2021, Vol. 41
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2. 成都市气象局, 成都 610072
2. Chengdu Meteorological Bureau, Chengdu 610072
近地面臭氧(O3)是一种主要由NOx和VOCs等前体物通过光化学反应生成的强大温室气体(Shao et al., 2016; Liu et al., 2019; Lyu et al., 2019).自2013年以来, 随着我国臭氧监测网络的建立, 中国城市监测站点的O3指标均出现显著增长(Lu et al., 2020).有研究指出, O3浓度的增加除了与人为排放量的增加有关外, 还取决于气象条件的变化(Chen et al., 2018; He et al., 2019; Chen et al., 2020).对于气象因子, 目前的研究表明, 高O3污染事件通常与高温、强辐射、低风速和低相对湿度等气象条件及大气环流作用有关(王磊等, 2018; 余钟奇等, 2019).
四川盆地易受特殊地形和天气系统的影响, 可长时间出现静小风或逆温等气象条件(周书华等, 2015).近年来, 成都平原城市化发展及气候变暖背景下导致O3前体物排放及通风条件、温度等发生变化, 使O3污染日趋严重, 尤其是在春、夏季.成都平原位于四川盆地西部, 其中, 成都作为西南地区重要的特大城市, 城市化发展迅速(吴锴等, 2017), 据统计, 2018年末成都市人口总数达1476万(http://data.stats.gov.cn/), 成为西南地区人口第二大的城市, 汽车保有量为452万辆(http://www.mps.gov.cn/), 仅次于北京.为了更好地预测和治理臭氧污染, 需全面了解影响臭氧的主要驱动因素, 除人为排放的影响外, 夏季高温、静小风、热岛效应(曾胜兰等, 2014; Yang et al., 2020)等不利的气象条件, 进一步加剧了成都平原O3污染(曹廷伟等, 2018; Tan et al., 2018).针对O3污染的气象机制、挥发性有机物(VOCs)的源解析、O3的区域来源等方面已有大量研究(Wang et al., 2017;Gao et al., 2019; Shu et al., 2020), 但这些研究大多集中在华北平原、长江三角洲和珠江三角洲等人口密集的发达城市群, 关于四川盆地的研究相对较少.同时, 对四川盆地污染过程的天气环流背景场的研究主要集中在冬季雾霾污染(李展等, 2015; 邵梦琪等, 2018; 郭倩等, 2018), 关于夏季臭氧污染环流背景的相关研究比较缺乏.并且不同主导污染物引起的污染天气中, 气象条件的特征并不完全相同.
2019年8月8—18日, 第十八届世界警察和消防员运动会(以下简称世警会)在成都举办, 运动会期间发生了连续7 d的高温和高浓度臭氧污染天气(超过GB 3095-2012中二级标准的要求), 成都平原O3日最大8小时平均浓度(以下简称O3-8 h)最大可达276 μg·m-3, 给世警会的环境空气质量保障带来了风险.本研究以成都市世警会期间持续的高浓度臭氧污染为例, 分析臭氧浓度的演变规律及气象条件特征, 并研究污染过程中天气环流背景及边界层结构的变化特征, 以期为成都平原O3污染预报预警提供预报思路与技术指导, 同时对四川盆地开展应对持续性大气污染防治工作具有重要意义.
2 数据与方法(Data and methods) 2.1 数据来源本研究采用的污染资料为2015—2019年成都平原(成都市、德阳市、绵阳市、眉山市、资阳市、乐山市、遂宁市、雅安市)38个污染监测站点夏季O3浓度逐小时观测资料, 数据来源于全国城市空气质量实时发布平台(http://beijingair.sinaapp.com/), 按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)计算O3-8 h, 同时为了保证数据的可靠性, 将由于不可抗(停电、仪器校准)因素出现的缺测值剔除.气象资料为中国气象数据共享网(http://cdc.cma.gov.cn)的地面气象站逐时观测资料(温度、相对湿度、降水、风速、风向、气压), 原始数据文件已经过严格的质控和检验.高低空环流场数据为欧洲中心(ECMWF)的逐日ERA-interim再分析资料, 空间分辨率为0.125°×0.125°, 时间间隔为6 h.后向轨迹(HYSPLIT)模式采用的气象资料为美国环境预报中心(NCEP)提供的2015—2019年夏季全球资料同化系统数据(GDAS), 水平分辨率为0.5°×0.5°, 时间分辨率为6 h.地形数据为SRTMDEMUTM 30 m分辨率的DEM高程数据, 研究区域及周边地形和监测站点分布如图 1所示.
