1 引言(Introduction)

随着经济社会的快速发展和人类生产、生活方式的转变, 大气中痕量气体NO₂已成为影响环境空气质量的重要污染物之一(Chen et al., 2017).NO₂在光化学反应中可参与O₃的形成, 并能转化为硝酸盐, 进入降水和气溶胶, 对酸雨的形成和区域气候有重要影响(张小曳, 2011).高水平浓度的NO₂会损伤人类肺部组织并引发呼吸道疾病, 增加人类的死亡率(Dons et al., 2018).研究表明, 氮氧化物的排放不仅受到本地排放源影响, 还会受到外源输送的影响(Jeong et al., 2017).对于氮氧化物区域输送的研究而言, 集中在城市(Vafaarani et al., 2014), 而对于城市污染特征不同的背景站点的研究较少.背景站点大气环境的实地研究, 不仅可以提供关于人为活动影响的宝贵信息, 而且也有助于了解区域范围内的空气污染(Wagner et al., 2015).

近年来, 基于中国大气本底站, 众多学者对气态污染物陆续开展了观测: 如青海省全球本底站瓦里关(Xu et al., 2015)、黑龙江龙凤山(Fang et al., 2017)、北京上甸子(Pu et al., 2019)、浙江临安(Xia et al., 2015)、云南香格里拉(Ma et al., 2014)等.2002年, 阿克达拉因良好的空气质量和地处天气上游的独特优势, 被中国气象局遴选为区域大气本底站.针对阿克达拉大气本底站, 学者们主要研究气溶胶的物化特征(Wang et al., 2015)、气溶胶的来源(Qu et al., 2010)、反应性气体的质量浓度特征(李海花等, 2019)、卫星产品数据反演气溶胶光学厚度(Han et al., 2019)和对流层臭氧柱浓度等(Liu et al., 2019).然而, 对该站气态污染物NO₂输送轨迹和潜在源区的研究较少.后向轨迹模型(HYSPLIT)是研究各种污染物输送及潜在源区分布的常用方法(Yerramilli et al., 2012), 并发展出如聚类分析、潜在源贡献因子分析(potential source contribution function, PSCF)和浓度权重轨迹分析(concentration-weighted trajectory method, CWT)等多种轨迹分析方法(Stein et al., 2015).王郭臣等(2014)利用后向轨迹模型研究天津NO₂主要传输轨迹和潜在源区, 结果表明西北和偏北的气流占比很大, 天津本地以及邻近的河北省和山东省是影响天津NO₂污染的强潜在源区；Donnelly等(2015)利用HYSPLIT模型和聚类分析方法, 探讨远距离的空气质量传输对爱尔兰城市和农村背景点NO₂浓度的影响, 指出东风或循环风流携带较高浓度的NO₂；刘娜等(2015)利用WRF气象场与后向轨迹模型结合对兰州冬季大气污染物来源进行分析, 研究表明污染物的气团主要来自城关区和城区外的榆中县, 两个潜在源区对NO₂质量浓度的贡献超过60 μg·m^-3；Vellingiri等(2016)利用HYSPLIT的Trajstat轨迹统计函数重建首尔空气质量的传输路径, 受体位置风向主要来自西北、东北、东南方向, 高浓度的NO₂(大于60×10^-9)除本地源外, 还有来自蒙古、俄罗斯和中国北方；岳毅(2017)通过PSCF和CWT分析发现, 临安的NO_x浓度受长三角经济发达地区影响显著, 也受黄海和东海海洋生物排放的影响.

阿克达拉区域大气本底站位于中国新疆阿勒泰地区的戈壁湿地区域, 是中亚西风带的最上游地区, 与蒙古、哈萨克斯坦、俄罗斯三国接壤, 具备重要的地理和环境特征.阿克达拉周围50 km无强排放源, 远距离大气迁移是NO₂污染物输入的重要途径.阿克达拉NO₂浓度水平的变化能更好地反映新疆北部和境外的人为活动和自然过程相应尺度上的变化, 对该本底站NO₂的研究, 服务于“一带一路”国家战略需要.本文基于阿克达拉区域大气本底站NO₂逐时数据, 综合利用后向轨迹模型中聚类分析、潜在源贡献因子和浓度权重分析方法, 探讨影响该站NO₂质量浓度的主要气流轨迹及其潜在源区, 为揭示我国上游区域的NO₂本底信息和NO₂污染物跨境输送特征提供重要参考, 并为服务环境外交以及政府制定大气污染防治政策提供理论依据.

