2021, Vol. 41
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2. 中国环境科学研究院, 环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
3. 南昌大学, 鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 南昌 330047
2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Science, Beijing 100012;
3. The Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization Ministry of Education, Nanchang University, Nanchang 330047
近年来, 随着溴代阻燃剂(brominated flame retardants, BFRs)的逐步禁用, 有机磷酸酯(Organophosphate esters, OPEs)阻燃剂作为其替代品, 需求量正逐年增加.根据结构不同, 有机磷酸酯可分为含卤代类、烷基类和芳烃类.含氯代有机磷酸酯(Cl\|OPEs), 如磷酸三(2\|氯异丙基)酯(trish(chloroisopropyl)phosphate, TCIPP)和磷酸三(2\|氯乙基)酯(tris (2\|chloroethyl) phosphate, TCEP), 主要用于电子设备、纺织品、家具和建筑材料等产品的阻燃添加剂(Van et al., 2012; Hou et al., 2016; 李素珍等, 2018).含氯代有机磷酸酯与多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)类似, 主要以物理添加方式与最终的产品或化合物结合, 所以极易释放到环境中(Van et al., 2012; 高立红等, 2014).在空气、室内灰尘、水体、沉积物和土壤等各种环境介质以及鸟类、鱼类和人血清中都检测到Cl\|OPEs(高小中等, 2015; Shi et al., 2016; He et al., 2018; Guo et al., 2018; Zhong et al., 2018).在水环境中, 含氯代有机磷酸酯TCIPP和TCEP的浓度和检出率都相对较高(Kanagoshi et al., 1999; 高小中等, 2015).据报道, 日本大阪北港海水中TCEP浓度最高可达87.40 μg · L-1, TCIPP浓度最高可达48.20 μg · L-1 (Kanagoshi et al., 1999).TCEP和TCIP在我国长江、珠江、太湖等流域都有检出, 其中太湖水体中有机磷酸酯污染严重, TCEP和TCIPP的浓度分别高达2046 ng · L-1和1063 ng · L-1 (Wang et al., 2018).由于TCEP和TCIPP难以生物降解和光降解, 长期存在于自然界中会对生态系统及人体健康产生不良影响(Andresen et al., 2006; Tamilselvi et al., 2010; Van et al., 2012; 丁建锦等, 2016).研究发现Cl\|OPEs具有生殖毒性、甲状腺干扰效应、免疫毒性甚至神经毒性(Sun et al., 2016a; Canbaz et al., 2017; Godfrey et al., 2017).其中TCIPP对野生动物甚至人类都可能产生毒性(Hoffman et al., 2014), TCEP和TCIPP对神经发育也有不良影响(Sun et al., 2016a).Sun等(2016a)发现TCEP可以改变斑马鱼的运动行为和与神经发育相关的几个关键基因, 具有潜在的神经毒性.此外, TCEP还可以诱导日本青鳉的胚胎毒性, 改变与神经发育相关的基因表达(Sun et al., 2016b).
水环境质量基准(ambient water quality criteria, AWQC)是指水环境中的污染物对特定保护对象不产生有害效应的最大剂量或浓度限值(Liu, 2015).20世纪60年代以来, 美国、加拿大、欧盟等发达国家先后发布了水质基准文件, 建立了较为完善的水环境质量基准体系(USEPA, 1985; CCME, 1999).我国生态环境保护部在2017年先后发布了《淡水水生生物水质基准制定技术指南》(HJ 831-2017)和《人体健康水质基准制定技术指南》(HJ 837—2017), 用来规范我国水环境质量基准的制定工作.目前, 我国在水生生物水质基准方面的研究比较深入(吴丰昌等, 2012; 王晓南等, 2016; Fan et al., 2019; Xiang et al., 2020), 但人体健康水质基准的研究不足, 仅在部分流域开展了一些重金属和双酚类化合物的人体健康基准研究(曹文杰, 2016; 李佳凡, 2018; 艾舜豪等, 2019; 陈金等, 2019), 还未见有机磷酸酯人体健康水质基准的相关报道.
