![](images/pdf-icon.jpg)
2. 中国科学院广州地球化学研究所, 广州 510640;
3. 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632;
4. 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632;
5. 广州海事局, 广州 510260
2. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640;
3. Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environment, Jinan University, Guangzhou 510632;
4. Guangdong Provincial Engineering Research Center for On-Line Source Apportionment System of Air Pollution, Guangzhou 510632;
5. Guangzhou Maritime Safety Administration, Guangzhou 510260
船舶运输载量大、成本低, 在国际贸易中发挥着重要作用.1980—2017年, 世界海运贸易总量由37亿t增长至115亿t(CRSL, 2018), 占到世界贸易总量的2/3以上(姚新超, 2010).然而由于船用燃油品质差, 且尾气往往没有经过末端净化, 使得船舶大气污染问题在各类固定污染源及机动车尾气排放已经得到严格限制的情况下, 显得愈发突出(Kilic et al., 2010; Zhao et al., 2013; Zhang et al., 2013; 鲁斯唯等, 2014).2014年, 自然资源保护协会发布报告指出, 一艘中型到大型集装箱船使用含硫量为3.5%的燃油以70%的运行负荷行驶1天, 其排放的PM2.5相当于50万辆国Ⅴ货车1天的排放总量(冯淑慧等, 2014).Liu等(2016)研究表明, 2003—2013年这10年间, 船舶排放的二氧化碳(CO2)增加了2.0倍, 氮氧化物(NOx)增加了1.9倍, 二氧化硫(SO2)增加了2.7倍.具体而言, 2015年全球船舶NOx、SO2和细颗粒物(PM2.5)排放总量分别为2088万t、969万t和149万t(Johansson et al., 2017), 分别占全球各类污染源NOx、SO2和PM2.5排放总量的17%、9%和4%(Crippa et al., 2018).
船舶排放的颗粒物、挥发性有机物(VOCS)、SO2、NOx、CO等污染物对人体健康、空气质量乃至全球气候都会造成严重的负面影响(Veronika et al., 2010; Julian et al., 2014; Sofiev et al., 2018; Lv et al., 2018), 因此, 亟需加强研究掌握船舶大气污染情况.排放因子是进行船舶大气污染物排放量估算的重要基础数据, 常用的有基于引擎功率的排放因子和基于燃油消耗的排放因子(Eastern Research Group, 2003).在我国, Yang等(2007)率先将AIS数据与基于引擎功率的排放因子结合, 估算了上海港船舶大气污染物排放清单.此后, 基于引擎功率的船舶排放清单在香港港(Yau et al., 2012)、深圳港(杨静等, 2015)、天津港(Chen et al., 2016)、珠三角地区(Civic Exchange, 2012)、长三角地区(Fan et al., 2016)、环渤海地区(邢辉等, 2016)相继建立.船舶类型、吨位、运行工况、运行时间等多方面的因素都会影响油耗, 导致船舶燃油消耗量较难统计.在国内, 金陶胜等(2009)在借鉴国外机构研究数据的基础上, 对我国运输船舶基于燃油消耗的排放因子进行了估算, 并以此计算了天津港运输船舶NOx、碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)和PM10的排放量;Yang等(2007)和张礼俊等(2010)使用基于燃油消耗的排放因子分别估算了上海港和珠江三角洲地区内河船舶大气污染物排放量.
在我国, 排放因子的实测研究仍然非常有限, 因此, 在估算船舶排放量时, 排放因子这一重要基础数据主要来自于国外的研究报道.由于国内外船舶在吨位分布、燃油品质、保养情况等方面存在较大差异, 直接引用国外的排放因子无法准确估算我国船舶大气污染物排放情况.同时, 以往开展的研究普遍忽略了船舶停泊工况下的大气污染问题(Yau et al., 2012; 谭建伟等, 2014), 由于停泊工况船舶废气排放量占比较高(叶斯琪, 2014; Li et al., 2016), 且离港口人群最近, 因此, 带来的环境和健康问题更为直接.船舶停泊工况下大气污染物主要通过辅助发动机排放, 在该工况下辅助发动机运行负荷相对稳定, 能够准确估算出燃油消耗量.因此, 本研究在广州南沙港区选取不同吨位的船舶开展登船实测, 获取辅助发动机基于燃油消耗的本地化排放因子, 并以2017年为基准年, 计算停泊工况广州港船舶辅机大气污染物排放量.
