2020, Vol. 40
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地下水因遭受非水相液体(Non-aqueous Phase Liquids)的污染而受到广泛关注(CL:AIRE, 2017; Qian et al., 2018; Palma et al., 2019).目前, 我国加油站地下储藏罐泄漏已进入高发年, 完全有可能成为我国第一大地下有机污染源(姜月华等, 2011).随着我国推广使用车用乙醇汽油(Ethanol gasoline)(中国能源编辑部, 2017), 乙醇抑制溶解组分苯、甲苯、乙苯和二甲苯同分异构体(简称BTEX)的生物降解使得地下水安全面临新的挑战(陈余道, 2009；Steiner et al., 2018; Rama et al., 2019).
溶解性BTEX在地下水中会经历对流、弥散、吸附、生物降解、化学转化、稀释和挥发等自然衰减(Natural Attenuation, NA)(蒋亚萍等, 2009；Chen et al., 2013; Chiu et al., 2017), 监测自然衰减(Monitored Natural attenuation, MNA)已成为近二十年内欧美国家评价BTEX安全风险的重要技术, 生物降解是MNA中BTEX衰减的主要机理(O′Reilly et al., 2016; Azubuike et al., 2016).然而, 由于MNA具有耗时长的缺陷, 基于MNA的增强生物修复(Enhanced Bioremediation, EBR)成为一种成本低、效率高、生态环境友好的修复技术(Thornton et al., 2010; Zhao et al., 2015; O′Connor et al., 2018).
近年来, 有关乙醇汽油的研究更多地集中在地下水污染的修复策略方面.例如, Corseuil等(2015)通过乙醇汽油(含24%乙醇)污染现场投注硝酸盐的试验发现, 硝酸盐能有效促进地下水中乙醇的去除；Steiner等(2018)认为如果含水层中有充足的可利用电子受体, 则能够通过长期MNA方法修复乙醇汽油(含10%乙醇)污染含水层；Rama等(2019)通过野外开展的乙醇汽油投注对比试验(分别含乙醇85%和24%), 认为流水条件下高浓度乙醇对BTEX的迁移和溶解具有促进作用.相较而言, 我国在该领域的研究十分缺乏, 尤其是缺少实验室或现场乙醇汽油泄漏试验研究的成果.随着乙醇汽油的推广使用, 发展该类地下水污染的防控技术十分必要.
因此, 本研究利用实验室2个构造相同的含水砂槽装置(5.8 m×1.3 m×1.3 m), 分别投注传统汽油和乙醇汽油(含10%乙醇, V/V), 模拟浅层的汽油污染含水层.经过近3年的监测, 对比含水介质中BTEX在MNA和EBR两个阶段的行为, 以及对水位波动的响应特征, 以揭示乙醇汽油BTEX在地下水中的迁移行为特征及其与传统汽油的差异.经查阅与检索, 本文是国内第一个开展乙醇汽油(10%乙醇和90%汽油)泄漏实验的研究实例, 且具有较长的监测时间, 期望对推动我国该类污染防控具有借鉴作用.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验装置实验砂槽装置为砖混结构, 长5.8 m、宽2.9 m、高1.3 m.装置两端用网状不锈钢板分隔, 形成水槽+砂槽+水槽的格局, 具体如图 1所示.两端水槽用来注水和抽水并控制中间砂槽水位, 中间砂槽用砖墙均分隔成两个构造相同的砂槽(长5.8 m、宽1.3 m、高1.3 m), 用来分别投注传统汽油和乙醇汽油并对比BTEX在含水介质中的迁移, 后面分别称传统汽油槽(Traditional gasoline tank, TG-tank)和乙醇汽油槽(Ethanol gasoline tank, EG-tank).充填TG-tank和EG-tank的沉积物粒径为0.05~0.25 mm, 主要成分为SiO2(77.73%)、Al2O3(11.046%)、Fe2O3(3.769%)、CaO(1.723%)和MgO(0.051%)(陈余道等, 2016), 充填层厚0.90 m, 并上覆0.30 m厚的粘土层.装置设置了40个PVC取样孔, 分A~E列, 每个取样孔在距离底部以上15、30、45、60、75 cm处设置分层取样点；同时, 设置了12个水位观测孔(W1~W12)和2个投注孔, 投注孔底部距离槽底45 cm.
