1 引言(Introduction)

近年来, 利用OMI卫星传感器来研究大气中污染物的空间分布已经成为重点.OMI具有精度高、覆盖广、灵活度高的优点, 能精确测量出大气污染物的含量及分布(李阳等, 2019).甲醛(HCHO)为无色气体, 具有特殊的刺激性臭味, 易溶于水、醇和醚, 是大气中主要污染物之一, 并参与羧酸、羟基自由基(· OH)、过氧乙酰硝酸酯(PANs)和臭氧(O₃)等许多重要污染物的生成和去除过程, 是光化学烟雾的重要组成成分之一, 且不同浓度的甲醛对人体的伤害程度也不一样(Baek et al., 2014；刘宏庆等, 2018).大气中的甲醛排放来源广泛, 涉及行业众多.随着城市现代化进程的推进和对环境问题的日益重视, 加强对甲醛在空气中分布及动态监测显得尤为重要, 而如何精准地检测甲醛及有效地降低大气中的甲醛浓度成为研究人员亟需解决的问题.

目前, 人们已经利用OMI卫星数据对长三角(李阳等, 2019)、黑龙江(刘宏庆等, 2018)、湖南(史家等, 2019)等地区的甲醛生成扩散及分布进行探究, 结果显示, OMI卫星数据能够很好地反映出大面积甲醛的分布扩散情况.但对于影响甲醛分布的因素及未来趋势的预测分析, 则是本研究要重点解决的问题.基于此, 本文以广东省为研究对象, 采用OMI卫星遥感反演数据, 结合趋势分析对广东省2009—2018年对流层甲醛柱浓度时空分布特征进行分析；然后利用气象数据、经济数据及广东省统计年鉴, 结合NDVI、工业总产值、汽车保有量等因素, 探究广东省自然和社会要素结构变化与甲醛柱浓度变化的关系；最后利用Hurst指数并结合趋势分析来预测未来广东省甲醛柱浓度的空间分布.以期为政府制定相应的政策规划提供依据.

2 研究区概况(Overview of the study area)

广东省地处中国大陆最南部, 全境位于北纬20°09′~25°31′和东经109°45′~117°20′(图 1), 东邻福建, 北接江西、湖南, 西连广西, 南临南海；面积为17.977×10⁴ km², 约占全国陆地面积的1.85%, 其中, 岛屿面积为1592.7 km², 宜农地面积为434×10⁴ hm², 宜林地面积为1100×10⁴ hm².

广东省属于东亚季风区, 从北向南分别为中亚热带、南亚热带和热带气候, 是中国光、热和水资源最丰富的地区之一.从北向南, 年平均日照时数由不足1500 h增加到2300 h以上, 年太阳总辐射量在4200~5400 MJ·m^-2, 年平均气温约为19~24 ℃, 1月平均气温约为16~19 ℃, 7月平均气温约为28~29 ℃.全省平均日照时数为1745.8 h.广东省降水充沛, 年平均降水量为1300~2500 mm, 全省平均为1777 mm, 降雨的空间分布基本上也呈南高北低的趋势.洪涝和干旱灾害经常发生, 台风的影响也较为频繁.春季的低温阴雨、秋季的寒露风和秋末至春初的寒潮和霜冻, 也是广东多发的灾害性天气.

3 数据来源及方法(Data sources and methods) 3.1 甲醛柱浓度数据

本文下载了2009—2018年甲醛的逐日数据, 采用HDF-EOS格式进行存储.它源于NASA地球观测系统系列卫星Aura卫星上的臭氧层观测仪.Aura是由多个国家的航空航天局共同研制, 是继Terra和Aqua后又一颗非常重要的对地观测系统(EOS)卫星, 该卫星的主要任务是对地球臭氧层、空气质量及气候变化进行观测.其中, OMI是继GOME和SCIAMACHY后的新一代大气成分探测传感器, 轨道扫描幅为2600 km, 空间分辨率为13 km×24 km, 1 d覆盖全球1次.OMI传感器具有可见光通道、两个紫外通道(UV1和UV2)共计3个光谱通道, 波长范围为270~500 nm, 波谱分辨率为0.5 nm.通过OMI测量的太阳紫外波段后向散射辐射, 根据甲醛的吸收特性基于DOAS技术(差分吸收光谱技术)反演甲醛斜柱总量, 进一步利用IMAGES全球化学传输模型及辐射传输模型计算获得甲醛垂直柱总量数据(刘宏庆等, 2018；李阳等2019).

