1 引言(Introduction)

随着社会进步和生活质量的提高, 环境空气质量得到广泛的关注.气溶胶是指大气中悬浮的各种固体和液体颗粒, 是由不同相态颗粒组成, 虽然含量较少, 但对大气中发生的物理化学过程有重要影响(刘玥晨等, 2017; 杜翔等, 2019).气溶胶可以通过吸收和散射太阳短波辐射, 改变地气系统能量收支, 进而直接影响气候变化(齐冰等, 2019; 王浩洋等, 2015).气溶胶光学厚度是表征介质的消光系数在垂直方向的积分, 用于描述气溶胶对光的消减作用(刘芮伶等, 2014; 刘泽阳, 2020).大气气溶胶的时空变化对区域气溶胶的分析研究具有重要的科学意义(孟清等, 2019; 金囝囡等, 2019), 是影响气候变化的重要因素之一(Benas et al., 2013).

全球自动观测网AERONET (AErosol RObotic NETwork)是由NASA和LOA-PHOTONS (CNRS) 联合建立的地基气溶胶遥感观测网(贾亮亮等, 2018; 贺欣等, 2020).利用CIMEL自动太阳光度计(SPAM)作为基本观测仪器(王贺, 2017).对于研究全球气溶胶的传输、气溶胶辐射效应、验证辐射传输模式以及校验卫星遥感气溶胶的结果, 具有重要作用(Korras-Carraca et al., 2015).AERONET地基站点提供气溶胶观测数据中气溶胶光学厚度Aerosol Optical Depth(AOD)是大气评价研究的重要参数之一(刘海知等, 2019; 王海林等, 2019), 为评估全球和区域的气候变化提供了有效参考(赵楠等, 2019; Logothetis et al., 2020).Chen等(2016)以不同类型气溶胶光学特性的差异为依据, 对各个站位的日均值观测数据进行分类, 根据分类结果, 研究中国各区域站位气溶胶类型的时空变化特征.王晓玲等(2018)基于AERONET数据研究了2013—2017年香河地区冬季雾霾和春季沙尘条件下气溶胶光学厚度和气溶胶类型, 并对比分析了两种大气条件下气溶胶光学特性的差异.彭舒龄等(2019)研究京津冀地区一次强沙尘天气过程的成因及特征AOD与AQI具有较好的时空匹配关系, 重污染时段AOD值大于1, 污染减弱时AOD降至0.6以下.Almazroui(2019)研究沙特阿拉伯地区MODIS C-51和C06版本AOD与AERONET地基站位对比分析, 结果表明C06相关性比C51高.Gao等(2020)采用改进的双波长激光雷达反演算法对云层、气溶胶和沙尘层进行了探测, 分析了气溶胶光学厚度、有效半径、去极化率和黑炭气溶胶质量浓度等气溶胶光学性质的月变化和季节变化.目前对于AERONET某区域站位气溶胶的研究较多, 对区域气溶胶类型研究较少.

本文使用2015年12月—2019年12月4年数据对AERONET地基数据11个典型站位不同波段的AOD做层次聚类分析, 分为4个区域类型, 然后利用图形分类法依据气溶胶光学特性分为6种气溶胶类型, 最后对各区域进行气溶胶类型和季节变化的统计分析, 为有效进行区域大气污染防治提供科学依据.这种研究方法对区域有针对性的分析, 相比单独研究气溶胶类型更具有理论基础.

2 数据与方法(Data and research methods) 2.1 数据资料

数据来源于全球气溶胶观测网(https://aeronet.gsfc.nasa.gov/), AERONET可提供1020、870、670、500、440、380、340 nm波段的气溶胶光学厚度.AERONET合作提供了在各种气溶胶范围内的光谱气溶胶光学深度(AOD)并分为3个数据质量级别的AOD数据(刘超, 2019; Xia et al., 2021)：分别为Level 1.0(未处理原始数据集), Level 1.5(云过滤和质量控制)和Level 2.0(质量保证)(张颖蕾等, 2020).本文选取经过质量筛选且连续样本数较多的Level 1.5数据集, 对2015年12月—2019年11月4年的数据进行研究.本文使用1020、870、675、500、440、380 nm 6个波段处的AOD值进行层次聚类, 使用AOD₄₄₀与AROD_1020/440利用图形分类法来确定每种气溶胶类型的范围.