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| 图 1 四川省及成都平原地形和监测站点分布 Fig. 1 Distribution of topography and monitoring sites in Sichuan Province and Chengdu Plain |
按《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中二级标准的浓度限值(160 μg·m-3)进行臭氧的超标判定, O3-8 h大于160 μg·m-3, 则为超标.利用2015—2019年夏季成都平原臭氧逐日监测数据, 分析成都平原的臭氧区域污染情况及各城市之间的差异.将臭氧与气象要素进行相关性分析并确定主导气象因子.为了更好地研究污染时段内气团运动轨迹对成都平原大气污染的影响, 采用HYSPLIT模式(Wang et al., 2009)对典型污染个例进行后向轨迹聚类, 并结合高低空环流背景场进行分析.为更好地研究世警会期间成都平原臭氧污染过程, 本文选取近5年来同期臭氧污染较相似的2016年8月的个例进行比较分析.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 近5年夏季臭氧浓度变化对2015—2019年夏季(6—8月)成都平原区域平均O3-8 h超标情况进行统计, 结果见表 1.与2015年相比, 2019年夏季成都平原平均O3-8 h的90百分位数和最大浓度分别增加了12.13%和18.52%, 这可能与极端高温天气的增加密切相关(张克新等, 2020).图 2为2015—2019年夏季成都平原各城市O3-8 h的时空分布, 其中, 2015年7月的区域性臭氧污染最严重, 2016年有所好转, 2017年7月中旬成都平原出现较为严重的区域性污染, 2018年和2019年7月臭氧污染减弱, 但6月上旬和8月中下旬的臭氧超标情况增多.如图 2e所示, 世警会期间(2019年8月8—18日)成都平原出现了较为严重的持续性区域臭氧污染, 2016年8月16—26日也出现了类似的持续臭氧污染.
| 表 1 2015—2019年6—8月成都平原平均O3-8 h浓度特征 Table 1 Characteristics of average O3-8 h concentration over Chengdu Plain from June to August, 2015 to 2019 |
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| 图 2 2015—2019年6—8月成都平原各城市O3-8 h浓度时空分布 (a.2015年, b.2016年, c.2017年, d.2018年, e.2019年) Fig. 2 Spatial and temporal distribution of O3-8 h concentration during summer over Chengdu Plain (a.2015, b.2016, c.2017, d.2018, e.2019) |
图 3为2019年世警会期间和2016年8月污染个例的成都平原各城市O3-8 h浓度时空分布特征, 在这两次持续高污染事件中, 臭氧均出现两个高值阶段, 2019年的污染过程分别为8月10—13日、15—18日, 2016年的污染过程为8月19—21日、22—25日, 在持续污染期间出现的小波动和间断主要与冷空气侵入引起的降温降水作用有关, 8月13—14日平均温度为27.7 ℃, 累计降水量为975 mm.
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| 图 3 2019年世警会期间(a)和2016年8月污染个例(b)成都平原各城市O3-8 h浓度时空分布 Fig. 3 Spatial and temporal distribution of O3-8 h concentration in each city in Chengdu Plain during the World Police Conference in 2019(a) and August 2016(b) |
世警会期间成都平原区域平均O3-8 h浓度为(156.26±41.35) μg·m-3(2016年个例的平均值为(144.48±43.86) μg·m-3).根据世警会期间O3-8 h的时空分布及变化特征(图 3a), 将此次臭氧污染事件分为前期、中期、后期进行讨论.在污染前期(8月10—11日、14—15日), 臭氧浓度主要以成都为中心并在东北方向的德阳、绵阳等人口密集、工业发达的城市较严重.在污染中期(8月12日、16—17日), 由于高空槽脊的加深, 成都平原受槽后偏北气流的影响(见3.4节), O3污染高值区进一步向成都平原中部(眉山、资阳和遂宁)和西南部(乐山、雅安)扩张.在污染后期(8月13日、18日), 川南地区受槽底偏西北气流的影响, 成都平原O3污染逐渐减弱并移至川南地区.与2016年相比, 2019年的O3污染持续时间较2016年短, 但污染范围更大且空间移动特征更显著, 其中, 8月10—12日德阳连续3 d达到中度污染, 8月11日O3-8 h浓度达276 μg·m-3, 达到重度污染.
