2021, Vol. 41
[PDF全文]
2. 中国矿业大学(北京), 化学与环境工程学院, 北京 100089;
3. 江西省科学院能源研究所, 南昌 330096;
4. 北京首创股份有限公司, 北京 100044
2. China University of Mining & Technology, Beijing, School of chemical and environmental engineering, Beijing 100089;
3. Institute of Energy, Jiangxi Academy of Sciences, Nanchang 330096;
4. Beijing Capital Co., Ltd., Beijing 100044
根据《第二次全国污染源普查公报》, 全国水污染物氨氮排放总量为94.34万t, 总氮排放总量为304.14万t, 其中城镇生活源氨氮和总氮排放量分别占全国排放量的64.95%和69.53%(中华人民共和国生态环境部等, 2020).城市污水处理厂排放的氨氮和总氮是我国部分湖泊和河流发生富营养化的主要原因之一, 进而造成人体健康及生态环境的极大危害(解云飞等, 2019; Wang et al., 2020).为减轻城市污水处理厂对受纳水体的负担, 国家制定了更为严格的污水排放标准, 部分城市污水处理厂面临着提标改造的要求.但传统的生物脱氮需要大量的外加碳源或曝气能耗, 导致污水处理成本的增加(Ma et al., 2016), 因此, 寻求更为经济高效的脱氮途径成为当前污水处理厂面临的关键挑战.
传统的生物脱氮工艺如A/O、A2O广泛应用于城镇污水处理厂, 但其出水仍难以满足严格的排放标准.为减少污水氨氮排放, 常采用曝气生物滤池(Biological Aerated Filter, BAF)和移动床生物膜反应器(Moving Bed Biofilm Reactor, MBBR)等工艺进行深度处理, 但由于过量曝气导致较高能耗(Wang et al., 2019a), 也会导致氧化亚氮(N2O)的大量排放(Yang et al., 2020).同时为了削减出水中的硝酸盐浓度, 我国城市污水处理厂广泛采用反硝化滤池(Denitrification Filter, DF)等后置脱氮技术(Cao et al., 2019), 外加大量碳源, 提升脱氮的效果(刘绍根等, 2016; 王子杰等, 2018), 消耗的COD与去除的NO3--N之比为3.99~8.23, 增加了运行成本(Shi et al., 2015).
自厌氧氨氧化反应(Anaerobic Ammonia Oxidation, ANAMMOX)发现以来, ANAMMOX技术一直是污水生物脱氮研究的热点.因其具有无需外加碳源、曝气能耗及污泥产量低等优点, ANAMMOX在垃圾渗滤液、污泥厌氧消化液等高氨氮废水处理中得到了工程应用(Sliekers et al., 2002; Wang et al., 2015; Azari et al., 2017).近年来国内外学者开展了大量厌氧氨氧化技术在低浓度城镇生活污水中应用研究.由于亚硝酸盐难以稳定积累, 导致TN去除率低, 出水水质(NH4+-N＞7 mg · L-1, TN＞10 mg · L-1)不能满足排放标准(Strous et al., 2006; Laureni et al., 2016; Ji et al., 2020).通过部分反硝化(Partial Denitrification, PD)还原NO3--N为厌氧氨氧化提供电子受体(NO2--N)不仅在实验室规模中得到实现, 在实际工程中也得到初步验证.Wang等(2019)构建实验室规模的SBR反应器实现了部分反硝化与厌氧氨氧化的耦合, TN去除率高达94.6%.在西安第四污水处理厂成功实现了缺氧区利用MBBR促进PD和ANAMMOX工艺结合(PD/A)高效脱氮(Li et al., 2019).Cao等(2019)提出了部分反硝化-厌氧氨氧化工艺用于深度脱氮的可能性.ANAMMOX作为深度脱氮工艺具有同时去除NH4+-N和TN的优点, 且具有高效、低耗的优势, 却罕有相关的试验结果报道.