2 数据来源与研究方法(Data sources and research methods) 2.1 数据来源

观测数据来自于阿克达拉区域大气本地站(47°10′N, 87°58′E, 562 m)的NO₂观测浓度, 数据时间跨度为2015年12月—2016年11月.将12月—次年2月划分为冬季, 3—5月划分为春季, 6—8月划分为夏季, 9—11月划分为秋季.NO₂浓度监测采用的是澳大利亚ECOTECH公司生产的EC/ML9841B型NO_x分析仪.后向轨迹气象资料采用的是美国国家环境预报中心(NCEP)提供的同期全球资料同化系统(GDAS)数据(间隔6 h, 水平分辨率0.5°×0.5°), 气象要素包括温度、气压、相对湿度、垂直和水平风速等.

2.2 HYSPLIT模式介绍

HYSPLIT模式是由美国国家海洋大气中心(NOAA)和澳大利亚气象局联合开发的一种用于计算和分析大气污染物来源、传输、扩散轨迹的专业的模式系统, 该模型具备处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型排放源的功能(Wang et al., 2009).本次研究利用王亚强团队研发的MeteoInfo软件中的TrajStat插件(http://www.meteothink.org/)进行后向轨迹聚类、PSCF、CWT分析, 将阿克达拉区域大气本底站作为受体点, 计算到达受体点48 h的后向轨迹.轨迹起始高度选择500 m, 由于近地面存在摩擦和湍流效应, 低到达高度的选择可能导致轨迹计算的不准确性(Makra et al., 2011), 而500 m高度既能反映气流的区域流动性特征, 也能减少近地面摩擦力的影响(赵恒等, 2009).

2.3 聚类分析

聚类分析按照相似性或者差异性的指标, 用数学方法确定样本之间的亲疏关系, 并按照这种关系进行聚类.本文利用聚类方法中的欧式距离算法, 对到达阿克达拉的气流轨迹进行聚类分析, 并对不同季节气流对应的NO₂浓度进行统计, 两条后向轨迹的欧式距离公式如式(1)所示.

(1)

式中, 轨迹1、2由数量相同的N个节点组成, X₁I、Y₁I代表轨迹1第I个节点上的经度和维度, X₂I和Y₂I代表轨迹2第I个节点上的经度和维度, 轨迹间距离为两条轨迹每个对应节点距离的平方和.

2.4 潜在源贡献因子分析(PSCF)

潜在源贡献因子分析法(PSCF)是将气流轨迹与污染物浓度相结合, 基于条件概率函数来识别污染源区的方法(Wang et al., 2015).PSCF值表示为研究区域内某一网格i, j的污染轨迹数目m_ij与经过该网格所有轨迹数目n_ij的比值, 如式(2)所示.

(2)

本文将研究区域气流轨迹涉及的区域网格化为0.5°×0.5°的水平网格, 由于阿克达拉是西部地区相对清洁的背景站点, 其NO₂质量浓度低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值, 因此取NO₂质量浓度的小时数据的平均值作为阈值.即经过网格的气流轨迹对应的NO₂浓度超过小时数据的平均值时, 则认为该轨迹为污染轨迹, 计算研究区域内气流轨迹超过NO₂质量浓度阈值的污染轨迹数目, 以此计算PSCF值.

PSCF作为条件概率函数, 当网格内气流滞留时间较短(n_ij值较小), PSCF值具有很大的不确定性.为了降低这种不确定性, 需要引入权重函数W_ij对PSCF进行加权处理.如式(3)所示, 权重函数公式(4)参考相关研究文献(Wang et al., 2006).

(3)

(4)

2.5 浓度权重轨迹分析(CWT)

由于PSCF只能反映每个网格污染轨迹所占比例的大小, 不能区分网格点对潜在源区的污染程度贡献的大小.为了弥补不足, 本文利用浓度权重轨迹分析法(CWT)计算潜在源区气流轨迹浓度权重(Zachary et al., 2018), 定量分析不同轨迹和潜在源区的污染程度.CWT计算方法见式(5).

