2020, Vol. 40
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2. 珠海市环境保护监测站, 珠海 519000;
3. 广东省环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站, 广州 510275;
4. 南方海洋科学与工程广东省实验室(珠海), 珠海 519082
2. Zhuhai Municipal Environmental Monitoring Station, Zhuhai 519000;
3. Guangdong Provincial Observation and Research Station for Climate Environment and Air Quality Change in the Pearl River Estuary, Guangzhou 510275;
4. Southern Marine Science and Engineering Guangdong Laboratory(Zhuhai), Zhuhai 519082
我国曾是世界三大酸雨区之一, 经过20多年连续不断的治理, 我国酸雨污染控制取得了令人瞩目的成效, 尤其是近年我国环境空气质量持续得到明显改善(Larssen et al., 2006; 吴蒙等, 2015；Pu et al., 2017；高正旭等, 2018；张南南等, 2018).珠海市是位于珠江口西南部的粤港澳大湾区沿海城市, 也曾是广东9个重酸雨城市之一, 近10多年来珠海市酸雨已有很大改善, 但至今未有人对珠海的酸雨状况做过长时间系统分析研究.
东亚酸沉降监测网(EANET)是一个地区性环境合作项目, 目前有13个东亚地区国家参加, 我国由珠海、厦门、重庆、西安4城市组成EANET中国网, 每城市有2个监测点, 共8个监测点开展包括湿沉降、干沉降、土壤植被及内陆水监测在内的综合性酸雨监测.
为评估近20年珠海市及我国酸雨控制效果与发展趋势, 本文利用EANET中国网珠海站2000—2016年的酸雨监测资料, 研究珠海市酸雨和大气降水化学特征的变化, 并与EANET中国网的其他3个城市厦门、重庆、西安进行对比.利用HYSPLIT后向轨迹聚类和潜在源贡献因子分析(PSCF)方法, 研究珠海市降水气团和酸雨来源, 建立珠海市降水与酸雨概念模型来解释珠海市酸雨的成因, 指导珠海未来的酸雨控制.本文的分析研究方法, 可供其他城市酸雨问题研究借鉴.
2 资料与方法(Data and methods) 2.1 酸雨数据概况东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia, EANET)中国网珠海站有香洲(城区点)和竹仙洞(生态监测点)2个监测点.香洲酸雨监测数据时段为2000—2015年、竹仙洞为2000—2011年, 香洲有同步气象数据时段为2005—2015年.
香洲监测点位于珠海市区中心海滨北路13号原市环保监测大楼楼顶(22.27°N, 113.58°E).该区商业繁忙, 无工厂, 主要污染源来源为第三产业、机动车和居民住宅, 海拔40 m.2013年起该点位调整到红宝路97号市环境监测监控中心楼顶(22.27°N, 113.53°E), 海拔40 m.竹仙洞生态监测点位于南屏镇竹仙洞风景旅游区内(22.21°N, 113.51°E), 离市区约15 km, 海拔45 m.降水监测参数有：pH、EC、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、降水量、雨水采样量及气象参数等.
监测点配置自动采样器, 香洲监测点采用日本OGASAWARA KEIKI US-320H型降水自动采样器, 竹仙洞监测点采用杭州恒达ZJC-III智能降水自动采样器, 逢雨必测, 采用离子色谱法分析降水化学组分.每天作为一个降水单位进行统计.当发生超过24 h的连续降水时, 每24 h采集1次降水样进行监测分析.采样和分析工作均按照《东亚酸沉降监测技术指南手册》要求完成, 所有空白试验空白值均低于方法检出限的2倍, 各项目标准曲线线性相关系数绝对值|r|≥0.999, 样品的加标回收率基本符合QA/QC的要求.
分析还用到EANET中国网珠海、厦门、重庆、西安2000—2016年的年平均干、湿沉降监测数据.干沉降监测项目有：SO2、NO2、PM10以及风速、风向、气温、相对湿度、气压等5个气象参数.每小时采集一个数据, 每24 h获得一个日平均值.香洲干沉降数据时段为2001—2015年.
2.2 酸雨数据处理根据《GBT 19117—2017酸雨观测规范》, 使用离子浓度-雨量加权平均计算单站某一时段(月、季、年)的平均降水离子浓度, 使用氢离子浓度-雨量加权平均计算单站某一时段(月、季、年)的平均降水pH值.