2 实验和方法(Experiments and methods) 2.1 采样与分析2017年3月—2018年5月, 在广州市南沙港区选取5艘船舶, 采集停泊期间辅助发动机排放的废气, 采样系统如图 1所示.该采样系统包括原始气路和稀释气路, 原始气路用于对船舶排放的气体进行直接采样, 稀释气路连接烟气稀释模块, 船舶尾气进入稀释模块后被洁净空气稀释降温, 稀释后的烟气再使用相关装置采集.通过原始气路和稀释气路中CO2浓度的比值计算烟气稀释倍数, 本研究中烟气稀释一般为7倍左右.
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图 1 船舶尾气稀释采样系统示意图 Fig. 1 Sketch map of the exhaust gas sampling using a dilution system |
采样前进行全系统气密性测试, 检查系统是否漏气;通过烟气分析仪(F-550, WOHLER, GER)从原始气路中连续抽取尾气, 使用定点位电解法现场测定NOx浓度, 采样前用NO和NO2标准气体对烟气分析仪进行校准;使用气袋采集稀释前和稀释后的尾气样品, 采样前每个气袋使用高纯氮气清洗10遍以上, 每艘船舶采集3个样品, 样品采集后避光保存, 当天送实验室使用气相色谱-氢火焰离子法测定CO2和CO浓度;使用真空苏玛罐抽取稀释前和稀释后的尾气样品, 苏玛罐在实验室用高纯氮气清洗干净, 使用前做漏气检查, 每艘船舶采集3个尾气样品和1个环境空白样品, 样品避光保存, 当天送实验室使用预浓缩-气相色谱-质谱仪联用法测定68种VOC的浓度;通过双通道颗粒物采样器采集稀释后的颗粒物样品, 采样前、后用酒精清理采样管、滤膜夹、停留室、稀释器和PM2.5切割头内壁, 每艘船舶采集3个特氟龙滤膜样品和3个石英滤膜样品, 滤膜样品放入独立的膜盒并低温避光保存, 送回实验室后使用天枰称重法测定PM2.5浓度;每艘船舶采集500 mL燃油样品, 使用能量色散X射线荧光光谱法测定燃油的含硫量、含碳量.
2.2 测试船舶及燃油珠三角地区船舶大气污染排放量研究结果(Mao et al., 2015; Li et al., 2016)及广州港历年船舶进出港数据表明, 集装箱船、散货船、其他货船是广州港最典型的排污船舶.因此, 本研究从这3类船舶中选取5艘进行登船采样, 船舶具体信息及燃油成分见表 1.
表 1 船舶及燃油基本信息 Table 1 Basic information of the investigated ships and fuels |
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根据基础数据情况, 将广州港抵港船舶分为10种船舶类型, 分别为油船、液化气船、散装化学品船、散货船、集装箱船、滚装船、其他货船、顶推船拖轮、非运输船和客船.同时, 将每种船舶分成5个吨位级别, 分别是:≤999、1000~2999、3000~9999、10000~49999、≥50000总吨.各类船舶停泊工况船舶辅机大气污染物排放总量估算方式见式(1).
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(1) |
式中, i、j和k分别为船舶类型、船舶吨位级别和污染物种类, E为污染物排放总量(t), Q为辅助发动机燃油消耗量(kg), EF为基于燃油消耗的排放因子(g·kg-1).
辅机燃油消耗量由燃油消耗速率、发动机运行功率和运行时间共同决定, 具体公式见式(2).
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(2) |
式中, P为辅助发动机额定功率(kW), K为发动机负载系数, R为燃油消耗速率(kg·kW-1·h-1), T为船舶每次靠港平均停泊时间(h), VAN为船舶2017年抵港次数.发动机负载系数(K)参考Civic Exchange(2012)在珠三角的研究成果得到;由于船舶辅机一般属于中速柴油机, 因此, 参考Endresen等(2003)的做法, 将本研究中船舶辅机燃油消耗速率(R)统一定为0.215 kg·kW-1·h-1;各类船舶靠港平均停泊时间(T)由港务局提供的船舶离泊数据及“船讯网”(http://www.shipxy.com/)提供的AIS数据计算得到;船舶2017年抵港次数(VAN)通过海事局获取.
碳平衡法(Sinha et al., 2003; Liu et al., 2014)假设燃油燃烧后碳元素全部转化为CO2、CO、VOCs、OC/EC中的碳.因此, 各类污染物的排放因子计算公式见式(3).
