2021, Vol. 41
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2. 山东师范大学环保技术与政策研究中心, 济南 250014;
3. 山东师范大学图书馆, 济南 250014;
4. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
5. 威海市市区环境监控中心, 威海 264200
2. Center for Environmental Technology and Policy Research, Shandong Normal University, Jinan 250014;
3. Shandong Normal University Library, Jinan 250014;
4. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
5. Weihai City Environmental Monitoring Center, Weihai 264200
近年来我国大部分区域PM2.5质量浓度下降明显, 减排措施在空气污染改善中发挥了重要作用(Zhu et al., 2020; Zhang et al., 2020; Dong et al., 2020), 但气象条件的波动也会在很大程度上影响大气污染物浓度.辨识导致空气质量变化的具体原因, 是当前影响政府考核地方空气质量管控水平和制定准确污染防控政策过程中亟需解决的问题(徐祥德等, 2015; Zhang et al., 2018;张小曳等, 2020).
当前国内外学者对空气质量与气象因素的相关性进行了大量研究(Huang et al., 2014;张人禾等, 2014;何建军等, 2016;石晓雪等, 2019).徐冉等(2019)对北京地区2016—2017年秋冬季大气重污染时段的颗粒物浓度、气象要素和气团传输路径综合研究表明, 地面受弱气压场控制、高湿度、静小风及较低的混合层高度, 加之北京三面环山的特殊地势是导致秋冬季静稳态型污染频发的重要因素；许建明等(2016)采用PCT方法对上海市2012—2015年每年11月、12月和次年1月的PM2.5质量浓度与气压场风场关系进行分析, 并得出了秋冬季PM2.5易污染的4种天气环流类型.有关气象条件对空气质量的定量影响研究则多采用空气质量模型(Guo et al., 2019;Liu et al., 2020; Liu et al., 2020).例如, Zhang等(2019)利用CMAQ模型研究了青岛市冬季污染过程, 发现天气形势造成的水平和垂直传输对PM2.5的贡献率上升为19.7%~42.2%；Zhong等(2018a)利用CUACE/Chem模型模拟的北京2013—2016年重污染期间边界层湍流扩散系数迅速从100 m2·s-1降到50 m2·s-1；尹小梅等(2019)利用WRF-CHEM模型对北京市空气质量进行模拟, 发现气象要素的改变导致2017年12月北京PM2.5浓度较2014—2016年同期分别降低5%、38%和25%；张小曳等(2020)利用污染-气象条件指数(PLAM指数)研究冬季京津冀地区气象条件对PM2.5浓度的影响, 发现不利的气象条件可导致PM2.5浓度较其他季节上升约40%~100%.国内针对气象对空气质量影响的研究多集中在京津冀、珠三角、长三角、川渝盆地、汾渭平原等地区(张人禾等, 2014; 刘厚凤等, 2015;Wu et al., 2017; Zhong et al., 2018b).
威海市(37.5°N, 122.1°E)位于山东半岛东端, 三面环海, 受海洋清洁气团影响显著, 具有良好的污染物扩散条件.但受大范围区域污染过程及本地不利气象条件影响, 威海市空气质量会出现阶段性反弹.本研究采用气象资料分析和RAMS-CMAQ空气质量模拟相结合的方法, 探讨2019年1—2月间威海市空气质量反弹的气象原因的影响, 以期为威海市空气质量管控和考核提供参考.
2 研究方法(Research methods) 2.1 数据来源威海市2018年和2019年1—2月大气监测数据(AQI、SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5)来自于山东省空气监测站例行监测平台, 威海市常规监测站点分布见图 1；气温、气压、相对湿度、风速、降水等气象数据来源于中国气象局威海市文登大气边界层观测站(37.22°N, 112.07°E, 台站编号54777).后向轨迹模式运用的气象资料来源于美国国家环境预报中心(NECP)提供的GDAS数据(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php). 2019年与2018年同期相比空气质量反弹率=(2019年某指标值-2018年同期指标值)/2018年同期指标值×100%.
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| 图 1 威海市常规监测站点分布 Fig. 1 Location of routine monitoring stations in Weihai City |
空气质量模拟使用的污染源清单为2019年人为源排放清单, 此清单是在清华大学张强团队提供的分辨率为0.25°×0.25°的2016年月均源排放清单(Li et al., 2017)的基础上, 结合相关研究(Tong et al., 2020)的估算结果.该清单包括了黑碳(BC)、OC、CO、CO2、SO2、NOx、非甲烷VOCs(NMVOCs)、NH3、PM10和PM2.5.生物源来自于MEGAN(the Model of Emission of Gases and Aerosols from Nature)(Guenther et al., 2012).闪电产生的NOx源排放数据主要来自于分辨率为1°×1°的GEIA(the Global Emission Inventory Activity)月均源清单(Benkovitz et al., 1999).外场生物质燃烧排放数据由GFEDv4(the Global Fire Emissions Database Version 4)提供(Randerson et al., 2017).模式中还引入分别由Han等(2004)和Gong等(2003)发展的在线沙尘和海盐排放计算模块.
