环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (3): 853-862
引用本文
姬艺珍, 郭伟, 胡正华, 等. 2021. 太原市PM2.5积累特征及重污染天气成因分析[J]. 环境科学学报, 41(3): 853-862.
Ji Y Z, Guo W, Hu Z H, et al. 2021. Accumulation characteristics of PM2.5 and the causes of serious pollution weather in Taiyuan city, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 41(3): 853-862.
太原市PM2.5积累特征及重污染天气成因分析    [PDF全文]
姬艺珍1, 郭伟2, 胡正华1, 王雁2, 闫世明2, 王小兰2    
1. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 应用气象学院, 南京 210044;
2. 山西省气象科学研究所, 太原 030002
收稿日期: 2020-06-04; 修回日期: 2020-09-07; 录用日期: 2020-09-07
基金项目: 山西省面上自然科学基金项目（No.201901D111465）；山西省面上青年基金项目（No.201801D221333，201801D221334）
作者简介: 姬艺珍(1997-), E-mail: 2942796109@qq.com
通讯作者（责任作者）: 郭伟, E-mail: guoweixixi@163.com
胡正华, E-mail: zhhu@nuist.edu.cn
摘要：收集了太原市2014-2018年秋冬季（10月-翌年2月）PM2.5、SO2、NO2和CO浓度数据以及对应时刻气象资料，基于逐日PM2.5在16：00-01：00时的变化将其分为消散过程、慢速积累过程和快速积累过程，从PM2.5积累的角度分析了太原市PM2.5的污染特征及影响因素，并将其运用于重污染天气形成过程的探讨.结果表明，太原秋冬季慢速积累过程占比最高为44%，快速积累过程占27%，消散过程占29%.10月以慢速积累为主占比超过60%，11和12月快速积累占比最高接近40%，1、2月慢速积累再次占主导地位；快速积累过程占比最高的年份为2014年和2016年均超过35%，慢速积累和消散占比最高的年份均为2017年.慢速积累状态下，二次污染物的生成有助于PM2.5的积累速率增加；快速积累状态下一次污染物对PM2.5积累速率影响更明显；发生快速积累时，来自临汾、晋城等东南方向区域输送显著增加.太原市重污染天气的形成过程以慢速积累为主，占比77%.重污染天气下，市区多以硫酸盐和硝酸盐复合污染为主，而郊区以硝酸盐污染为主.
关键词：太原    PM2.5    积累特征    重污染成因    
Accumulation characteristics of PM2.5 and the causes of serious pollution weather in Taiyuan city, China
JI Yizhen1, GUO Wei2, HU Zhenghua1, WANG Yan2, YAN Shiming2, WANG Xiaolan2    
1. Collaborative Innovation Center of Meteorological Disaster Forecast, Early-Warning and Assessment, School of Applied Meteorology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
2. Shanxi Institute of Meteorological Sciences, Taiyuan 030002
Received 4 June 2020; received in revised from 7 September 2020; accepted 7 September 2020
Abstract: Air quality and synchronous meteorological data of Taiyuan city during 2014-2018 (October to February of the next year) were collected,including the concentrations of PM2.5,SO2,NO2 and CO in autumn and winter. According to the change process of PM2.5 from 16:00 to 0:00 divided into dissipation,slow accumulation and fast accumulation processes based on the accumulation rate,the accumulation characteristics of PM2.5 and influencing factors were analyzed and applied to discussing the formation of heavy pollution weather. The results show that,the slowest accumulation process in autumn and winter of Taiyuan accounts for 44%,the fast accumulation process accounts for 27% and the dissipation process accounts for 29%. The slow accumulation accounted for more than 60% in October,and the rapid accumulation accounted for nearly 40% in November and December,but slow accumulation dominate it again in January and February. The fast accumulation process accounted for over 35% in 2014 and 2016, while slow accumulation process and dissipation process dominate it in 2017. In the slow accumulation state,the secondary pollutants contribute significantly to the PM2.5 accumulation rate,while the primary pollutants contribute more in the fast accumulation state. When rapid accumulation occurred,the transportation from southeast regions such as Linfen and Jincheng city increased significantly. Almost 77% of the serious pollution weather was caused by slow accumulation. Under such weather,the primary pollutants in urban area were sulfate and nitrate,while nitrate was primary in suburban area.
Keywords: Taiyuan city    PM2.5    accumulation characteristics    causes of serious air pollution    
1 引言(Introduction)