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(3) |
式中, CF为燃油中碳元素含量(g·kg-1), Δ(CCO2)、ΔCCO、ΔCVOCs、ΔCOC/EC分别为船舶尾气扣除背景后CO2、CO、VOCs、OC/EC以碳元素表示的质量浓度(g·m-3), ΔX、Δ(CO2)分别为污染物X和CO2扣除环境背景后的质量浓度(g·m-3), 44和12分别为CO2和C的相对分子质量.
根据我国排放控制区政策, 2017年1月1日起在广州港停泊的船舶应使用含硫量≤0.5%的燃油.由于SO2排放因子直接由燃油含硫量决定, 为减少因取样带来的估算误差, 本研究假设2017年广州港船舶停泊阶段均使用含硫量为0.5%的燃油, 且燃烧后90%的硫元素转化为SO2, 以此估算SO2排放总量(Li et al., 2017).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 排放因子表 2按照引擎额定功率由低到高的顺序列出了本研究中各船舶停泊工况下气态污染物(CO2、CO、TVOC、NOx)和PM2.5的排放因子, 并与Zhang等(2016)和Huang等(2018)的研究结果进行比较.本研究及文献报道中, 船舶CO2排放因子集中在(3071±1565)~(3195±121) g·kg-1, 相比之下, 其他各污染物的排放因子则差异较大.理论状态下, 当燃油中的碳完全燃烧转化为CO2时, A船、B船、C船、D船、E船CO2排放因子应该分别为3152、3176、3176、3208、3144 g·kg-1, 由此可计算出5艘船舶的燃烧效率分别为97.87%、98.10%、99.35%、99.61%、99.52%.可见, 燃烧效率基本上与引擎功率呈负相关.
表 2 基于燃油消耗的船舶辅机废气排放因子 Table 2 Fuel-based emission factors of pollutants from auxiliary engine |
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CO是燃料不完全燃烧的产物, 其影响因素主要是空燃比和燃烧温度, 因此, 功率较小的发动机CO排放因子往往更高(Carlton et al., 1995).本研究中A船和B船发动机功率在200 kW左右, 其燃烧效率低于660 kW的D船和1760 kW的E船舶, 因此, 比这两艘船舶的CO排放因子高出2.8~8.4倍.同样的, 在Zhang等(2016)的研究中, 一艘350 kW的船舶CO排放因子比1600 kW的船舶高出3.4倍.
本研究中A船、B船和C船3艘辅机额定功率在200 kW左右的船舶TVOC排放因子分别为(0.81±0.07)、(1.68±0.06)和(1.11±0.04) g·kg-1, 相比之下辅机功率更大、燃烧效率更高的D船和E船的TVOC排放因子分别只有(0.29±0.02)、(0.71±0.02) g·kg-1.这可能是因为小功率发动机气缸温度低、转速快, 燃料在发动机中燃烧时间短、燃烧不充分, 因此, 容易排放更多的挥发性有机物(Sinha et al., 2003).当不能充分燃烧时, 会有部分燃油随尾气外排并在高温的烟囱中挥发形成有机气体.在Zhang等(2016)的研究中, 小功率船舶的TVOC排放因子也明显更高.
对比本研究及文献中的几艘船舶可以发现, 引擎功率与PM2.5排放因子之间呈显著负相关, 引擎功率越高, PM2.5排放因子越低.燃油含硫量是影响PM2.5排放因子的重要因素, 但从表 2可以发现, 尽管A船使用的燃油含硫量只有0.060%, 但PM2.5排放因子却比功率更高、燃油含硫量为0.470%的D船高13.4倍.同样的, C船和D船、文献1和文献2、A船和文献2的对比都表明, 相比于燃油含硫量, 发动机引擎功率可能对船舶PM2.5排放因子的影响更大.
以往研究认为大功率发动机气缸温度更高, 而且燃料在气缸中的停留时间也更长, 因此, 能生成更多的NOx (Corbett et al., 1999; Sinha et al., 2003; Fredrik, 2008).但本研究中并没有表现出这样的规律, 可以发现E船辅助发动机功率更高, 但NOx排放因子却比功率较低的B船低70.0%.同样的, 表 2中文献报道的3艘船舶也没有表现出NOx排放因子随功率增加而升高的现象.
