2021, Vol. 41
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2. 江西省生态气象中心, 南昌 330096
2. Jiangxi Ecological Meteorology Center, Nanchang 330096
二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是大气中最重要的温室气体.温室气体的浓度分布与变化, 既有自然环境的变化, 也受人类活动的影响.了解不同区域主要温室气体浓度及变化, 以此研究其源、汇及长距离输送是认识全球温室气体收支情况的重要手段之一(王佳等, 2019).根据NOAA(2020)发布的《NOAA年度温室气体指数》显示, 过去10年(2009—2019年), 全球大气中CO2浓度平均每年增加2.4×10-6, 过去1年(2019年)全球大气中CO2浓度的年度增加量为(2.64±0.08)×10-6, 略高于过去10年的平均值, 远高于之前的两个10年平均值.1999—2006年大气CH4浓度几乎保持不变, 但是自2007年以来, 全球CH4浓度再次增加.2019年全球大气CH4浓度的年度增加量达10.4×10-9±0.6×10-9.1990—2019年所有长寿命温室气体的辐射强迫增加了45%, 其中CO2占总增加近80%.因此, 研究和掌握大气CO2和CH4浓度时空分布特征, 对于应对气候变化、制定合理的碳减排计划具有重要意义.
目前, 温室气体的监测手段主要有地面站点观测和卫星遥感观测.我国温室气体站点的长期观测研究多集中在一些大气本底站及经济发达地区(Cheng et al., 2018；Liu et al, 2018；刘彬等, 2018；杨倩等, 2018；韦芬芬等, 2020), 如全球大气本底站青海瓦里关站(WLG)开展了CO2等温室气体全球本底浓度的观测.区域大气本底站北京上甸子站(SDZ)、浙江临安站(LAN)、黑龙江龙凤山(LFS)等开展了典型区域的温室气体观测, 以及云南、广东、江西等地开展的城市区域大气CO2浓度的观测.在此基础上, 众多学者对大气CO2等温室气体的全球及区域浓度变化及其影响因素等方面做了研究.刘立新等(2009)对我国4个国家级本底站的大气CO2浓度变化进行了研究.栾天等(2014)通过对龙凤山本地站大气CO2数据的筛分, 分析了本底CO2浓度的季节变化特征.上述温室气体浓度变化的观测和分析研究为全球及我国气候变化提供了重要的数据支持, 但对于包括江西等中部经济发展薄弱地区的城市大气CO2、CH4浓度的研究较为薄弱, 特别是对其源汇特征的深入探究还相对匮乏.Xia等(2020a, 2020b)对景德镇站的大气CH4、CO2和CO的变化特征进行了研究, 并分析了其区域大气输送影响, 但主要是针对赣东北区域进行研究, 而其它已有的研究则多注重其通量的变化(宋朝清等, 2019；张浪等, 2019；鲍远航等, 2020；祝景彬等, 2021).Peng等(2016)对我国不同来源的人为CH4排放情况进行了研究发现, 江西为中部地区稻田CH4排放的高值区域, 但对江西地区大气CH4浓度的监测评估还未见报道.
赣州位于江西省南部, 也称“赣南”, 处于东南沿海地区向中部内地延伸的过渡地带, 是赣粤闽湘四省通衢的区域性中心城市, 毗邻珠江三角洲(PRD)地区, 对其大气CO2、CH4等温室气体浓度变化进行深入研究, 可以为中部碳源汇变化的研究提供支持, 并为我国制定碳减排计划及应对气候变化提供一些参考依据.本研究通过分析赣州站2018年12月—2019年11月的大气CO2和CH4小时浓度数据, 研究该区域的CO2和CH4浓度变化特征, 并结合后向轨迹模型解析区域输送影响, 利用潜在来源贡献算法探究其排放源区分布特征.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 采样点江西省目前已建成的温室气体站包括景德镇站、南昌站、九江站、赣州站(图 1), 开展大气CO2、CH4及CO浓度高精度在线连续观测.赣州站(25.87°N, 114.96°E, 海拔264 m)位于赣州马祖岩雷达站内, 马祖岩地处贡水东岸, 海拔263 m, 是面积约为400 hm2的丘陵山体, 景区内植被葱郁, 属亚热带季风气候区.距南昌以南约320 km, 距长沙东南方向约330 km, 距广州东北方向约340 km, 距福州以西约430 km.系统采样口架设于站内15 m的采样塔上, 采样口距地面约15 m, 在山顶的植被冠层以上, 受人为因素影响较小, 其观测结果可代表江西赣州地区大气混合均匀浓度水平.