由高浓度PM2.5引起的灰霾天气在京津冀、汾渭平原等地频繁发生(刘海猛等, 2018; 黄小刚等, 2019;蔡子颖等, 2019), 对生态环境和公众健康均产生了显著影响, 已经成为社会和公众关注的焦点(Vodonos et al., 2018; Lin et al., 2018).近年来, 政府为改善空气质量采取了很多措施, 迁移工厂、限制燃煤、机动车限行等(Gao et al., 2020), 这些控制使得本地排放的颗粒物和前体物浓度均有所降低(Lin et al., 2018), 对有效防治区域高PM2.5浓度事件发生起到一定的作用, 然而由于不利气象条件等因素部分地区PM2.5浓度仍然出现反弹(宿文康等, 2019).目前对PM2.5污染天气的成因已有较多研究, 发现二次转化是重污染天气的主要成因(Zhang et al., 2018b；梁晓宇等, 2019), 也有研究表明灰霾天气下PM2.5中水溶性无机离子显著提升, 大气二次转化过程增强, 硫酸盐对PM2.5总质量的贡献显著提高(丁新航等, 2019)；稳定的大气环流背景场、高湿度低风速的地面气象条件也是重污染形成的必备条件(李义宇等, 2018)；除本地源的积累和稳定的气象条件, 区域传输也是重污染天气形成的主要原因之一(韩霄等, 2014;杨浩等, 2017).李令军等(2016)对北京全年重污染天气过程进行了分类, 认为秋冬季PM2.5污染过程多为积累型污染天气, 而不同的大气污染过程会出现不同的PM2.5积累特征, 但很少有研究专门关注PM2.5的积累过程(Lou et al., 2016), 研究PM2.5的增长特征及成因有助于环境部门明确大气防控重点.目前, 多项研究对PM2.5“爆发性增长”的成因进行了探讨, 吴进等(2017)对北京一次重污染过程研究发现外源性污染物传输导致了PM2.5“爆发性增长”, 并引发后期持续污染天气；孟丽红等(2020)对天津一次污染过程分析指出区域传输是造成前期污染物快速积累的主要原因；胡京南等(2019)分析了两次重污染过程指出PM2.5“爆发性增长”是本地积累、区域传输和二次转化的综合结果.这些研究虽有助于了解PM2.5快速增长的机理, 但存在PM2.5增长特征划分标准、影响因子方面的差异, 也较少对区域长期重污染天气PM2.5增长特征和污染来源进行分析, 缺乏对本地源和外源传输主导重污染天气的总体判断.因此, 本文基于太原市2014—2018年秋冬季大气污染物和气象观测资料, 对太原市秋冬季PM2.5积累特征和污染来源进行分析, 给出了PM2.5快速增长划分标准, 并运用于太原市2014—2018年全部重污染过程的探讨, 以期为有效应对重污染天气提供科学支撑.

