![](images/pdf-icon.jpg)
2. 三峡库区生态环境教育部重点实验室, 重庆 400715;
3. 中国科学院深圳先进技术研究院, 深圳 518055
2. Key laboratory of Eco-environments in Three Gorges Reservoir Region (Ministry of Education), Chongqing 400715;
3. Shenzhen Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences, Shenzhen 518055
甲醛(HCHO), 又称蚁醛, 是一种天然存在的、无色但具有刺激性气味的有机化合物, 易溶于水, 具有还原性, 对人体的眼、鼻等有刺激性作用, 2017年被世界卫生组织列入致癌物列表.大气中存在的甲醛是光化学污染的主要成分之一, 其主要来源有异戊二烯的光解、人为排放的挥发性有机物(Volatile Organic Compounds, VOCs)光化学反应和生物质燃烧不完全氧化的释放等(朱松岩等, 2019).其中, 甲烷光化学氧化是环境中甲醛产生的最大贡献者, 约占空气中甲醛来源的51%±5%, 其次是光化学形成的醛、车辆排放、生物燃烧和溶剂使用等(Ling et al., 2016).
随着社会的不断发展, 人类活动导致大气污染急剧增加, 甲醛作为大气污染的主要成分之一, 其对人体及人类居住环境的危害逐渐引起人们的关注.我国自2013年起在全国各地逐步开始建设环境监测站, 但由于甲醛尚不在空气治理新标准规定的污染物中, 因此, 很难找到传统的地基观测手段对甲醛进行的大范围连续监测数据.当前在与甲醛柱浓度相关的研究文献中, 大气中甲醛柱浓度的监测方式主要是遥感监测.研究表明, OMI测量的甲醛柱浓度数据与现有地面监测的结果密切相关(Zhang et al., 2012), 且相比于地基观测, 使用卫星遥感能够大尺度、全天候、长周期、连续地对地球大气环境进行监测, 能够更好地获得全球甲醛柱浓度的变化特征.因此, 基于OMI的对流层甲醛柱浓度数据与产品已被广泛应用于相关研究中, 如刘旭艳等(2020)利用OMI反演的甲醛柱浓度月均数据对中国典型城市群进行了甲醛柱浓度的时空变化及影响因子分析, 发现减少秸秆焚烧和降低温室效应是控制和降低国内甲醛柱浓度的重要途径;朱松岩等(2019)利用OMI月均甲醛数据研究了广东省和江苏省2005—2016年的甲醛时空变化规律并分析了不同排放源前体物的潜在贡献, 得出在广东省, 工业源、交通源对珠三角地区潜在贡献可能较大, 自然源对梅州等林地覆盖较广地区影响相对较高, 而在江苏省, 各排放源对甲醛的贡献相对均衡的结论;黄舒媛等(2020)基于OMI的甲醛柱浓度数据分析了中国东北三省2005—2018年近14年来的甲醛时空变化规律, 并对其影响因子进行了研究, 发现降水和温度等是影响甲醛柱浓度变化的重要因素;李阳等(2019)基于Aura-OMI的HCHO数据, 对川渝地区2009—2017年的甲醛柱浓度和影响因素进行研究, 发现地形、气候和风向是影响甲醛柱浓度值大小的重要自然因素, 在社会经济因素中, 生产总值增长速度和能源消费总量增长发挥着较大的作用;Chen等(2020)研究发现, 粤港澳大湾区甲醛柱浓度在不同季节受人为因素的影响有所不同, 夏季和秋季受人为因素影响大, 春季与冬季受人为因素影响小;张永佳等(2020)对广东省对流层甲醛柱浓度进行了分析, 并进一步探究了广东省甲醛柱浓度变化与自然和社会因素的关系;咸龙等(2018)对珠三角地区对流层的甲醛柱浓度进行了时空分布和影响因素的探究.
粤港澳大湾区(GBA)是中国开放程度最高、经济活力最强的区域之一, 在国家发展大局中具有重要战略地位.推进建设粤港澳大湾区, 有利于深化内地与港澳交流合作, 对港澳参与国家发展战略, 提升竞争力, 保持长期繁荣稳定具有重要意义.2019年, 中共中央、国务院印发的《粤港澳大湾区发展规划纲要》中指出, 要将粤港澳大湾区建成充满活力的世界级城市群、国际科技创新中心、“一带一路”建设的重要支撑、内地与港澳深度合作示范区.湛社霞(2018)在研究中指出, 工业排放、能源消耗、人口增长和交通污染是影响粤港澳大湾区环境质量的主要因素;张廉英(2018)研究发现, 近年来粤港澳大湾区的空气质量在政府的管控下持续改善, 但复合污染形势加重.要将粤港澳大湾区发展成为与美国纽约湾区、旧金山湾区、日本东京湾区并称的四大湾区之一, 不仅要重视经济的发展, 其它方面也应全面发展.中国社科院财经战略研究院与联合国人居署共同发布的《全球城市竞争力报告2020—2021:全球城市价值链—穿透人类文明的时空》中指出, 环境污染是粤港澳大湾区的主要短板, 提升粤港澳大湾区环境韧性竞争力的关键是加强环境污染的治理.因此, 如何加强大湾区的环境保护, 加大对大湾区的环境污染治理, 缩小与国际湾区的差距是目前粤港澳大湾区发展亟需解决的问题.