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| 图 1 赣州站地理位置示意 Fig. 1 The geographic location of Ganzhou Station |
系统主机采用美国Picarro公司研发的基于光腔衰荡光谱技术(CRDS) 的高精度分析仪(G2401, Picarro Inc.).在线观测时, 空气样品经KNF泵抽动并经过压力、流量控制之后, 通过超低温玻璃除水冷阱管以冻结其中大部分水分.由系统控制样品选择阀选择样品空气(A)、高浓度工作气(WH)、低浓度工作气(WL) 或目标气(T) 进入主机分析.系统运行时每隔6 h分析1次WH、WL或T, 每次分析5 min.Picarro主机每3 s左右可产生1组数据, 由于系统多口阀在切换时可能导致观测数据的不稳定, 为了保证分析精度, 剔除前2 min数据, 取后3 min数据进行平均值计算, 计算的值代表这5 min的平均浓度.样品浓度由相邻WH和WL的测量值和标称浓度线性拟合校准定值.目标气T视为“未知浓度”样品定时参与测量, 通过系统分析浓度值与标称值进行比较, 判定系统定值的准确性并对分析数据进行质量控制.为了保证观测结果的准确度, 系统使用的标气(WH /WL /T) 的CO2和CH4浓度均可溯源至WMO/GAW一级标准.
2.3 数据处理为了保证分析精度, 结合台站值班记录, 剔除测量过程中的异常值(仪器故障, 包括标气不稳定、停机维护、冷凝管堵塞等；周边近距离燃烧排放等), 然后选定5 min平均浓度数据汇总为每小时平均浓度.为了更进一步分析区域大气本底特征和污染源, 结合R筛分方法、日变化特征等筛分出本底数据(混合均匀的、未受局地污染的)和污染数据, 本底数据用于研究全球或区域尺度的异同和变化趋势, 污染数据用于研究特定区域碳源汇分布的动态变化(栾天等, 2014).首先采用R筛分法(Ruckstuhl et al., 2001)进行数据筛分, 然后结合大气CO2和CH4日变化特征(见3.3节), 选择13:00—18:00时间段大气混合均匀时刻的观测数据代表其区域本底数据, 其余数据则为污染数据.本底数据经平滑拟合后计算其季节性变化特征.
为了解区域大气输送对观测点大气CO2和CH4浓度变化的影响, 基于NCEP /NCAR再分析数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1), 利用HYSPLIT后向轨迹模型计算了赣州站观测期内72 h后向轨迹, 并采用欧几里得距离法将不同类型的气团轨迹进行聚类分析, 轨迹聚类分析采用基于GIS(地理信息系统)开发的Meteoinfo软件(Wang et al., 2009), 并采用潜在来源贡献算法(PSCF)解析潜在排放源区贡献概率分布特征.
PSCF函数定义为经过研究区域的气团到达观测点对应的某要素值超过设定阈值的条件概率.将研究区域划分为若干网格, Nij为经过网络点(i, j)的后向轨迹总数目；Mij为经过该格点的高浓度气团(阈值浓度为平滑拟合后的季节本底平均浓度)轨迹的数目, 则PSCF可定义为式(1).
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(1) |
为了减小总轨迹数目Nij较小而带来的影响, 引入权重系数Wij: :
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(2) |
本研究中Wij设置如下：
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(3) |
图 2为2018年12月1日—2019年11月30日赣州站CO2和CH4浓度时间序列, 研究期内CO2和CH4的平均浓度分别为433.1×10-6和2142.5×10-9.其中黑色点表示筛分后的本底浓度, 浅灰色点表示污染浓度, 本底平滑拟合数据(灰色点)用于计算CO2月均浓度.经筛分后CO2和CH4本底浓度数据分别占总观测数据的24.1%和24.0%, 其中CO2本底平均浓度和污染平均浓度分别为423.8×10-6和435.9×10-6；CH4本底平均浓度和污染平均浓度分别为2089.3×10-9和2158.5×10-9.