2.2 研究站位

中国区域已有64个AERONET研究站位, 本文选取4年间具有连续观测数据的11个典型站位(表 1).华北地区选取“Beijing”、“Beijing_RADI”、“Beijing-CAMS”、“ XiangHe”站位, 华东地区选取“Cape_Fuguei_Station”、“EPA-NCU”、“Taihu”、“Taipei_CWB”站位, 华南地区选取“Dongsha_Island”、“Hong_Kong_PolyU”站位, 西南地区站位较少, 选取“NAM_CO”站位进行分析.

2.3 研究方法 2.3.1 层次聚类分析

层次聚类分析的基本思想是通过某种相似性测度计算节点之间的相似性, 并按相似度由高到低排序, 逐步重新连接各个节点(段明秀, 2009).

首先将每个样本当成一个聚类, 然后不断合并距离最近的聚类, 直到只剩下一个聚类, 由此得到系统树图；最后根据设定的聚类数n, 将系统树切分为n个子树, 从而达到聚类效果.聚类是一个无监督的学习过程, 聚类分析作为一种数据预处理过程, 是进一步分析和处理数据的基础(甘海涛, 2014; 乔端瑞, 2016).

本文中距离间距的计算方法为皮尔森相关系数与相关距离, 皮尔森相关系数也称皮尔森积矩相关系数(Pearson product-moment correlation coefficient), 是一种线性相关系数, 是最常用的一种相关系数(尹欢一, 2019).记为ρ, 用来反映两个变量X和Y的线性相关程度, ρ值介于-1到1之间, 绝对值越大表明相关性越强.

总体相关系数ρ定义为两个变量X、Y之间的协方差和两者标准差乘积的比值, 如下：

(1)

式中, σ_X为X标准偏差, σ_Y为Y标准偏差, μ_X为X平均值, μ_X为Y平均值.

相关距离的定义为：

(2)

获取聚类时指定层次聚类方式为加权平均法计算系统聚类树, 公式如下：

(3)

式中, f₁, f₂, …f_k叫做权, 利用上述层次聚类分析的方法对AERONET站位各波段气溶胶光学厚度进行聚类分析.

2.3.2 图形分类法

利用Chen等(2016)研究的气溶胶图形分类法, 基于多对数正态粒径分布的MIE理论进行数值计算, 并确定了每种气溶胶类型的AROD范围.

气溶胶相对光学厚度AROD定义为1020 nm处的气溶胶光学厚度与440 nm处的气溶胶光学厚度的比值, 如下：

(4)

基于MIE多对数正态粒径分布理论(胡帅等, 2014; 豆晓雷等, 2019)：

(5)

式中, N为粒子半径大于r时的粒子浓度；n为单对数正态分布条件下的总粒子浓度；σ_i为粒子半径的标准差；R_i为平均粒子半径.

不同类型气溶胶具有不同的辐射吸收系数, 根据不同的光学特性划分类型.气溶胶类型主要取决于气溶胶辐射之间的相关性以及粒径尺寸、形状和复折射率等物理化学特征(Dubovik et al., 2002).图形分类法主要利用米氏理论和多对数正态粒度分布模型的数值计算, 来说明不同气溶胶类型的AROD范围, AROD随粒子浓度和复折射率虚部波动而变化.气溶胶分类图如图 1所示, 基于气溶胶光学厚度(AOD)和气溶胶相对光学厚度(AROD)把气溶胶分为6种类型, 分别为：清洁MA (AOD₄₄₀<0.15, AROD_1020/440≥0.31)、沙漠粉尘DD (AOD₄₄₀>0.15, AROD_1020/440≥0.81)、大陆CO (0.15<AOD₄₄₀<0.5&0 ≤AROD_1020/440≤0.81, AOD₄₄₀<0.15 & AROD_1020/440≤0.31)、次大陆SC (AOD₄>0.5, 0.39≤AROD_1020/440≤0.81)、城市工业UI (AOD₄>0.5, 0.25≤AROD_1020/440≤0. 39)和生物质燃烧BB型气溶胶(AOD₄>0.5, AROD_1020/440≤0.25), 其中清洁型气溶胶也称为海洋型气溶胶, 视为天气状况较好的气溶胶类型.其中次大陆型气溶胶是指受人为排放或自然源影响较大的气溶胶, 当AOD₄₄₀≥0.5时, 认为由于自然和人为气溶胶排放导致的异常高的气溶胶光学厚度.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 AERONET站位层次聚类分析