3.2 归一化植被指数数据

本文在研究过程中所用归一化差值植被指数数据集(NDVI)为美国宇航局(NASA)根据统一算法开发的MODIS 3级陆地产品, 本文所用的是MOD13A3, 为Terra极地轨道环境遥感卫星全球月尺度的3级产品, 其采用正弦曲线投影, 空间分辨率为1000 m, 时间分辨率为月尺度(咸龙等, 2018；Yao et al., 2018).该数据产品图像具有现势性好、覆盖面广、多光谱特性和免费等特点, 加之对气溶胶、云、水等进行了处理, 提高了数据的精度, 所以被广泛应用于反映植被覆盖度的变化.本文选取时段为2009年1月—2018年12月.

3.3 其他数据

本文所用研究区气温、降水数据均来自中国气象数据共享平台(http://data.Cma.cn/site/index.html), 基于国家气象信息中心编排的中国地面高密度台站的气象数据, 使其与甲醛柱浓度数据时间序列、空间覆盖区域相同；经济能源数据均来源于广东省近10年统计年鉴(http://stats.gd.gov.cn/gdtjnj/index.html), 具体数据包括广东省2012—2018年每年的工业生产总值(亿元)、规模以上企业数量(个)、能源消费总量(万t标准煤)、工业废气排放量(亿m³)及汽车保有量(万辆).

3.4 数据处理

本文通过获取2009—2018年全国范围对流层L2-v003HCHO的逐日数据, 运用HDF-view软件进行数据的读取, 对经纬度、云量、柱浓度等4个要素进行提取, 并将提取边界经纬度范围扩大0.3°, 运用VB程序对数据进行筛选, 剔除数据异常值及AMFCloudFraction＞0.2的甲醛柱浓度数据, 并进行相邻条带数据的融合, 由于云会影响云层下甲醛柱浓度的精度, 剔除云量大于0.2的数据可提升数据精度；运用ArcGIS软件对数据进行格式转换、克里金插值、掩膜、重采样、裁剪等操作, 获得全国甲醛柱浓度年均值、月均值及相对应的空间分布图, 最后统计年际变化值及空间变化图(谢顺涛等, 2018).

本文气象数据利用专业插值制图软件的普通薄盘法进行空间插值处理, 并在软件中对数据进行格式转换, 生成栅格图像格式文件, 再利用ArcGIS软件按照研究区矢量边界进行裁剪, 最终获得与甲醛数据时空匹配的气象数据图像.

3.5 研究方法 3.5.1 趋势分析

为研究不同时段广东省地区HCHO柱浓度的变化及对环境变化的响应, 本文引用David Freedman在《统计学》一书提到的一元线性回归分析法结合逐像元空间分析法来拟合每个像元HCHO随时间的变化趋势, 并计算了相关的显著性检验, 公式见式(1).

(1)

式中, θ_slope为各个像元HCHO变化趋势斜率, i为年序号；n为监测时段累计年数；[HCHO]_i为第i年的HCHO柱浓度值.若斜率为正则说明HCHO柱浓度值随时间序列呈增加趋势, 反之呈减少趋势；并且斜率数值的绝对值越大, 表明HCHO柱浓度分布变化越明显.

3.5.2 基于像元的未来趋势分析

本文根据英国水文专家Hurst提出的基于重标极差(R/S)分析的Hurst指数计算原理, 结合OMI卫星甲醛数据, 利用MATLAB软件实现Hurst指数的逐像元的空间计算.基于(R/S)分析方法的Hurst指数可以预测某一时间或者时空序列未来发展趋势, 其基本原理是：设有时间序列{ζ(t)}t=1, 2, …, 对于任意正整数τ≥1, 其均值序列<ζ>_τ、累计离差X(t, τ)、极差R(τ)、标准差S(τ)分别根据式(2)~(5)计算, 且R、S、τ之间满足关系式(6).

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中, a为常数, R(τ)/S(τ)为重标极差, H为Hurst指数.根据式(6)以log(τ)序列为自变量, 对应的log(R/S)序列为因变量, 采用最小二乘法拟合, 得到Hurst指数的估计值(式(7)).

(7)

如果H=0.5, 则说明HCHO时间序列为随机序列, 具有随机游走的特征, 不存在长期相关性.如果0 < H < 0.5, 则表明HCHO时间序列数据具有反持续性, 也就是说过去的变量与未来的增量呈负相关, 序列有突变跳跃递转性, H值越接近于0, 其反持续性越强；当H>0.5时, 表明未来的变化状况与过去趋势一致, 即该过程具有持续性, H值越接近1, 持续性越强.