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| 图 1 实验室砂槽装置平面图(a)和剖面图(b) Fig. 1 Plan(a) and section(b) of sand tank device in the laboratory |
利用蠕动泵向装置供水, 水源为桂林理工大学雁山校园地下水, 水化学指标为：溶解氧8.2 mg·L-1、硝酸盐6.9 mg·L-1、硫酸盐6.9 mg·L-1、总有机碳2.12 mg·L-1、电导率184 μS·cm-1、pH值7.8.TG-tank和EG-tank具有统一水头边界, 初始水平水位为55 cm.蠕动泵在两端水槽等流量(30~40 mL·min-1)注水和抽水, 平均水力坡度为0.001, 平均达西速度为0.042 m·d-1.含水介质有效孔隙度为0.3, 渗透系数为41.5 m·d-1, 给水度为0.12, 纵向弥散度为0.025 m(Sun et al., 2018).
2.2 汽油投注和电子受体补充分别利用TG-tank和EG-tank投注孔, 投注加油站购买的92#传统汽油和配置的乙醇汽油(含10%乙醇), 投注量均为3 L, 投注流速约为500 mL·h-1.汽油投注后进入MNA阶段, 监测BTEX在介质中的迁移行为；第417 d进入EBR阶段, 开始向进水中添加硫酸盐(300 mg·L-1), 第696 d同时添加硝酸盐(100 mg·L-1)；第972 d停止添加硫酸盐和硝酸盐, 进水水质恢复到背景值.
2.3 监测和取样分析通过采集取样孔分层水样监测水质变化(如C2-45, 表示C2孔45 cm层位), 监测时间合计1135 d.采集水样分析BTEX组分和乙醇浓度, 以及溶解氧、硝酸盐、硫酸盐、甲烷等无机组分和水化学指标；监测水位变化.采用气相色谱仪(Agilent 6890 N)分析BTEX和乙醇(Chen et al., 2013), 气相色谱仪(GC126)分析甲烷(黎柳月等, 2018), 离子色谱仪(DIONEX ICS-1000 IC)分析硝酸盐和硫酸盐, WTW仪器(Multi 3420)测量DO指标.
2.4 数据处理质量通量计算：对投注点下游断面A2~E2、A6~E6等, 以B、D列距离为宽、15~45 cm为高度的直立矩形作为计算断面, 利用分层监测结果估算单位时间内通过断面的BTEX总质量(蒋灵芝等, 2016).
BTEX衰减参数计算：以C列为中央线, 对监测点BTEX浓度-时间曲线进行时间矩分析, 估算BTEX溶解晕(Dissolved plume)穿越监测点的平均滞留时间(Mean residence time, MRT).监测点浓度分布的n阶时间矩(Mn)和MRT用式(1)~(2)表示(Govindaraju et al., 2010).
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式中, c(x, t)为BTEX在监测点x、时间t的浓度；M0为零阶矩, 表示浓度-时间曲线下的面积；M1为一阶矩, 假设BTEX浓度衰减符合单指数函数, k为衰减速率常数(d-1), c0为浓度衰减初值(mg·L-1), 则M1等于c0/k2 (Johanson, 2010).本文取浓度峰值为c0来估测浓度衰减速率常数k.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 源区BTEX溶解特征通过投注点采集水样测定下清液, 第92 d后TG-tank和EG-tank投注源区BTEX溶解浓度分别为0.288~40.028 mg·L-1和16.131~100.298 mg·L-1；第490 d后TG-tank和EG-tank中BTEX浓度分别为 < 2 mg·L-1和16.131~28.524 mg·L-1.根据我国原93#汽油组分分析(章虎等, 2003)可知, BTEX占汽油混合物质量比例为15.7%.采用汽油混合物分子量为105 g·mol-1 (CL: AIRE, 2017), 运用Raoult定律估算, 静水中BTEX有效溶解度为89.2 mg·L-1.与该值相比, 该实验源区BTEX溶解浓度的检测结果是可信的.EG-tank源区BTEX溶解浓度较高, 可能与乙醇的增溶效应有关(Molson et al., 2002), 流水条件也可能促进了溶解作用(Teramoto et al., 2017).
3.2 源区下游BTEX质量衰减 3.2.1 过水断面上BTEX质量通量根据TG-tank和EG-tank投注点下游分层监测结果, BTEX在纵向、横向和垂向上存在不同程度的扩散, 且以沿水流方向的纵向迁移为主.从图 2第30 d、第71 d和第118 d监测断面BTEX浓度等值线可以看出, BTEX浓度沿中央线C列向下游、向深部、向两侧逐渐衰减, C列45 cm层位浓度可以反映介质中BTEX的衰减行为；另外, 在衰减过程中受其他因素(如水位波动)影响, BTEX浓度存在回升的情况(图 2中第118 d).
