1 引言(Introduction)

和田绿洲是新疆乃至全国沙尘暴发生频率最高、危害最严重的地区之一, 沙尘天气年平均频率达250 d.频繁的沙尘天气已给当地居民的日常生活、生产和身体健康带来了极大危害(张小啸等, 2015).沙尘天气期间, 不管是强沙尘暴还是浮尘天气, 大气颗粒物的浓度大大增加, 大气能见度降低.此外, 污染源区的有害颗粒物随着沙尘暴移动, 进而影响和田绿洲大气环境质量.因此, 降低该地区的沙尘暴危害已成为环境研究领域的重要任务(刘明哲等, 2005；刘尊驰等, 2016).然而, 治理沙尘暴不仅需要了解沙尘暴的时空分布、发生频率、强度和变化机制, 更重要的是, 需要对沙尘颗粒物的来源、移动路径进行系统的研究, 确认沙尘暴的方向, 并采取针对性的措施.但长期以来, 有关和田绿洲沙尘暴的研究主要以沙尘暴发生频率、沙尘颗粒特征等方面的统计分析为主.例如, 赵丹丹等(2005)观测分析了和田市1—12月的大气降尘量, 发现大气降尘量随地面高度的增加而减少.关欣等(2000)研究了沙尘暴强度和降尘量之间的关系, 认为浮尘日数是决定大气降尘量的主要因素.文倩等(2002)分析了和田地区沙尘颗粒对土壤的物理、化学和生物性状产生的重要影响.Okada等(2004)分析了和田地区策勒县的沙尘矿物成分.艾力·麦麦提明等(2005)分析了和田绿洲大气环境质量与沙尘暴天气之间的关系.钱正安等(2002)分析了西北地区沙尘暴时空变化特征, 指出塔克拉玛干沙漠南缘以和田为中心的绿洲区是中国北方3个强或特强高发区之一.上述研究主要针对沙尘颗粒特征及变化机制, 对大气颗粒物来源、移动路径特点及不同路径的沙尘暴对大气环境质量的影响方面的研究还较为薄弱.NOAA-HYSPLIT后向轨迹模型是以全球数据同化系统的多种气象要素数据为基础, 结合大气颗粒物物理扩散、沉降等过程, 对气团输送路径进行数值模拟和分析的模型(Husar et al., 1997；Katsoulis et al., 1999；Hamish et al., 2001；Draxler et al., 2001).使用该模型可以在宏观上定量地反映大气颗粒物的空间输送特征.因此, 本文使用NOAA-HYSPLIT后向轨迹模型, 结合墨玉县地面环境监测数据, 对沙尘颗粒物的来源、路径及污染物浓度变化特点进行研究, 以期阐明沙尘暴天气与大气污染物之间的关系, 为改善绿洲区大气环境质量提供理论依据.

2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况

和田绿洲(37°00′~37°30′N, 79°30′~80°30′E)位于昆仑山北麓, 塔克拉玛干沙漠南缘, 包括和田市及和田、墨玉、洛浦三县(米吉提·依明等, 2015；张展赫等, 2015).虽然和田绿洲范围比较大, 绿洲内各区域沙尘暴强度及发生次数上有一点差距, 但到达和田绿洲各部分的沙尘暴的移动路径基本相同.因此, 本文将墨玉县气象局(37.26°N, 79.72°E)选为气流的模拟接收点, 计算到达墨玉县的沙尘暴的36 h后向轨迹, 将其结果代表和田绿洲沙尘暴轨迹进行分析.墨玉县位于新疆维吾尔自治区西南部, 和田地区西北部, 昆仑山北麓, 喀拉喀什河西侧, 塔克拉玛干大沙漠南缘, 地理坐标为北纬36°36′~39°38′, 东径79°08′~80°51′, 海拔1120~3663 m.墨玉县地势南高北低, 南部为山腰起伏山区, 中部为洪水冲积扇平原(图 1).