3.2 停泊工况辅机燃油消耗量估算由于各类船舶档案资料中, 辅助发动机功率信息的完整度较差, 难以找到可以准确统计的数据, 而主发动机各类信息则比较完整, 因此, 参考Ng等(2012)在香港的做法, 通过辅机/主机功率比例因子估算辅助发动机额定功率.为得出2017年广州港船舶主发动机平均功率, 本研究利用收集到的船舶基础信息(共4039艘)建立了船舶总吨与主发动机额定功率之间的回归方程(顶推船拖船能直接获得主发动机功率数据, 因此, 不再做非线性拟合), 结果见图 2.从回归方程可以发现, 除了非运输船外, 各船舶回归方程决定系数都大于0.8, 说明通过该回归方程可以准确估算船舶主机功率.散装化学品船和散货船、液化气船和其他货船两两具有相似的回归方程, 表明它们具有相似的总吨-发动机功率分布规律.
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图 2 主发动机额定功率-船舶总吨非线性相关性 Fig. 2 Non-linear regression between GRT and the MCR of main engine |
将2017年海事部门统计得到的船舶总吨数据代入回归方程, 得出各类船舶在各吨位段的主发动机平均功率, 之后使用辅机/主机功率比例因子(Ng et al., 2012)算出辅助发动机额定功率, 将辅助发动机额定功率代入式(2)就能得出2017年广州港船舶停泊工况辅机燃油消耗量, 结果见图 3.
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图 3 2017年广州港船舶停泊工况辅机燃油消耗量 Fig. 3 Fuel consumption of auxiliary engine at berth in Guangzhou Port, 2017 |
经估算, 2017年广州港船舶停泊工况辅机燃油消耗总量为15.7万t, 燃油消耗主要来自于10000总吨以上船舶, 占总量的78.7%.不同吨位段中, 10000~49999总吨的船舶辅机燃油消耗量最大, 为4.01万t, 占总量的49.0%, 而10000总吨以下各吨位段船舶燃油消耗量均小于0.7万t.各类船舶中, 集装箱船停泊工况辅机燃油消耗量最大, 占燃油消耗总量的43.8%, 其次分别是散货船和其他货船, 这3类船舶合计占燃油消耗总量的75.3%.1000总吨以下船舶停泊工况辅机燃油消耗主要来自于顶推船拖轮, 占比高达83.3%, 而集装箱船则占到50000总吨以上船舶停泊工况辅机燃油消耗量的78.7%.
3.3 停泊工况辅机排放量估算按照2017年广州港船舶总吨分布特点, 本研究分别以A船、D船、E船实测排放因子, 代表≤2999、10000~49999、≥50000总吨船舶的排放因子;以B船和C船实测排放因子的均值代表3000~9999总吨船舶的排放因子.计算得到2017年广州港船舶停泊工况辅助发动机大气污染物排放总量如表 3所示, 可以看到, SO2、CO、TVOC、PM2.5和NOx排放总量分别为736、(794±209)、(46.40±2.39)、(223.0±49.4)和(3237±698) t, NOx的排放量超过了SO2、CO、TVOC和PM2.5 4种污染物排放总和.
表 3 2017年广州港船舶停泊工况辅助发动机大气污染物排放总量 Table 3 Emissions of auxiliary engine at berth in Guangzhou Port, 2017 |
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根据式(1)可知, 船舶大气污染物排放总量由燃油消耗量和排放因子两个因素决定, 由于本研究假设各类船舶自2017年起均按照排放控制区政策使用含硫量为0.5%的燃油(即SO2排放因子相等), 因此, SO2排放量在各吨位的分布规律与燃油消耗量的分布规律一致.从前面的分析可知, 小吨位船舶配备的发动机功率低、燃烧效率低, 因此, CO、TVOC和PM2.5的排放因子较高, 但由于10000总吨以上船舶的燃油消耗量占到了总量的78.7%, 导致10000总吨以上船舶仍然排放了51.2%的CO和62.1%的TVOC.≤2999总吨的船舶PM2.5排放因子远超过其他几个吨位段, 因此, 该吨位段船舶尽管只消耗了燃油总量的13.9%, 却排放了PM2.5总量的63.8%.可见, 改善小吨位船舶PM2.5的排放, 对减少船舶大气污染意义重大.NOx主要来自于10000~49999总吨的船舶, 占到了总量的56.8%.