3.5.3 基于像元的空间分析法

本文采用David Freedman在《统计学》当中提到的皮尔逊相关分析方法, 在此基础上结合逐像元空间分析, 得到了两组数据相关系数的空间分布.相关系数是衡量两组数据是否呈现线性趋势的指标, 变化范围为[-1, 1].本研究采用该方法分析HCHO柱浓度与气象因子、NDVI之间的相关关系, 计算公式为：

(8)

式中, r_xy为x与y的相关性系数, 数值在[-1, 1]之间；x_i表示第i年HCHO柱浓度均值；y_i表示第i年的年均降水、年均气温、年均NDVI；表示HCHO柱浓度的多年平均值；表示年均降水、年均气温、年均NDVI的多年平均值；n为样本数量.

3.5.4 残差分析

采用残差分析法可以实现气候要素和人类活动对甲醛柱浓度影响的分离, 对遥感影像的每个栅格像元的HCHO柱浓度与气候因素进行回归分析, 从而得到每个像元的HCHO柱浓度预测值, 即该值为气候对HCHO的影响, 计算实测HCHO柱浓度与预测HCHO柱浓度之间的残差值(式(9)), 用来衡量近10年来人类活动对HCHO分布的影响, 最后通过趋势分析法计算残差HCHO柱浓度值变化的空间特征, 以及人类活动对HCHO分布的影响.

(9)

式中, ε_i为第i年HCHO实测值与预测值之间的残差, [HCHO]_i为第i年HCHO的实测值, [HCHO]_i′为第i年HCHO基于气候条件的预测值.当ε_i>0, 表示人类活动对HCHO的分布呈正干扰；当ε_i < 0时, 表示人类活动对HCHO的分布呈负干扰；ε_i=0时, 表示人类活动的干扰不明显.

3.5.5 Mann-Kendall趋势检验法

Mann-Kendall趋势检验法是世界气象组织(WMO)推荐并已经广泛应用的一种非参数统计检验方法.其优点是不需要样本服从某种分布, 也不受少数异常值的干扰, 定量化程度高, 检测范围广, 更适用于顺序变量和类型变量.

检验曲线图中若UF线在临界线内变动, 表明变化趋势和突变不明显；UF值大于零, 表明序列呈上升趋势, 反之呈下降趋势；档期超过临界线时表明上升或者下降趋势显著.如果UF和UB两条曲线在临界线之间出现交点, 则交点对应的时刻即为突变开始的时间.

4 结论与分析(Conclusions and analysis) 4.1 广东省甲醛柱浓度月均时空变化

为直观地分析甲醛柱浓度的月均空间变化特征, 根据近10年甲醛柱浓度的最大值(27.92×10¹⁵ molec·cm^-2)及最小值(1.98×10¹⁵ molec·cm^-2), 以2×10¹⁵ molec·cm^-2为最小单位, 将甲醛柱浓度值分类为7个浓度等级, 具体如下：1级：5×10¹⁵~8×10¹⁵ molec·cm^-2；2级：8×10¹⁵~11×10¹⁵ molec·cm^-2；3级：11×10¹⁵~14×10¹⁵ molec·cm^-2；4级14×10¹⁵~17×10¹⁵ molec·cm^-2；5级：17×10¹⁵~20×10¹⁵ molec·cm^-2；6级：20×10¹⁵~23×10¹⁵ molec·cm^-2；7级23×10¹⁵~26×10¹⁵ molec·cm^-2 (刘宏庆等, 2018).图 2所示为广东省甲醛柱浓度月均空间变化.由图 2可见, 1—2月广东省各个地区甲醛柱浓度多处于1~3级, 污染程度较低；3—4月广东省各地区甲醛柱浓度多处于3~7级, 污染区域明显扩大且呈爆发式增长, 多集中于东北部地区；近4个月随着气温逐渐升高, 地表植被覆盖率有所提升, 东北部地区的植被覆盖度位于广东省前列, 故造成了甲醛柱浓度的爆发式增长.5—6月各地区甲醛柱浓度多处于1~5级, 污染区域相较于3—4月有减少；7—9月各地区甲醛柱浓度多处于3~5级, 污染区域在逐步扩大；5—9月广东省降雨量明显增加, 由于降水量下降的速率和形式不同, 对甲醛的作用也有所不同.西北部分地区降水集中多暴雨, 对甲醛有一定的清除作用；东北部分地区雨日长, 降水有利于地表植物的增长, 对甲醛的贡献有所增加(咸龙等, 2018).10—12月各地区甲醛柱浓度多处于3~7级, 污染区域扩大且集中, 东北部地区5~7级区域明显扩大.整体来说, 广东省甲醛柱浓度月均变化较为明显, 包括珠三角地区、梅州、河源市所在地区的月均变化尤为突出.主要原因在于气温、降水、植被、生物质燃烧受时间影响变化起伏较大, 因此, 对于甲醛的分布也会造成一定的影响.