(5)

式中, C_ij为网格ij的平均权重浓度(μg·m^-3)；C_n为轨迹n经过网格i, j的NO₂质量浓度(μg·m^-3)；n为轨迹个数；β_ijn为轨迹n在网格i, j停留的时间, 式(4)权重函数同样适用于CWT分析, 以减小n_ij较小时引起的不确定性, 如式(6)所示.

(6)

C_ij值较大时, 说明经过网格i, j的气团会对阿克达拉区域大气本地站造成较高的污染物浓度, 该网格所对应的区域是阿克达拉NO₂质量浓度有贡献的主要源区, 经过该网格点的轨迹是阿克达拉NO₂质量浓度有贡献的主要输送路径.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 阿克达拉区域大气本底站NO₂污染特征

对2015年12月—2016年11月阿克达拉区域大气本地站NO₂逐日质量浓度, 进行季节和月份质量浓度变化特征分析.如图 1所示, 从季节变化来看, NO₂质量浓度最大的季节为春季, 可达7.12 μg·m^-3, 其次为冬季(6.76 μg·m^-3), 再次为夏季(6.10 μg·m^-3), 最低质量浓度出现在秋季(5.58 μg·m^-3).主要由于冬季采暖和春耕的影响, 导致春冬两季较高的NO₂质量浓度.

从月分布上看, 全年NO₂质量浓度呈“波动变化”规律.11月NO₂平均质量浓度最低, 为3.91 μg·m^-3, 最高浓度出现在4月, 为8.64 μg·m^-3, 1月次之, 为7.23 μg·m^-3.4月阿克达拉NO₂平均质量浓度较高的原因是, 4月是农作物的春耕春播的关键时期, 农事机械设备和运输车辆开始增加, 且春季多寒潮大风, 排放的NO₂污染物经过气流输送而来, 造成本底站NO₂实测浓度较高.1—3月NO₂月平均质量浓度波动不大, 相对变化平缓, 5—7月NO₂质量浓度呈逐步上升趋势, 9—11月NO₂质量浓度下降非常显著.总体而言, 阿克达拉本底站NO₂浓度水平低于北京上甸子背景点(唐宜西等, 2016)和湖北金沙的NO₂浓度水平(林立伟等, 2011), 高于青海瓦里关的NO₂浓度水平(孟邵阳, 2009).

3.2 后向轨迹分布

由图 2可知, 阿克达拉地区四季后向轨迹变化明显.该地区位于额尔齐斯河河谷内, 河谷呈西北偏西走向, 蒙古冷高压是冬季北半球最为强大的地面系统, 阿克达拉冬季受蒙古高压的控制.冬季气流轨迹主要来自西北、东南方向, 根据轨迹线的长短可以判断气流流动速度(王爱平等, 2014), 可以明显看出冬季来自西北和东北的气流的移动速度相比其他季节要大；春季阿克达拉天气活动频繁, 多寒潮大风, 大风多盛行西北风和西风(张广兴等, 2008).春季气流轨迹方向从西北偏西向西北方向转移, 主要方向为西北和东北, 其中来自西北方向的轨迹途径俄罗斯的西伯利亚平原地区, 以及哈萨克斯坦的东部的丘陵地带和巴尔喀什湖, 东北方向途径俄罗斯的南部和蒙古国的西部地区；夏季较春季的东北风和东南风减弱, 且气流移动速度减缓, 气团轨迹的主要方向为西北, 气流轨迹主要途径俄罗斯南部和哈萨克斯坦的东部地区；秋季对流减少, 冷空气较弱, 该季节主要受西风环流和局地的山谷风的影响, 气团轨迹的主要方向为西北和偏西, 秋季的气流轨迹途径哈萨克斯坦的广大地区, 并能经过新疆西部边境线进入新疆北部地区.

3.3 后向轨迹聚类分析

阿克达拉是中国西北部低海拔环境背景区, 对区域环境变化的响应较为敏感, 各类气流轨迹对应的NO₂平均质量浓度存在显著差异(图 3, 表 1).把NO₂污染物小时均值数据添加到后向轨迹中, 然后根据轨迹聚类(cluster calculation)中的总空间方差法(total spatial variance, TSV)对阿克达拉各季节气流轨迹进行分类, 基于各季节气流后向轨迹聚类分析结果, 利用聚类统计模块(cluster statistics)对不同类别的轨迹对应NO₂平均质量浓度统计分析(表 1), 以定量表征不同类型的气流轨迹影响下的NO₂污染物浓度水平特征.