基于TCEP和TCIPP对人体健康的潜在危害, 亟待制定其人体健康水质基准.本文以太湖流域为研究对象, 采用本土关键参数, 推导太湖流域TCEP和TCIPP的人体健康水质基准, 为我国有机磷酸酯的环境风险管理工作和水质基准制定提供参考依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 人体健康水质基准推导方法本文根据我国《人体健康水质基准制定技术指南》(HJ 837—2017)进行TCEP和TCIPP的人体健康水质基准推导.人体健康水质基准依据污染物是否有致癌效应分为非致癌效应人体健康水质基准和致癌效应人体健康水质基准.依据国际癌症研究机构(International Agency for Researchon Cancer, IARC)对致癌物的分类, TCEP列为第3类, 对人类致癌性未被归类(IARC, 2019), 而TCIPP未被列入.世界卫生组织和欧盟将TCEP认定为潜在的人类致癌物(WHO, 1998;European Union, 2008).基于此, 本研究主要开展TCEP的致癌与非致癌效应和TCIPP非致癌效应人体健康水质基准研究, 计算公式见式(1)~(2).
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(1) |
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(2) |
式中, RfD(reference dose)为参考剂量(mg · kg-1 · d-1); RSC(relative source contribution)为相关源贡献率; SFO(oral slope factor)为经口致癌斜率因子(kg · d · mg-1); BW(body weight)为人体质量(kg); DI(drinking intake)为饮水量(L · d-1); FIi(fish intake)为第i营养级水产品摄入量(kg · d-1); final BAFi(final bioaccumulation factor)为第i营养级最终生物累积系数(L · kg-1).
2.2 生物累积系数(BAF)计算BAF采用野外实测法确定, 计算公式见式(3).
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(3) |
式中, Cbiota为生物组织中化学物质的浓度, Cwater为水中的化学物质的浓度.
基线BAF计算公式:
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(4) |
式中, 基线BAF1fd为基于自由溶解和脂质标准化的生物累积系数; fl为生物组织中的脂质分数; ffd为化学物质在水环境中的自由溶解态分数.
其中ffd的计算公式见式(5).
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(5) |
式中, POC为水中颗粒性有机碳浓度(kg · L-1); DOC为水中溶解性有机碳浓度(kg · L-1); Kow为化学物质的辛醇\|水分配系数.
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式中, 最终营养级BAFTL, n为某一营养级(n=2, 3, 4)生物中BAF(L · kg-1); 营养级基线BAFTL, n为第n营养级(n=2, 3, 4)的平均基线BAF(L · kg-1); (f1)TL, n为位于营养级n的水生生物组织脂质分数的几何均值.
2.3 健康风险评价健康风险评价根据美国环保署推荐的方法(USEPA, 1992; 2013b), 计算公式见式(7)~(9).
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(7) |
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其中非致癌效应健康风险使用危险系数(HQ)法进行评估:
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致癌效应健康风险:
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式中, CDI为长期暴露量(mg · kg-1 · d-1); C为水体中的环境暴露浓度(mg · L-1); IRw为日饮水量(L · d-1); 计算进食水产品, BF为鱼类生物富集因子; IRf为鱼类等水产品的进食率(kg · a-1); EF为暴露频率, 取值365 d · a-1; ED为暴露历时, 取70 a; AT为总平均暴露时间, 70 a × 365 d · a-1;
HQ≥1表示不可接受的非致癌健康风险, HQ＜1表示可接受的非致癌健康风险.Risk≥10-4表示不可接受的致癌健康风险, 10-4＞Risk≥10-6表示存在潜在致癌健康风险, Risk＜10-6表示可接受的致癌健康风险(USEPA, 2013b; Ding et al., 2015).本研究结合水晶球模型使用Monte Carlo模拟对TCEP和TCIPP进行健康风险概率评估, 并对人群暴露参数进行敏感性分析(Liao et al., 2006).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 本土关键参数确定进行人体健康水质基准的推导时, 所需的参数具体可分为3类:毒理学参数、人群暴露参数及生物累积评价.本研究以参考剂量(RfD)作为非致癌效应毒性参数的指标, 经口致癌斜率因子SFO作为致癌效应毒性参数的指标.TCEP和TCIPP的RfD值和TCEP的SFO采用美国环保署的推荐值, 如表 1所示.相关源贡献率RSC是通过饮水及消费水产品途径暴露占人体总摄入污染物质的百分数, 在暴露途径上只考虑饮水和水产品, 而不考虑个体的所有暴露源, 因此应用相关源暴露率来排除其他途径的影响.虽然TCEP和TCIPP在空气、室内粉尘、地表水、饮用水等环境介质中均有检出(丁锦建等, 2016), 但目前并没有充足数据描述相关其来源暴露的集中趋势和高端值.因此, 根据技术指南附录D暴露决策树法, TCEP和TCIPP的RSC取20%.