2.2 后向轨迹聚类由美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室(NOAA)开发的后向轨迹模式HYSPLIT (Draxler et al., 2001)是拉格朗日和欧拉混合型的扩散模式, 目前, 国内外学者在分析污染物来源及确定污染物的传输路径中也会用到此模式.
后向轨迹聚类分析采用轨迹欧式距离法(EUCLIDEAN)对抵达威海市的所有气流轨迹进行分型聚类, 得到不同类型的输送气流及其影响频率, 由此分析对不同来源气团对研究区域污染物浓度的影响.具体为：计算相邻两条后向轨迹之间的距离后根据轨迹的空间相异度对轨迹分型聚类, 即设有n条轨迹, 选取其中距离最近的2条作为一类并计算它们每小时滞留点的平均轨迹.计算每条聚类空间的相异度SPVAR, 最后通过总空间相异度TSV(所有SPVAR之和)与n之间的关系判断轨迹轨迹分型的数目和每类平均轨迹的空间分布情况(Guo et al., 2019;王醒等, 2019).
2.3 空气质量模式RAMS-CMAQ本研究采用的空气质量模式系统RAMS-CMAQ是在美国环保署新一代空气质量模式Models-3的核心模块CMAQ (Community Multiscale Air Quality modeling system)的基础上发展起来的, 代表了当前空气质量模式的发展趋势.CMAQ包括了气相化学与气-固转换等化学机制、水平与垂直扩散输送、液相化学与干湿沉降、气溶胶的核化、碰并与增长等物理与化学过程.其所需的初始浓度场、侧边界条件、污染物光解速率等资料需要借助初始场诊断模块、侧边界处理模块和光解速率计算模块等数值模块而获得.为了更好地解析大气边界层下层地表非均匀性强迫对大气输送扩散能力的影响和污染物浓度分布与边界层结构的垂直变化, 这里采用区域大气模拟系统RAMS(Regional Atmospheric Modeling System)来为CMAQ提供气象驱动场(张美根, 2005; Kou et al., 2015; Liu et al., 2018; Li et al., 2019), RAMS气象模拟的可靠性已在文献中被广泛证实(Wang et al., 2017;Han et al., 2018; Li et al., 2019).
本研究选取的模拟区域如图 2所示.模式网格的水平分辨率为16 km×16 km, 水平网格为94×90.在垂直方向上, RAMS和CMAQ的模式顶高度相同, 约为13 km.RAMS将其分为24层, 其网格距在近地层较小(第1整层的厚度为40 m, 有10层位于2 km以下, 以解析大气边界层下层地表非均匀性强迫对局地环流和大气边界层垂直结构的影响), 而后随高度增加而加大(最大值为1500 m)；CMAQ分为15层, 其中最下面的6层与RAMS的相同, 以便详细描述大气近地层中污染物的输送扩散、化学转化与干湿沉降过程.
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| 图 2 本研究中CMAQ模拟范围 Fig. 2 The model domain for CMAQ used in this study |
大量研究表明, RAMS-CMAQ模型在模拟气象参数和主要气溶胶成分方面已得到广泛应用(Zhang et al., 2006;Han et al., 2016; Li et al., 2019).表 1将模拟的PM2.5浓度与威海市7个站点(图 1)的高污染和低污染连续时段(1月1日0：00—2月1日24：00)模拟值与地面观测值进行了评估, 发现模拟值与观测值均值接近, 但模拟值的标准差高于观测值, 说明模拟值的离散程度略高, 整体上除了张村站点的分数偏差(Fractional Bias, FB)不满足要求以外, 其他点位均满足模拟效果评估要求.模拟效果评估公式见式(1)~(2).
| 表 1 威海市7个站点PM2.5模拟值与实测值的比较 Table 1 Comparison between stimulated concentrations and ground observations of PM2.5 in 7 stations of Weihai |
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(2) |
式中, FE(Fraction Error)为分数误差；N为时间配对的模拟值和观测值个数；Mi和Oi为时间配对的模拟值和观测值, 模式应用可接受的准确性为：FE≤75% & |FB|≤60%.
3 结果与讨论(Result and discussion) 3.1 威海市2018年、2019年1—2月同期空气质量比较对威海市空气质量及每日首要污染物的统计表明, 2018年1、2月空气质量优良天数为52 d, 轻度污染7 d, 无中度和重度污染天气；2019年同期优良天数48 d, 轻度污染4 d, 中度污染5 d, 重度污染2 d.相较于2018年, 威海市2019年污染天数增加, 首要污染物为PM2.5.
