.5~6.5 m(大沽高程).属于东部季风区暖温带半干旱地区, 年平均降雨量仅为552.7 mm.白洋淀水深受气候变化的影响很大, 通常为2 m多(杨卓等, 2005).
白洋淀接纳上游潴龙河、唐河、府河、漕河、瀑河、萍河、孝义河、小白河及北支白沟引河等河流入淀, 出水口为赵王新河.现除府河外, 其余河流已基本季节性断流, 依靠流域内调水和外流域调水(张璐璐等, 2013).由于白洋淀上游及周边经济发展迅速, 人口数量逐年增长, 府河近年来就已成为保定市生活污水和工业废水排污、纳污的河流, 废水由府河入淀, 导致污染(Zhang et al., 2018).同时, 白洋淀湖区内包括6个乡镇45个行政村, 留守人口约10万人, 淀内人口的增加对区域内生态环境也将带来风险(张浩等, 2016).
2.2 样品采集与前处理根据地理位置将白洋淀分成8个片域, 分别为藻苲淀片、端村片、淀头片、枣林庄片、南刘庄片、圈头片、烧车淀片和东田庄片, 每个区域综合淀泊分布、淀底高程及现场实际环境等因素布设5个采样点, 共40个点位, 如图 1所示.于2019年5月使用抓泥斗采集0~10 cm表层沉积物, 装入自封袋中密封保存, 带回实验室并于-20 ℃低温保存.将沉积物样品经冷冻干燥后研磨, 过100目筛后置于4 ℃冰箱备用.
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| 图 1 白洋淀采样点位置示意 Fig. 1 Schematic diagram of lake sampling sites in BYDL |
重金属总量采用HF-HClO4消煮法提取(Bettinelli et al., 2000).重金属赋存形态采用BCR 3步提取法提取, 步骤如表 1所示(Rauret et al., 1999).重金属含量均由ICP-MS(2030, 日本岛津)和ICP-OES(OPTIMA 8300, 美国珀金埃尔默)测定.实验中采用沉积物标准物质(GBW07304a)及重金属顺序提取形态标准物质(GBW07436), 以减少误差并控制回收率.各形态回收率均在85%~110%之间, 将BCR提取的4种重金属形态含量之和与沉积物中重金属总量相比, 其回收率在80%~115%之间.
| 表 1 改进的BCR 3步提取法具体步骤 Table 1 Schematic diagram of the modified BCR protocol |
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次生相与原生相比值法(Rations of secondary phase and primary phase, RSP)是基于重金属形态来判断元素风险的评估方法.生态风险划分标准见表 2.其公式见式(1).
| 表 2 次生相与原生相比值法与潜在生态危害指数分级标准 Table 2 Rations of secondary phase and primary phase and potential ecological risk assessment index grading standards |
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(1) |
式中, Msec为沉积物次生相(F1+F2+F3)的重金属含量, Mprim为沉积物原生相(F4)中的重金属含量.
2.4.2 潜在生态风险指数法潜在生态风险指数法(comprehensive potential ecological risk index, RI)是由Hakanson (1980)首次提出用以评估沉积物中重金属生态风险的方法, 综合潜在生态风险指数又包括单因子潜在生态风险指数(potential ecological risk factor, EI).生态风险划分标准见表 2.其公式见式(2).
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(2) |
式中, Cif为某一重金属的污染系数; Ci为沉积物中重金属i实测含量(mg · kg-1)；Cin为重金属i的区域背景值, 在此次研究中采用河北省土壤元素背景值(中国环境监测总站, 1990).单种重金属污染物潜在生态风险系数的计算公式见式(3).
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(3) |
式中, Tir为重金属i的毒性响应系数, 分别为: Cd=30、Pb=Cu=Ni=5、Zn=1和Cr=2, 总风险的计算公式为:
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(4) |
白洋淀表层沉积物各重金属元素含量空间分布差异较大, 但呈现出相似的变化规律.其中, Cd和Cu含量普遍超过背景值(图 2).仅淀头片(D1)的Cd含量略低于背景值, 其余39个采样点的Cd含量均高于背景值, 均值为0.25 mg · kg-1, 约为背景值的2.9倍；30个采样点的Cu含量高于背景值, 含量均值为28.79 mg · kg-1, 约为背景值的1.3倍.Cr、Ni和Pb各有10、13和13个点位超过背景值, 均值分别为59.68、28.85 mg · kg-1和19.01 mg · kg-1.Zn含量均值为56.77 mg · kg-1, 显著低于背景值, 仅有南刘庄片(N4)和圈头片(Q5)的Zn含量超过背景值.
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| 图 2 白洋淀表层沉积物重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial patterns of ratio of total heavy metals to background values in surface sediments of BYDL |
从空间上来看, Cd、Cu、Ni和Zn含量表现出北低南高的特征, Cr和Pb则在中部区域相对较高.其中白洋淀烧车淀片、南刘庄片东部、淀头片、圈头片和东田庄片东部区域的Cd含量明显高于其他区域, 达到背景值3倍以上.同时南刘庄片东部、圈头片南部和东田庄北部区域的Cu含量高于其他区域, 达到背景值2倍以上.烧车淀片南部、南刘庄片东部、淀头片南部、圈头片南部及东田庄片北部, Ni和Pb含量高于其他地区, 超过背景值.N4和Q3的各个元素含量显著高于其他点位, 位于淀头片的(D1和D3)各元素含量相对较低, 除D3的Cd含量略微高于背景值, 其余元素含量均低于背景值, 该两点基本未受到污染.