| 表 1 TCEP和TCIPP的人体健康水质基准的参数 Table 1 The AQWC for the protection of human health for TCEP and TCIPP |
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太湖流域的POC和DOC分别为4.660×10-6 kg · L-1 (叶琳琳等, 2017)和4.250×10-6 kg · L-1 (Ye et al., 2015), TCEP的lgKow值为1.440, TCIPP的lgKow值为2.590(Wang et al., 2019).根据式(5)得到TCEP和TCIPP的自由溶解态分数分别为0.9998和0.9981.表 2为太湖水体和水生生物中的暴露浓度(Wang et al., 2019), 由式(3)~(6)计算太湖流域中不同营养级的水生生物实测的BAF、基线BAF和最终营养级BAF, 结果如表 3所示.
| 表 2 太湖流域水中TCEP和TCIPP暴露浓度(μg · L-1)和水生生物中的累积浓度(μg · kg-1) Table 2 Exposure concentrations of TCEP and TCIPP in Taihu Lake (μg · L-1) and aquatic organisms (μg · kg-1) |
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| 表 3 TCEP和TCIPP的生物累积系数 Table 3 Bioaccumulation factors of TCEP and TCIPP |
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人群暴露参数具有区域性, 为了充分保护当地居民的身体健康, 在推导太湖流域TCEP和TCIPP的水质基准时, 选用华东地区的人群暴露参数来推导太湖流域的人体健康水质基准(表 1).与全国人群暴露参数相比, 两者在人体体重方面较接近, 但华东地区人群的水产品总食入量及饮水量均高于全国, 其水产品摄入量为全国的2倍左右(表 1).采用华东地区人群暴露参数经公式(1)计算TCEP和TCIPP的非致癌效应人体健康基准分别为35.43 μg · L-1 (饮水+食用水产品)和55.62 μg · L-1 (饮水+食用水产品), TCEP的致癌效应水质基准值为1.266 μg · L-1 (饮水+食用水产品).若仅考虑饮水或食用水产品单一途径, 计算得到的TCEP非致癌效应人体健康基准为199.9 μg · L-1 (食用水产品)和39.56 μg · L-1 (饮水), TCIPP的非致癌效应人体健康基准为578.5 μg · L-1 (食用水产品)和56.51 μg · L-1 (饮水).经比较可知, 同时考虑饮水和食用水产品与仅考虑单一途径获得的TCEP和TCIPP人体健康水质基准时, 食用水产品对这两种物质的水质基准的影响不大, 这与两种物质本身的性质有关.TCEP和TCIPP的lgKOW分别为1.630和2.590 (Wang et al., 2019), 属于亲水性物质, 水环境中的这两种物质易存在水中, 而不易富集在水产品中, 因此饮水量对这两种物质的人体健康水质基准影响较大.TCEP和TCIPP作为含氯类的有机磷酸酯, 其基准值相差较大, 与物质本身的性质, 毒性值等因素有关.TCEP的非致癌效应人体健康水质基准值是致癌效应的28倍, 致癌效应水质基准值更低, 因此致癌效应水质基准值更能有效保护人体健康.曹文杰(2016)研究了湘江流域重金属砷和铅的人体健康水质基准, 致癌效应水质基准值低于非致癌效应水质基准, 选取致癌效应基准值为最终人体健康基准, 与本文选择原则一致.基于全国暴露参数推导的TCEP和TCIPP非致癌效应人体健康基准分别为41.62 μg · L-1和62.37 μg · L-1, TCEP的致癌效应基准值为1.486 μg · L-1.对于同一种物质, 全国和太湖区域的水质基准值存在一定差异, 太湖流域的基准值更低, 表明较为严格的基准才能为太湖流域居民提供充足的保护.艾舜豪等(2020)在推导太湖BPA的人体健康水质基准时发现, 基于全国与太湖暴露参数推导出的基准值差异较大, 主要原因是太湖周围居民的水产品摄入量大于全国水平.因此, 为了充分保护太湖区域人群的健康, 应选择研究区域的人群暴露参数来推导人体健康水质基准.本研究可为今后在人群暴露参数的选择以及在其它有机磷酸酯的人体健康水质基准的推导提供参考.