图 4为成都市2019年世警会期间和2016年8月污染个例的O3、NO2、CO逐时序列, 2019年世警会期间成都市平均CO与NO2浓度较2016年污染期间分别降低21.21%和9.55%, 但臭氧浓度偏高, 说明成都市在采取有效管控措施的前提下(http://sthj.chengdu.gov.cn/), 世警会期间出现持续性高浓度的臭氧污染过程与气象条件密切相关, 光化学反应生成O3的反应过程占主导(式(1)~(3)) (Zou et al., 2019).
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| 图 4 成都市2019年世警会期间和2016年8月污染个例的O3、NO2和CO逐时序列 Fig. 4 Time series of O3, NO2 and CO pollution during the World Police Conference in 2019 and August 2016 in Chengdu |
综合考虑地面气温、相对湿度、站点气压、能见度和风速对臭氧浓度的影响, 讨论世警会期间成都平原各城市逐时气象因子与臭氧浓度的相关性, 结果如表 2所示.温度、气压、相对湿度、风速和能见度与O3具有显著的相关性, 均通过0.05的显著性检验.其中, 温度、风速(雅安除外)和能见度与O3呈显著正相关, 风速对O3浓度的影响比较复杂, 世警会期间成都平原主要为静小风, 频率为60.07%, 加上盆地内特殊的地形, 容易形成局地环流, 在一定风速情况下, 造成O3及其前体物的积累, 呈现显著正相关；而相对湿度和气压与O3呈显著负相关, 这与程念亮等(2016)、王开燕等(2012)的研究结果一致.气象要素对臭氧浓度变化影响的单因子线性拟合结果得出地面臭氧浓度与气温和相对湿度相关性最显著, 这与胡成媛等(2019)利用非线性广义相加模型GAM研究得到的结论一致.进一步研究得出, 成都平原温度、相对湿度和风速与O3浓度的关系如图 5所示, 发现最有利于高浓度臭氧形成的气象条件为：温度为33~37 ℃, 相对湿度为30%~50%, 风速为0~2.5 m·s-1.这是因为温度越高, 太阳辐射越强, 分子碰撞更加频繁, 有利于促进光化学反应生成O3.安俊琳等(2009)研究发现, 当相对湿度在60%左右时, 光化学反应强度存在极限值, 相对湿度过大时, O3前体物NOx和CO的光化学反应强度随相对湿度增大而减小；Wang等(2016)和Tong等(2017)发现臭氧浓度与风速不是简单的线性关系, 地面臭氧浓度与小于4 m·s-1的风速呈正相关, 成都平原静风频率高进一步导致臭氧及其前体物的积累.
| 表 2 2019年世警会期间成都平原各城市逐时气象因子与O3的相关性 Table 2 Correlation between hourly meteorological factors and O3 over Chengdu Plain during the World Police Conference in 2019 |
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| 图 5 温度、相对湿度、风速与O3的关系 Fig. 5 Relationship between temperature, relative humidity, wind speed and O3 |
成都平原位于盆地西部, 地形地貌特殊, 城市化发展迅速, 静小风频率高(Ning et al., 2017), 不同的风场会显著影响到成都平原的臭氧浓度及空间分布.为探讨成都平原之间的传输作用, 首先对各城市风玫瑰图进行分析, 结果如图 6所示.