基于11个典型站位2018年1—12月的AERONET数据, 对1020、870、675、500、440、380 nm处的气溶胶光学厚度进行层次聚类分析, 如图 2所示, 其中横坐标为站位信息, 纵坐标为相对距离.当类别的相对距离为0.8, 所选典型站位被聚为4类区域时, 6个波段的分类结果一致.本文将这4类分别命名为北京区域(Beijing Area)、沿海区域(Coastal Area)、太湖区域(Taihu Area)、西藏区域(Tibet Area), 其中北京区域包括站位1、2、3、11(Beijing、Beijing_RADI、Beijing-CAMS、XiangHe)被分为一类, 都为偏城区人口密集处站位.沿海区域包括站位4、5、6、7、10(Cape_Fuguei_Station、Dongsha_Island、EPA-NCU、Hong_Kong_PolyU、Taipei_CWB)为一类.太湖区域站位9(Taihu)被分为一类, 为城市中的太湖站位.西藏区域站位8(NAM_CO)被分为一类, 为人类活动较少的山区.

3.2 特征站位气溶胶类型分布

基于图形分类法对2015年12月—2019年11月4年的观测数据进行气溶胶类型分析, 层次聚类4个区域各站位气溶胶分类结果分别如图 3~6所示, 其中横坐标为440 nm处的气溶胶光学厚度, 纵坐标为气溶胶相对光学厚度AROD.

图 3为北京区域AERONET 4个站位(Beijing、Beijing_RADI、Beijing-CAMS、XiangHe)气溶胶分类结果, 其中大陆型气溶胶(CO)占比最高, 分别为32.19%、35.12%、34.88%、30.15%, 城市工业型气溶胶(UI)其次, 占比分别为30.04%、28.96%、31.84%、33.73%.这4个站位均建立在城区人口密集、工业发达的内陆地区, 大陆型和城市工业型为主要的气溶胶类型, 在AOD大于0.5的较粗气溶胶粒子中, 生物质燃烧型气溶胶占比最少, 因为近年来北京区域对稻杆等农作物焚烧管控较好.

图 4为沿海区域AERONET的5个站位(Cape_Fuguei_Station、Dongsha_Island、EPA-NCU、Hong_Kong_PolyU、Taipei_CWB)气溶胶分类结果, 其中大陆型气溶胶占比最高, 在5个站位分别为57.77%、61.34%、59.67%、55.93%、55.18%.东沙群岛(Dongsha_Island)站位的清洁型气溶胶比例较高为18.62%.大部分沿海区域站位设立在中心城区, 近年来受到工业和人类活动的影响沿海区域发展迅速, 城市工业型气溶胶增多.其他4个站位的城市工业型气溶胶占比分别为24.83%、25.13%、33.34%、25%.

图 5a为太湖站位气溶胶分类, 太湖位于江苏省长江三角洲的南缘, 是中国的第三大淡水湖(贾军梅等, 2015).气溶胶的主要类型为城市工业型气溶胶, 占比为43.50%, 其次为大陆型气溶胶, 占比为38.75%.太湖站位坐落在城市区域, 工业污染较为严重.随着城市工业化的迅速发展, 太湖站位在统计分析中城市工业型气溶胶占主要部分.

图 5b为西藏地区纳木措念青唐古拉山站位海拔4746 m, 此地人烟稀少, 主要的气溶胶类型为清洁型气溶胶占比为80.53%, 少数为大陆型气溶胶占比为18.58%, 4年有效数据中仅有0.89%为生物质燃烧型气溶胶, 可能是大气环流从周边地区输送外来污染源的影响.

北京区域主要为大陆型气溶胶和城市工业型气溶胶, 吕阳等(2010)研究京津唐地区气溶胶类型变化较大, 既有干净大陆型气溶胶又有工业污染产生的污染型气溶胶, 在查找表构建中选用较为典型的大陆型气溶胶.林莹晶等(2020)沿海区域中近一半的气溶胶为海洋大陆型气溶胶, 它说明了大陆及沿海站点一般情况下多为海洋大陆型气溶胶.曹蔚等(2017)香港地区和上海市虽然在地理位置上相距较远, 但地形相似, 同为沿海发达型国际化大都市, 它们的气溶胶谱分布特征较为相似.本文分类情况与他人文献一致, 证明该区域分类和气溶胶类型的分析是合理的, 可以进行下一步分析.

3.3 气溶胶类型季节变化

基于图形分类法统计2015年12月—2019年11月4年数据, 按季节分析每个区域气溶胶类型分布与变化情况, 结果如图 6所示, 其中6a~6d分别为北京区域(Beijing Area)、沿海区域(Coastal Area)、太湖区域(Taihu Area)、西藏区域(Tibet Area), 冬季为12月—2月, 春季为3—5月, 夏季为6—8月, 秋季为9—11月.