研究区气候属暖温带干燥荒漠气候, 四季分明, 夏季炎热, 干燥少雨, 春季升温快, 秋季降温快, 降水量稀少, 光照充足, 无霜期长, 昼夜温差大.年平均气温为11.3 ℃, 1月平均气温为-6.5 ℃, 7月平均气温为24.8 ℃, 极端最低气温为-18.7 ℃, 年平均降水量为36~37 mm, 蒸发量为2239 mm, 无霜期为177 d, 年日照时数为2655 h(王旭等, 2003).干燥的气候和附近大面积的沙漠为当地沙尘天气的频发提供了有利条件.墨玉县年浮尘天气在220 d以上, 从季节分布看, 春、夏季沙尘天气日数占总沙尘暴日数的70%左右, 高发期在4—8月, 5月和6月为沙尘暴最活跃期.

2.2 数据来源

2016—2018年间墨玉县大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃)浓度监测数据及PM₁₀和PM_2.5主要排放源数据从和田地区环境保护局和新疆环境监测总站获取；沙尘天气数据, 包括沙尘暴发生日期、类型等从墨玉县气象局收集；后向轨迹聚类分析所需的气象数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS) (https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).

2.3 研究方法 2.3.1 后向轨迹模型

后向轨迹模式使用的是美国国家海洋大气研究中心大气资源实验室(NOAA)的HYSPLIT (Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模式(Draxler et al., 2018), 该模式是欧拉和拉格朗日混合型大气扩散模式, 其平流和扩散的处理均采用拉格朗日方法, 浓度计算采用欧拉方法(Borge et al., 2002；Begum et al., 2007; Wang et al., 2009).HYSPLIT模式能较好地反映气团的空间运行轨迹, 目前在国内外已广泛应用于污染物来源分析及传输路径确定等方面(赵倩彪等, 2009；赵恒等, 2014；肖建能等, 2016).本文将2016年1月1日—2018年12月31日期间发生沙尘天气的日期选出来, 对每一个沙尘日利用HYSPLIT模型进行分析.将墨玉县县城(37.26°N, 79.72°E)作为后向轨迹的起始点, 模拟起始高度设置为500 m, 该高度能够准确反映边界层平均流场特征, 以每日18：00前推36 h进行轨迹计算.同时, 使用k-means聚散分析法, 将抵达墨玉县的沙尘暴分为不同轨迹类型.

2.3.2 聚类分析法

聚类分析是一种研究多个要素(或多个变量)的客观分类方法, 其通过寻找一种能客观反映样本之间远近关系的统计量来定义聚类之间的距离.首先将所有x个变量看成不同的x类, 再将性质最近的两类合并为一类, 然后从分出的x-1类中再找出最相近的两类加以合并, 以此类推直到把所有变量合为一类(王茜等, 2013).基于气流轨迹的聚类方法是根据气流的空间相似度(即传输速度和方向)对大量轨迹进行分组(田谧等, 2013), 使得组内各轨迹之间差异最小, 组间差异最大.利用Ward′s方差法和Angle Distance算法将计算的后向轨迹进行聚类, 以得到不同的输送气流轨迹类型, 在此基础上对每类气流所对应的污染物质量浓度特征进行统计分析(方利江等, 2014).

2.3.3 潜在源贡献因子分析法(PSCF)

PSCF是一种利用气流轨迹来分析计算可能源区地理位置和空间分布的方法, 也被称为滞留时间分析法(刘娜等, 2015).将研究区分为i×j个网格(i、j分别为经度和纬度), 对研究期间经过该网格内的气流轨迹进行计算, 统计污染轨迹出现的概率.该方法假设若气团后向轨迹在某个网格中有停留, 那么气团会接收来自该网格的排放, 随后经过传输对受点的污染物浓度产生贡献.将经过网格(i, j)的所有轨迹数记为n_ij, 将经过网格(i, j)且对应的污染物质量浓度超过给定阈值的轨迹数, 即污染轨迹数记为m_ij.PSCF_ij的计算公式见式(1).

(1)

式中, PSCF_ij为网格(i, j)的污染轨迹出现概率.鉴于PSCF是一种条件概率, 对于某些偏远网格, 因轨迹总体停留时间少(即分母n_ij较小), 其计算结果的不确定性较大.为减少不确定性, 通常引入W_ij(权重因子)(刘娜等, 2009).当某一网格中的n_ij小于研究区域内各网格内平均轨迹端点数的3倍时, 则用W_ij来计算PSCF, 以减小不确定性.WPSCF(权重污染轨迹出现概率)的计算公式见式(2).