非海盐硫酸盐nss-SO42-与非海盐钙nss-Ca2+浓度等于样品中测得的硫酸盐(钙)减去硫酸盐(钙)中海盐的贡献, 根据钠的浓度和海水的组分比估算海盐硫酸盐(钙).
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根据《QX/T 372—2017酸雨和酸雨区等级》将酸雨按强度划分为较弱酸雨、弱酸雨、强酸雨、特强酸雨4类, 见表 1.
| 表 1 酸雨等级划分 Table 1 Grade of acid rain |
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酸雨的形成一方面受到高空酸性污染物输送的影响, 另一方面也受到局地酸性污染物排放的影响.利用HYSPLIT后向轨迹聚类和潜在源贡献因子分析(Potential Source Contribution Factor, PSCF)方法, 可研究城市降水气团和酸雨来源, 建立城市降水与酸雨概念模型.
气流轨迹分析使用美国国家海洋与大气管理局(NOAA)空气资源实验室开发的混合单粒子拉格朗日积分传输扩散模式HYSPLIT-4后向轨迹(Draxler et al., 1998; Stein et al., 2015).由于点位变更, 2010年中心坐标为珠海香洲(22.27°N, 113.58°E), 2015年中心坐标为珠海香洲(22.27°N, 113.53°E), 模拟00:00、06:00、12:00、18:00(UTC)4个时刻后推72 h气流轨迹, 模拟初始高度为1500 m, 再利用聚类分析方法, 将具有一定相似度的轨迹聚为一类, 得到具有代表性的气团轨迹.后向轨迹模拟采用的资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的同时段全球资料同化系统(GDAS), 每天4个时次(00:00、06:00、12:00、18:00(UTC))的数据, 空间分辨率为1°×1°.
潜在源贡献因子分析(PSCF)是基于条件概率函数发展来的识别源区的方法(Ashbaugh et al., 1985).该方法假设：如果后向轨迹经过某个区域, 那么该气团就会受到某个区域当地排放的影响, 并经过输送对观测点的污染物浓度产生贡献.研究区域范围内各网格的PSCF值是通过计算网格中的轨迹分割端点而得, 具体公式见式(3).
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式中, nij是轨迹落在第ij个网格点的总端点数, mij是浓度超过标准的轨迹落在第ij个网格点的总端点数.
根据以往的研究(Konstantinos et al., 2015; 黄仲文等, 2018；蒋永成等, 2018), 当nij较小时, PSCF的结果就会偏大且具有很大的不确定性, 为降低这种不确定性的发生, 当某一网格中的nij小于研究区域每个网格平均轨迹端点数nave的3倍时, 就需要引入权重函数Wij来降低PSCF结果的不确定性.
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加入权重Wij后的PSCF值称为WPSCF值.从WPSCF分布情况, 可更准确表明潜在源区位置.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 酸雨频率与强度为评估我国酸雨控制效果与发展趋势, 图 1给出了2000—2015年珠海市酸雨频率与不同强度酸雨日数的变化趋势.由图 1可见, 珠海市酸雨日数、强酸雨日数都在2008年达到峰值后下降, 酸雨(pH<5.6)日数与强酸雨(pH<4.5)日数趋势相近.2000—2008年酸雨、强酸雨日数与频率均呈增加趋势, 2008—2015年呈减少趋势, 2012—2015年酸雨频率低于50%.2008年后珠海市酸雨状况明显改善, 年平均降水pH值也呈增大趋势, 从一个侧面反映我国近20年酸雨控制效果明显, 加大了大气污染治理力度, 有效缓解酸雨污染.
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| 图 1 2000—2015年珠海市强酸雨频率、酸雨频率, 强酸雨日数、酸雨日数变化趋势 Fig. 1 Time series of strong acid rain frequency, acid rain frequency, strong acid precipitation days and acid precipitation days in Zhuhai during 2000—2015 |
图 2为2000—2015年珠海市月平均降水pH值和酸雨频率的变化.由图 2可见：2000—2015年珠海市湿季6、7月酸雨强度最弱, 酸雨频率最低(低于35%), 原因是湿季降水强度明显高于干季, 大气扩散条件也较好.干季2、3月酸雨最强, 酸雨频率最高, 2月降水pH值为4.43, 属于强酸雨级别(pH<4.5), 酸雨频率为88.6%；10—1月降水pH值低于5.0, 为弱酸雨, 可能与10—1月珠海市颗粒物浓度较高有关.因珠海市颗粒物浓度受区域输送影响较大, 含较高的硫酸盐、硝酸盐和有机气溶胶, 颗粒物中的催化也金属也可促进SO2氧化, 增强酸雨.