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| 图 6 2019年世警会期间成都平原风玫瑰图 Fig. 6 Wind rose map of Chengdu Plain during the World Police Conference in 2019 |
世警会期间, 成都平原主要为偏北风和西北风(眉山、雅安和乐山除外), 但风速较2016年减弱, 平均风速为(1.36±0.80) m·s-1.其中, 眉山和乐山主要为偏西风, 雅安盛行西南风, 这可能是由于槽后西北气流受到地形的阻挡, 在雅安附近形成局地环流偏转为西南风, 在眉山、乐山转为偏西风.其中, 各城市平均风速排序为：绵阳((1.81±0.86) m·s-1)>资阳((1.52±0.86) m·s-1)>成都((1.39±0.80) m·s-1)>乐山((1.38±0.65) m·s-1)>德阳((1.30±0.79) m·s-1)>雅安((1.28±0.70) m·s-1)>眉山((0.92±0.62) m·s-1).
近地面的风向受复杂下垫面, 如地形、城市热岛和山谷风等局地因素的影响较大.因此, 利用HYSPLIT模式, 将成都市(103.87°E, 30.75°N)设置为轨迹的起点, 轨迹高度为500 m, 后推时间为72 h, 进行轨迹的计算和输出, 得到的气流轨迹既可以代表近地面风的流动、反映研究区域周围气流的流动特征, 又能降低近地面摩擦力的影响(王芳等, 2009).采用总空间方差(TSV)方法选取最佳聚类数目(周沙等, 2017), 世警会和2016年期间O3污染的后向轨迹聚类数分别为3和4(图 7).由图 7a可知, 世警会期间成都平原500 m上空污染物来源主要为北东北气流, 其中, 有70.45%的气流从甘肃南部经广元到达成都平原, 其次有27.27%的气流直接来自于川南地区的东南气流, 还有2.27%的气流来自内蒙古经宁夏、甘肃达到成都平原的远距离的输送.结合2019年和2016年的后向轨迹结果可知, 成都平原的高浓度臭氧主要为东北和东南气流的输送.
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| 图 7 2019年8月(a)和2016年8月(b)O3持续污染过程的后向轨迹聚类分析 Fig. 7 Cluster analysis of the backward trajectory of the O3 continuous pollution process in August 2019(a) and August 2016(b) |
四川盆地夏季天气形势多变, 易受西南低涡、高原低涡、副热带高压边缘西南气流等天气系统的影响(宋雯雯等, 2017; 张春辉等, 2019).将世警会期间臭氧污染的高低空环流分为两个污染过程, 如图 8~9所示.其中, 过程1为污染较严重且气温较高的8月10—12日, 过程2为污染最严重的高温时段(8月16—18日).
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| 图 8 2019年8月世警会期间臭氧污染过程1(8月10—12日)不同发展阶段高低空天气形势与环流背景场 (开始阶段为2019年8月9日2：00, 增长阶段为2019年8月11日2：00, 减弱阶段为2019年8月14日8：00, 时间均为北京时；其中流线代表U、V风的合成, 等值线代表等高线(间隔40 m)/海平面气压(间隔6 hPa), 填色图代表温度场(间隔5 ℃), 绿色圆点代表成都) Fig. 8 High-low-altitude weather situation and circulation background field at different development stages of the World Police Conference ozone pollution process 1 (August 10th —12th) in 2019 (The starting stage started at 2:00 on August 11th, the weakening phase started at 8:00 on August 14th, all times were Beijing time; the streamline represents the synthesis of U and V winds, the contours represent lines of equal height (interval 40 m) / Sea level pressure (interval 6 hPa), and the coloring map represents the temperature field (interval 5 ℃), the green dot represents Chengdu) |
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| 图 9 2019年8月世警会臭氧污染过程2(8月16—18日)不同发展阶段高低空天气形势与环流背景场 (开始阶段为2019年8月15日8：00, 增长阶段为2019年8月17日8：00, 时间均为北京时；其中流线代表U、V风的合成, 等值线代表等高线(间隔40 m)/海平面气压(间隔6 hPa), 填色图代表温度场(间隔5 ℃), 绿色圆点代表成都) Fig. 9 High-low-altitude weather situation and circulation background field at different development stages of the World Police Conference ozone pollution process 2 (August 16th—18th) in 2019 (the starting stage started at 8:00 on August 15th, and the growth stage was started at 8:00 on August 17th, all times were Beijing time; the streamline represents the synthesis of U and V winds, the contours represent lines of equal height (interval 40m) / Sea level pressure (interval 6 hPa), and the colouring map represents the temperature field (interval 5 ℃), the green dot represents Chengdu) |
过程1：8月8—9日500 hPa上为两槽两脊(图 8a), 成都平原位于弱槽底部, 西太平洋副热带高压西伸北跳；低层等高线稀疏(图 8d、图 8g)；地面为弱高压(图 8j), 下沉气流明显, 天气形势较好, 有利于促进臭氧光化学反应, 同时, 南海和东海的热带气旋周围的下沉气流会将上层高浓度的臭氧向下输送.10—12日500 hPa的槽脊不断东移发展(图 8b), 与华南的低压中心合并, 向南加深, 成都平原依旧受西北气流控制, 气温维持在35 ℃左右；低层南海附近的低压中心北移至长三角地区(图 8e、图 8h)；地面偏北风加强, 臭氧浓度加强.13—14日500 hPa高空槽东移入海减弱(图 8c), 偏北风减弱, 并伴有一次弱的降温降水过程, 臭氧浓度降低.