在当前的研究中, 将粤港澳大湾区作为一个整体进行甲醛柱浓度研究的报道还较少.因此, 本文基于Aura-OMI反演的甲醛日均柱浓度数据, 对2010—2019年粤港澳大湾区对流层的甲醛柱浓度时空分布进行分析, 同时结合土地覆盖数据、气象、植被指数(NDVI)及社会经济等数据, 通过对影响甲醛柱浓度变化的因子进一步探究以协助政府对治理环境污染政策的制定, 尤其是对大湾区甲醛柱浓度的控制, 为粤港澳大湾区的环境防控与治理提供一定的科学依据, 这对大湾区的发展具有重要意义.
2 研究区概况(Overview of the study)粤港澳大湾区(110°20′~115°26′E、21°30′~24°30′N)主要位于广东省中部(图 1), 由香港、澳门两个特别行政区和广东省广州、深圳、珠海、佛山、惠州、东莞、中山、江门、肇庆9个珠三角城市组成, 总面积5.6×104 km2, 常住人口7266.93×104人(截止2019年底).大湾区以亚热带季风气候为主, 降水充沛, 四季不鲜明, 夏季高温多雨, 冬季温暖少雨, 树木多为常绿林(赵玉灵, 2018), 整个大湾区的地形复杂多样, 丘陵和山地、台地和平原交错分布.作为中国经济活力最强的区域之一, 大湾区在经济高速发展的同时, 巨大的经济总量也给环境带来了很大的压力.
![]() |
图 1 粤港澳大湾区示意图 Fig. 1 Schematic diagram of the GBA |
本文所使用的数据包括甲醛柱浓度数据、土地覆盖数据、归一化植被指数(NDVI)数据、气象数据及社会经济数据, 具体数据清单如表 1所示.
表 1 本研究数据来源与详情 Table 1 Data sources and details in this study |
![]() |
本研究甲醛柱浓度数据来源于2004年7月15日升空的Aura卫星携带的臭氧检测仪(Ozone Monitoring Instrument, OMI).OMI的工作原理是通过观测地球大气和地球表面的后向散射辐射来获取信息, 其空间分辨率为13 km×24 km, , 波长为270~500 nm, 扫描宽度为2600 km, 过境时间为13∶45.本研究下载使用了OMI对流层甲醛垂直柱浓度L2级产品数据, 数据版本为V003格式, 时间分辨率为98 min, 单位是1015 molec·cm-2, 每个文件包含一个轨道的日点部分数据, 每天有4~5条数据.
本文利用Python语言将数据按日期合成每日数据, 并读取甲醛柱浓度数据中的经度、纬度、云量及浓度值, 剔除无效值、云量≥0.2的值及极大、极小值, 批量导入ArcGIS软件中转成矢量格式的点数据, 并将矢量数据插值成0.05°×0.05°的栅格数据, 按研究区边界裁剪出粤港澳大湾区的甲醛柱浓度空间插值数据.
3.1.2 土地覆盖数据利用ArcGIS软件将数据进行重分类, 提取出粤港澳大湾区的建设用地(Construction land)、绿地(Green space, 林地与草地)和耕地(Cultivated land)这三大类土地覆盖数据(图 2).
![]() |
图 2 2020年粤港澳大湾区土地覆盖数据 Fig. 2 Land covers data for GBA in 2020 |
归一化植被指数(NDVI)来源于NASA发射的MODIS传感器, 本文基于Google Earth Engine(GEE, https://code.earthengine.google.com/)云平台, 获取了经过预处理的MODIS传感器全球植被指数16 d合成的Level3级产品, 以月份为时间单位合成月均值数据, 共获取120景NDVI卫星影像.