冬季来自准噶尔盆地西北缘的东南方向的短距离气流轨迹1类, 为研究区的主要输送通道, 该类气流轨迹占比52.24%, 对应NO₂平均质量浓度为6.81 μg·m^-3, 准噶尔盆地西北缘的油气开发区域的油气田较多, 油气生产是氮氧化物的重要释放源(Dix et al., 2020)；第2类轨迹对应NO₂平均质量浓度最高, 为8.62 μg·m^-3, 主要途径哈萨克斯坦南部地区, 该区域经济发达, 工业化程度高, 人口密集, 如哈萨克斯坦南部城市阿拉木图是哈萨克斯坦大气污染排放最严重的城市, 机动车废气排放较多, 对氮氧化物的贡献较高(Carlsen et al., 2013)；来自西西伯利亚平原, 途径哈萨克斯坦东部抵达新疆境内的第5类长距离气流轨迹较少, 占当季气流轨迹总量的6.33%, 轨迹对应的NO₂浓度平均值为4.99 μg·m^-3.因为第5类气流轨迹较长, 风速大, 有利于污染物的稀释扩散, 途径哈萨克斯坦东北部大城市塞米伊, 由于其靠近乌尔巴河和额尔齐斯河, 河港和铁路交通运输频繁, NO₂的排放可能受交通源的影响.

春季西伯利亚冷空气东移南下的西北方向轨迹总数占比最大(轨迹1、2、3、5), 共占84.92%, 春季各类气流轨迹对应的NO₂质量浓度从高到低依次为: 5>2>1>3>4, 其中经过哈萨克斯坦东部、中国新疆北部的第1类中等距离的轨迹最多, 占当季轨迹的38.13%, 其对应NO₂质量浓度为6.75 μg·m^-3.此外第2类气流轨迹次之, 对应NO₂质量浓度为8.23 μg·m^-3.1、2类气流轨迹均途径新疆北部额尔齐斯河谷地带, 沿线哈巴河、北屯、福海等受河水滋养, 农牧业发达, 施肥、堆积秸秆焚烧和动物粪便均会对NO₂排放有影响；第3类轨迹途径哈萨克斯坦首都阿斯坦纳, 该地区是该国工业基地和铁路枢纽, 交通源和工业污染源对NO₂排放影响大(Kerimray et al., 2018)；东北方向的第4类气流携带NO₂污染物受高山地形影响, 抬升到达阿尔泰山西侧；来自哈萨克斯坦东部, 途径和布克赛尔、萨吾尔山的第5类轨迹对应的NO₂质量浓度最高, 为10.30 μg·m^-3.第5类气流主要受农业源的影响, 和布克赛尔地区以农牧业为主, 春季农耕过程中使用氮肥, 氮肥不仅会下渗到土壤产生残留, 而且在微生物作用下循环进入大气, 对NO₂排放有贡献.此外受地形的影响, 和布克赛尔附近山脉东西走向, 呈喇叭口形, 对西风气流的辐合作用, 使该地区的NO₂易随气流进入新疆北部.

夏季源自哈萨克斯坦的斋桑泊, 途径额尔齐斯河沿线城市的西北方向气流轨迹2类占比最大, 可达当季气流轨迹总量的32.43%, 其对应的NO₂质量浓度为6.63 μg·m^-3.第5类轨迹次之, 占当季总轨迹的32.29%, 对应NO₂的浓度为5.71 μg·m^-3.夏季温度回升, 境内额尔齐斯河沿线城市的建设项目施工和交通运输活动较为频繁, 来自车辆尾气和施工设备的NO₂排放不可忽略.2和5类中距离和短距离气流轨迹主要受呈东北走向的额尔齐河谷地形的影响, 气流通过时易受狭管效应的影响, 风速增大.夏季西伯利亚的冷空气减弱；来自西伯利亚西部地区途径哈萨克斯坦东部、额尔齐斯河流域的第4类气流轨迹数目较少, 仅占当季气流轨迹的6.88%；夏季第3类轨迹对应的NO₂浓度最高, 为6.72 μg·m^-3, 由于其途径哈萨克斯坦南东南部城市群阿拉木图等地的影响；第1类气流轨迹来自巴尔喀什湖附近, 途径哈萨克斯坦境内的萨雷耶西克阿特劳沙漠, 轨迹对应的NO₂质量浓度为6.14 μg·m^-3, 可能来源于石化和有色金属冶炼等工业的排放(Karatayev et al., 2014).