4.2 广东省甲醛柱浓度年均值时空变化

图 3是广东省2009—2018年甲醛柱浓度年均空间变化.由图可知, 2009年广东省甲醛柱浓度分布处于1~3级污染水平, 呈现自中心向东西两边递减的特点.2010年广东省甲醛污染大面积扩大且污染水平大幅提升, 大多数地区处于5~6级污染水平.2011年广东省甲醛柱浓度较前两年有所下降, 但高值与低值的分布与前两年一致.2012年广东省甲醛柱浓度有所上升, 4~6级污染水平区域相较于2011年明显扩大, 其中, 韶关市、河源市、广州市、东莞市、惠州市西部、清远市东部和梅州市西部地区处于4~6级污染水平, 但广东省西部地区的甲醛柱浓度水平有所下降.在经历了2012年甲醛柱浓度有所上升的情况后, 广东省政府开始加大减排力度、监管力度, 甲醛排放量有所控制, 全省污染水平明显下降, 绝大部分地区处于1~3级污染水平, 其中, 韶关市西部、清远市的中西部和广州市西北部的部分地区处于4级污染水平.经过1年的大力整治, 2013年广东省甲醛柱浓度明显下降, 全省均处于1~3级污染水平, 仅河源市中部和佛山市北部地区处于3级污染水平.2014—2017年, 广东省甲醛柱浓度呈自西南向东北方向递增, 但无明显变化.2018年广东省甲醛柱浓度有明显的地区性增长, 如珠三角地区、茂名市及云浮市部分地区.造成甲醛柱浓度增加的原因主要是受气候因素的影响, 研究表明, 气温和降水对大气甲醛具有非常重要的影响(谢顺涛等, 2018), 高温环境可以使有机化合物发生氧化反应(刘宏庆等, 2018)及光化学反应(Leuchner et al., 2016;Ling et al., 2016;韦民红等, 2019；姜加龙等, 2019)而生成大量甲醛.2018年广东省气候多变且复杂, 年均温高出常年0.4 ℃, 高温日数高于常年8.6 d, 偏高温的环境对于甲醛的生成有更大的促进作用.造成2010年广东省甲醛污染大面积增加的原因主要是由于一方面2010广东省举办了亚运会, 刘宏庆等(2018)在黑龙江地区甲醛柱浓度研究中发现房屋竣工面积与甲醛含量呈正相关, 广东省在2010年房屋竣工面积达到了33140.39万m², 较2009年增加了10.21%, 主要是亚运会场馆的建设和基础设施的完善, 从而造成了甲醛含量的增加；另一方面, 2010年广东省的九大产业工业总产值增幅达到21.7%, 比2009年高出13.2%, 高速的工业产值增幅表明有大量的企业产业在生产活动, 大量的生产活动产生的工业废气排向大气, 其中包括甲醛.因此, 2010年广东省整体甲醛柱浓度有明显增加.自2010年起广东省经济进入“减速换挡”时期, 全省生产总值增长率逐年下降.根据《广东省国民经济和社会发展第十二个五年规划纲要》, 为响应“控制大气污染态势, 建设绿色广东”的号召, 珠江三角洲区域积极淘汰落后水泥、钢铁产能, 关停小火电, 推进节能减排工作, 大力消减了能源消耗产业的甲醛排放, 造成了2011年全省甲醛柱浓度较2010年有所降低.

对比东北地区(刘宏庆等, 2018)和长三角地区(李阳等, 2019)的甲醛柱浓度月均和年均时空分布发现, 广东省甲醛柱浓度在年均空间分布上与长三角地区的研究结果有着相似的变化趋势, 但在月均变化上, 广东省甲醛柱浓度的高低值变化区间有别于其他地区, 个别月份和年份有时会出现集中式的增加或者减少现象.