过程2：8月15—16日500 hPa上槽东移发展(图 9a), 与黄海的低压中心合并, 向南加深；以高温晴好天气为主(图 9c、图 9e)；地面为均压场(图 9g), 风速较小, 水平扩散能力有限.17—18日500 hPa上槽与低压中心完全合并(图 9b), 受西北气流控制, 持续升温并维持在35 ℃以上；700 hPa和850 hPa上低压中心北移至我国华北地区(图 9d、图 9f)；近地面大气层结稳定(图 9h), 温度较高, 容易导致前体物NOx、CO、VOCs等迅速积累, 光化学反应生成更多的臭氧(Hu et al., 2018; 严仁嫦等, 2018).
过程1和过程2由于高空槽脊的加深, 成都平原受槽后偏北气流的影响, 槽脊的移动特征与臭氧污染的空间分布特征一致, 即由西北向东南移动加强再减弱.与世警会期间的环流形势相比, 2016年8月持续性高浓度O3污染过程中, 高空主要受纬向环流控制, 低层以弱的偏东或偏南气流为主, 而地面主要受均压场或低压场控制, 偶尔伴有弱的辐合场.
3.5 垂直剖面分析本研究利用怀俄明大学天气数据网站(http://weather.uwyo.edu/wyoming/)温江站的探空资料绘制了污染时期内不同高度上温度的变化(图 10、图 12).世警会期间臭氧污染过程1, 开始阶段：8月9日8：00起(图 10a), 近地面存在明显的逆温, 高度基本位于500~1000 m, 成都平原上空大气以下沉气流为主(图 11a), 14：00(图 11b), 风速减小, 不利于低层扩散.8月10日8：00(图 10b)逆温层发展增强, 厚度为500 m, 并在1 km处形成双层逆温, 700 hPa以上降温(图 11c), 700 hPa以下增温, 最大增幅6 ℃位于850 hPa, 温度层结稳定度较低, 此时盆地污染相对较轻.增长阶段：8月11日(图 10c), 从两个时次的温度廓线上都能够看到明显的残余层, 高度基本位于3.5~4.5 km, 这种高低空逆温的大气层结更有利于污染物在四川盆地低层聚集(Ning et al., 2018; 郭倩等, 2018; Zhu et al., 2018), 成都平原600 hPa以下24 h温差为负(图 11e~11f), 600 hPa以上均为正, 最大增幅6 ℃, 大气层结十分稳定, 污染物扩散不利.减弱阶段：8月12日夜间—13日(图 10d~10e)残余层厚度减小, 近地面逆温也逐渐缓解, 300 hPa以下降温(图 11h~11i), 冷空气的活动打破静稳的温度层结, 13—14日降温降水, 污染物浓度开始显著下降.