秋季来自哈萨克斯坦东部和新疆北部的第4类短距离的气流轨迹占比最高为35.99%, 主要受西风环流的影响, 其对应的NO₂质量浓度值为6.09 μg·m^-3.新疆北部农田秋收后秸秆焚烧会产生大量的氮氧化物(NO_x), 且畜牧业生产会产生大量NH₃, NH₃易转化为NO₂(赵天良等, 2016).来自哈萨克斯坦西北部经过长距离传输, 向东南方向移动的第5类轨迹当季占比最低(为5.49%), 该类轨迹对应的NO₂浓度为4.71 μg·m^-3, 由于其轨迹较长, 风速较大, 易于污染物消减, 气流较为清洁, 所以该类气团对应的NO₂质量浓度最低.

总体而言, 阿克达拉四季各类轨迹对应的NO₂浓度的平均值为4.71~10.30 μg·m^-3(表 1), 各类气流对应NO₂浓度水平低于金沙本底站(林立伟等, 2011b)、天津背景站团泊洼(么相姝等, 2016)和上海城市(王茜, 2013)相应的浓度水平, 而阿克达拉与韩国首尔(Jeong et al., 2017)及爱尔兰乡村背景点(Donnelly et al., 2015)远距离传输轨迹对应的NO₂浓度水平相当.

3.4 污染气流潜在源分析(PSCF)

利用后向轨迹分析, 可以初步判断影响阿克达拉的气团的主要来源及位置分布, 但无法识别NO₂的不同潜在源区相对贡献的大小.因此, 利用WPSCF对阿克达拉NO₂的潜在源区分布进行分析, 颜色越深, 表示经过网格污染轨迹比例越高.为了更好的描述NO₂潜在源区分布状况, 将网格划分为轻度、中度和重度污染, 各网格对应的WPSCF值分别为0~0.3、0.3~0.7、0.7~1.0(邱坚等, 2019).

结果如图 4所示, 阿克达拉NO₂潜在源区分布的季节特征较为明显.冬季重度污染网格主要分布在准噶尔盆地南缘、乌鲁木齐西部、萨吾尔山西北端, 以及阿拉山口和哈萨克斯坦城市多斯特克.多斯特克与阿拉山口是重要的铁路和公路“两栖”口岸, 移动源是当地NO₂的主要排放源(Wu et al., 2017), 冬季受冷空气的影响, 多斯特克口岸的污染物易受气流携带, 通过狭长的阿拉山口地形, 越过新疆北部边界线；乌鲁木齐冬季空气污染以煤烟型污染为主, 其工业水平较为发达, NO₂排放主要受电力热力生产和供应、非金属矿物制品、黑色金属冶炼和加工、机动车尾气排放的影响(Petracchini et al., 2016).乌鲁木齐东西南三面环山, 易积累污染物, 且受冬季气流轨迹第1类的影响, NO₂污染物向北面平原输送.中度污染网格主要分布在阿勒泰地区、天山北坡城市、阿拉木图.阿勒泰地区人口较少, 工业水平较低, 冬季NO₂排放主要来自燃煤取暖和交通排放, 其机动车尾气排放约占地区氮氧化物排放的67.7%(王蕾等, 2018).来自阿拉木图的输送受到冬季第2类轨迹影响, 燃煤电厂发电和家庭取暖是阿拉木图NO₂排放的主要贡献源, 且汽车的用油质量存在问题, 约63%的汽车不符合欧4排放标准, 75%的汽车老化, 交通源的NO₂排放不可忽略(Kerimray et al., 2020)；天山北坡城市昌吉的污染物受气流轨迹影响向准噶尔盆地北部输送, 昌吉的热电厂、机动车尾气对NO₂排放有主要贡献, 氮氧化物年排放分别可达8810.1 t、7611.95 t(张清花等, 2015).