3.1.4 其他数据降水与气温数据来源于美国国家气候数据中心(NCDC)公开FTP服务器(ftp://ftp.ncdc.noaa.gov/pub/data/noaa/isd-lite/)的观测站点数据, 选取广州的观测站点数据, 以月份为时间单位求算术平均值得到降水与气温的月均值数据;社会经济数据选取了与经济生产相关的生产总值、汽车保有量、能源消耗量及房屋建筑施工面积等数据, 均以年份为时间单位求得年均值数据.
3.2 研究方法本文采用描述与归纳的分析思路, 利用克里金插值法、趋势分析法、变异系数对甲醛的时空分布及稳定性进行分析, 并采用基于像元的空间分析法分析甲醛柱浓度的影响因子, 具体流程分析如图 3所示.
![]() |
图 3 实验流程分析图 Fig. 3 Experimental flow analysis diagram |
在空间分析中, 常用的插值方法有反距离权重法(IDW)、克里金法(Kriging)、自然领域法(Natural Neighbor)、样条函数法(Spline)等, 根据前人的研究成果(谢顺涛, 2018;王爽, 2019), 本文采用克里金插值法对甲醛柱浓度数据进行空间插值.
3.2.2 趋势分析为了定量分析粤港澳大湾区不同时段甲醛柱浓度的空间变化趋势, 本文采用一元线性回归分析法来拟合每个像元随时间发生变化的趋势(朱文东等, 2019), 其斜率记为θslope, 具体公式见式(1).
![]() |
(1) |
式中, θslope为每个像元甲醛变化斜率;n为累计的监测年数;i为第i年的序号;xi为第i年甲醛柱浓度的值.θslope的取值为[-1, 1], 若取值为正, 说明此像元在这i年间呈增加趋势, 反之则呈减少趋势.为了更直观地表现粤港澳大湾区甲醛柱浓度的变化趋势, 将θslope分为5个等级: 明显减少(θslope < -0.1)、缓慢减少(-0.1 < θslope < -0.01)、基本不变(-0.01 < θslope < 0.01)、缓慢增加(0.01 < θslope < 0.1)、明显增加(0.1 < θslope).
3.2.3 相关性分析在地理系统中, 空间中的要素存在着密切联系, 为了衡量两组数据在空间分布上的相关关系.本文采用基于像元的空间分析法(穆少杰等, 2012)来分析甲醛柱浓度与NDVI的相关关系, 计算公式见式(2).
![]() |
(2) |
式中, rxy为两组数据的相关系数, 取值范围为[-1, 1];xi为第i年的甲醛柱浓度值;yi为第i年的NDVI值;x为甲醛柱浓度10年内的年均值;y为NDVI在10年内的均值;n为样本数量.
3.2.4 稳定性分析变异系数CV是一个度量数据离散程度的统计量, 可以很好地反映空间数据在时间序列上变化的差异程度, 常用来评价数据在时间序列上的稳定性(张亮林等, 2019).本文使用变异系数来探究甲醛柱浓度在10年内的稳定性, 公式如式(3)所示.
![]() |
(3) |
式中, xi为第i年甲醛柱浓度值;x为甲醛柱浓度10年内的年均值;n为样本数量;当CV值越小, 表明10年内甲醛的波动越小, 稳定性越好.
4 结果与讨论(Results and discussion) 4.1 甲醛柱浓度时空变化 4.1.1 甲醛柱浓度年际变化从2010—2019年粤港澳大湾区甲醛柱浓度年均值变化柱形图(图 4)可以看出, 这10年间大湾区甲醛柱浓度变化较为明显, 呈现波动起伏的变化趋势, 2010—2014年波动下降, 2015—2019年波动上升.整体来看, 10年间甲醛柱浓度均值为12.71×1015 molec·cm-2, 随着大湾区的不断发展, 甲醛柱浓度的年均值由2010年的13.47×1015 molec·cm-2下降为2019年的13.25×1015 molec·cm-2, 这与粤港澳大湾区积极响应国家大气污染防治政策密切相关.2010—2014年是广东深入实施《珠江三角洲地区改革发展规划纲要(2008—2020年)》的关键时期, 珠三角地区积极响应相关防治政策, 淘汰落后水泥、钢铁产能, 关停小火电, 扎实有效地推进节能减排, 整个大湾区的生产总值增速从2010年的14.0%下降为2014年的7.60%, 这5年间甲醛柱浓度最低值出现在2012年, 其全年均值为12.22×1015 molec·cm-2.2014年后, 粤港澳大湾区生产总值逐渐回升, 甲醛柱浓度出现波动上升的趋势, 最高值出现在2019年, 其全年均值为13.25×1015 molec·cm-2.