5 近10年甲醛柱浓度空间变化趋势分析(Spatial variation trend of formaldehyde column concentration in recent ten years)

为了更好地反映出近10年广东省甲醛柱浓度的空间分布变化, 不同于现有利用OMI卫星数据的分析大气污染物的方法, 本文采用趋势分析方法, 通过ArcGIS软件得出近10年广东省甲醛柱浓度的年际和季节变化趋势(图 4和图 5).整体上, 广东省甲醛柱浓度呈夏、秋、冬、春自小而大的变化规律, 在此期间人为因素和自然因素在不同季节的影响力度不同, 原因也不同.

图 4为近10年广东省甲醛柱浓度空间变化趋势, 平均斜率为-0.159, 其中66.23%的格点通过了置信度0.05的检验.由图可以看出, 近年来广东省甲醛分布面积整体上是减少的, 显著减少和轻度减少的面积占总的分布区域的59.09%, 显著增加和轻度增加的面积占29.32%.这些区域主要分布在梅州市中部地区、佛山市与云浮市和江门市的交界地区及湛江市部分地区.甲醛柱浓度减少的区域面积之所以占多数主要得益于广东省大力推广的节能减排措施和政府部门监管力度的增加, 控制了大量的人为排放源的排放量, 致使近7年广东省甲醛柱浓度整体有所下降, 这与朱松岩等(2019)在广东省地区对甲醛的研究结论相一致.

图 5是近10年广东省甲醛柱浓度的四季变化趋势, 春、夏、秋、冬四季的平均斜率分别为0.026、-0.045、-0.019、0.069, 并分别有50.98%、53.21%、38.03%、48.25%的格点通过了置信度0.05的检验.结合图 5和表 1可以看出, 冬、春季是甲醛柱浓度增加的主要季节, 春季增加得更为明显, 处于显著增加的区域占36.07%, 主要分布在广东省的西南部、东部和中部地区；一方面是因为受人为排放较为突出, 另一方面春季是植物生长之际, 与冬季相比植被覆盖度要高, 因此, 在植物生长之时可排放大量的甲醛, 故春季较冬季甲醛柱浓度有明显的增加.夏季较春季而言, 甲醛柱浓度显著减少的面积有所扩大, 从春季的13.1%增加到夏季的38.2%, 且主要分布在广东省的中部和西南部, 表明夏季的甲醛柱浓度水平比春低；这主要由于气候因素在这个季节影响较大, 大量的降水和盛行东南季风具有一定的清除作用.秋季的甲醛柱浓度较夏季有所增加, 甲醛柱浓度轻度增加的区域面积占35.3%, 在全省的各个地区均有分布, 表明全省的甲醛柱浓度在秋季开始增加；这是由于降水的减少和人为排放如生物质燃烧等开始增多, 造成了一定的甲醛排放.冬季较秋季轻度增加的面积有所扩大, 占52.19%, 沿海地区的甲醛柱浓度均有所上升, 这跟冬季盛行西北季风有关, 在盛行风的作用下内地的大气污染物被气流带到沿海地区, 使得冬季广东省的甲醛柱浓度呈自西北向东南递增的趋势.不同于其他地区的甲醛分布, 采用趋势分析法得到的广东省年际和四季的甲醛柱浓度空间变化趋势更加清晰, 结果显示, 广东省甲醛柱浓度有明显的大面积季节性增长和减少, 增长集中于春、冬两季, 减少集中于夏季；在年际分布中, 存在块状式区域增加的现象.

6 甲醛柱浓度影响因素(Factors affecting the concentration of formaldehyde column)

目前, 甲醛的分布主要受森林植被、生物质燃烧、工业废气、汽车尾气、建筑材料及生产活动所产生的光化学烟雾等耦合因素影响(刘宏庆等, 2018；Liu et al., 2018).本文基于以上研究成果及广东省近10年甲醛柱浓度时空变化特征, 与现有研究结果相比, 不仅采用相关分析法来分析影响甲醛柱浓度的因素, 还结合残差分析法来区分人为因素和自然因素的影响, 在空间范围上对影响因素进行划分, 从而提高对影响因素的识别精度.

6.1 人类活动影响

目前的研究结果表明, 甲醛的时空分布主要受自然因素和人为因素的共同影响, 广东省地理位置优越, 劳动力充足, 经济发展迅速, 人类生产活动对大气甲醛的影响比较突出(咸龙等, 2018；朱松岩等, 2019)；同时, 广东省位于亚热带季风气候区, 水热条件充足, 植被覆盖率高, 自然因素对于大气甲醛的影响也不能忽视(白建辉等, 2018).通过相关性研究发现, 降水和气温与甲醛柱浓度的相关系数分别为0.26和0.12, 高于NDVI与甲醛柱浓度的相关系数0.08, 因此, 建立气候因子影响下甲醛柱浓度与降水和气温的多元线性回归模型, 计算所得在气象因子影响下的甲醛柱浓度预测值与实际值的差值即为残差, 以此来衡量人为活动的干扰.利用残差分析法实现人为因素和自然因素的分离, 最后通过趋势分析法来计算分析近10年甲醛残差的空间变化特征.