相比国内其他淡水湖泊, 白洋淀的沉积物重金属含量相对较低, 如表 3所示, 除Cr含量高于鄱阳湖和沙湖, Cu和Zn含量稍高于沙湖, Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量均低于太湖、巢湖等湖泊(孔明等, 2015;张光贵等, 2015;杨期勇等, 2018;王春霞等, 2017;张杰等, 2019).
| 表 3 国内部分淡水湖泊表层沉积物重金属含量 Table 3 Element contents in surface sediments |
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如图 3所示, 沉积物中不同的重金属呈现出不同的形态分布特征.其中, Cd和Pb主要以次生相形式(F1+F2+F3)存在, Cd的可交换态与碳酸结合态(F1)及铁锰氧化物结合态(F2)含量占比较高, 其F1态和F2态含量分别占总量的28.54%和22.66%(质量分数, 下同)；Pb主要以F2态形式存在, 占总量的51.05%；Cr、Cu、Ni和Zn主要以原生相形式(F4)存在, 原生相(F4)含量分别占总量的77.05%、62.77%、59.63%和59.65%.
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| 图 3 白洋淀表层沉积物重金属形态空间分布 Fig. 3 Speciation of heavy metals in surface sediments from BYDL |
在表生环境中, Cd2+容易吸附于细小颗粒表面, 易与Ca2+发生替代反应, 与碳酸盐形成金属结合物(燕婷等, 2016), 这可能是Cd的F1态含量普遍偏高的原因.Pb的F2态含量较高可能是由于铅离子与沉积物中铁锰氢氧化物具有较强的结合能力所致(徐圣友等, 2008).
以F1态存在的重金属对外界条件变化极为敏感, 在弱酸和中性环境下就能释放(王书航等, 2013), 具有极高的生物可利用性和迁移性.F2态一般是指铁锰氧化物吸附以及被其包裹的部分重金属, 专属吸附作用较强, 当水体氧化还原电位降低或者在缺氧的环境下易释放(周怀东等, 2008), 其释放能力和生物可利用性仅次于F1态.故从整体上来说, 白洋淀表层沉积物中重金属Cd生物可利用性较大, 迁移能力较强, 很容易形成二次释放.而当外界环境一旦发生变化, Pb的生物可利用性可能会迅速增大.以F3态存在的重金属能与沉积物中的烷烃和腐殖酸等有机质形成化合物, 还可以与硫化物形成沉淀.只有在强氧化环境下, 有机质被水-沉积物系统中的微生物氧化分解, 硫元素变成S6+, 重金属元素才会转化为离子形式释放出来(周怀东等, 2008).以F3态形式存在的重金属是次生相中最不容易释放的.白洋淀表层沉积物中Cu、Ni和Zn的次生相含量相对较低(分别占总量的37.23%、40.37%和40.35%), 且次生相中主要以F2和F3态存在, 故Cu、Ni和Zn的生物可利用性很小, 迁移能力较弱.Cr的次生相含量仅占总量的22.95%, 且F3态含量占次生相的66.27%, 故白洋淀表层沉积物中Cr的生物可利用性很小.
如图 3所示, 元素Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的次生相含量分别为0.058~0.399、7.607~27.128、3.712~ 29.440、4.639~27.718、4.935~27.392和6.269~82.269 mg · kg-1, 原生相含量分别为0.026~0.194、17.171~73.097、4.521~32.490、4.954~30.631、1.780~10.081和3.877~59.937 mg · kg-1.除去含量较低的点位D1与D3外, Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的次生相含量的变异系数为46.87%、37.47%、52.43%、41.53%、36.46和63.78, 分别是原生相含量变异系数的1.55、1.80、1.66、1.76、1.33和1.96倍, 这说明白洋淀表层沉积物中重金属含量的变化主要是由次生相含量变化所致, 而非原生相含量变化.一般来说, 以次生相存在的重金属受人为影响较大, 以原生相存在的重金属则更多的受到自然因素的影响(李小林等, 2019), 故可以推断白洋淀表层沉积物重金属含量区域之间的差异性主要是由人类活动所引起的.各元素含量在圈头片(Q5)和南刘庄(N4)达到极大值, 该两点的除Cr以外的次生态含量均超过50%, 表明圈头片(Q5)和南刘庄(N4)的重金属具有较大生物可利用性, 可能存在较高的生态风险.