(2)

(3)

2.3.4 沙尘暴对大气污染物浓度的贡献率

本文中定义来自不同方向的沙尘暴对某种污染物浓度的贡献率ω, 计算公式见式(4).ω值可表示某一方向的沙尘暴对某种污染物浓度的贡献率, 正值表示对应该方向污染物的浓度大于其平均值, 反之相反.可见对某一污染物对应各方向沙尘暴的ω值之和为零.

(4)

式中, α为对应某方向沙尘暴的污染物浓度；β为沙尘暴期间该污染物的平均浓度.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 墨玉县沙尘暴天气发生频率

2016年1月1日—2018年12月31日期间墨玉县总共发生591次沙尘暴天气.其中, 浮尘天气440 d, 扬沙天气109 d, 强沙尘暴天气42 d.3种沙尘暴天气的月频率见图 2.从图 2可以看出, 2016—2018年墨玉县沙尘暴天气主要集中在春、夏两季(3—9月), 这段时间发生的沙尘天气次数占全年发生总数的81%, 扬沙和强沙尘暴主要发生在4—7月, 5月为全年强沙尘暴最活跃期, 浮尘和扬沙天气的频率全年最高, 分别为71 d和23 d, 但强沙尘暴的频率在4月最高, 达到13 d.

3.2 墨玉县大气污染物浓度变化

大气颗粒物是该地区的首要空气污染物, 其次为SO₂, 其污染比率非常低.由于该地区处于沙漠南缘, PM₁₀主要来自沙尘天气过程中的沙尘气溶胶, 因此, 在沙尘暴天气频发的4—8月期间, 污染物浓度很高.冬季(11月—次年2月)供暖期, SO₂、NO₂、CO和O₃等污染物浓度明显增高, 对空气环境质量浓度有一定影响.从墨玉县PM₁₀和PM_2.5主要排放源占比统计数据(表 1)可以看出, 墨玉县PM₁₀和PM_2.5主要由沙尘颗粒组成, 分别占PM₁₀和PM_2.5质量浓度的97.3%和91.2%, 其次是生活源和工业源, 道路源和非道路源污染颗粒的占比很小.

从表 1还可以看出, 沙尘暴对墨玉县大气颗粒物尤其是PM₁₀的影响非常大.从各污染物月浓度变化情况来看, PM₁₀和PM_2.5浓度在4—7月间明显增高, 4月的平均浓度分别为308 μg · m^-3和268 μg · m^-3.PM₁₀和PM_2.5浓度的最高值并没有出现在沙尘暴发生频率最高的5月, 而是出现在沙尘暴发生频率第2高的4月.其原因为, 4月虽然沙尘暴发生频率和强度不是最高, 但此时冬季供暖还未彻底结束, 生活源和工业源污染物也对PM₁₀和PM_2.5有一定的贡献率.此外, 4月沙尘暴总频率不是最高, 但强沙尘暴频率很高, 因此, 强沙尘暴带来的颗粒物导致该地区污染物浓度的增高.

3.3 沙尘暴对大气污染颗粒的影响

强度不同的沙尘暴对大气污染物浓度的影响很不相同, 强沙尘暴带来的颗粒污染物比扬沙和浮尘天气多得多.为了进一步研究沙尘暴强度对大气污染的影响, 本文首先计算出2016年1月1日—2018年12月31日期间的每一天的沙尘暴强度, 将无沙尘日的沙尘暴强度定为“0”, 浮尘日为“1”, 扬沙日为“2”, 强沙尘暴日为“3”, 将3年同一天的沙尘暴强度值进行平均, 得出2016年1月1日—2018年12月31日期间每一天的沙尘暴强度值.结果发现, 秋、冬季的沙尘暴强度值一般很低, 大部分为0~0.33；春、夏季尤其是5月的沙尘暴强度值比较高, 最高达到2.67.由于PM₁₀和PM_2.5的变化格局是一致的, 因此, 本文使用线性回归分析法分析了沙尘暴强度与PM₁₀浓度之间的关系(图 3).