A/O工艺作为传统活性污泥法的改良工艺, 操作简单, 能够实现独立的缺氧、好氧环境.好氧池采用间歇曝气、低DO控制, 能防止过量曝气, 有效抑制亚硝酸盐氧化菌(Nitrite Oxidizing Bacteria, NOB)的活性, 有利于高效脱氮(Chen et al., 2020).经A/O工艺处理后的出水有机物浓度较低, 利于后续厌氧氨氧化反应.针对生活污水高标准排水及节能降耗的需求, 本研究以磁混凝预处理后的生活污水为研究对象, 通过A/O作为二级工艺进行碳、氮污染物去除, 再通过调控厌氧氨氧化工艺进行深度脱氮, 研究了传统A/O与厌氧氨氧化工艺耦合的可行性, 并考察微生物群落结构的变化, 从而为城市污水处理厂提标改造提供技术支撑.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验装置实验装置图 1.本研究由两个独立的反应器构成, 前段为A/O反应器(A池, 长=15 cm宽=20 cm高=25 cm；O池, 长=30 cm宽=20 cm高=25 cm)其中缺氧区与好氧区有效容积分别为6和12 L, 后段为UASB反应器(内径=5 cm高=100 cm)有效容积为4.68 L.厌氧氨氧化反应在UASB中发生.两个反应器通过中间水池连接.装置采用有机玻璃制成.系统采用连续流运行方式, 进水流量为36 L · d-1.
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| 图 1 反应装置图 Fig. 1 Diagram of experimental devices |
A/O反应器采用连续流全混反应器构型, 缺、好氧区通过挡板隔断并均设置了搅拌器以保证活性污泥的完全混合状态.其中好氧区通过空气泵(V-20, 海利)及气体流量计(LZB-6WB, 振兴)控制曝气强度在4.5 L · min-1, 并用时控开关(KG316T, 德力西)控制间歇曝气方式, 曝气5 min, 停止曝气20 min, 维持曝气期间DO浓度为0.8~1.0 mg · L-1.反应器污泥浓度为1~1.5 g · L-1.采用恒温水浴(HH-501, 新宝)将温度控制在(31±1)℃.水力停留时间(Hydraulic retention time, HRT)为0.5~0.588 d.A/O反应器出水进入二沉池, 污泥从二沉池底部回流至反应器, 回流比为20%~30%.
UASB反应器顶端配有三相分离器.装置由黑色保温布包裹, 系统的温度由恒温水浴循环系统控制维持在(37 ± 2)℃.进水通过蠕动泵(LabV3, 申辰)由UASB底部进入, 出水通过回流泵回流至A/O反应器的A区.通过循环泵(BT300M, 申辰)提升UASB的内回流效果, 其中循环泵流速为150 r · min-1.UASB装填固定式海绵填料(长×宽×高=1 cm×1 cm ×1 cm), 用铁丝固定海绵填料在UASB纵向均匀分布, 填充率为10%.实验开始前, 海绵填料已完成厌氧氨氧化污泥的附着, 单位填料上污泥附着量为0.021 g · cm-3.HRT为0.13 d.
2.2 接种污泥与反应器进水A/O反应池的接种污泥为北京市某城市污水处理厂的生化反应池.
UASB装填的海绵填料取自于本实验室已稳定运行两年的厌氧氨氧化UASB反应器(陈彦霖等, 2018).
反应器进水为上述城市污水处理厂经磁混凝处理后的城市生活污水(何秋杭等, 2018), 水质指标见表 1.每周采集磁混凝处理后的生活污水300 L, 保存在4 ℃冷库供实验所用.经磁混凝处理后, 该污水属于典型的低碳氮比污水, COD/TN为3.06±0.33.
| 表 1 磁混凝生活污水水质指标 Table 1 Composition of magnetic coagulation domestic sewage |
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为了研究常规工艺(A/O)和三级厌氧氨氧化工艺之间的相互作用, 本实验共分为4个阶段.第Ⅰ阶段(第1~23 d), A/O反应器和三级UASB反应器串联连接.第Ⅱ阶段(第24~46 d), 分流10%进水进入UASB反应器.在第Ⅲ阶段(第47~79 d)中, 分流15%进水进入UASB反应器.在第Ⅳ阶段(第80~116 d), 不再分流进水到UASB反应器, 仅通过将UASB反应器的出水回流到A区, 进一步去除出水中的硝酸盐氮, 回流比为100%.