2019年1、2月威海市的常规污染物平均浓度与2018年同期平均浓度见图 3.由图可知, 2019年1—2月PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2平均浓度分别为49 μg·m-3、85 μg·m-3、1.5 mg·m-3、27 μg·m-3和10 μg·m-3, 同比上升48.5%、37.1%、36.4%、35.0%和11.1%, O3浓度为98 μg·m-3, 同比下降1.0%.1月PM2.5、NO2、PM10和CO浓度分别为49 μg·m-3、33 μg·m-3、88 μg·m-3和1.7 mg·m-3, 反弹率较高, 分别为44.1%、32.0%、31.3%和30.8%；2月NO2、PM2.5和PM10为反弹率较高的污染物, 浓度分别为22、49和81 μg·m-3, 反弹率分别为57.1%、53.1%和44.6%.
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| 图 3 威海市2018年、2019年1、2月常规污染物浓度同期对比 Fig. 3 Comparison of concentrations of conventional pollutants in the same period of 2018 and 2019 in Weihai City |
山东省各地市同期6种常规污染物平均浓度、反弹率比较(图 4)可见, 除O3外, 沿海城市其他污染物浓度明显低于内陆城市.全省1、2月SO2、NO2、CO、O3、PM10和PM2.5平均反弹率分别为-14.8%、11.7%、-2.1%、0.3%、16.7%和24.0%, 除O3外, 威海的污染物反弹率最高, 远超全省的平均反弹率.
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| 图 4 山东省各市1、2月污染物浓度均值及同期对比 Fig. 4 The comparison of pollutant average concentrations of January and February in 2018 and 2019 in 17 cities of Shandong Province |
在稳定排放源的条件下, 污染物浓度变化很大程度上取决于气象条件(孙兆彬等, 2017;李敏等, 2018；Zhou et al., 2018).本研究统计了2018、2019年同期的温度、湿度、降水量、风向和风速等气象因素及PM2.5浓度(图 5).
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| 图 5 2018年和2019年1、2月同期气象因素对比 Fig. 5 Comparison of meteorological factors in January and February in 2018 and 2019 |
由图 5可见, PM2.5高浓度对应着高温、高湿、小风等气象特征, 降水对污染物具有明显的清除作用.2018年和2019年1、2月同期的水平风速、风向对比发现, 2018年风速(3.48 m·s-1)高于2019年(3.08 m·s-1).2019年1月与2018年1月最大风频均为北风, 但2019年北风风速偏小, 2018年1月西南风频率也较大(图 6).2019年小风(风速≤1.5 m·s-1)频率(23.3%)明显高于2018年(17.1%), 说明污染物扩散稀释能力相对较弱(姚海涛等, 2015；程念亮等, 2016).
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| 图 6 2018年和2019年1、2月污染玫瑰图 Fig. 6 Concentration distribution of PM2.5 in Weihai city in January and February of 2018 and 2019 |
由表 2可见, 2019年1、2月气温比2018年同期偏高, 月均温度高2 ℃左右, 意味着受冷空气影响弱, 易导致污染物浓度升高(Robert et al., 2010;何建军等, 2016; Li et al., 2017).2019年1、2月总降水量(6.4 mm)远低于2018年同期(73.2 mm), 说明2019年对颗粒物的湿沉降作用不利(韩力慧等, 2017；何林宴等, 2019；杨茜等, 2019).降水量大、降水日数多, 导致2019年同期相对湿度均值(58.9%)较2018年(66.8%)低.当60% < 湿度 < 80%时, 高湿度有利于污染物吸湿加重污染强度(白永清等, 2016；王超等, 2018；尹单丹等, 2019).综合各气象因素, 2019年除相对湿度外, 其余气象因素均对污染物扩散稀释不利.
| 表 2 2018年和2019年1、2月同期污染物与气象要素对比 Table 2 Comparison of pollutants and meteorological elements in January and February of 2018 and 2019 |
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为研究不同年份威海市PM2.5外来输送特征, 选取威海市文登区园林局站点(37.22°N, 112.07°E, 台站编号54777)为受点位置, 高度500 m, 后向追溯的时间尺度为24 h, 时间为北京时间8：00(UTC时间0：00), 分别模拟了2018年和2019年1、2月气团的后向轨迹分布, 并进行聚类分析(图 7).各轨迹聚类对应的PM2.5浓度见图 8.