春季网格WPSCF值为0~0.6, 其潜在源区主要集中在新疆北部和额尔齐斯河沿线.中度污染网格分布在天山北坡城市和准噶尔盆地西部, NO₂污染物贡献较高.如克拉玛依市的油气资源储量占全世界的80%, 工业氮氧年排放量可达28545.35 t, 其以石油和天然气勘探开发和炼化加工为主要产业, 钻井和萃取等生产过程对NO₂排放有重要贡献(Pan et al., 2012).额尔齐斯河沿线地区的污染物主要受山谷风输送的影响.哈萨克斯坦东部和俄罗斯的南部地区, 也呈中度污染分布, 受西伯利亚冷空气影响, 该类地区NO₂污染物从西北方向输送至阿克达拉.阿尔泰山南麓城市、蒙古国西部科布多对研究区的NO₂质量浓度也有一定的贡献, 如青河和富蕴县以农牧业为主, 春季施肥耕作会释放大量的NO₂, 此外农业机械排放不可忽略, 根据排放清单显示, 我国农用机械NO_x年排放可达2192.05 Gg(Lang et al., 2018).阿勒泰市春季除农业源NO₂排放外, 施工建设的恢复, 以及汽车和运输车辆排放会对NO₂排放有影响.科布多以农牧业为主, 春耕及放牧产生的NO₂, 受蒙古高压的影响, 翻越阿尔泰山向阿克达拉扩散.

夏季, 潜在污染源区向西北方向哈萨克斯坦境内迁移, 中度污染网格集中分布在准噶尔盆地南缘.盆地南缘的天山北坡经济带, 是新疆工业、农牧业和交通的核心区域.夏季农牧业NO₂主要来源于畜牧养殖排放, 交通NO₂排放源主要来自于汽车尾气, 工业企业NO₂排放主要源于燃煤和石油化工(杨静, 2020).由于准噶尔盆地南缘的大地形阻挡作用和南北气压梯度差影响, 气流从中天山峡谷穿越, 经过达坂城到达峡谷北端, 甚至下游昌吉、呼图壁等地会出现东南大风, 把NO₂污染物向阿克达拉方向输送.准噶尔盆地东部是新疆煤炭开发的重点区域, 采矿活动NO_x排放主要来自移动源、固定源、散逸源.移动源涉及车辆运输和挖掘设备；固定源包括大型作业, 如干燥、焙烧、冶炼；散逸源主要是露天爆破, 爆破瞬间产生的局部羽流NO_x浓度可达500 ppm(Oluwoye et al., 2017).准噶尔盆地与莫钦乌拉尔山间是狭长的地形, 这里的风速较大, 也易输送较多的NO₂.巴尔喀什湖以南地区、塔城地区、萨吾尔山南麓受夏季偏西方向气流轨迹的影响, 对阿克达拉的NO₂也有重要贡献.

秋季, 中度污染网格呈两大区域分布, 第一大区域是从西伯利亚平原向南延伸至哈萨克斯坦额尔齐斯河平原和中国境内额尔齐斯河谷地, 这些地区产业以农业为主, 秋收后露天生物质燃烧能释放大量的氮氧化物, 新疆地区生物质燃烧NO_x年排放可达33 Gg, 约占西北五省排放的61%(Qiu et al., 2016), 此外农场的动物、肥料的使用、农用车辆对NO₂排放有影响；境外哈萨克斯坦东北部城市有许多矿物采选和冶炼企业, 工业程度发达, 受地形和气象条件影响, 该区域污染物易输送至阿克达拉(Kerimray et al., 2019).第二大区域分布在准噶尔盆地及周边地区, 如准噶尔盆地西部地区克拉玛依、和布克赛尔、盆地东部的青河和富蕴县、盆地南缘的阜康和呼图壁、盆地中部均呈现中度污染分布.和布克赛尔地区农业源对NO₂有重要贡献, 如牲畜养殖, 秸秆燃烧和堆肥等.盆地西部风口短波槽和冷锋活动较为频繁, 偏西风和西风易携带周边地区的污染物东移；盆地中心附近的油田开采对氮氧化物可能有贡献, 此外巴尔喀什湖等零星地区也呈中度污染.

3.5 污染权重轨迹分析(CWT)

由于PSCF分析法只能反映各网格内轨迹超过设定阈值所占的比例, 无法确定潜在源区的污染程度.CWT方法没有设定阈值, 能顾及各条轨迹ρ(NO₂)的实际值, 准确地反映潜在源区的污染程度.利用WCWT对影响阿克达拉NO₂质量浓度的潜在源区进行模拟, 结果如图 5所示.