3.3 健康风险评价太湖是重要的淡水渔业基地和饮用水源地, 其水污染问题引起了人们的广泛关注.本研究收集了近5年来太湖流域水体中TCEP和TCIPP的暴露浓度, 见表 4.相关研究结果表明, TCEP和TCIPP在水体中的高暴露浓度均出现在太湖西部和北部区域, 这与其周边的电子加工厂和纺织厂等工业生产和使用有机磷酸酯有关.此外, 太湖的一些入湖口有机磷酸酯污染更为严重, TCIPP的浓度可高达12.30 μg · L-1 (严小菊, 2015; Wang et al., 2018).基于人群暴露数的分布通过Monte Carlo模拟计算得到TCEP和TCIPP的健康风险(图 1).TCEP和TCIPP的平均非致癌风险分别为9.390×10-4和1.400×10-3, 在非癌症风险分布中分别处于80%和60%的位置, 且这两种物质的最大HQ值都远小于1, 比相应的阈值(1)至少低3个数量级, 表明太湖水体中TCEP和TCIPP的非致癌性健康风险处于可接受水平.而对于TCEP的致癌健康风险, 其平均致癌风险为1.310×10-7, 在癌症风险分布中处于75%的位置, 且其最大致癌风险值为9.000×10-7, 这与致癌风险阈值10-6很接近.此外, 通过计算当前TCEP的最高暴露浓度, 其致癌风险值为1.144×10-6, 表明TCEP对太湖区域居民具有潜在的致癌健康风险.参数敏感度分析结果(图 2)显示, TCEP的暴露浓度及饮水量对非致癌健康风险结果方差贡献率分别为81.40%和16.60%, TCEP的暴露浓度及饮水量对致癌健康风险结果方差贡献率分别为81.40%和16.60%, TCIPP的暴露浓度及饮水量对非致癌健康风险结果方差贡献率分别为70.90%和25.80%.而其它参数如BW, BAF等, 对健康风险结果方差影响较小, 说明暴露浓度和饮水量是影响TCEP和TCIPP健康风险的主控因子.另外, 饮水暴露途径对健康风险的贡献率显著高于食用水产品暴露途径.通过TCEP两种效应的健康风险比较可知, 非致癌效应的健康风险HQ值范围远小于1, 而致癌效应存在风险值大于10-6的情况, 说明在相同暴露浓度下, TCEP的致癌作用比非致癌作用对人类的威胁更大, 其中SFO可能是指示其对人类健康威胁更敏感的毒理参数, 应加强TCEP暴露的致癌效应的研究.考虑到TCEP和TCIPP在太湖西北部和北部区域水环境中的高暴露浓度, 以及两者在环境中的持久性和难降解性(Andresen et al., 2006; Tamilselvi et al., 2010; Van et al., 2012), 需对相关的污染区域进行监控管理.
| 表 4 太湖流域TCEP和TCIPP的暴露浓度 Table 4 Exposure concentrations of TCEP and TCIPP in Taihu Lake |
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| 图 1 TCEP和TCIPP的暴露下饮水和水产品途径的总非致癌和致癌风险概率分布 Fig. 1 Probability distributions of total non\|cancer and cancer risk for exposure to TCEP and TCIPP through drinking and aquatic products |
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| 图 2 主要参数敏感度比较 Fig. 2 Comparison of sensitivity of the parameters |
本文基于本土关键参数, 推导得到太湖流域TCEP和TCIPP非致癌效应人体健康水质基准值为35.43 μg · L-1和55.62 μg · L-1, TCEP的致癌效应基准值为1.266 μg · L-1, 对TCEP而言, 其致癌效应基准值更应受到关注.与全国的人群暴露参数推导的基准值相比, 基于太湖区域人群暴露参数获得的人体健康水质基准更为严格, 说明建立区域水质基准的必要性.对太湖流域人体健康风险进行了初步评估, 结果表明太湖流域水环境中TCEP和TCIPP的非致癌性健康风险都处于可接受水平, 但TCEP在太湖西部和北部区域具有潜在致癌健康风险, 应受到重视.目前对于TCEP致癌作用的研究较少, 为进一步明确TCEP的健康风险, 需要加强TCEP毒性研究, 确定其致癌性等级.考虑到TCEP存在潜在的累积风险, 为了保护该区域居民, 需对特定的污染区域进行监控管理.
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