结合图 6可以看出, 一方面可以发现有53.31%的区域属于人类活动负干扰区域, 说明近年来随着人类活动的加剧甲醛柱浓度在逐渐减少, 且主要分布在广东省的中部、北部和东部沿海地区, 这主要得益于近年来广东省政府对于大气污染治理的成效.另一方面, 人类活动正干扰的区域占比34.33%, 主要分布在广东省的西南部和梅州市部分地区, 这些地区人口众多, 人类活动较为频繁, 人为源释放的甲醛较多.结合前人的研究可以看出, 广东省的东部地区如梅州市, 虽然有部分地区是处于正干扰范围, 但整体上可以看出人为因素对该地区的影响要低于自然因素；一方面正干扰区域是梅州市人口密集地区, 人口集中, 人类生产活动频繁；另一方面, 该地区植被茂盛且覆盖度高, 跟该地区植被所排放的异戊二烯的速率和生物质燃烧有关(白建辉等, 2018；朱松岩等, 2018).

对于广东省湛江市、茂名市、江门市、梅州市及阳西县部分地区的甲醛柱浓度受人类活动正干扰这一结论, 结合现有研究结果显示, 甲醛作为一种重要的化工原料, 已被广泛应用于木材、建材、化工、医药、纺织、轻工等工业行业.煤炭、石油等生物质的不完全燃烧甚至一定量的香烟燃烧也会产生甲醛(刘宏庆等, 2018；咸龙等, 2018).本文结合Mann-Kendall趋势检验法来检验突变年份, 图 7为2009—2018年甲醛年均MK趋势检验值分布图.从图中可以看出, UF值与UB值在临界值α之内于2012年第一次相交, 据此可以判断2012年为近10年广东省甲醛柱浓度变化的突变点(张建云等, 2019).因此, 本文综合选取广东省2012—2018年工业生产总值、规模以上企业数量、能源消费总量、工业废气排放量及汽车保有量探究能源消费和工业生产与甲醛柱浓度的关系(图 8).

由图 8可知, 甲醛柱浓度的变化与工业废气排放总量、工业生产总值、规模以上企业数量、能源消费总量及汽车保有量的变化呈显著正相关, 相关系数r都在0.75以上, 且均通过了置信度0.05的检验.说明广东省的工业发展和工业规模情况对甲醛分布的影响与刘宏庆等(2018)在黑龙江省研究的工业发展情况对甲醛分布的影响有着一定的相似性, 同样对甲醛的空间分布有突出的贡献.广东省重工业占比达60%以上, 近年来企业数量缓慢增长, 对甲醛排放造成的影响也逐步增加, 工厂的生产活动会造成化石燃料的大量燃烧, 从而造成甲醛的大量排放(Viskari et al., 2000).同时, 广东省的汽车保有量近年来一直呈上升态势, 2017年达到1895万辆, 汽车尾气的大量排放对甲醛柱浓度的贡献也相当大.虽然随着科技的发展, 新能源汽车得到大力推广, 在汽车保有量中所占比例逐步提升, 但在短期内还无法改变汽油车的主导地位.工业废气排放量与甲醛柱浓度也有较为明显的正相关关系, 相关系数为0.7853.近年来虽然工业废气的排放量在不断增加, 但随着2012年广东省实行节能减排, 关闭了一批污染排放超标的企业, 并加大了对环保的宣传, 严格把控排放气体的成分及数量, 因此, 虽然污染物排放总量有所增加, 但浓度有所下降.