2 资料和方法(Materials and methods) 2.1 研究区特征及资料收集

太原市地处山西省中部, 太原盆地的北端, 东、西、北三面环山, 南与汾渭平原相接, 是京津冀大气污染传输通道2+26城市之一, 工业结构及地形因素造成了太原市较为严重的大气污染(Meng et al., 2007;He et al., 2017).近年来, 随着大气污染防治工作的深入, 太原市大气污染由煤烟型转为煤烟-汽车尾气型污染综合作用阶段, PM2.5、SO2、NO2等污染问题凸显.本研究收集了山西省太原市大气环境质量监测国控站点小店站和上兰站2014—2018年秋冬季(例2018年秋冬季为2018年10月—2019年2月)PM2.5、SO2、NO2和CO浓度逐时数据、对应时刻小店气象站气温、湿度和风速资料及逐日首要污染物资料, 大气环境资料来源于山西省生态环境监测中心, 气象资料来源于山西省气象信息中心.小店站位于太原市南部, 属人口密集且有工业分布的城市区域, 既有城市居住属性又兼具工业产业园区特征, 代表城市混合功能区大气污染特征；上兰站位于太原西北部郊区, 功能为清洁对照点, 产业以旅游为主, 基本无工业污染源, 能代表太原清洁市郊大气污染特征, 站点分布见图 1.

图 1 环境和气象监测站点分布图 Fig. 1 Distribution of environmental and meteorological monitoring stations
2.2 PM2.5积累速率划分方法

PM2.5的积累能力受到大气环境容量和污染物排放特征的共同影响, 工业结构及总量接近的地区可能由于大气环境容量的差异, PM2.5的积累特征存在显著区别, 因此, 不同地区PM2.5爆发性增长标准会存在差异.吴进等(2017)将一次8 h内PM2.5上升201 μg·m-3的过程定义为“爆发性增长”, 胡京南等(2019)将5 h内PM2.5上升超过100 μg·m-3的过程定义为“爆发性增长”, 这些均是基于单次重污染天气过程或经验判断的“爆发性增长”标准, 存在区域适用性的问题.本文提出一种通过PM2.5日变化提取PM2.5积累过程的方法, 同时给出了不同积累速率的划分标准.

图 2a给出了2014—2018年秋冬季太原市小店和上兰两个站点的PM2.5日变化过程, 从图中可以看出, 两站日变化差异大, 小店站呈典型“双峰双谷”型, 两个峰值分别出现在清晨09:00和夜晚01:00, 而上兰站仅在06:00有一个较显著的“低谷”, 这种城郊PM2.5日变化的差异在北京等其他地区也有体现(刘洁等, 2008; 赵晨曦等, 2014).进一步分析小店的日变化过程, 包含有一个显著下降过程(9:00—16:00)和一个显著上升过程(16:00—01:00), 而上兰则并不显著, 表明16:00—01:00太原市城区大部分时间PM2.5的变化可能都表现为显著的上升特征, 16:00以后随着气温下降, 稳定的大气层结逐步形成, 加之该时段社会活动的加强, 人为排放源增加, 易出现PM2.5的积累现象；经统计, 该时段亦是一天中发生积累概率最大的时间段, 出现概率超过70%, 因此, 该时段PM2.5的积累特征能较好地反映其积累能力.

图 2 PM2.5日变化特征(a)及PM2.5积累过程(b) Fig. 2 The diurnal variation characteristics(a) and accumulation process(b) of PM2.5

收集了小店站2014—2018年共742 d 16:00—01:00的PM2.5的浓度, 对16:00—01:00变化曲线进行拟合, 将拟合方程的斜率定义为该段时间PM2.5的积累速率, 由此得出逐日PM2.5在16:00—01:00时的积累速率, 图 2b即为该地区秋冬季的平均积累速率3.60 μg·m-3·h-1.由于气象特征、污染物排放的差异, 不同时间PM2.5积累速率会存在明显差异, 将16:00—01:00积累速率定义为α, 并根据α的大小将积累过程分为3类：①α < 0, 表示受气象条件的影响显著表现为消散过程; ②收集α>0的部分定义为α′, 计算平均值α′(本研究中α′=7.29), 当α < α′时, 表明积累过程较为缓慢, 定义为慢速积累过程；③当α>α′时, 表明积累过程较为迅速, 定义为快速积累过程.