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| 图 2 投注点下游监测断面BTEX浓度的时空分布 Fig. 2 Spatial and temporal distribution of BTEX concentrations on the monitoring sections downgradient of injection well |
TG-tank中A2~E2至A4~A4断面、EG-tank中A6~E6至A8~E8断面在不同时间点的BTEX质量通量逐渐降低, 计算结果如表 1所示.BTEX质量通量沿水流路径均呈下降趋势, 在时间上也呈下降趋势, 表明BTEX存在自然衰减过程(蒋灵芝等, 2016; CL:AIRE, 2017; Verhinelli et al., 2018).
| 表 1 投注点下游监测断面BTEX质量通量计算结果 Table 1 Calculated results of BTEX mass flux on the monitoring sections downgradient of injection well |
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图 3是TG-tank和EG-tank中C列45 cm层位各监测点(C1~C4、C5~C8)BTEX浓度-时间过程图.可以看出, TG-tank和EG-tank中投注点上游C1-45和C5-45的BTEX浓度很低, 平均浓度分别为0.115 mg·L-1和0.230 mg·L-1, 最大浓度分别为0.925 mg·L-1和2.315 mg·L-1, BTEX检出与投注汽油轻微回流有关.在投注点下游, C2-45和C6-45的BTEX浓度最高, 随着水流路径增加, 监测浓度逐渐下降.其中, C2-45在第30 d和第118 d出现了BTEX浓度峰值, 分别为43.565 mg·L-1和42.463 mg·L-1, 第600 d以后BTEX呈现未检出状态；C6-45出现了多次峰值, 在第118、363和793 d的峰值浓度分别为79.411、49.299和20.601 mg·L-1, 峰值浓度、峰出现次数明显多于C2-45.浓度多峰的现象与水位波动有关系(Teramoto et al., 2017), 从图 3水位动态图可以看出, BTEX浓度峰值的出现在时间上与水位具有对应关系, 尤其是EG-tank中C6-45处BTEX浓度峰值出现与水位波动更为明显.
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| 图 3 C列BTEX浓度变化与水位波动 Fig. 3 Changes of BTEX concentrations on C column associated with fluctuation of water table |
根据时间矩分析, BTEX各组分的MRT和一级衰减速率常数k如表 2所示.TG-tank中BTEX各组分MRT为37~274 d, k为0.0055~0.0329 d-1, 半衰期为21~126 d.EG-tank中BTEX各组分MRT为93~479 d, k为0.0045~0.0124 d-1, 半衰期为56~155 d.与TG-tank比较, EG-tank中BTEX的MRT较长, k较小, 半衰期较长.
| 表 2 主要监测点BTEX溶解晕平均滞留时间和衰减速率常数 Table 2 Mean residence time and attenuation rate constants of BTEX dissolved plume through the main monitoring wells |
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对比EG-tank和EG-tank中BTEX各组分MRT可以发现, 苯的MRT较短, 衰减较快, 其次为甲苯, 而乙苯和二甲苯MRT较长且具有相似的特征.其原因与它们的迁移能力、水相溶解度、汽油组分质量比例和生物可降解性有关.首先, 苯迁移能力强和水相溶解度高, 其次为甲苯, 而乙苯和二甲苯的迁移能力较低, 溶解度也较小(Thornton et al., 2010)；其次, 国内原93#汽油BTEX各组分的质量比例为甲苯(14.45%)>间二甲苯(0.37%)>邻二甲苯(0.36%)>乙苯(0.25%)>对二甲苯(0.22%)>苯(0.09%)(章虎等, 2003), 苯占有的质量最少；尽管甲苯占有汽油质量比例较大, 但甲苯也是BTEX中最容易被生物代谢的化合物(Chen et al., 2008; Zhao et al., 2015), 因此也相对容易衰减.
3.3 补充电子受体的利用在MNA阶段(第417 d之前), TG-tank和EG-tank中溶解氧平均浓度均小于1.0 mg·L-1, 第414 d实测甲烷浓度分别为0.203~2.788 mg·L-1和0.511~3.402 mg·L-1, 表明水环境转变成了厌氧环境, 生物降解是自然衰减的主要机理(O′Reilly et al., 2016; Azubuike et al., 2016; CL: AIRE, 2017; Chiu et al., 2017)；同时可以看出, EG-tank中甲烷生成浓度大于TG-tank.以化合物苯为例, 衰减过程生成甲烷的化学反应式见式(3).