由图 6a所示, 经筛选后北京区域4个站位共计3647个有效数据, 其中城市工业型气溶胶占比最多为34.30%, 其次为大陆型气溶胶, 占比31.86%, 6种气溶胶类型中生物质燃烧型气溶胶比重最小.北京区域城市工业发展较快, 且为内陆城市, 所以城市工业型气溶胶为主要的气溶胶类型, 大陆型气溶胶为第二大气溶胶类型.冬季主要的气溶胶类型为大陆型和清洁型气溶胶, 分别占比34.69%和31.09%.春季主要的气溶胶类型为大陆型和城市工业型气溶胶, 分别占比32.42%和31.78%.夏季和秋季的主要气溶胶类型为城市工业型, 占比为48.69%和33.06%, 次要类型为大陆型气溶胶.

如图 6b所示, 经筛选后沿海区域5个站位共计2121个有效数据, 沿海区域站位主要为大陆型气溶胶占比为58.42%, 其次为城市工业型气溶胶, 占比为23.81%.沿海城市站位设立在人类活动较多的城区, 所以大陆和城市工业型为主要的气溶胶类型.冬季、夏季和秋季主要气溶胶类型为大陆型气溶胶和清洁型气溶胶.春季主要的气溶胶类型为城市工业型和大陆型气溶胶, 分别占比52.51%和39.18%.原因可能是春季工厂大面积开工对空气污染产生影响, 空气中城市工业型气溶胶较多.6种气溶胶类型中沙漠粉尘型气溶胶比重最小, 沿海区域适宜居住, 远离沙漠地区, 沙漠粉尘气溶胶输送较少.

图 6c为太湖区域, 城市工业型气溶胶为主要的气溶胶类型, 占比43.5%, 其次为大陆型气溶胶, 占比为38.75%.冬季、春季和夏季占比最多的为城市工业型气溶胶, 分别占比为50.00%、47.29%、41.67%.秋季主要为大陆型气溶胶, 占比为47.67%.清洁型气溶胶只在夏季时候出现.

图 6d为西藏区域, 春夏秋冬四季的主要气溶胶类型为清洁型气溶胶, 占总气溶胶类型的80.53%, 其海拔较高且人烟稀少, 可用的连续性数据筛选后较少, 但仍可看出西藏地区站位气溶胶分布和沿海地区有明显差别.

4 结论(Conclusions)

1) 本文通过层次聚类分析方法将研究的11个站位分为4个类型区域, 北京区域、沿海区域、太湖区域和西藏区域.采用图形分类法对气溶胶类型进行分析, 利用气溶胶光学厚度(AOD₄₄₀)和气溶胶相对光学厚度(AROD)将气溶胶分为6种类型, 分别为清洁型(MA)、沙漠粉尘型(DD)、大陆型(CO)、次大陆型(SC)、城市工业型(UI)和生物质燃烧(BB)型气溶胶.对每个地区的主要气溶胶类型进行分析, 可对区域环境改善提供依据.

2) 北京区域主要的气溶胶类型为城市工业型气溶胶和大陆型气溶胶.沿海区域站位主要为大陆型气溶胶.西藏区域纳木措站位主要的气溶胶类型为清洁型气溶胶, 其次为大陆型气溶胶.太湖区域主要类型为城市工业型气溶胶, 其次为大陆型气溶胶.

3) 北京区域冬季主要的气溶胶类型为大陆型和清洁型气溶胶.春季主要的气溶胶类型为大陆型和城市工业型气溶胶.夏季和秋季的主要气溶胶类型为城市工业型气溶胶, 次要类型为大陆型气溶胶；沿海区域冬季、夏季和秋季主要气溶胶类型为大陆型气溶胶和清洁型气溶胶.春季主要的气溶胶类型为城市工业型和大陆型气溶胶；太湖区域冬季、春季和夏季占比最多的为城市工业型气溶胶, 其次为大陆型气溶胶；秋季则占比最多的为大陆型气溶胶, 其次是城市工业型气溶胶.西藏区域春夏秋冬四季为清洁型气溶胶占比最多, 其次为大陆型气溶胶.

4) 对AERONET地基站进行聚类分析, 弥补了某些站位因数据缺少和不连续而无法研究的情况, 对气溶胶分类给出针对性建议.但仍存在一些不足, 本文使用站位4年数据, 通过质量筛选后个别站位数据较少, 造成研究结果具有一定的局限性.在接下来的研究中可对比中国气溶胶观测网络CAeroNet进行研究, 同时加入卫星数据进一步分析气溶胶的光学特性, 通过后向轨迹数据研究气溶胶输送途径, 判断气溶胶来源.