冬季WCWT值整体较大, 主要贡献区集中在哈萨克斯坦东部和新疆北部, WCWT数值集中在6~9 μg·m^-3.冬季该类污染源区可以分为三大类: 一类是天山北麓的城市群影响, 地处天山峡谷地形的达阪城地区受“狭管效应”的影响, 冬季盛行西北风, 气流流速较大, 容易携带天山北坡城市的NO₂污染物沿准噶尔盆地向北传输至阿克达拉地区, 这类城市对阿克达拉NO₂污染贡献值为7~9 μg·m^-3, 主要原因是这些城市的工业, 交通排放和生活排放对NO₂有重要贡献.乌鲁木齐和昌吉州氮氧化物排放主要受工业源和机动车尾气的影响, 根据《新疆维吾尔自治区2015年环境统计年报》可知, 乌鲁木齐的机动车尾气氮氧化物年排放全区最高, 可达50433.54 t, 工业氮氧化物年排放最高是昌吉州, 可达85152.23 t；第二大类是哈萨克斯坦东部边境阿拉木图、塔尔迪库尔干等沿线城市污染物经阿拉山口进入新疆北部, 沿途携带塔城地区的NO₂污染物至阿克达拉.塔尔迪库尔干产业以工业为主, 金属矿的采选、冶炼、加工、冬季热电联产和供应会排放大量NO₂.和布克赛尔NO₂贡献值超过10 μg·m^-3, 和布克赛尔受气流辐合作用和山脉地形阻挡的影响, 易向东输送NO₂污染物；第三类主要贡献区域是由于额尔齐斯河谷的影响, 额尔齐斯河沿线城市的污染物被谷风携带至阿克达拉, 它们对阿克达拉NO₂贡献值为7~10 μg·m^-3, 布尔津的贡献值超过10 μg·m^-3.布尔津隶属于阿勒泰地区, 是新疆西北边贸重要口岸, 阿勒泰地区机动车尾气是氮氧化物排放的最大源头, 因此, 布尔津除冬季采暖外, 交通运输排放对NO₂有主要贡献.总体上, 这三大类污染源区对阿克达拉的NO₂贡献值在6 μg·m^-3以上.

春季相比于冬季, 阿克达拉西南方向的贡献削减, 主要贡献区向阿克达拉的西北和北部延伸, WCWT值集中在7~9 μg·m^-3.WCWT最高值出现在阿尔泰山南麓和俄罗斯南端, 以上贡献值均超过10 μg·m^-3, 俄罗斯南部多森林和草地覆盖, 春季干燥且温暖, 易发生森林大火, 产生的NO₂污染物受气流携带南下进入新疆(Zhu et al., 2018)；春季受春耕施肥的影响, 阿尔泰山南麓的北屯市和阿勒泰市的NO₂贡献与其冬季相比较大.春季的主要贡献区也可分为两大类: 第一类, 新疆北部准噶尔盆地及周边地区, NO₂贡献值可达7~9 μg·m^-3, 其中克拉玛依、准噶尔盆地中心和东部等零星地区对阿克达拉的NO₂贡献值为8~9 μg·m^-3, 克拉玛依重点污染监控企业大多数为石化企业, 氮氧化物排放主要来源于工业和机动车尾气, 工业和机动车氮氧化物排放约占总排放量的61%、38%, 准噶尔盆地中心和东部属荒漠戈壁覆盖区, 周边的油田开采对NO₂排放有重要贡献；第二大类是额尔齐斯河的影响, 包含境外额尔齐斯河平原地带、新疆北部哈巴河、布尔津一线, 其贡献值都在7~8 μg·m^-3.