3.3 重金属元素生态风险评价基于重金属总量运用潜在生态危害指数法对白洋淀表层沉积物重金属进行生态风险评价, 如图 4所示.6种重金属Eir值从大到小顺序为: Cd>Cu>Ni>Pb>Cr>Zn.Cd为白洋淀表层沉积物最主要的生态风险因子, 仅有淀头片(D1与D3)的EI值低于40, 处于轻微风险水平, 其余区域均面临相对较高的Cd污染风险.其中, 圈头片(Q5)和南刘庄(N4)的EI值高于160, 达到强风险水平, 端村片整体达到了中等风险水平, 其余片区均为中等-较强风险.Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的EI值基本均小于10, 生态风险较低.圈头片(Q5)、南刘庄(N4)和东田庄(T1)的RI值分别为195.11、199.29和159.81, 整体风险相对较高.
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| 图 4 白洋淀表层沉积物潜在生态风险指数空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk index of heavy metals in sediments of BYDL |
基于重金属形态运用次生相与原生相比值法对白洋淀表层沉积物重金属进行生态风险评价, 如图 5所示.Pb是污染最重的重金属, RSP均值为2.45, 达到中等污染水平, 其中仅有1个点位处于无污染状态, 11个点位处于重度污染水平.Cd的污染程度仅次于Pb, RSP均值为1.57, 有10个点位处于无污染水平, 另有4个点位处于重度污染水平.Cu、Ni和Zn的RSP均值分别为0.66、0.73和0.82, 超过8成的点位未受到Cu和Ni污染, 超过7成的点位未受到Zn污染.所有监测点位的Cr均处于无污染状态.
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| 图 5 白洋淀表层沉积物重金属污染风险等级累积频率图 Fig. 5 Cumulative frequency of risk level in heavy metal of surface sediments from BYDL |
可以发现, 上述2种风险评价方法结果差异较大, 这是两种方法侧重点不同造成的, 潜在生态危害指数更关注单个重金属元素含量的高低对环境的影响, 而次生相与原生相比值法更侧重于重金属中生物可利用态的所占比例大小及重金属迁移能力的强弱.综合该2种方法进行讨论, Cd的EI均值达到83.76, 处于较强风险水平, 且有30个点位RSP值大于1, 生物可利用性和迁移能力较高, 所以白洋淀表层沉积物的Cd具有较高生态风险.Pb的RSP结果显示风险较高但总量较低, 故Pb可能存在一定程度的污染风险.Cu、Ni和Zn的EI值和RSP值都较低, Cu、Ni和Zn基本不存在污染风险.两种评价方法均显示Cr无生态风险.这与前人的研究结果基本一致(赵钰等, 2013;Zhang et al., 2017).按片区来讲, 圈头片＞烧车淀片＞东田庄片＞藻乍淀片＞南刘庄片＞枣林庄片＞淀头片＞端村片.
3.4 重金属污染来源解析白洋淀表层沉积物6种重金属元素EF值跨度较大, 很难单纯依靠EF值推测其来源, 故将EF值与原/次生相含量作相关性分析.如图 6所示, Cd和Cu的次生相含量与富集系数呈一定相关性, R2分别为0.552和0.462, 表明Cd和Cu主要可能来源于工业排放和城市活动的人为输入(Zhang et al., 2016).Cr的原生相含量与富集系数存在线性相关, R2为0.484, 说明Cr主要来源于自然过程.对于Ni, 除去淀头片(D2, EF=1.85), 可以发现其次生相态(F1+F2+F3)和原生相态(F4)存在一定的相关性, R2为0.536, 表明Ni主要来源于人类活动；而点位D2因原生相含量相对较高导致该点总量较高(图 3), 同时该点Fe元素含量相对较低, 故D2的EF值偏高.
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| 图 6 白洋淀表层沉积物重金属富集因子值及相关性 Fig. 6 Enrichment factor value and correlation in heavy metal of surface sediments from BYDL |
聚类分析常被用来研究沉积物中元素的来源及其空间变化规律.从元素聚类图看, 如图 7所示, 6种重金属在联动距离为15时被分为2大类, 第一大类包括Cr和Zn, 第二大类包括Cd、Pb、Ni和Cu, 这表明Cu、Ni、Pb和Cu来源相似, Cr和Zn来源相似.结合聚类分析和相关性分析可以推测, 元素Cd、Pb、Ni和Cu来自于人为源, Cr和Zn来自于自然源.
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| 图 7 白洋淀表层沉积物重金属元素聚类 Fig. 7 Clustering of heavy metal elements in surface sediments of BYDL |
1) 从重金属含量及形态上来讲, 白洋淀表层沉积物中Cd和Cu含量普遍超过背景值.Cd主要以可交换态及碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态存在；Pb主要以铁锰氧化物结合态存在；Cr、Cu、Ni和Zn主要以残渣态存在.白洋淀区域间重金属含量的差异更多的由次生相含量变化所引起.
2) 从生态风险上来讲, Cd和Pb的次生相态含量超过总量的50%, 有较高的二次释放可能.其中, Cd具有较高的污染风险, Pb可能存在一定程度污染风险.点位Q5、N4和T1处于中等风险水平, 是白洋淀生态风险最高的3个区域.
3) 重金属源解析显示, 重金属Cd、Cu、Pb和Ni受人为因素影响较多, Cr和Zn则更多的受到自然因素影响.
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