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| 图 7 观测期间后向轨迹聚类 Fig. 7 Backward trajectory clustering during observation period |
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| 图 8 观测期间各后向轨迹聚类对应的PM2.5平均浓度 Fig. 8 PM2.5 average concentration of each backward trajectory cluster during the observation period |
聚类结果显示, 2019年1月来自污染相对较严重的第1类(青岛、日照方向)和第3类气团(河北省)的影响机率分别为13.98%和25.40%, 高于2018年1月的15.32%和6.59%, 说明2019年1月威海受其他区域污染传输影响程度高于2018年1月；相反2019年1月受来自北方低污染区总的影响机率(36.03%, 第4、5、6类)小于2018年同期的66.13%, 2018年1月第4类气团PM2.5浓度比2019年同期较高, 与途径蒙古高原和内蒙古等地的沙漠戈壁的沙尘有关.
2019年2月来自较清洁的海洋方向的第2类气团频率(9.38%)和来自偏北方向的第4、5类气团的频率(24.11%、5.06%)均低于2018年2月(第2类气团频率：27.08%, 偏北方向第4、5、6类气团频率：49.26%).而来自污染程度较高的西南方向的第1类气团和来自西北京津冀方向的第3类气团频率(16.22%、20.09%), 高于2018年2月(18.45%、5.21%).2019年2月第6类气团来自辽宁锦州一带, 根据空气质量资料查询, 其2月PM2.5浓度相对较高, 尤其是2月19—21日PM2.5浓度超过200 μg·m-3.故2019年2月PM2.5浓度亦同比升高.
与2018年同期相比, 2019年1、2月影响威海的气团来自内陆污染区域的频率相对较多, 来自清洁区域的频率较低, 是导致威海市2019年空气质量较2018年差的另一原因.
3.4 空气污染反弹成因的数值模拟为了进一步厘清气象条件对威海市污染物浓度反弹的影响, 本研究选取了反弹较严重的大气污染物PM2.5和NO2, 采用相同的排放源清单, 利用RAMS-CMAQ空气质量模式分别模拟了以2018年和2019年1、2月的气象场及污染物浓度时空分布.
模拟结果显示(图 9), 2018年1月威海市PM2.5浓度区域分布由东南(25~50 μg·m-3)向西部(50~75 μg·m-3)增加, 2019年1月PM2.5浓度整体偏高(50~75 μg·m-3), 实测PM2.5浓度较2018年同期上升15 μg·m-3, 气象条件差异影响造成PM2.5浓度升高达到8 μg·m-3左右.2018年1月NO2浓度模拟值为10~20 μg·m-3, 2019年1月NO2模拟浓度有所上升, 浓度范围为10~30 μg·m-3, 2019年实测NO2浓度较2018年上升8 μg·m-3, 气象影响造成浓度升高3 μg·m-3左右.
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| 图 9 2018年和2019年1、2月PM2.5和NO2浓度及其差值分布 Fig. 9 Distribution of PM2.5 and NO2 concentrations and their difference in January and February in 2018 and 2019 |
受气象因素影响, 2019年2月PM2.5模拟浓度较2018年同期上升10 μg·m-3左右, 而实测PM2.5浓度上升17 μg·m-3；NO2模拟浓度较2018年同期上升3 μg·m-3, 实测NO2浓度升高7.5 μg·m-3.因此, 排除污染排放的影响, 气象原因对威海市1月份PM2.5和NO2浓度反弹贡献率分别为53%、37.5%.气象原因对威海市2月份PM2.5和NO2浓度反弹贡献率分别为58.8%、40%.
4 结论(Conclusions)1) 2019年1—2月威海市空气质量较2018年同期反弹较大, NO2和颗粒物反弹尤为明显, NO2和PM2.5浓度分别上升6、12 μg·m-3, 反弹率分别为48.5%、35.0%.
2) 2019年1—2月与2018年同期气象要素对比发现, 2019年平均气温较2018年上升2 ℃, 相对湿度同比下降8%, 降水量较2018年同期偏少66 mm, 平均风速同比降低0.4 m·s-1, 可见2019年本地大气扩散和净化条件较差, 对空气质量反弹有重要影响.
3) 后向轨迹聚类和污染风玫瑰图分析表明, 2019年气团输送来源对本地空气质量产生不利影响, 2019年1月威海受来自北、西北方向较清洁气团的影响机率(36.03%)远低于2018年1月(66.13%), 2019年2月来自山东省西、西南方向相对高污染区的气团输送影响机率(36.31%)高于2018年同期(23.66%).
4) RAMS-CMAQ模拟结果表明, 相同排放源的条件下, 气象条件差异造成的2019年1月较2018年1月PM2.5和NO2浓度增值分别为8、3 μg·m-3, 分别占总反弹率为53%、37.5%, 2月PM2.5和NO2浓度增值分别为10、7.5 μg·m-3, 分别占总反弹率的58.8%、40%.
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