2.4 水质指标分析方法根据《水和废水监测分析方法》(第四版)测定水质指标, 其中TN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法；NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法；NO3--N采用紫外分光光度法；NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法；COD采用HACH试剂测定；pH、DO和温度均为在线电极检测(WTW, Multi 340i, Germany).
2.5 微生物分析方法为了考察系统中各阶段的微生物菌群结构变化, 采集不同阶段的污泥样品进行菌群分析.DNA提取、PCR扩增和高通量测序技术根据标准指导方法进行微生物菌群分析(Sui et al., 2020).污泥样品(混合液5 mL)DNA提取, 采用FASTDNA Spin Kit for Soil (MP Biomedicals, USA)提取DNA.采用PCR技术扩增16S rRNA基因, 扩增区域采用了V4区515F(GTGCCAGCMGCCGCGGTAA)和806R(GGAC TACHVGGGTWTCTAAT), 对提取的总DNA进行PCR扩增、建库, 于Illumina Mi Seq PE 300高通量测序平台进行高通量测序(Sui et al., 2020).
2.6 计算公式氨氮和TN等污染物负荷(PLR, kg · m-3 · d-1)、污染物去除率(η)、去除速率(PRR, kg · m-3 · d-1)、A/O池的污染物去除贡献(PAO)和UASB反应器的去除贡献(PUASB)的计算公式如下：
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式中, Cinf为系统进水污染物浓度(mg · L-1), Q为进水流量(L · h-1), Vw为反应器有效容积(L)；Ceff为系统出水污染物浓度(mg · L-1)；D为UASB分流进水比, 其中第Ⅱ、Ⅲ阶段分别为10%和15%；CAO为A/O反应器出水污染物浓度(mg · L-1).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 氮污染物的去除效果系统运行期间, 各阶段反应器进水, A/O出水及UASB反应器出水氮浓度变化及耦合系统去除率分别如图 2~3和表 2所示.装置进水为每周采集的北京市某城市污水处理厂磁混凝中试出水, 平均进水总氮、氨氮浓度分别为34.96和27.09 mg · L-1.反应器运行4个阶段中, A/O反应器的NH4+-N去除率分别为79.4%、82.7%、83.3%和90.9%；TN去除率分别为64.5%、59.1%、56.9%和62.1%.TN去除率较低的主要原因是磁凝生活污水的C/N比较低, 这与Regmi等(2016)的研究结果一致.A/O反应器的去除效果如表 2所示, 由于在第Ⅱ阶段和第Ⅲ阶段分别将10%和15%的进水分流至UASB反应器, 因此A/O反应器的进水TN及NH4+-N负荷较第一阶段有所降低, NH4+-N的去除率提高；但由于在较低负荷下仍维持第Ⅰ阶段的曝气强度, 过量曝气使总氮去除率降低.Ma等(2015)也指出在低C/N系统中过量曝气易造成硝酸盐积累现象, 进而影响出水水质.第Ⅳ阶段, 将UASB出水100%回流到A区, 增强了A/O系统的NH4+-N和TN的去除效果, 这可能由于UASB反应器出水处于厌氧状态, 通过回流增加了A区硝酸盐对COD的利用效果, 提高了A/O系统的反硝化性能.