夏季WCWT数值总体较小, 主要贡献区相比春季有所缩小, 集中在准噶尔盆地以及哈萨克斯坦东部, 它们对阿克达拉的NO₂贡献值集中在5~7 μg·m^-3.WCWT最高值出现在塔城地区的额敏县、和布克赛尔, 其贡献值为7~8 μg·m^-3.额敏北部为塔尔巴哈台山, 南侧为吾尔喀夏尔山, 东边开口处是玛依塔斯风口, NO₂污染物易经过风口向东输送.夏季的潜在源区也可以分为三大类: 第一类是哈萨克斯坦巴尔喀什湖以东的城市, 以及塔城地区, 以上贡献值基本为6~7 μg·m^-3, 主要受巴尔喀什湖附近来源的偏西气流的影响, 环境统计年报显示, 塔城地区的氮氧化物工业年排放达8835.61 t, NO₂重点工业排放源是矿物采选、水泥制造、电力和热力生产供应, 塔城的机动车氮氧化物年排放量较高, 占总排放量的58%；第二大类是萨吾尔山以北及阿尔泰山以南的区域, 是典型的本地污染源, 受河谷风的影响较为显著, 贡献值也为6~7 μg·m^-3；第三大类是俄罗斯南部平原与额尔齐斯河流域, 受西北冷空气影响, 贡献值为5~6 μg·m^-3.

秋季相比于夏季, 主要贡献区在阿克达拉西南和西北方向有所延伸, 贡献值集中在5~7 μg·m^-3.WCWT高值区呈零星分布, 出现在阿拉木图、克拉玛依北部和马尔卡湖东部地区, 其贡献值为7~9 μg·m^-3, 克拉玛依北部白碱滩、百口泉、乌尔禾分布着多个油田, 油田开采、原油加工、炼焦会排放大量NO₂.秋季的潜在源区可以分为三大类: 一类巴尔喀什湖以南地区和新疆塔城, 贡献值为5~6 μg·m^-3, 这类区域主要受偏西气流影响；第二大类是额尔齐斯河平原和谷地, 贡献值与第一类相似, 主要受西风环流和山谷风的作用, 如厄斯克门是哈萨克斯坦空气质量最差的城市之一, 其是重要的铁路枢纽和河港, 也是有色金属冶炼工业中心, 其氮氧化物排放主要受交通源和工业源影响(Kerimray et al., 2019)；第三大类是阿尔泰山南麓部分地区, 贡献值为6~7 μg·m^-3.

由PSCF和CWT分析可知(图 4和图 5), 阿克达拉与国内其它本底站反映的本底信息不同, 如阿克达拉潜在源区集中在准噶尔盆地、额尔齐斯河谷、哈萨克斯坦东部和俄罗斯南部；而金沙主要反映长三角西部、中南地区和江汉平原的本底信息(林立伟等, 2011).CWT分析显示阿克达拉NO₂高贡献区域的水平, 远低于临安本底站相关贡献区域水平, 由于临安地处华东, 周边长三角地区的交通和工业排放更多的NO₂(岳毅, 2017).

4 结论(Conclusions)

1) 阿克达拉NO₂浓度季节分布特征明显.NO₂质量浓度满足春季＞冬季＞夏季＞秋季, 全年NO₂质量浓度呈“波动变化”规律, 11月NO₂平均质量浓度最低(3.91 μg·m^-3), 4月NO₂平均质量浓度最高(8.64 μg·m^-3).

2) 阿克达拉气流输送具备明显的季节变化特征.冬季气流主要来自哈萨克斯坦东部、俄罗斯南部、新疆北部地区, 气流轨迹以东南和西北为主, 且东南方向的气流占比较高；春季冷空气较强, 受蒙古国和俄罗斯南部地区影响, 气流盛行方向为西北和东北方向；夏季以途径哈萨克斯坦东部的西北气流占重要优势；秋季受西风环流影响, 西北和偏西方向气流占主要优势.

3) 结合后向轨迹聚类分析、PSCF和CWT分析, 结果表明: 阿克达拉四季NO₂质量浓度同时受本地源和外源输送的影响.本地潜在源区集中于准噶尔盆地及周边地区, 外源输送主要源于哈萨克斯坦东部和俄罗斯南部地区.冬季, 主要贡献区集中在新疆北部和哈萨克斯坦东部, 这些地区对阿克达拉NO₂质量浓度的贡献基本在6~9 μg·m^-3；春季, 境外主要贡献区向额尔齐斯河偏移, 最大贡献区域出现在阿克达拉周边城市以及俄罗斯的南部, 贡献值7~9 μg·m^-3；夏、秋季主要贡献区域缩小, WCWT值减小, 分布区域集中在新疆北部和额尔齐斯河平原和谷地地带, 贡献值集中在5~7 μg·m^-3.