6.2 自然因素 6.2.1 气温及降水对甲醛柱浓度变化的影响

通过残差分析可以发现, 尽管人为源对广东省的甲醛分布有较大影响, 但自然因素对广东省甲醛分布的影响也不容忽视(咸龙等, 2019；古珊等, 2019).图 9为广东省近10年甲醛柱浓度与气温、降水的相关性.由图 9a可知, 近10年广东省甲醛柱浓度与气温的平均相关系数为0.12, 其中52.21%的格点通过了0.05的置信度检验.处于正相关的区域占比为75.54%, 说明气温对于甲醛的分布有一定的促进作用, 这些区域主要分布在广东省中部和西南部.广东省属亚热带季风气候, 温差较小, 当气温上升时, 挥发性有机化合物发生强烈的氧化反应, 从而加速了甲醛的生成, 因此, 这些区域的气温与甲醛有较高的相关性.处于负相关性的区域占25.46%, 主要分布在广东省东部、北部和云浮市肇庆市交界地区, 呈负相关的主要原因在冬季, 由于该地区植被覆盖度较高, 一定的森林火灾和生物质燃烧造成了甲醛浓度的升高, 所以造成了负相关的现象(朱松岩等, 2019).

图 9b所示为甲醛柱浓度与降水的相关性, 其平均相关系数为0.26, 其中55.87%的格点通过0.05置信度检验.处于正相关的区域占87.05%, 说明广东省绝大地区的甲醛柱浓度与降水呈正相关.这主要是因为广东省中部和北部地区的降水量占全省降水量的74.58%, 且平均降水天数呈自西北向东南递减的趋势(结合图 1发现中部和北部地区山地多, 处于季风覆盖地区的迎风坡, 同时, 广东省地处亚热带季风气候区, 一年四季降水分布均匀, 降水强度小, 雨日多, 如广东省的连山县(184.9 d)和阳山县(174.2 d), 冬、春季雨日多于南部地区), 充足的雨日带来的降水促进了植被有机物的生长, 植被茂盛的同时温度较高, 导致甲醛生成速率加快, 而且降水会加速空气中污染物的水解, 在水解过程中会释放大量的甲醛(白建辉等, 2018；朱松岩等, 2019), 因此, 二者有较高的相关性.呈负相关的区域主要分布在广东省西南部和中南部及与福建省的交界处, 主要由于该地区的降水呈现出时间上以夏季为主、集中量大且以短时暴雨和台风雨形式为主的特点, 雨日较短, 如粤西、粤东沿海及深圳等地平均雨日均小于140 d, 其中, 夏季雨日占了2/3.结合图 2可以看到, 6、7、8月这3个月降水与甲醛柱浓度呈负相关关系的地区的甲醛柱浓度要明显低于中部和北部地区.此时降水量下降的速率对于甲醛清洗作用的影响远大于对其生成速率的影响(刘宏庆等；2018), 故造成了负相关的现象.结合大面积区域处于正相关的结论及现有研究结果(朱松岩等, 2019)发现, 降水对于广东省甲醛的影响主要以促进地表植被生长从而释放一定的甲醛为主.

6.2.2 甲醛柱浓度与NDVI相关分析

据现有的研究表明, 甲醛柱浓度的分布与异戊二烯的排放速率有关, 如Jin和Hloolway等(2015)提出在中国地区人为源的贡献至少高于40%, 异戊二烯的贡献占比约为50%, 而异戊二烯的主要来源就是地表植被(张玉洁等, 2009).广东省植被覆盖率高达90%以上, 可以产生大量的异戊二烯.图 10为近10年广东省甲醛柱浓度与NDVI的相关性, 其平均相关系数为0.08, 其中33.49%的格点通过了0.05置信度检验.说明整体的相关性并不高, 相关系数大于0的区域占68.89%, 主要分布在广东省的北部和西南部地区, 这些地区的植被覆盖度较高, 产生的异戊二烯在高温的环境下氧化产生了甲醛.整体结果与前人研究结果一致(朱松岩等, 2019；白建辉等, 2018), 一方面广东省的甲醛分布与NDVI相关性较低的原因在于NDVI的分布具有季节性的特征, 其不稳定、不持续的释放速率限制了对于甲醛分布的影响, 这也从侧面说明其他前体物对于甲醛的贡献不能忽略.另一方面对于负相关的区域来说, 虽然植被排放的异戊二烯量较低且不稳定, 但其化学活性比人为排放的异戊二烯更高, 更容易生成甲醛等其他物质.因此, 对于梅州等广东省东部植被茂盛的地区来说, 植被产生的异戊二烯更容易生成甲醛, 对当地甲醛分布的贡献率相对较高.

结合以上分析, 对比近年来其他地区甲醛柱浓度影响因素(刘宏庆等, 2018；李阳等, 2019)研究结果, 发现与广东省地区影响甲醛分布的因素有一定的相似之处, 均是以人为源为主, 自然源为辅；但在空间层面上, 残差分析能更好地对地区性的甲醛来源进行区分, 对人为源和自然源所占比例和地区进行统计并结合相关分析, 可对小范围地区的甲醛来源进行深入探究.