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| 图 2 各阶段氨氮、亚氮、硝氮及总氮浓度(a.进水, b. A/O出水, c.出水) Fig. 2 Concentrations of NH4+-N、NO2--N、NO3--N and TN in the influent (a), A/O effluent (b) and the system effluent (c) |
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| 图 3 A/O-UASB组合工艺的总氮、氨氮和COD的去除率 Fig. 3 TN、NH4+-N and COD removal efficiency with the treatment of A/O-UASB combined process |
采用UASB反应器对A/O系统出水进行了深度脱氮处理.第Ⅰ阶段, A/O反应器出水经UASB反应器处理后, 系统出水中NH4+-N和TN浓度分别为1.21和10.02 mg · L-1.第Ⅱ阶段, 分流10%的进水到UASB反应器中, 出水NH4+-N和TN浓度分别为1.47和11.88 mg · L-1时, 出水水质发生轻微浮动.当第Ⅲ阶段分流比增加到15%时, 出水氮素浓度增加, 尤其是出水NH4+-N上升到3.35 mg · L-1.在第Ⅳ阶段, UASB出水100%回流到A/O反应器的缺氧区, 出水污染物浓度下降.UASB反应器中, 各阶段NH4+-N的去除速率分别为0.06、0.05、0.06和0.01 kg · m3- · d-1, TN去除速率分别为0.04、0.05、0.06和0.001 kg · m-3 · d-1.第Ⅱ、Ⅲ阶段进行分流操作有效提高了UASB中的氮去除速率, 第Ⅳ阶段UASB出水回流到A区, 提升了A/O反应器的NH4+-N与TN去除, 削弱了UASB进水氮浓度(进水NH4+-N浓度仅为1.83 mg L-1), 进而UASB去除速率降低.BAF作为深度脱氮工艺, 在强制通风条件, 氨氮去除速率为0.106~0.12 kg · m-3 · d-1 (Wang et al., 2019b; Wang et al., 2020).后置反硝化工艺, 如反硝化滤池, 其TN去除速率为0.02~0.046 kg · m-3 · d-1 (Wang et al., 2019b; Wang et al., 2020).本研究中UASB装置氨氮去除速率低于曝气生物滤池, 但TN去除速率与反硝化滤池相似, 可同时去除NH4+-N和TN且无需外部添加碳源或曝气, 这是普通BAF或后置DF工艺无法实现的, 能够满足城市污水处理厂的高效低耗与高标准排放等需求.
| 表 3 组合工艺脱氮性能 Table 3 Performance of nitrogen removal in the combined system |
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第Ⅰ~第Ⅲ阶段, UASB反应器具有较好的TN去除效果(表 2), 分别去除了3.61、4.14和5.37 mg · L-1的TN, 贡献了系统TN去除的12.7%、17.0%和23.4%.第Ⅳ阶段, 由于进入UASB中氮浓度很低(NH4+-N仅为1.83 mg · L-1), 造成UASB脱氮效果较差.
进一步分析了UASB中脱氮机制, 尽管UASB未采用曝气措施, 但A/O出水在二沉池三角堰部分和中间水池储存过程中具有一定复氧效果, 经随机检测, 溶解氧浓度为6.2~7.11 mg · L-1.根据硝化-反硝化、亚硝化-反硝化、亚硝化-厌氧氨氧化化学计量方程式, 去除1 mg TN分别需要消耗DO 4.57、3.43和2.18 mg(Ma et al., 2020).则UASB中通过亚硝化-厌氧氨氧化反应理论最大TN去除量为3.26 mg · L-1(7.11/2.18=3.26).该阶段硝酸盐产生与氨氮去除比(△NO3--N/△NH4+-N)为0.25, 高于一体式部分亚硝化-厌氧氨氧化(PN/A)(反应方程式(6))理论化学计量参数(△NO3--N/△NH4+-N为0.11), 表明DO除被氨氧化菌(Ammonia oxidizing bacteria, AOB)利用外, 也同时被亚硝酸盐氧化菌(Nitrite oxidizing bacteria, NOB)利用.Harms(2003)报道约10%~20%的TN去除是由于氨氮的同化作用.经过粗略估算, 在第Ⅰ阶段(AO与UASB串联), UASB中脱氮约80%~90%由厌氧氨氧化反应贡献.