从图 3可以看出, 2016—2018年, 墨玉县沙尘暴日平均强度与日平均PM₁₀浓度之间存在较强的正向线性关系(p＜0.001, R²=0.2668).说明沙尘暴强度越大, 携带的颗粒物越多, 相应的PM₁₀浓度也越大.不同沙尘暴天气期间大气颗粒物的浓度也极不相同, 日平均PM₁₀、PM_2.5浓度在不同沙尘暴天气期间的变化情况如图 4所示.

从图 4可以看出, 沙尘暴强度对大气颗粒物浓度有很大的影响, 尤其是无沙尘日和沙尘暴日之间的差距很大.在无沙尘日, PM₁₀和PM_2.5平均浓度为50~100 μg · m^-3, 随着沙尘暴强度的增加, 颗粒物浓度也逐渐增高, 尤其是在强沙尘暴期间PM₁₀和PM_2.5平均浓度分别达到了800 μg · m^-3和600 μg · m^-3左右.总之, 墨玉县PM₁₀和PM_2.5的质量浓度呈现强沙尘暴日(795.2和559.1 μg · m^-3)>扬沙日(518.8和479.5 μg · m^-3)>浮尘日(236.8和194.1 μg · m^-3)>无沙尘暴日(109.3和74.8 μg · m^-3)的变化趋势.其中, 强沙尘暴期间PM₁₀和PM_2.5的质量浓度分别是无沙尘日的7.2和7.5倍.3种沙尘暴天气期间的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别是无沙尘日的3.1和3.2倍.除了PM₁₀和PM_2.5, 沙尘暴天气对其它污染物浓度的影响不太大(图 5).

从图 5可知, 沙尘暴对PM₁₀和PM_2.5浓度的影响很大.沙尘暴发生频率最高的4月和5月, PM₁₀和PM_2.5浓度也都达到最高值, 分别在300 μg · m^-3和250 μg · m^-3以上.PM₁₀和PM_2.5浓度随着沙尘暴频率的降低而减小, 10月出现最低值, 分别为137 μg · m^-3和79 μg · m^-3.随后, 因为采暖期污染物排放量的增多, PM₁₀和PM_2.5浓度也逐渐增加.沙尘暴对SO₂、NO₂、CO和O₃浓度的影响不大.从图 5可以看出, 春、夏季沙尘暴频率增加时, SO₂、NO₂、CO浓度很小, 分别为3~5 μg · m^-3、5~11 μg · m^-3、3~7 μg · m^-3；从10月开始, 这些污染物浓度迅速增加, 到12月到达全年最高值(SO₂为15 μg · m^-3, NO₂为33 μg · m^-3, CO为29 μg · m^-3).主要原因是, 冬季采暖期SO₂、NO₂、CO等污染物的排放量比较大, 导致浓度增高.与这3种污染物不同的是, O₃浓度的变化跟沙尘暴频率一致, 沙尘暴频率增高的春、夏季O₃浓度也很高, 一般都在17~27 μg · m^-3之间.春、夏季随着沙尘天气频率的增多, O₃浓度陡然上升, 然后达到较高的浓度水平, 之后由于沙尘天气的减弱、消退或离境, O₃浓度也逐渐降低并缓慢恢复到正常水平.臭氧浓度的变化是多种因素共同作用的结果, 这需要结合化学实验来进一步研究.

3.4 来自不同路径的沙尘暴对大气环境质量的影响

本文利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据, 计算墨玉县2016年1月1日—2018年12月31日期间发生的591次沙尘天气的36 h后向气流轨迹, 墨玉县城作为模拟受点(37.26°N, 79.72°E), 轨迹计算起始高度设置为500 m.通过做k-means聚散模式得知, 到达墨玉县的沙尘暴主要来自西、西北、北、东和东南方向(图 6).