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| 图 2 观测期内赣州站CO2和CH4小时平均浓度变化 Fig. 2 Time series of CO2 and CH4 concentrations observed at Ganzhou station during the study period |
图 3a为赣州站污染和本底月平均浓度变化及其与南昌站浓度的比对, 南昌站本底浓度与赣州站均进行了类似的数据筛分和平滑拟合处理, 误差棒表示标准偏差.通过比较发现, 两站CO2本底浓度月平均值均呈现强烈的季节性变化, 且季节分布特征相似, 表现为4—8月迅速下降, 8—11月逐渐上升, 最大值出现在1月, 最小值出现在8月.赣州站和南昌站本底月均最高浓度分别为442.2×10-6(1月)和443.2×10-6(1月)；最低浓度分别为409.3×10-6(8月)和408.9×10-6(8月), 季节振幅分别为26.2×10-6和25.3×10-6.赣州市森林覆盖率为76.23%, 南昌市仅为23%.夏季植被吸收更强烈, 因此赣州季节振幅高于南昌.各季节CO2本底浓度季节变化特征表明, 冬季植物光合作用弱, 温度较低, 近地面边界层高度低, 高空逆温层阻碍了大气垂直运动, 使得CO2汇聚在近地面.而夏季相反, 植物较强的光合作用减少了大气中的CO2浓度, 同时边界层高度较高, 大气垂直运动增强, 有利于浓度扩散, 使得夏季的CO2浓度最低.春季和秋季的光合作用不如夏季强, 因此春季和秋季大气CO2浓度介于冬夏之间.进一步比较可知赣州站大部分季节CO2污染平均浓度低于南昌站, 这可能是由于南昌为省会城市, 经济发达, 2019年南昌地区生产总值(GDP)为5596.18亿元, 远高于赣州地区3474.34亿元的生产总值(GDP), 其碳排放相较于赣州可能更高.
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| 图 3 赣州站和南昌站CO2和CH4月平均浓度变化 Fig. 3 Monthly variations of CO2 and CH4 concentration in Ganzhou and Nanchang stations |
图 3b为赣州站污染和本底月平均浓度变化及其与南昌站浓度的比对, 南昌站本底浓度与赣州站均进行了类似的数据筛分和平滑拟合处理, 误差棒表示标准偏差.通过比较发现, 两站CH4本底浓度月平均值均呈现强烈的季节性变化, 且季节分布特征不同.赣州站表现为1—7月逐渐下降, 7—9月逐渐上升, 最大值出现在1月, 最小值出现在7月.南昌站表现为, 5—11月逐渐下降, 3—5月逐渐上升, 最大值出现在5月, 最小值出现在3月.赣州站和南昌站本底月均最高浓度分别为2164.4×10-9(1月)和2218.9×10-9(5月)；最低浓度分别为2038.4×10-9(7月)和2094.6×10-9(3月), 季节振幅分别为79.5×10-9和47.4×10-9.进一步比较两站各季节CH4本底平均浓度可知, 赣州站均低于南昌站, 这可能是由于南昌市东北部距鄱阳湖湿地仅50 km, 由于鄱阳湖平原地带为江西主要水稻种植区, 而赣州多为山区, 水稻种植较少, 所以CH4浓度低.由于3—10月是江西单、双季水稻的生长季(冯敏玉等, 2021), CH4排放高, 因此南昌站CH4本底平均浓度高于赣州站.此外, 南昌站各季节CH4污染平均浓度远高于赣州站, 这可能与其周边5 km左右处垃圾填埋场的排放有关.
3.3 CO2和CH4浓度日变化特征赣州站春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12—2月)大气CO2小时平均浓度日变化如图 4a所示.从图可看出, 赣州站CO2浓度四季均呈现较明显的日变化特征, 总体表现为日间低、早晚高, 日最高值一般出现在上午7:00左右, 低值主要出现在13:00—18:00.日出以后, 植物的光合作用逐步增强, 使得大气中CO2浓度降低, 同时随着地面升温, 夜晚产生的逆温层被破坏, 大气垂直运动增强, 有利于浓度扩散, 使得CO2浓度降低；进入夜间, 植物转为呼吸作用, 同时辐射导致的逆温层, 使得CO2浓度出现累计升高.进一步比较赣州站各季节CO2浓度日变化分布可发现, CO2浓度日最大值在冬季相对最高, 达到446.5×10-6, 夏季相对最低, 仅为440.2×10-6；日最小值则在冬季相对最高, 为439.6×10-6, 夏季相对最低, 仅为410.5×10-6. CO2浓度日变化幅度在夏季最大, 为29.7×10-6, 冬季最小, 为6.9×10-6.夏季植物光合作用最强, 植物吸收CO2最多, 因此夏季CO2浓度最低.此外, 夏季高温和日照强, 使得植物光合和呼吸作用更为活跃, 因此振幅最大.