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| 图 2 2001—2015年珠海市月平均降水pH值和酸雨频率 Fig. 2 Monthly pH value of precipitation and acid rain frequency in Zhuhai during 2001—2015 |
图 3给出2001—2011年珠海香洲站SO2、NO2、PM10浓度监测结果.由图 3可见, 2001—2011年珠海市SO2、NO2浓度有下降趋势, PM10浓度变化不大, EANET中国网其余3个城市厦门、重庆、西安的SO2、NO2、PM10浓度也有类似的变化趋势, 这与我国实施的污染物减排政策有关.广东省二氧化硫排放总量远低于氮氧化物排放总量, 由于工业排放快速减少, 机动车排放对NO3-的贡献越来越大.监测点的干沉降成分均呈现出明显的季节性循环模式, SO2、NO2和PM10夏季浓度较低, 冬季较高.
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| 图 3 2001—2011年珠海香洲SO2、NO2、PM10浓度变化趋势 Fig. 3 Time series of SO2, NO2 and PM10 concentration at Xiang Zhou(Zhuhai) during 2001—2011 |
不考虑降水中受海盐影响较大的Na+、Cl-和Mg2+组分, 图 4给出了2000—2016年EANET中国网4个城区站(珠海香洲、厦门洪文、重庆海扶、西安市站)的平均降水离子组分.由图 4可见, 沿海城市厦门与珠海有相似的离子特征, 离子组分中NH4+浓度最高, NO3-和nss-SO42-浓度相近.NH4+浓度高可能与生物质和化石燃料燃烧、污水废物挥发(Jia et al., 2010)和植被氨排放有关；厦门阴、阳离子浓度略高于珠海, H+浓度较高, K+浓度较低.
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| 图 4 2000—2016年珠海香洲(a)、厦门洪文(b)、重庆海扶(c)、西安市站(d)平均降水离子组分(单位：μmol·L-1) Fig. 4 Average ion composition of precipitation at Xiang Zhou(Zhuhai)(a), Hongwen(Xiamen)(b), Haifu(Chongqing)(c), Shizhan(Xi′an)(d) sites during 2000—2016(μmol·L-1) |
工业城市重庆、西安的硫酸盐浓度高, nss-SO42-是酸沉降中的主要阴离子, 阳离子NH4+和nss-Ca2+浓度远高于沿海城市.重庆H+浓度为4个城市中最高, 而阳离子中NH4+浓度远高于nss-Ca2+, 可能与重庆土壤属强酸性、土壤对酸的缓冲能力低, 受到生物质和化石燃料燃烧、化学肥料的影响有关.西安的阴、阳离子浓度为4城市中最高, 表明城区观测点(市站)污染严重.从离子组分来看, 工业城市西安和重庆的酸雨受到工业排放和扬尘的碱性颗粒物影响较大.从NO3-和nss-SO42-比例来看, 西安能源结构中煤炭占比高, 但西安H+浓度低, 受NH4+与nss-Ca2+等阳离子中和作用, 酸雨发生率为4城市最低.
为研究酸雨类型的变化, 计算了2000—2016年EANET中国网4城市珠海香洲、厦门洪文、重庆海扶、西安市站4个城区酸沉降监测点的年平均酸化物质分数(
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| 图 5 2000—2016年珠海香洲、厦门洪文、重庆海扶和西安市站年平均酸化物质当量分数 Fig. 5 Equivalent fraction of acidifying substances of Xiang Zhou(Zhuhai), Hongwen(Xiamen), Haifu(Chongqing), Shizhan(Xi′an) sites during 2000—2016 |
由图 5可见, 沿海城市珠海、厦门酸雨为硫酸-硝酸混合型, 酸化物质分数在0.5左右.2000—2008年珠海香洲和竹仙洞地区的酸化物质分数基本<0.5, 这表明H2SO4对酸化过程的贡献相对较大.2009年起珠海的酸化物质分数＞0.5, 这表明HNO3对酸化过程的贡献越来越大.同为沿海城市的厦门也有类似的特征, 2010年起酸化物质分数＞0.5, HNO3对酸化过程的贡献越来越大.
工业城市重庆、西安酸雨以硫酸型为主, 近年有向硫酸-硝酸混合型转变的趋势.2014年起重庆、西安的酸化物质分数接近0.5, 其降水转变为硫酸-硝酸混合型.2016年重庆、西安酸化物质分数＞0.5.侧面体现了我国能源结构由煤炭为主向多元化转变, 内陆工业城市酸雨转型比沿海城市酸雨转型要晚5~7 a.