来自不同方向的沙尘暴气团发生频率和气象特征如表 2所示.由表可知, 发生频率最高的是从塔克拉玛干沙漠中部开始向西南方向移动到达墨玉县的沙尘暴气团(EN-E簇), 发生频率为323 d；发生频率第2高的是从塔克拉玛干沙漠西部开始向南移动到达墨玉县的沙尘暴气团(NW-W簇), 发生频率为128 d；第3簇气团是从塔克拉玛干沙漠西北部开始向南移动到达墨玉县的沙尘暴气团(N-N簇), 此簇气团发生频率为91 d；发生频率最低的是从塔克拉玛干沙漠中南部开始向南移动通过和田市到达墨玉县的沙尘暴气团, 发生频率为49 d.

由表 2可知, 来自东部的(EN-E)沙尘暴天气发生频率最高, 占54.7%, 但主要以浮尘天气为主.来自西北方向的(NW-W)沙尘暴天气发生频率不是很高(21.7%), 但54.78%的强沙尘暴来自西部方向.从气象特征来看, 来自东部和西部的沙尘暴气团空气湿度比较高、气温比较低；来自北部的沙尘暴气团气温比较高、空气湿度比较低.本文使用k-means聚散分析, 得到相应来自不同方向的沙尘暴天气的大气污染物浓度数据.

从表 3可以看出, 来自不同方向的沙尘暴由于风速、沙尘源及路过的地段不一致, 对墨玉县大气污染物的贡献率也有一定的差距.来自西部和北部方向的沙尘暴对PM₁₀和PM_2.5的影响比较明显.NW-W沙尘暴气团由西向东方向到达墨玉县, 其风速快, 以扬沙和强沙尘暴为主, 因此, 对PM₁₀和PM_2.5的影响很大, 相应NW-W方向沙尘暴的PM₁₀和PM_2.5浓度分别为629 μg · m^-3和501 μg · m^-3, 比这两种颗粒物在沙尘暴期间的平均浓度分别高33 μg · m^-3和14 μg · m^-3, 即NW-W方向的沙尘暴对PM₁₀和PM_2.5浓度的贡献率分别为5.4%和2.51%.来自东部的沙尘暴风速比较慢, 主要以浮尘为主, 因此, 相应东部方向沙尘暴的PM₁₀和PM_2.5浓度比沙尘暴期间平均浓度低.从表 2可以看出, 相应不同方向沙尘暴的SO₂、NO₂和CO浓度的变化格局是一致的, 相应N-N方向的浓度很低, 分别是28、32、10 μg · m^-3, 比这3种污染物在沙尘暴期间平均浓度分别低了5.75、4.5和2.75 μg · m^-3.相应EN-E和E-ES方向沙尘暴的污染物浓度都很高, 尤其是相应E-ES方向沙尘暴的SO₂、NO₂和CO浓度分别为39、44和15.5 μg · m^-3, 分别比沙尘暴期间平均浓度高了5.25、7.5和2.75 μg · m^-3, 即来自E-ES方向的沙尘暴对SO₂、NO₂和CO浓度的贡献率分别为15.56%、20.55%和21.57%.

这些污染物浓度的变化不仅与沙尘暴移动速度和沙尘源有关, 而且在很大程度上跟沙尘暴路过的地段有关.墨玉县南部靠临昆仑山北麓, 西、北和东部被塔克拉玛干沙漠环绕.春季受冷空气南下的影响, 盛行西北风, NW-W方向的轨迹频率比较多, 移动速度比较快；而夏季气流轨迹较为分散, 西和东方向的气流都存在, 但移动速度比较慢.因此, 相应NW-W方向的沙尘暴对PM₁₀的贡献率比较大.SO₂、NO₂和CO具有较强的同源性, SO₂主要来源于化石燃料的燃烧, NO₂主要来自机动车排放和燃煤, CO主要来源于冶金工业、内燃机排气和化石燃料的不完全燃烧.和田市是和田绿洲工业比较集中、交通比较发达的地区, 据调查, 和田市区有200多台锅炉和居民大量生活小煤炉的烟气排放, 导致SO₂浓度增高, 而目前和田市大部分工业生产及部分居民生活仍未改变以煤碳为主的能源结构, 随着城市规模的扩大, 人口的增长, 生活能源和交通工具也大幅度增加, 而煤炭燃烧和汽车尾气的排放对和田市大气污染具有较大的影响.因此, 和田市区大气SO₂、NO₂和CO的浓度比较高.到达墨玉县的EN-E和E-ES方向的沙尘暴路过和田市区, 这些污染物随着沙尘暴气团向西移动, 导致墨玉县污染物浓度增高.沙尘暴对大气O₃浓度变化的影响不太明显, O₃浓度的变化主要跟气象因素和大气中化学反应有关.夏季高温、低湿和强太阳辐射易产生大量的OH^-, 继而与VOCs反应形成O₃.因此, 大气O₃浓度随着气温增高, 沙尘暴强度和移动路径对大气O₃浓度的变化不明显.