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| 图 4 赣州站四季CO2和CH4浓度日变化分布 Fig. 4 Daily variations of CO2 and CH4 concentration in Ganzhou station in four seasons |
赣州站大气CH4小时平均浓度日变化季节分布如图 4b所示.从图可看出, 各季节CH4浓度均呈现日间低、早晚高的变化趋势, 白天大气垂直运动强烈且CH4与羟基自由基反应较强烈, 导致大气CH4浓度降低, 日高值一般出现在3:00—10:00, 低值出现在13:00—18:00.进一步比较赣州站各季节CH4浓度日变化分布可发现, CH4浓度日最大值在秋季相对最高, 达到2239.3×10-9, 春季相对最低, 仅为2166.7×10-9；日最小值则在冬季相对最高, 为2146.4×10-9, 夏季相对最低, 仅为2057.6×10-9. 春、夏、秋和冬4个季节CH4浓度日变化幅度分别为85.2×10-9、145.0×10-9、145.1×10-9、41.4×10-9. CH4浓度日变化主要与不同季节CH4光化学作用强弱的差异、对流扩散输送以及周边地区排放有关.CH4的主要吸收汇为OH自由基, 夏季OH自由基浓度较高(张芳, 2011), 与CH4光化学作用大, 因此日最低值出现在夏季.
3.4 区域输送影响分析本文利用HYSPLIT模型对赣州站大气CO2和CH4 72 h后向轨迹分季节进行聚类分析.该模型是由美国国家海洋大气研究中心(NOAA)与澳大利亚气象局联合开发的拉格朗日混合单粒子轨道模型(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory, HYSPLIT), 其后向轨迹模式可用于分析气团来向、研究区域传输对大气CO2、CH4、气溶胶等相关浓度水平的作用.通过模型分析得到图 5和表 1.由图 5和表 1可知, 春季影响赣州地区的气团60.3%源自本省北部(轨迹簇1), 气团对应的CO2和CH4平均浓度最高, 分别为435.3×10-6、2155.8×10-9；另外两类气团输送距离较远, 其中33.7%源自沿海区域(轨迹簇2), 6%源自河北(轨迹簇3), 并经过山东、安徽、江西.夏季影响赣州地区的气团主要为海洋性气团(轨迹簇2、4、5), 占33.9%, 气团对应的CO2和CH4平均浓度较低, 分别为422.2×10-6、2041.5×10-9, 海上输送来清洁空气能显著降低CO2和CH4的浓度, 这也是夏季CO2浓度最低的原因；其次30.5%的气团源自安徽南部(轨迹簇1), 气团对应的CO2平均浓度较高, 为425.1×10-6, CH4平均浓度最高, 为2252.9×10-9, 轨迹簇1对应区域水稻种植的排放以及海上洁净气团的综合影响, 使得夏季CH4浓度较低；18.1%的气团源自广东北部(轨迹簇3), 气团对应的CO2平均浓度最高, 为426.6×10-6, CH4平均浓度较高, 为2181.9×10-9；另外两类远距离气团源自越南(轨迹簇4)及中国台湾(轨迹簇5).秋季影响赣州地区的气团52.0%源自安徽南部(轨迹簇1), 气团对应的CO2和CH4平均浓度最高, 分别为434.2×10-6、2167.4×10-9；39.4%源自山东东部(轨迹簇2), 并途径江苏、安徽、江西等地的城市；8.6%源自广东省北部.冬季影响赣州地区的气团主要来自北侧, 其中46.4%源自本省中北部(轨迹簇1), 气团对应的CO2平均浓度较高, 为444.4×10-6, CH4平均浓度最高, 为2178.9×10-9；31.7%源自湖北东部(轨迹簇3), 气团对应的CO2平均浓度最高, 为447.2×10-6, CH4平均浓度较高, 为2174.2×10-9；另外3类远距离气团占比较少, 分别源自河北(轨迹簇2)、福建(轨迹簇5)、内蒙古(轨迹簇4).