![]() |
图 4 2010—2019年粤港澳大湾区甲醛柱浓度年均值变化 Fig. 4 Annual average of formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
为了更好地分析甲醛柱浓度的时空变化, 本文同时生成了2010—2019年粤港澳大湾区对流层甲醛柱浓度年际空间分布图(图 5), 并将甲醛柱浓度(单位为1015 molec·cm-2)分为7个等级, 其中, 9~10为第1级, 10~11为第2级, 11~12为第3级, 12~13为第4级, 13~14为第5级, 14~15为第6级, 15~16为第7级.2010—2019年这10年间, 肇庆大部分地区、佛山北部地区基本处于第5或第6等级, 江门市、佛山市大部分地区、广州市、中山市、东莞市和惠州市北部一般处于第3或第4等级, 珠海市、澳门、深圳市、香港和惠州市东南部区域处于第2或第1等级.总体来看, 粤港澳大湾区上空对流层甲醛柱浓度年均值空间分布基本一致, 自西北往东南方向递减, 形成这样空间分布的原因之一与大湾区地形(图 1)有关, 肇庆地区多山地丘陵, 当风将甲醛从平原吹到山地后不易扩散而容易累积, 故浓度较高;另有研究表明, 2010年处于工业化后期的佛山与工业化前期的肇庆的污染物排放量与经济增长密切相关(吴丹等, 2011), 近几年随着产业的不断转型及政府积极响应国家污染防治政策, 甲醛柱浓度整体上均有所下降, 但受地形和风向等因素的影响, 空间上依旧呈现西北高东南低的分布特征.
![]() |
图 5 2010—2019年粤港澳大湾区甲醛柱浓度年际空间分布 Fig. 5 Annual spatial distribution of formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
为了更清楚地描述甲醛柱浓度的季节变化, 本文按照气象划分法的规则来划分四季: 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季.
从2010—2019年大湾区甲醛柱浓度季节均值变化分布图(图 6)可以看出, 甲醛柱浓度季节变化明显, 整体变化趋势与年均值变化趋势有相似性.甲醛柱浓度季节均值基本分布从高到低依次为秋季、春季、夏季和冬季.其中, 春、夏、秋3个季节的甲醛柱浓度均值相似, 冬季甲醛柱浓度均值明显降低, 这可能与冬季的气候有关.冬季光照强度相对减弱, 植物产生的异戊二烯等潜在前体物的排放有所减少, 导致冬季VOCs光化学作用强度相对降低(朱松岩, 2018), 且中国的春节一般在1—2月, 粤港澳大湾区中内地九市主要以工业制造为主, 春节假期部分工厂停工, 大气污染物排放浓度有所下降, 甲醛柱浓度相对也有所减少.2017年冬季甲醛排放有所增加, 对流层甲醛柱浓度均值为12.7×1015 molec·cm-2, 可能是受到2018年1月异常气候的影响.2018年1月中旬大湾区受较强冷高压控制, 降水少, 扩散条件差, 大部分地区出现持续的灰霾天气.2019年冬季的甲醛柱浓度均值明显下降, 这可能是由于2020年1、2月中国遭遇了新冠肺炎的侵袭, 全国各地处于停工停产的状态, 大气污染物排放下降后, 甲醛浓度也呈现明显的下降趋势.
![]() |
图 6 2010—2019年粤港澳大湾区甲醛柱浓度季节均值变化 Fig. 6 Seasonal mean change of formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
春、夏、秋季的甲醛柱浓度相差不大, 秋季略大于春季与夏季.粤港澳大湾区秋季气候比较干燥且气温较高, 受气温、降水等影响, 甲醛在保持相同增长速度的同时, 消除速度相比于夏季有所降低, 所以秋季的甲醛柱浓度相对较高;春季植物产生大量的生物源VOCs, 经过光照氧化分解成甲醛, 所以甲醛柱浓度在春季开始增长;夏季降水量增大, 甲醛易溶于水的特性使得甲醛柱浓度有所减小.本文观察的结果与其他学者研究的其他区域结果基本相似, 但与咸龙等(2018)的研究结果有所出入.本研究的秋季甲醛柱浓度略高, 而咸龙等的研究中夏季甲醛柱浓度较高, 在产品的官方详细说明中, 甲醛垂直柱浓度的总不确定性通常在50%~105%之间, 不同的数据源和处理方法会对结果造成影响: 一方面可能是因为数据源不同, 咸龙等(2018)使用的是L2G级数据产品, 本文使用的是时间分辨率为98 min的L2级数据产品, 由多个数据条带合成的逐日数据;另一方面可能是选择剔除极大\极小值时, 对数据范围的界定不一致所造成的.