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(6) |
阶段Ⅲ, 分流15%进水进入UASB中, 为反硝化提供可利用碳源, 实现了TN去除量为5.37 mg · L-1.硝酸盐产生与氨氮去除比(△NO3--N/△NH4+-N)降低至-0.15, 表明该阶段氨氮与硝酸盐同步去除, 去除的硝酸盐浓度为0.80 mg · L-1.基于部分反硝化-厌氧氨氧化(PD/A)(反应方程式(7)), 氨氮与硝酸盐以接近1 : 1比例去除, 由PD/A反应实现的TN去除约1.60 mg · L-1, 该阶段由PN/A最大贡献TN去除量为3.26 mg · L-1, 氨氮同化作用实现TN去除约占10%, 约0.51 mg · L-1.因此, 该阶段PN/A、PD/A和同化作用约分别贡献了UASB中总氮去除的30%、60%和10%.尽管该阶段提升了UASB的TN去除贡献, 但随着增加了分流进水比例, 进入了过多氨氮, 造成出水NH4+-N和TN浓度较阶段Ⅰ增高.阶段Ⅱ脱氮效果介于阶段Ⅰ和Ⅲ之间.
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(7) |
系统运行过程各阶段COD如图 4所示, 各阶段COD主要是在A/O反应池内发生去除.磁混凝生活污水进水COD约为107 mg · L-1, 顺序经过A/O反应器的缺、好氧区反应后, 阶段Ⅰ~Ⅳ, 系统出水COD分别为30、23.33、35.6、33.67 mg · L-1.4个阶段COD去除率分别为74.7%、77.5%、69.0%、63.2%.Deng等(2020)通过分体式部分亚硝化-同步反硝化厌氧氨氧化工艺处理实际生活污水, 出水COD为38 mg · L-1.Ma等(2015)通过一体式部分亚硝化-厌氧氨氧化工艺去除约55%的COD, 出水COD约为40 mg · L-1.本研究出水COD较低, COD去除效果较好.
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| 图 4 各阶段COD变化 Fig. 4 Variations of COD concentrations during in each stage |
表 2显示了A/O和UASB反应器对COD的去除贡献, 由于A/O反应器O区采用间歇曝气和污泥回流, 在脱氮的同时实现了较好的COD的去除, 第Ⅱ、Ⅲ阶段分流了10%和15%的进水到UASB反应器中, 降低了A/O反应器进水COD负荷, A/O反应器COD去除效果得到提升.第Ⅳ阶段UASB出水回流回到A区时, NO3--N利用进水COD发生反硝化作用, 有效去除了TN及COD, 最终出水COD约为30 mg · L-1, 低于已有研究报道(Cao et al., 2019).该阶段进水COD较低也是影响出水浓度的因素之一. UASB在阶段Ⅰ~Ⅳ分别贡献了COD去除的32.8%、28.0%、20.7%和12.7%, 在促进深度脱氮的同时实现了对COD的进一步去除.
3.4 微生物群落结构为了进一步分析系统的脱氮性能, 采集了A/O反应器内(A区和O区)活性污泥, UASB内部固定式填料上、中、下部生物膜样品以及悬浮的絮体污泥, 进行微生物群落检测.图 5a显示了门水平上的微生物群落组成, 尽管进水氮和有机物负荷不同, 但A/O反应器的微生物群落在4个阶段的运行中没有产生很大的变化, 体现了菌群结构的稳定性.门水平微生物丰度变化结果表明, Proteobacteria, Chloroflex和Bacteroidetes这3类为主要菌门.第Ⅳ阶段A/O反应器N和COD的去除效果最高, 同时Proteobacteria门作为活性污泥处理中常见的菌门(陆明羽等, 2020), 在系统中大量存在, 在该阶段相对丰度最高为49.87%.分析了UASB顶部, 中部和底部分布的海绵载体上的生物膜样品可知, 即使在UASB中不同高度, 生物膜的微生物结构也是相似的.在第Ⅲ、Ⅳ阶段, Proteobacteria的丰度由第Ⅰ阶段的14.39%增加到33.17%和40.12%, Planctomycetes门的相对丰度也由1.93%增加到6.21%、8.39%.Planctomycetes 门包含着所有已知厌氧氨氧化菌(Anaerobic Ammonium-Oxidizing Bacteria, AnAOB)属(Gonzalez et al., 2015), 其相对丰度表明三级脱氮系统中厌氧氨氧化作用.在UASB反应器中同时可以检测到Proteobacteria、Chloroflexi和Armatimonadetes的存在, 这也与Liu等(2017)研究一致.