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| 图 5 72 h气团后向轨迹聚类 Fig. 5 72 h backward air mass trajectory clustering |
| 表 1 不同季节赣州站CO2和CH4轨迹聚类分析 Table 1 Trajectory clusters of CO2 and CH4 in four seasons observed at Ganzhou station |
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本文采用污染数据和本底数据来进行WPSCF分析, 阈值浓度为平滑拟合后的季节本底平均浓度, 分析结果见图 6和图 7, 红色区域表示是排放源贡献概率高的区域.图 6为CO2潜在排放源贡献概率季节分布.结合图 5轨迹可以看出, 春季轨迹簇1和秋季轨迹簇1均途经本省北部, 将周边武汉、长沙、南昌等地的高浓度CO2带到赣州地区, 而春季远距离轨迹簇3带来了合肥、南京等城市的高浓度CO2, 秋季轨迹簇2则带来了上海、南京等城市的高浓度CO2.夏季赣州地区CO2潜在源区在南部及北部均有分布, 夏季轨迹簇1带来了安徽南部、江西北部等地城市的高浓度CO2, 而夏季轨迹簇3带来了广东等地城市的高浓度CO2, 夏季轨迹簇5则带来了福建沿海的高浓度CO2.冬季赣州地区CO2潜在源区主要集中在湖北东部、江西东部, 以及湖南和江西的交界处, 冬季轨迹簇1和轨迹簇3主要带来了北侧武汉等地城市的高浓度CO2.
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| 图 6 赣州地区CO2 WPSCF分布 Fig. 6 Distribution of WPSCF corresponding to CO2 concentration in Ganzhou |
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| 图 7 赣州地区CH4 WPSCF分布 Fig. 7 Distribution of WPSCF corresponding to CH4 concentration in Ganzhou |
图 7为CH4潜在排放源贡献概率季节分布.结合图 5和图 7可以看出, 春季和夏季赣州地区CH4潜在排放源贡献概率高的区域分布较广, 主要分布在其北方区域, 春季轨迹簇1和轨迹簇3, 以及夏季轨迹簇1带来了南京、合肥、武汉、长沙、南昌等地的高浓度CH4.夏季CH4平均浓度高, 主要受赣州北侧等地水稻种植区CH4排放的区域输送影响.秋季赣州地区CH4潜在排放源贡献概率高的区域分布较少, 主要在河南南部、湖北东部、湖南东部等地的部分城市.冬季CH4潜在源区主要分布在北部的河南南部、湖北东部, 以及西南部湖南、江西、广东的交界处, 冬季轨迹簇1和轨迹簇3带来了武汉等地的高浓度CH4.
4 结论(Conclusions)1) 通过分析2018年12月—2019年11月赣州站CO2和CH4小时平均浓度, 发现赣州地区CO2和CH4浓度呈明显日变化特征, 均表现为日间低、早晚高.CO2浓度日振幅在夏季最大, 为29.7×10-6, 冬季最小, 为6.9×10-6.CH4浓度日振幅在秋季最大, 为145.1×10-9, 冬季最小, 为41.4×10-9.由于夏季高温和日照强, 使得植物光合和呼吸作用更为活跃, 因此夏季CO2浓度日振幅最大.
2) 赣州站CO2本底浓度季节变化特征与南昌站相似, 即冬季CO2浓度最高, 夏季CO2浓度最低, 八月达到全年最低水平.由于冬季植物光合作用弱, 边界层高度低, 大气垂直运动弱, 因此冬季CO2浓度最高.而两站CH4浓度季节变化特征不同, 赣州站表现为冬季CH4浓度最高, 夏季CH4浓度最低, 最小值出现在7月；南昌站表现为夏季CH4浓度最高, 秋季CH4浓度最低, 最小值出现在3月.赣州站各季节CO2和CH4本底平均浓度均低于南昌站, 且大部分季节的污染平均浓度也低于南昌站, 这可能与省会南昌经济发达导致CO2排放更大, 且地处鄱阳湖平原水稻种植区CH4排放更多有关.
3) 江西北部、湖北东部、安徽南部和珠江三角洲区域的气团会带来高浓度CO2和CH4, 而来自南部的海洋性气团则引起赣州站CO2和CH4浓度降低, 尤其是在夏季降低作用最明显.通过PSCF分析得出, 赣州地区CO2和CH4的潜在源区主要分布在南京、合肥、武汉、长沙、南昌等城市, 以及珠江三角洲地区.
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