3.5 大气颗粒物潜在源分析

对每条后向轨迹添加对应时间的受点大气污染浓度值, 结合聚类分析和PSCF, 可进一步识别污染物的可能来源.为了进一步查清不同污染物潜在来源, 本文采用PSCF进行计算分析, 将HYSPLIT计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化, 网格大小为0.25°×0.25°, PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃的标准值设为《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的二级日均标准限值, 分别为75、150、50、40、4和16 μg · m^-3, WPSCF计算结果见图 7.

图 7显示的填充值是指不同污染物的权重污染轨迹出现概率.由图 7可知, 不同污染物潜在源区分布不同.PM_2.5和PM₁₀的潜在源基本一致, 其WPSCF值分布比较均匀, 主要分布在塔克拉玛干沙漠中部和西部, 但WPSCF值大于0.7的区域主要集中于墨玉县北部、西北部和东北部的200 km范围内.这说明N-N、NW-W和EN-E方向气团对PM_2.5和PM₁₀浓度的贡献率比较大.SO₂、NO₂和CO的WPSCF值的分布基本一致, WPSCF值大于0.4的区域主要分布在墨玉县城及周围地区、东南部的和田市、洛浦县等地.这个结果进一步确定路过和田市和洛浦县等污染源区的E-ES和EN-E方向的沙尘暴气团将这些区域的SO₂、NO₂和CO等污染物携带到墨玉县, 导致相应由东向西方向沙尘暴的污染物浓度较高.综上所述, PM_2.5和PM₁₀浓度较高的输送路径均来自北和西北方向；SO₂、NO₂和CO浓度较高的输送路径均来自东和东南方向, 而来自北和西的轨迹经过地区污染源少, 携带污染物质量浓度较低.

4 结论(Conclusions)

1) 墨玉县沙尘天气主要发生在春、夏季, 3—9月的沙尘暴天气次数占全年沙尘暴天气次数的81%, 5月为全年强沙尘暴最活跃期.

2) 墨玉县PM₁₀和PM_2.5颗粒主要由沙尘颗粒组成, 沙尘颗粒占PM₁₀质量浓度的97.3%, PM_2.5质量浓度的91.2%.其次是生活源和工业源污染物, 约占大气污染物总浓度的2%~5%.PM₁₀和PM_2.5的浓度随沙尘暴频率和强度的增大而增高, 但沙尘暴对SO₂、NO₂、CO和O₃质量浓度的影响不明显.沙尘暴强度与PM₁₀浓度之间存在的较强的正向线性关系(p＜0.001, R²=0.2688).PM₁₀和PM_2.5质量浓度呈现强沙尘暴日>扬沙日>浮尘日>无沙尘暴日的变化趋势.

3) 通过36 h后向轨迹模型和聚散分析, 将到达墨玉县的沙尘暴分为EN-E簇、NW-W簇、N-N簇和E- ES簇等4簇气团.其中, EN-E簇沙尘暴的发生频率最高, 占总频率的57.4%, 但由于风速比较慢, 主要以浮尘为主；强沙尘暴主要来自西北方向.来自不同方向沙的尘暴对研究区域大气污染物的影响也有差距.由于由西向东方向的沙尘暴速度快、研究区域离北方的沙尘源很近, 因此, NW-W和N-N簇气团对PM₁₀和PM_2.5的贡献率比较大；由东向西方向的沙尘暴由于路过和田市的污染源区, 因此, NE-E和E-ES簇气团对SO₂、NO₂、CO质量浓度的影响比较大.潜在源贡献率分析进一步确认沙尘暴期间和田绿洲大气污染物质量浓度跟沙尘源和沙尘暴路径直接有关.