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| 图 10 2019年8月世警会期间臭氧污染过程1(8月9—14日)的温度垂直廓线 Fig. 10 Vertical temperature profile of ozone pollution process 1 (August 9th—14th) during the World Police Conference in 2019 |
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| 图 11 2019年世警会期间高温与臭氧污染过程1中开始、增强和减弱阶段的24小时变温(℃)和U、W合成风通过(30.625°N, 104°E)的剖面图 (黄色圆点代表成都, 黑色阴影为地形, 箭头为U、W*10合成矢量) Fig. 11 The cross-section of the 24-hour temperature change (℃) and U, W synthetic wind passing (30.625°N, 104°E) during the starting, strengthening, and weakening stages of the high temperature and ozone pollution process 1 (yellow dots represent Chengdu, the black shadow is the terrain, and the arrow is the composite vector of U, W*10) |
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| 图 12 2019年8月世警会期间臭氧污染过程2(8月15—18日)的温度垂直廓线 Fig. 12 Vertical temperature profile of ozone pollution process 2 (August 15th—18th) during the World Police Conference in 2019 |
过程2：8月15日(图 12a)近地面逆温层逐渐发展, 夜间温度超过30 ℃, 低层正变温, 高层负变温, 开始形成第2次高浓度臭氧污染.16日(图 12b)成都上空出现多个浅薄的逆温层, 成都平原700 hPa上24小时温差均为正(图 13c), 最大增幅4 ℃位于300 hPa, 17日20：00高层(约4.5 km)的温度递减率要明显高于早晨8：00, 低层降温高层增温(图 13e), 导致污染物浓度高.18日(图 12d)低层逆温与高层逆温厚度明显减弱, 风速加强(图 13f), 有利于污染物的扩散传输.
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| 图 13 2019年世警会期间高温与臭氧污染过程2中开始、增强和减弱阶段的24小时变温(℃)和U、W合成风通过(30.625°N, 104°E)的剖面图 (黄色圆点代表成都, 黑色阴影为地形, 箭头为U、W*10合成矢量) Fig. 13 The cross-section of the 24-hour temperature change (℃) and U, W synthetic wind passing (30.625°N, 104°E) during the starting, strengthening, and weakening stages of the high temperature and ozone pollution process 2 (yellow dots represent Chengdu, the black shadow is the terrain, and the arrow is the composite vector of U, W*10) |
1) 与2015年相比, 2019年夏季成都平原平均O3-8 h的90百分位数和最大浓度分别增加了12.13%和18.52%, 成都市及周边地区O3浓度呈上升趋势, 近5年夏季7月区域性臭氧污染减弱, 6月上旬和8月中下旬的臭氧超标情况增多.
2) 2019年世警会期间成都平原O3累计超标日数为7 d, 超标率高达64%, 臭氧污染出现两个高值阶段(8月10—13日、15—18日).与2016年同期类似污染个例相比, 世警会期间成都平原的臭氧污染持续时间稍短, 但高浓度臭氧污染范围更大且空间移动特征更显著, 受气象因子的影响较大.
3) 综合气象因子分析, 成都平原O3浓度与气温和相对湿度的相关性显著, 与温度、风速和能见度呈正相关, 与相对湿度和气压呈负相关.高温(33~37 ℃)、低湿(30%~50%)、弱风(1~2.5 m·s-1)的气象条件有利于高浓度O3的产生.结合后向轨迹, 2019年世警会期间主要受来自甘肃南部的东北气流的控制(70.45%), 2016年污染事件中成都主要受来自重庆西部的东南气流的影响(52.63%).
4) 从环流形势分析, 2019年世警会期间, 过程1(8月8—9日)和过程2(8月15—16日)成都平原500 hPa上中高纬为两槽两脊, 槽脊不断东移与低压中心合并向南加深发展, 成都平原受槽后西北气流控制, 而地面为弱高压且位于热带气旋的左侧或为均压场控制, 下沉气流明显, 气温维持在35 ℃左右, 有利于光化学反应生成更多的O3, 造成区域性污染.
5) 综合环流场配置和垂直温度层结, 2019年世警会期间, 成都上空多次出现近地面逆温和高空逆温的双逆温大气层结结构, 同时, 成都平原700 hPa以下低层为负变温, 700 hPa以上为正变温, “暖盖效应”明显, 大气层结十分稳定, 8月13—14日降温降水作用打破了不利于污染物扩散的环流场配置和稳定的温度层结, 但由于特殊地形造成的局地环流, 开始了新一轮的污染.
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