3.3 降水后向轨迹、潜在源区分析与酸雨概念模型从2000—2015年珠海香洲站各离子浓度的斯皮尔曼相关系数统计及显著性检验可知, 降水pH值、EC值以及离子浓度与降水时近地面风速的相关性不大.珠海香洲出现特强酸雨时风向以SE、NE、N为主, 强酸雨时风向以E、NE、SE为主.当近地面风向为西南风或偏南风时, 无特强酸雨发生.从珠海市的地理位置可知, 当近地面风向为偏北风或东北风时, 珠海市处于珠三角广州、东莞下风方向, 珠三角东北部的污染物输送, 对珠海市特强酸雨、强酸雨的形成有重要影响.
大气污染源变化不大情况下, 风对大气污染输送扩散有明显的影响(林长城等, 2005).为探讨污染输送对酸雨的影响, 同时考虑1500 m高度是SO2等污染物的主要平流高度(胡悼, 1984)以及1500 m高度不同气团对酸雨影响最大(邱明燕等, 2009), 可用1500 m来研究致酸污染物的平流输送(石春娥等, 2010；石敏等, 2011；张青新, 2013).本研究利用HYSPLIT后向轨迹模型, 对珠海酸雨、强酸雨、非酸雨日1500 m高度处72 h的气流后向轨迹进行聚类分析.
珠海市2010年非酸雨日共31 d, 酸雨日共48 d, 其中强酸雨日共25 d, 酸雨频率60.8%, 强酸雨频率31.6%, 接近珠海市2000—2015年的平均水平, 因此选择2010年对珠海市酸雨进行后向轨迹聚类分析和分类.从珠海市2010年非酸雨和酸雨的气流轨迹可知, 非酸雨时气团轨迹集中在偏南和西南方向, 且轨迹距离长, 水平运动速度快, 有利于污染物扩散.强酸雨和酸雨轨迹相比输送距离变短, 说明强酸雨过程风速较小, 水平运动速度较慢, 污染物扩散条件较差.图 6为2010年珠海市酸雨过程的后向轨迹及其6类聚类结果.
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| 图 6 2010年珠海市酸雨后向轨迹分类 Fig. 6 Back trajectory cluster analysis of acid rain in Zhuhai in 2010 |
由图 6可见, 2010年珠海市酸雨后向轨迹可分为6类：①第1类为偏东型气流轨迹, 多为弱酸雨, 占比17%.气流来自珠海的偏东方向, 污染物主要为沿海污染物和海上船舶废气.②第2类为珠三角区域局地输送型轨迹, 多为强酸雨, 占比23%.该类轨迹输送距离近, 水平运动缓慢, 垂直运动不明显, 为珠三角区域污染物输送及本地排放影响.③第3类为西南气流型轨迹, 多为弱酸雨, 占比22%.主要为夏季西南暖湿气流影响, 除珠海发电厂的致酸污染物外, 可能还有东南亚中南半岛、北部湾、南海船舶废气.④第4类为偏南气流型轨迹, 是最主要的酸雨路径, 占比30%.珠三角湿季在偏南风带动下, 来自海上较强的暖湿气流与大陆较弱的冷空气相遇, 易形成降水, 可能会带来南海海域的致酸污染物. ⑤第5类为长距离输送型轨迹, 为强酸雨个例, 可能受到污染物跨界输送的影响, 占比3%.⑥第6类为东北气流型轨迹, 为强酸雨和台风气流引导的弱酸雨个例, 占比6%.
潜在源区PSCF高值区可认为是观测点的潜在源区(郭倩等, 2018).PSCF值越大, 说明经过该区域的轨迹是对浓度有影响输送路径(唐毅等, 2016).图 7给出了2010年珠海酸雨过程的SO2、NO2潜在源区PSCF分析结果.由图 7可见, 珠海市出现酸雨过程时SO2的WPSCF高值区(>0.5)即潜在来源贡献区主要为广东中部、南海以及江西南部和福建西南部, 这些地区与图 6酸雨后向轨迹2、4、6较为接近, 珠三角区域输送型(轨迹2)多为强酸雨.珠海市出现酸雨过程时NO2的WPSCF高值区(>0.5)即潜在来源贡献区主要为广东中西部、南海北部以及巴士海峡, 这些地区与酸雨后向轨迹1、2、4较为接近, 珠三角区域输送型(轨迹2)多为强酸雨.