7 甲醛柱浓度的Hurst指数及未来趋势变化(Hurst index of formaldehyde column concentration and future trends)

基于前文对广东省近10年甲醛柱浓度空间分布的研究, 为了能更好地对未来甲醛柱浓度的变化进行研究和预测, 本文首次利用英国水文专家Hurst提出的基于(R/S)分析的Hurst指数计算原理, 结合OMI卫星甲醛柱浓度数据, 利用MATLAB软件实现了Hurst指数的逐像元的空间计算.图 11a为近10年广东省平均甲醛柱浓度变化的Hurst指数空间分布, 其平均值为0.52, 表明该地区甲醛的分布处于波动变化之中, 大于0.5的区域占整个研究区的64.92%, 表明广东省甲醛分布的时间序列主要表现为可持续, 即持续改善或持续退化.这些区域主要分布在广东省的中东部地区及茂名市和湛江市部分地区.结合图 7可以发现该地区的甲醛分布主要受人为影响, 排放源变化率小, 故持续性较高.其他地区的持续性受自然因素尤其是植被影响较为强烈, 排放源来源不固定, 故持续性较低.

为了深入揭示甲醛的变化趋势及未来的变化, 将甲醛变化趋势图与Hurst指数空间分布格局图进行叠加, 得到两者的耦合信息.研究区甲醛柱浓度持续减少的区域面积占54.91%, 主要分布在广东省东部及河源市、茂名市、佛山市等部分地区.甲醛柱浓度持续增加的区域面积占0.03%, 主要分布在惠州、东莞、深圳地区；甲醛柱浓度由增加变减少的区域占21.98%, 主要分布在广州、江门、湛江及边界处；甲醛柱浓度由减少变增加的区域占13.22%, 主要分布在清远、肇庆、韶关部分地区, 其中, 清远和肇庆的部分地区未来趋势不确定的面积占0.03%.预测结果与今年广东省甲醛柱浓度的走势相符, 与目前广东省大气发展方向一致.

8 结论(Conclusions)

1) 从时间分布上分析可得, 广东省甲醛柱浓度处于波动变化之中, 2010年达到最大值, 之后两年有所下降, 2012年之后趋于稳定, 介于15×10¹⁵~16×10¹⁵ molec·cm^-2之间, 高于全国平均水平.从季节上来说, 甲醛柱浓度呈现春季>冬季>秋季>夏季.月变化跟季节变化相似, 1、2月的甲醛柱浓度在一年中最低, 4、9、11、12月的甲醛柱浓度均处于一年中的较高水平.

2) 从空间分布上分析可得, 甲醛柱浓度高值区分布在广东省的广州市、清远市、韶关市、梅州市等中部和东北部地区, 低值区分布在湛江市、茂名市, 阳西县、海丰县等南部和西南部地区, 整体上呈现自西南向东北方向递增的趋势.

3) 从甲醛柱浓度的变化趋势中分析可得, 近年来广东省甲醛柱浓度整体上呈减少的趋势, 甲醛柱浓度减少的区域面积占总区域面积的59.09%, 从侧面反映出近年来广东省的空气质量转好.从甲醛柱浓度四季的变化趋势可以看出, 其变化规律与月均变化具有一致性, 春、秋季有明显的增加, 受气候和植被影响较为突出.

4) 从广东省甲醛柱浓度残差分析及影响因素分析可得, 有87.64%的区域甲醛分布受人为活动影响, 其中53.31%的区域在人类活动的影响下浓度值有所降低, 这跟近年来广东省甲醛柱浓度的下降趋势有直接关系.12.36%的区域受自然因素影响较多, 主要来自于植被释放的异戊二烯在高温下生成的甲醛.影响甲醛柱浓度分布的因素中, 人类生产活动有着突出贡献, 主要受工业生产总值、规模以上企业数量、能源消费总量及汽车保有量的影响, 相关水平都很高.在甲醛分布的高值区地区, 经济发展水平、能源消耗、人口数量和工业化程度都排在全省前列.

5) 基于Hurst指数和未来变化趋势可得, 广东省甲醛柱浓度Hurst指数平均值为0.52, 表明甲醛柱浓度均处于波动变化之中, 结合趋势分析可得, 未来广东省甲醛柱浓度的分布有76.89%的区域呈减少趋势, 13.25%的区域呈增加趋势, 对于甲醛柱浓度增加的地区及波动的地区需当地相关部门进行持续监测和治理.