2.3 后向轨迹分析方法

使用HYSPLIT4模型来分析太原市不同积累天气下的大气污染物的来源和输送轨迹(Draxler et al., 1999), 该模型常用来分析污染物来向和潜在源区(符传博等, 2020; 折远洋等, 2020).本研究的后向轨迹计算起始高度选取为300 m, 轨迹运行时间选择为72 h, 时间间隔取为1 h.浓度权重轨迹分析法(CWT)是一种计算潜在源区气流轨迹权重浓度, 反映不同轨迹的污染程度的方法, 可以定量给出气流途径区域每个网格的平均权重浓度(Hsu et al., 2003; 王郭臣等, 2014).用于后向轨迹模式计算的气象场资料(2014年10月—2019年2月)为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS, Global Data Assimilation System)数据, 每日4个时次, 水平分辨率为1°×1°.

3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 太原市秋冬季PM2.5积累特征分析

根据逐日16:00—01:00 PM2.5变化特征, 以不同积累发生的天数来分析年、月积累特征分布.图 3为2014—2018年秋冬季16:00—01:00 3类PM2.5变化过程, 结果显示, 有216 d出现消散, 发生消散时平均浓度从92 μg·m-3下降53 μg·m-3, 过程占比为29%；有327 d为慢速积累, 发生慢速积累时平均浓度从51 μg·m-3上升到79 μg·m-3, 平均积累速率为3.29 μg·m-3·h-1, 过程占比为44%, 有200 d为快速积累, 发生快速积累时平均浓度从76 μg·m-3上升到188 μg·m-3, 平均积累速率为13.81 μg·m-3·h-1, 过程占比为27%.

图 3 PM2.5在16:00—01:00的3种变化过程 Fig. 3 Three kinds of change processes of PM2.5 from 16:00 to 01:00

图 4给出了不同月份和不同年份发生3种积累过程天数的占比分布图, 从月变化来看, 10月PM2.5积累过程以慢速积累为主, 占比超过60%, 其次是消散过程, 发生快速积累的天数较少；11、12月PM2.5发生消散过程的天数与10月大致相当, 但是快速积累发生的天数有大幅增长, 占比超20%；1、2月发生消散的天数较前几月占比增加, 同时快速积累过程占比逐步减少, 至2月快速积累过程占比较12月减少15%, 慢速积累再次占主导地位, 表明1—2月的大气扩散条件要好于前几个月.总的来看, 太原秋冬季PM2.5积累过程的特征呈现为慢转快再转慢, 进一步统计了发生不同积累过程后第二日的PM2.5浓度水平显示, 3种积累形式下第二日PM2.5平均浓度分别为57、79和140 μg·m-3, 因此, 当日的积累速率对第二日PM2.5浓度有显著影响.

图 4 不同年份和月份PM2.5积累特征分布 Fig. 4 The distribution of PM2.5 accumulation characteristics in different years and months

从年变化来看, 消散日数2017年最多, 2015、2016和2018年相当, 2014年最低, 2017和2014年发生消散过程的天数占比差值达到8%；表明近年来2017年大气自净能力或总体气象扩散条件最好.除2016年外, 各年均以发生慢速积累过程天数占比最高约45%, 2016年慢速积累过程的天数占比较低为34%；近年, 发生快速积累过程天数总体呈波动减少态势, 结果显示, 2017、2018年下降到约20%, 明显低于2014、2015年, 2016年为异常偏高年份快速积累占比达36%.研究显示, 2016年秋冬季华北地区多次出现持续性大范围PM2.5污染天气, 使得2016年为近年污染最为严重的一年(Shao et al., 2018), 空气质量好转出现停滞, 这与太原空气质量变化特征类似, 本地污染物的积累加之大范围污染物传输可能是2016年快速积累过程显著高于其他年份的原因之一, 而2017和2018年快速积累过程的大幅减小, 表明在有效的大气污染防控措施下, 本地污染物排放下降, 总体PM2.5污染有所减轻.