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(3) |
在EBR阶段(第417~972 d期间), 砂槽中电子受体得到了人为补充.在第417 d和第696 d先后提高了进水中硫酸盐和硝酸盐浓度, 目标值分别为300 mg·L-1和100 mg·L-1, 导致TG-tank和EG-tank中两种离子浓度大幅度上升.按照水流实际流速, 在39 d内进水可以更新砂槽水体.第972 d, 停止补充硫酸盐和硝酸盐后, 各监测点的硫酸盐和硝酸盐浓度逐步回归到MNA阶段的水平.整个实验MNA和EBR阶段硫酸盐和硝酸盐浓度变化如图 4所示.
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| 图 4 砂槽中硫酸盐和硝酸盐浓度的变化 Fig. 4 Concentration changes of sulfate and nitrate in TG-tank and EG-tank |
然而, 在EBR第462~672 d时段内, C1~C4和C5~C8区间沿水流路径硫酸盐浓度明显下降, 平均浓度分别下降89.7%和92.9%；在同时补充硝酸盐的第696~972 d, C1~C4和C5~C8区间的硝酸盐平均浓度分别下降79.9%和87.2%, 但硫酸盐平均浓度变化小, 相对误差分别为10.9%和-1.6%.相比较, EG-tank对硫酸盐和硝酸盐的利用比例比TG-tank更大.C列45 cm监测点BTEX、硫酸盐和硝酸盐在不同阶段的浓度变化如表 3所示.
| 表 3 主要监测点BTEX、硫酸盐和硝酸盐浓度统计 Table 3 Concentration Statistics of BTEX, sulfate and nitrate at the main monitoring wells |
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EBR阶段硫酸盐和硝酸盐浓度的下降, 表明介质中发生了硫酸盐还原和硝酸盐还原作用, 硫酸盐和硝酸盐因此被微生物消耗(Chen et al., 2008; Zhao et al., 2015; Corseuil et al., 2015; 陈余道等, 2016).本实验在产甲烷状态下仅补充硫酸盐时, 发生了硫酸盐还原作用；当同时补充硝酸盐和硫酸盐时, 由于硝酸盐标准氧化还原电位(E0= + 1.23V)比硫酸盐(E0= + 0.301V)强, 微生物能够优先利用硝酸盐作为电子受体, 产生硝酸盐还原作用(Wiedemeier et al., 1999; Da Silva et al., 2012), 从而导致硫酸盐的利用被抑制.以化合物苯为例, 硝酸盐还原和硫酸盐还原反应式如下式所示：
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(4) |
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在EG-tank, 投注点第56 d乙醇浓度达1549.9 mg·L-1, 第143 d降为13.2 mg·L-1, 而下游C6-45基本没有检测到乙醇.由于乙醇比BTEX更容易被微生物代谢, 乙醇的代谢能够抑制BTEX生物代谢(Chen et al., 2008; Steiner et al., 2018).比如从第30~286 d, TG-tank中甲苯占BTEX的浓度比重从51%下降到22%, 而EG-tank中甲苯占BTEX的浓度比重分别为54%和55%, 没有明显变化.甲苯是BTEX中相对容易被降解的组分, 但在EG-tank中的降解受到了抑制.这说明乙醇的存在是导致BTEX组分残留增多、BTEX滞留时间延长和衰减速率降低的主要原因.前面所述的EG-tank中水位波动导致BTEX浓度多峰的现象, 实际上也与BTEX存在更多残留分不开, 这可能体现了乙醇对水位波动影响的增强作用.
4 结论(Conclusions)1) 自然衰减中, 传统汽油的BTEX衰减速度比乙醇汽油快, 且甲烷产生量较小.化合物苯衰减较快, 其次为甲苯, 而乙苯和二甲苯衰减较慢, 主要原因与化合物的迁移能力、水相溶解度、汽油组分质量比例和生物可降解性有关.
2) 补充硫酸盐和硝酸盐作为电子受体能够增强生物修复.单独补充硫酸盐可促进硫酸盐还原作用, 但同时补充硫酸盐和硝酸盐时则以硝酸盐还原作用为主, 硫酸盐还原作用受到抑制.乙醇汽油能消耗更多的硝酸盐和硫酸盐电子受体, 并导致BTEX组分残留增加, 这是BTEX滞留时间延长、衰减速率降低的主要原因.
3) 水位波动能引起汽油BTEX浓度和质量通量增大, 但乙醇导致BTEX残留增多可能对水位波动的效应具有增强作用.
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