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| 图 5 各阶段菌群结构变化 (a.门水平上的相对丰度；b、c、d分别为NOB、AOB和AnAOB在属水平上的相对丰度.A和O分别代表在A/O反应器的A区和O区采集的样品, U_t、U_m和U_b分别代表UASB中海绵载体顶部、中部和底部采集的生物膜样品, U_f代表UASB中的絮体样品) Fig. 5 Changes of microbial communities in each stage |
关键菌属的丰度变化如图 5b~5d所示.Nitrosomonas是主要AOB, Nitropira 是主要NOB, 在A/O反应器内, 随着反应的进行AOB和NOB相对丰度总体呈上升趋势, 且伴随第Ⅱ、Ⅲ阶段分流进水后, 有效降低了A/O池的进水负荷, 在维持原曝气量的情况下, Nitrosomonas的丰度增加到2.8%, 该过程也伴随Nitropira(1.5%)的富集.通过检测UASB反应器内微生物的变化也能较好的解释该系统深度脱氮的微生物作用机制, AOB、NOB的富集能够表明该系统内利用进水DO发生了氨氧化反应, 降低了出水NH4+-N浓度.在UASB系统中检测到了Candidatus Brocadia、Candidatus Kuenenia、Candidatus Anammoxoglobus 3种厌氧氨氧化细菌, 并以Candidatus Kuenenia为优势菌属, 阶段Ⅰ、Ⅲ和Ⅳ中生物膜上AnAOB丰度分别2.19%、0.86%、0.77%；絮体上丰度分别为0.53%、0.01%和1.49%.阶段Ⅰ和Ⅲ, 生物膜上附着AnAOB丰度高于絮体污泥, 与Laureni(2019)报道结果相似, AnAOB易在生物膜上富集.第Ⅲ阶段, 生物膜上AnAOB丰度的降低可能由于分流15%进水到UASB反应器, 进水COD可能对AnAOB产生一定抑制作用.第Ⅳ阶段不再分流进水, 生物膜上AnAOB脱落进入絮体泥中, 絮体泥较生物膜底物传质效果更佳.
4 结论(Conclusions)1) A/O耦合UASB系统具有较好的脱氮效果, 通过增加UASB进水分流比, 能够进一步提高UASB的氨氮与总氮的去除量.当UASB分流进水比为15%时, 三级脱氮工艺分别贡献了23.4%、20%、20.7%的TN、NH4+-N和COD去除.通过将UASB系统出水回流到A/O系统的缺氧段, 达到深度脱氮效果, 系统出水NH4+-N仅为1 mg · L-1.
2) 经过磁混凝预处理后, COD约为107 mg · L-1, A/O-UASB组合工艺COD去除率为63.2%~77.55%, 其有机物去除主要发生在A/O反应器中, 系统出水COD约为30 mg · L-1, 在促进深度脱氮的同时实现了对COD的进一步去除.
3) Illumina MiSeq测序结果表明, 在反应运行期间, A/O反应器内主要以Proteobacteria、Chloroflex和Bacteroidetes这3类为主要菌门, 不同阶段菌群结构稳定.UASB反应器内主要存在Proteobacteria和Planctomycetes等菌门, AnAOB在生物膜和絮体中丰度分别为0.77%~2.19%和0.01%~1.49%, 并以Candidatus Kuenenia占优势.
4) 本研究中采用UASB反应器为后置三级处理工艺, 通过发生部分亚硝化-部分反硝化-厌氧氨氧化反应实现了深度脱氮效果, 作为三级脱氮工艺实现了排水的提质增效.
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