3.2 气象因素和前体物对PM2.5积累速率的影响

气温、相对湿度、风速等均对PM2.5积累和扩散过程有显著影响, 研究指出风速、相对湿度与PM2.5的相关性较强, 而冬季的气象因素对PM2.5质量浓度的影响比其他季节更为显著(杨兴川等, 2017;Cai et al., 2018)；另一方面, 大气中SO2、NO2等通过复杂的化学作用氧化为硫酸盐、硝酸盐等也能导致PM2.5浓度升高(陈辰等, 2016; 刘寿东等, 2018), 其中NO2除了能转化为硝酸盐外, 还参与了SO2向硫酸盐的转化, 气溶胶中碱性组分捕获SO2后能被NO2氧化形成硫酸盐(Zhang et al., 2018a), 在极端污染事件中, 活性氮是维持硫酸盐生成的重要途径, NO2作为氧化剂参与SO2氧化生成硫酸盐的效率要显著高于O3和H2O2(Cheng et al., 2016), 因此NO2与二次污染物的生成密切相关.

表 1给出了PM2.5不同积累速率下对应时刻(16:00—01:00)气象因子和前体物浓度特征及与各因子的相关关系.从表中可以看出, 快速积累过程平均气温更低, 风速更小, 湿度更高, 表明快速积累过程的大气层结更加稳定和湿润；两种过程中前体物的浓度也有明显不同, 快速积累过程中SO2浓度增加明显, 二者相差1倍以上, 而NO2浓度增加幅度则较小, 表明太原及周边地区煤烟型污染仍旧突出.从相关关系来看, 当PM2.5慢速积累时, 积累速率同气温和湿度的相关性不明显, 仅与风速呈显著负相关, 风速越大积累速率越慢, 即慢速积累过程中也存在消散现象；积累速率同SO2浓度和NO2浓度均呈显著正相关, 表明慢速积累的状态下, 二次污染的前体物与PM2.5积累速率之间的相关性很好, 因此可能存在较为显著的二次反应过程, 并对PM2.5的积累速率产生影响.当PM2.5快速积累时, 积累速率与气象因素、NO2浓度的相关性均不显著, 仅与SO2呈显著正相关, 表明快速积累发生时, 大气层结极为稳定, 气象要素基本处于恒定状态；另一方面, NO2参与的二次污染物生成过程减弱, 而与SO2高相关性可能是一次污染物中也包含较高浓度的SO2, 因此, 快速积累状态下一次污染物的占比有所提高.

表 1 不同积累速率下气象条件及前体物对比及其与PM2.5的相关关系 Table 1 Comparison of meteorological conditions and the precursors, and their relationship with PM2.5 accumulation rates

为了进一步理清不同积累状态下PM2.5一次和二次污染物的贡献特征, 尝试利用PM2.5和CO的比值([PM2.5/CO])来表征不同积累过程中二次污染物的特征.研究指出, CO有较长的生命周期, 是一种较好的一次污染指示物, 有学者利用[PM2.5/CO]的变化来估算颗粒物中二次污染物的浓度(Zhang et al., 2015), [PM2.5/CO]升高即表示PM2.5中二次污染物的占比提高.图 5给出了[PM2.5/CO]随PM2.5积累速率的变化特征, 从图中可以看出, PM2.5积累速率在7~8 μg·m-3·h-1时, [PM2.5/CO]的增长特征出现明显差异, < 8时[PM2.5/CO]呈显著增加特征(p < 0.01), >8时[PM2.5/CO]增加趋势大幅减缓(p=0.13), 同时发现该分界区间与积累速率的划分结果较为一致.慢速积累过程中, 随着积累速率的增加, [PM2.5/CO]呈显著增加趋势, 表明二次污染物的增加是促进PM2.5积累速率提升的主要因素；快速积累过程中, [PM2.5/CO]仍较高, 表明二次污染物占比仍较显著, 但上升趋势并不显著, 表明快速积累过程中二次反应过程仍保持较高水平, 但对PM2.5增长速率的影响减弱, 因此快速积累过程中PM2.5积累速率的增加可能是由一次污染物引起的, 其中外源性污染物传输是一次污染物积累发生的主因之一(吴进等, 2017；孟丽红等, 2020).