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| 图 7 2010年珠海市SO2、NO2的PSCF潜在源区分析结果 Fig. 7 Potential Source Contribution Factor analysis of SO2 and NO2 in Zhuhai in 2010 |
2010年珠海酸雨过程的SO2、NO2潜在源区都与其后向轨迹珠三角区域输送型(轨迹2)、偏南气流型(轨迹4)高度重合.虽然珠海市本地也有一定量的SO2、NO2排放, 但本地排放量较小, 珠海酸雨, 特别是强酸雨, 主要受珠海以外珠三角区域SO2、NO2输送的影响.
对2000—2015酸雨最少的2015年也进行了72 h后向轨迹分析, 2015年酸雨日数和酸雨频率最低, 且第一、第二季度无强酸雨, 强酸雨集中在第四季度.与2010年的酸雨后向轨迹相比, 2015年明显少了偏南、东北和西北路径.
图 8为2015年的珠海市酸雨后向轨迹分类.由图 8可见, 2015年的珠海市酸雨后向轨迹可分为3类：①第1类为西南气流型轨迹, 多为弱酸雨, 占比50%, 是最主要的酸雨路径, 与2010年轨迹3相似, 主要受西南暖湿气流影响, 但轨迹距离更长, 水平风速较大, 污染物源自东南亚, 途径南海和海南岛.②第2类为珠三角区域输送型轨迹, 占比38%, 传输距离短, 多为强酸雨, 与2010年轨迹2相似, 为珠三角区域污染物输送及本地排放影响.③第3类为偏东气流型轨迹, 占比13%, 多为弱酸雨, 与2010年轨迹1相似, 主要受偏东气流影响, 但轨迹距离更长.
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| 图 8 2015年珠海市酸雨后向轨迹聚类分析 Fig. 8 Back trajectory cluster analysis of acid rain in Zhuhai in 2015 |
综合图 6~8和上述分析, 可建立图 9所示的珠海市酸雨概念模型.从图 9所示的珠海市酸雨概念模型可以定性解释珠海不同强度酸雨的成因：强西南暖湿气流影响下的夏季降水气流轨迹来源于珠海南面, 多为非酸雨(图 9a)；偏南、偏东气流降水有时会带来南海和东部沿海的致酸污染物, 产生弱酸雨(图 9b)；强酸雨主要为珠海处于珠三角污染物输送下风方向时珠三角区域污染物输送影响, 以及冬春季在逆温、静稳天气下珠三角区域输送的致酸污染物积累影响(图 9c、d).珠海市强酸雨, 主要受珠海市以外的珠三角地区污染物输送影响.
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| 图 9 珠海市酸雨概念模型(a.夏季强西南暖湿气流影响下非酸雨型对流性降水模型, b.偏南、偏东气流下海洋及沿海污染排放影响型弱酸雨模型, c.冬春季珠海处于珠三角下风方向时锋面降水型强酸雨模型, d.冬春季强逆温、静小风条件下珠三角污染积累影响型强酸雨模型) Fig. 9 Concept model of precipitation and acid rain in Zhuhai |
1) 珠海市2000—2015年酸雨、强酸雨日数与频率呈先增后减趋势, 珠海市湿季6、7月酸雨强度最弱, 干季2、3月酸雨最强.2008年后珠海市酸雨程度明显改善, 也反映近20年我国酸雨控制效果明显.
2) EANET中国网沿海城市(珠海、厦门)与内陆工业城市(重庆、西安)降水离子组分区别明显, 内陆工业城市主要阴、阳离子浓度远高于沿海城市, 工业城市酸雨受工业排放及碱性颗粒物影响较大.沿海城市(珠海、厦门)酸雨为硫酸-硝酸混合型；内陆工业城市(重庆、西安)酸雨以硫酸型为主, 近年有向硫酸-硝酸混合型转变的趋势.
3) 珠海市非酸雨、酸雨、强酸雨的气团轨迹有明显区别.HYSPLIT后向轨迹聚类分析与PSCF污染潜在源区分析结果表明, 珠海市酸雨受局地排放和外来输送共同影响, 珠海市强酸雨主要受珠海市以外的珠三角地区污染物输送影响.综合酸雨降水HYSPLIT后向轨迹分析与PSCF潜在源区分析结果, 可建立酸雨概念模型；利用研究建立的珠海市酸雨概念模型, 可定性解释珠海市不同强度酸雨的成因.
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