4.2 不同土地覆盖上空甲醛柱浓度变化粤港澳大湾区的地形参次错落, 土地覆盖类型多样(图 2), 建筑用地主要分布在大湾区的佛山、广州西南部、东莞、深圳、中山、香港、澳门等中心城市, 绿地主要分布在肇庆、江门、惠州、珠海等城市, 耕地零星地分布在大湾区的各个城市.在不同的土地覆盖上空, 不同年份的甲醛柱浓度均值呈现明显的梯度变化(图 7), 绿地高于建筑用地和耕地.不同季节在不同土地覆盖上空甲醛柱浓度有所不同, 在春季, 受气温与降水的影响, 植被生长产生大量的VOCs, 绿地上空的甲醛柱浓度明显高于建筑用地与耕地, 表明在春季粤港澳大湾区的甲醛柱浓度受生物源的影响很大;在夏季、秋季与冬季, 建筑用地上空的甲醛柱浓度略高于绿地与耕地上空, 这表明在夏、秋、冬季, 人为源的VOCs对甲醛柱浓度的影响较大.
![]() |
图 7 2010—2019年粤港澳大湾区不同土地覆盖类型甲醛柱浓度变化 Fig. 7 Distribution of formaldehyde column concentration by land covers data in GBA during 2010 to 2019 |
粤港澳大湾区近10年来甲醛柱浓度变化趋势存在明显的空间差异性(图 8), 变化趋势的平均斜率θslope为0.029, 总体处于增长趋势, 89.01%的像元处于缓慢增加的趋势.缓慢增加的区域分布在粤港澳大湾区的大部分区域, 肇庆西北部有10.17%的区域处于基本不变的趋势, 符合粤港澳大湾区这10年来波动起伏的变化趋势.
![]() |
图 8 2010—2019年粤港澳大湾区甲醛趋势变化 Fig. 8 Trend changes of formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
本文应用变异系数来评估2010—2019这10年间粤港澳大湾区甲醛柱浓度的稳定程度, 结果见图 9.由图 9可以看出, 粤港澳大湾区这10年间甲醛的稳定性与甲醛年变化趋势(图 8)的分布具有相似性, 整体上变异系数CV处于有效范围内, 稳定性强的区域变化趋势相对较小, 稳定性弱的区域变化趋势相对较大.稳定性强的区域主要分布在肇庆、佛山、惠州等植被覆盖较多、工业相对较少的区域, 这些地区的甲醛主要来源之一是植物排放的异戊二烯, 工业污染排放相对较少, 且地处内陆, 风力作用相对较小, 故甲醛稳定性较强.稳定性弱的区域主要分布在东莞、深圳等区域, 这些地区大部分区域工业较发达, 工业污染排放相对较多, 近10年经济发展较为迅速, 且地处珠江入海口处, 受风力作用较大, 故10年间甲醛离散程度较强, 稳定性较弱.
![]() |
图 9 2010—2019年粤港澳大湾区甲醛稳定性 Fig. 9 Stability of formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
气温和降水等气象因子对自然界的气体浓度有一定影响, 生物源排放的异戊二烯光解作为甲醛的主要来源之一也不容忽视, 而异戊二烯是植被排放的主要VOCs(Millet et al., 2008), 因此, 本文主要从气温、降水及植被指数(NDVI)这3个方面来研究自然因子对甲醛柱浓度的影响.
由表 2可以看出, 粤港澳大湾区的降水量、温度及植被指数与对流层甲醛柱浓度都呈正相关, 三者的Pearson相关系数分别为0.243、0.562和0.364, 且都通过了双侧的显著性相关检验.
表 2 甲醛柱浓度与自然影响因子之间的相关关系 Table 2 Relationship between formaldehyde column concentration and natural influence factors |
![]() |
由图 10a可以看出, 随着降水量的增加, 甲醛柱浓度存在一定的增加, 二者存在正相关关系.降水强度与形势的不同, 对甲醛柱浓度的影响有所不同, 中、小雨能促使植被生长速度加快, 排放出大量的VOCs, 因此, 粤港澳大湾区春天的甲醛柱浓度在大部分地区都是呈缓慢增长的状态, 大暴雨或特大暴雨可以将空气中的污染气体带走, 使甲醛柱浓度明显降低.
![]() |
图 10 降水量、温度与甲醛柱浓度的相关性及回归分析 Fig. 10 Correlation and regression analysis between precipitation, temperature and formaldehyde column concentration |
由图 10b可以看出, 在一定范围内随着温度的升高, 甲醛柱浓度也随之升高, 因为较高温度能促进甲烷和VOCs等物质的光解, 使之氧化成甲醛, 所以粤港澳大湾区7、8月的甲醛柱浓度较高.但由于粤港澳大湾区地处亚热带地区, 除了冬季, 其他季节的温度相差不大, 所以冬季由于温度的下降, 甲烷和VOCs等物质的光解较为缓慢, 甲醛柱浓度与其他季节比较相对较低.