不同类型船舶污染物排放分担率见图 4.从图中可以发现, 停泊工况下辅机污染物排放量最大的是集装箱船, 分别占SO2、CO、TVOC、PM2.5和NOx排放总量的43.8%、30.8%、41.4%、16.3%和40.9%, 除PM2.5外, 集装箱船各类污染物排放总量均为第1位.PM2.5排放量最高的是顶推拖船, 这主要是因为绝大多数顶推拖船小于1000总吨, 且燃油消耗量占1000总吨以下船舶消耗总量的83.3%, 而1000总吨以下的船舶PM2.5排放因子又非常高.散货船和其他货船大气污染物分担率非常接近, 各类污染物排放量占比为13.0%~21.0%.油船对各类污染物排放贡献率稳定在8.0%~10.0%.集装箱、散货船、其他货船、顶推拖船和油船5种船舶共占到了各大气污染物排放总量的90%, 其余5种船舶对排放量的贡献均较低.该结论与Li等(2016)估算的珠三角地区船舶大气污染物排放量结果相似, 但在其研究中PM2.5排放量最高的也是集装箱船, 这可能是因为在Li等的研究中计入了主发动机的废气排放量.
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图 4 广州港各类船舶大气污染物排放分担率 Fig. 4 Contributions of ship emissions based on vessel type in the Guangzhou Port |
本研究排放量估算的不确定性主要来自于以下几个方面:首先, 本研究抽取的船舶样本数仍然比较有限, 虽然通过选取有代表性的类型和吨位开展实测研究, 得到分类型、分吨位的船舶排放因子, 在一定程度上降低了估算误差, 但除了船舶类型、船舶吨位以外, 使用年限、发动机类型、燃油品质等因素也会对排放因子产生影响.Wang等(2019)对比了国内50艘内河船舶大气污染物的排放情况, 发现2000年前下水的船舶CO和THC排放因子比2001—2016年下水的船舶高出3.99%~26.39%, NOx排放因子高出6.83%~3.19%;在发动机类型方面, 低速发动机排放的CO和THC比高速发动机低3.52%~73.31%, 但排放的NOx却高出8.21%~8.82%.Zetterdahl等(2016)和Winnes等(2014)发现当同一艘船舶使用的燃油含硫量从0.5%降低到0.1%以后, PM2.5排放因子分别下降了69.2%和73.1%, 但在Van等(2018)的研究中, 同样的情况下PM2.5排放因子却只降了13.8%.可见, 加强排放因子实测研究, 建立本地化、精细化的排放因子对于减小估算结果的不确定性具有重要意义.其次, 估算SO2排放量时, 本研究假设各类船舶均按照排放控制区政策, 使用含硫量为0.5%的燃油.但在实际中, 大部分执行排放区控制政策的船舶使用的燃油含硫量低于0.5%, 特别是1000总吨以下的船舶, 往往使用含硫量不到0.1%的低硫柴油.因此, 本研究对停泊工况船舶辅机SO2排放量的估算结果可能偏高.最后, 在对船舶燃油消耗量进行估算时, 本课题组建立了主发动机额定功率-船舶总吨拟合曲线, 然而部分船舶的拟合结果并不理想, 这也将造成估算结果的不确定性.
4 结论(Conclusions)1) 受燃油品质、燃烧效率、运行情况等因素的影响, 各船舶除了CO2排放因子比较接近以外, 其他各大气污染物排放因子差异较大.船舶引擎功率对排放CO、TVOC和PM2.5影响显著, 引擎功率较低的船舶这3种大气污染物排放因子更高.
2) 2017年广州港船舶停泊工况辅机燃油消耗总量为15.7万t, 燃油消耗主要来自于10000总吨以上的船舶, 占总量的78.7%.各类船舶中, 集装箱船停泊工况辅机燃油消耗量最大, 占燃油消耗总量的43.8%, 其次分别是散货船和其他货船, 这3类船舶合计占燃油消耗总量的75.3%.
3) 2017年广州港船舶停泊工况辅助发动机SO2、CO、TVOC、PM2.5和NOx排放总量分别为736、(794±209)、(46.40±2.39)、(223.0±49.4)和(3237±698) t, 从吨位而言, ≥10000总吨的船舶对SO2、CO、TVOC和NOx 4种大气污染物排放分担率均超过50%, ≤2999总吨的船舶则对PM2.5的排放分担率最高.从船舶类型而言, 分担率最高的是是集装箱船, 分别占SO2、CO、TVOC、PM2.5和NOx排放总量的43.8%、30.8%、41.4%、16.3%和40.9%, 散货船、其他货船、顶推拖船和油船对排放量的分担率也较高, 以上5种船舶占到了各类大气污染物排放总量的90%.
4) 排放总量估算结果的不确定性主要来自于较少的样本数量, 同时由于假设各类船舶均使用含硫量为0.5%的燃油, 因此, 本研究SO2排放量的估算结果可能偏高.
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