在肇庆的东南与中部, 惠州的北部及江门的南部地区, 植被指数与甲醛柱浓度存在显著的正相关关系(图 11).这些地区的土地覆盖类型多为林地, 粤港澳大湾区的林地植被类型多为常绿阔叶林, 而阔叶林是异戊二烯的主要来源之一(Millet et al., 2008), 空气中大量的VOCs发生光解氧化成甲醛, 因此, 植被指数在一定程度上与甲醛柱浓度存在正相关关系.在粤港澳大湾区的部分区域, 植被指数与甲醛柱浓度呈负相关, 但这并不意味着植被的生长会抑制甲醛柱浓度, 有可能是因为其他因素对甲醛柱浓度的影响大于植被指数对甲醛柱浓度的影响.
![]() |
图 11 2010—2019年粤港澳大湾区NDVI与甲醛柱浓度的关系 Fig. 11 Relationship between NDVI and formaldehyde column concentration in GBA during 2010 to 2019 |
研究表明, 在人为因子中, 经济生产对环境的影响尤为明显, 在相同的政策管控下, 随着经济的增长, 工业污染物逐渐增多, 空气中的甲醛含量也随之增多(王培玉等, 2019;咸龙等, 2019).2010年在广州市成功举办了亚运会, 为了保障亚运会期间的空气质量, 广州联动周边的佛山、东莞、中山、深圳等城市, 实施区域空气污染联防联控等措施, 对粤港澳大湾区的环境治理有一定的改善作用.因此, 本文选取亚运会后2011—2019年粤港澳大湾区与经济增长密切相关的生产总值、汽车保有量、能源消耗量及房屋建筑施工面积与甲醛浓度值进行Pearson相关性研究, 分析人为因子对甲醛柱浓度的影响.
由表 3和图 12可以看出, 甲醛柱浓度与生产总值、汽车保有量、能源消耗量、房屋建筑施工面积都呈现正相关关系, Pearson相关系数分别为0.696、0.699、0.701、0.769, 相关系数大小为: 房屋建筑施工面积>能源消耗量>汽车保有量>生产总值, 且都通过了显著性(双侧)检验(p < 0.05), 说明生产总值、汽车保有量、能源消耗量与房屋建筑施工面积对甲醛柱浓度的增长都有一定的贡献, 这与单源源等(2016)发现机动车尾气排放是甲醛的主要来源之一的结论有相似之处.此外, 生产总值、汽车保有量、能源消耗量、房屋建筑施工面积与甲醛柱浓度线性回归的决定系数R2都接近或大于0.5, 拟合结果较好.
表 3 甲醛柱浓度与人为影响因子之间的关系 Table 3 Relationship between formaldehyde column concentration and anthropogenic influence factors |
![]() |
![]() |
图 12 人为因子与甲醛柱浓度的相关性及回归分析 Fig. 12 Correlation and regression analysis between anthropogenic factors and formaldehyde column concentration |
图 12展示了人为因子对甲醛柱浓度的影响, 由图 12a可以看出, 随着生产总值的不断增加, 甲醛柱浓度也随之增加, 在粤港澳大湾区, 香港、澳门以服务业为主, 产业结构中工业占比很小, 珠三角九市主要以工业为支柱产业, 2016—2019年工业增长值占大湾区的比重超过97.7%, 工业生产所排放的废气是导致甲醛柱浓度增长的重要因素.随着居民生活水平的不断提高, 汽车保有量逐渐增加, 汽车尾气排放成为甲醛柱浓度增加的原因之一(图 12b).煤、石油等能源的不完全燃烧利用, 使得能源消耗量与甲醛柱浓度的相关性系数到0.701(图 12c).房屋建筑施工所使用的房屋建材会释放出甲醛, 且施工面积的增加能间接反映人口的增加, 随着房屋建筑施工面积的增加, 甲醛柱浓度也随之增多(图 12d).其中, 图 12中拟合线下有两个年份的数据拟合效果一般, 分别是2015年和2017年, 这可能与这两年的异常气候有关.2015年, 在极强厄尔尼诺事件的影响下, 粤港澳大湾区气候明显异常, 台风、暴雨、干旱等极端气候事件频发, 强对流天气频繁, 秋季降水连续偏多, 2015年秋季甲醛柱浓度明显下降(图 6).2017年, 粤港澳大湾区呈现“台风多、影响重、降雨偏多偏强、雷电阶段性集中”的特点, 全年共有“天鸽”、“帕卡”、“玛娃”等6个台风影响大湾区, 较常年偏多, 夏季出现罕见的台风“三连击”可能是造成2017年夏季甲醛柱浓度下降(图 6)的重要因素.
4.6 粤港澳大湾区与中国典型城市群甲醛柱浓度变化趋势及影响因子对比许多学者对中国典型城市群的甲醛柱浓度进行了研究, 结合本文研究结果发现, 在中国不同的城市群之间甲醛柱浓度变化趋势及影响因子存在异同(表 4).
表 4 中国典型城市群甲醛柱浓度研究 Table 4 The study of formaldehyde column concentrations in typical urban clusters in China |
![]() |
在年际变化趋势上, 粤港澳大湾区与长三角地区的甲醛柱浓度年际变化趋势相似, 在研究期间呈现波动起伏的特征, 粤港澳大湾区略微下降, 长三角地区波动上升, 东北三省在2005—2018年间呈先增加后减少再增加的变化趋势, 四川盆地和京津冀地区都呈上升趋势.
在分析影响因子时, 都将因子分为自然因子和人为因子两种类型进行分析;其中共同点有, 在自然因子中, 降水与气温等气象因子与甲醛柱浓度存在正相关关系, 人为因子中社会经济、能源消耗、人民日常生活排放等都与甲醛柱浓度的增长密切相关, 其中, 粤港澳大湾区房屋建筑施工面积及能源消耗量对甲醛柱浓度的增加贡献最大, 相关系数r都超过了0.7;在东北三省, 化石燃料和生物质的不完全燃烧是甲醛的主要来源之一;四川盆地中甲醛的主要来源是化石燃料、生物质燃料的不完全燃烧及人类活动的排放;长三角地区对甲醛影响较大的是工业和能源消耗量;在京津冀地区能源消耗量及工业增加值对甲醛的增加有较大的贡献.总体而言, 在中国不同的城市群, 能源消耗量都是影响甲醛增长的主要因素.
5 结论(Conclusions)1) 在2010—2019年这10年间, 基于OMI传感器反演的粤港澳大湾区对流层甲醛柱浓度呈现波动起伏的变化趋势, 2010—2014年呈波动下降的趋势, 2015—2019年呈波动上升的趋势, 10年均值为12.71×1015 molec·cm-2;季节上整体变化趋势与年均值变化趋势相似, 秋季季节浓度均值最高, 其后依次为春季、夏季、冬季, 其中, 冬季浓度相较于其它3个季节有所降低.
2) 在不同土地覆盖上空, 粤港澳大湾区对流层甲醛柱浓度分布有所差异, 不同年份呈现明显的梯度变化, 整体上绿地上空甲醛柱浓度高于建筑用地与耕地上空;不同季节也有所不同, 春季受生物源VOCs的影响, 绿地上空甲醛柱浓度高于建筑用地和耕地, 夏、秋、冬季受人为影响较大, 建筑用地上空的甲醛柱浓度略高.
3) 2010—2019年10年间, 粤港澳大湾区甲醛柱浓度整体上呈现增加的趋势, 缓慢增加的栅格像元占89.01%, 缓慢增加的区域分布在湾区的大部分地区.
4) 2010—2019年10年间, 粤港澳大湾区甲醛柱浓度变化整体上相对稳定, 稳定性强的区域主要分布在肇庆、佛山、惠州等植被覆盖较多、工业相对较少的区域;稳定性弱的区域主要分布在东莞、深圳等经济发展活跃、工业相对较多的区域.
5) 在影响甲醛柱浓度的自然因子中, 温度与甲醛柱浓度呈显著的正相关关系, 降水量与植被指数也对甲醛的增长有一定的贡献;在人为因子中, 生产总值、汽车保有量、能源消耗量与房屋建筑施工面积对甲醛柱浓度的影响较为显著, 即在相同的人为措施干预下, 随着生产总值、汽车保有量、能源消耗量与房屋建筑施工面积的增长, 甲醛的柱浓度也随之增长.
总体而言, 本文的研究结论与前人的研究结论存在相似之处, 甲醛柱浓度与自然因子和人为因子密切相关, 在不同的区域, 影响因子对甲醛柱浓度的影响有所不同.基于本文的结论和前人的结果, 积极推动新能源汽车的开发和推广、发展新型能源、减少高污染能源的消耗、规范建筑行业建材等污染排放、完善相关的法律法规、强化粤港澳大湾区间的联动机制等措施将有利于甲醛柱浓度的控制, 使粤港澳大湾区早日跻身世界四大湾区之一.
Chen Y, Yan H, Yao Y, et al. 2020. Relationships of ozone formation sensitivity with precursors emissions, meteorology and land use types, in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 94: 1-13. DOI:10.1016/j.jes.2020.04.005 |
古珊, 杨显玉, 吕世华, 等. 2019. 基于OMI数据的四川盆地对流层甲醛时空分布特征[J]. 环境科学学报, 39(9): 2860-2872. |
黄舒媛, 李楠, 何思聪, 等. 2020. 2005—2018年东北三省甲醛时空变化及其影响因素分析[J]. 地球与环境, 48(6): 13-23. |
李阳, 常锋, 巨天珍, 等. 2019. 川渝地区甲醛柱浓度时空变化及其影响因子的相关性分析[J]. 环境科学学报, 39(8): 2670-2679. |
Ling Z, Guo H, Chen G, et al. 2016. Formaldehyde and acetaldehyde at different elevations in mountainous areas in Hong Kong[J]. Aerosol and Air Quality Research, 16(8): 1868-1878. DOI:10.4209/aaqr.2015.09.0571 |
刘旭艳, 高浩, 张倩倩, 等. 2020. 2005—2015年中国及境内典型城市群甲醛柱浓度时空变化及影响因子分析[J]. 环境科学学报, 40(8): 2851-2868. |
Millet D B, Jacob D J, Boersma K F, et al. 2008. Spatial distribution of isoprene emissions from North America derived from formaldehyde column measurements by the OMI satellite sensor[J]. John Wiley & Sons, Ltd, 113(D2). |
穆少杰, 李建龙, 陈奕兆, 等. 2012. 2001-2010年内蒙古植被覆盖度时空变化特征[J]. 地理学报, 67(9): 1255-1268. |
单源源, 李莉, 刘琼, 等. 2016. 基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布[J]. 环境科学研究, 29(8): 1128-1136. |
王培玉, 巨天珍, 刘文君, 等. 2019. 甘肃省植被与对流层甲醛关系及影响因素分析[J]. 环境科学研究, 32(9): 1556-1566. |
王爽. 2019. 基于OMI的山东省甲醛时空变化特征及其影响因素分析[D]. 兰州: 西北师范大学
|
吴丹, 吴仁海. 2011. 不同地区经济增长与环境污染关系的VAR模型分析—基于广州、佛山、肇庆经济圈的实证研究[J]. 环境科学学报, 31(4): 880-888. |
咸龙, 葛建团, 徐敏, 等. 2018. 珠江三角洲对流层HCHO柱浓度遥感监测及影响因子[J]. 中国环境科学, 38(9): 3221-3231. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.09.003 |
咸龙, 巨天珍, 陈雪萍, 等. 2019. 近三年中国甲醛时空分布特征及影响因素分析[J]. 环境科学学报, 39(6): 1886-1894. |
谢顺涛. 2018. 基于卫星遥感的中国西部地区甲醛时空分布及影响因素分析[D]. 兰州: 西北师范大学
|
张亮林, 潘竟虎, 赖建波, 等. 2019. 基于GWR降尺度的京津冀地区PM2.5质量浓度空间分布估算[J]. 环境科学学报, 39(3): 832-842. |
张廉英2018. 粤港澳大湾区环境治理中的政府合作研究[D]. 广州: 中共广东省委党校
|
Zhang Q, Shao M, Li Y, et al. 2012. Increase of ambient formaldehyde in Beijing and its implication for VOC reactivity[J]. Chinese Chemical Letters, 23(9): 1059-1062. DOI:10.1016/j.cclet.2012.06.015 |
张永佳, 葛建团, 徐敏, 等. 2020. 广东省对流层HCHO柱浓度时空动态分布及影响分析[J]. 环境科学学报, 40(8). |
赵玉灵. 2018. 粤港澳大湾区自然资源遥感调查与保护建议[J]. 国土资源遥感, 30(4): 139-147. |
湛社霞. 2018. 粤港澳大湾区常规大气污染物变化趋势与影响因素研究[D]. 北京: 中国科学院大学
|
朱松岩. 2018. 甲醛时空变化分析预测与反演以及掩星探测切高校正算法研究[D]. 北京: 中国科学院大学
|
朱松岩, 李小英, 程天海, 等. 2019. 广东省和江苏省大气甲醛时空变化对比分析[J]. 遥感学报, 23(1): 137-154. |
朱文东, 周廷刚, 李洪忠, 等. 2019. 基于OMI数据的成渝城市群对流层NO2浓度遥感监测[J]. 长江流域资源与环境, 28(9): 2239-2250. |