图 5 [PM2.5/CO]随着PM2.5积累速率的变化特征 Fig. 5 Change characteristics of [PM2.5/CO] with PM2.5 accumulation rate
3.3 不同PM2.5积累速率后向轨迹和潜在源区分析

区域传输过程可能引起本地PM2.5不同类型的积累.以2018年秋冬季为例, 计算了太原市2018年秋冬季逐时后向轨迹, 根据16:00—01:00时积累速率将慢速积累后向轨迹和快速积累后向轨迹分别提取出来分析, 例如当日16:00—01:00时积累速率为慢速积累时, 定义该日为慢速积累日, 将该日24条轨迹收集整理归入慢速积累类轨迹.采用二分K均值算法进行聚类分析, 轨迹间距离采用风向角度进行计算, 慢速积累日(图 6a)和快速积累日(图 6b)均得到3类典型的输送轨迹.从图中可以看出, 两类过程后向聚类轨迹结果相似, 均为两条西北方向的轨迹和一条东南方向轨迹, 西北方向轨迹为长距离输送轨迹, 东南方向轨迹为短距离区域输送轨迹.慢速积累时, 偏西轨迹(3型)占比最高为56.72%, 偏北轨迹(2型)次之, 东南轨迹(1型)占比最少为10%；快速积累时, 3型轨迹同慢速积累3型, 而2型轨迹方向有所调整方向更加偏西, 轨迹在跨越吕梁山之后出现弯曲, 沿着汾河谷地污染较为严重的城市吕梁孝义、文水等地区向北进入太原；东南轨迹占比提高2倍, 达到约30%.

图 6 太原2018年秋冬季慢速积累(a)和快速积累(b)期间后向轨迹 Fig. 6 The backward trajectory of slow accumulation (a) and fast accumulation (b) periods of autumn and winter in Taiyuan in 2018

图 7给出了太原2018年秋冬季PM2.5两种不同积累时段潜在来源分析CWT计算结果, 两类积累时段的潜在源区较为一致, 慢速积累时, 对太原市PM2.5值贡献最大的区域有吕梁孝义和长治地区, 较大的区域为吕梁、临汾、晋城、焦作和郑州；快速积累时, 除以上地区外, 山西西部的榆林等地区也对太原有较大的贡献.结合不同积累过程后向轨迹的变化表明, 当气流途径潜在源区尤其是临汾、晋城方向的频率增加后, 太原PM2.5的积累速率发生了明显变化, 因此, 东南轨迹的输送是影响太原PM2.5快速积累的原因之一.

图 7 太原2018年秋冬季慢速积累(a)和快速积累(b)期间PM2.5浓度权重轨迹分析 Fig. 7 CWT analysis of PM2.5 during slow accumulation (a) and fast accumulation (b) periods in autumn and winter of Taiyuan in 2018
3.4 重污染天气下的PM2.5的积累特征分析

重污染天气是慢速积累过程和快速积累过程较长时间的维持形成的, 出现重污染天气时, 全天时段均有可能出现持续积累情况, 对重污染过程中的积累特征的研究有助于了解重污染天气的形成机制.本研究收集整理了小店站2014—2018年全部重污染天气过程(污染持续3 d以上, 且至少有1日PM2.5平均浓度超过150 μg·m-3, 且日首要污染物为PM2.5), 共计22例, 同时收集对应时刻上兰站PM2.5的变化过程和浓度特征作对比.表 2给出了22次重污染天气出现的时间、PM2.5均值和最大值以及重污染发生时的积累过程(30次).从表中可以看出, 2015年秋冬季重污染天气出现最少, 2016年重污染天气最频繁, 2017—2018年频率有所下降, 当小店发生重污染时, 上兰站也同步出现污染天气, 表明全部过程均为全域性污染天气过程.从出现月份来看, 11—1月均出现5次以上, 为高发时间段.从PM2.5积累速率来看, 慢速积累过程出现23次, 快速积累过程出现7次, 表明太原重污染天气的形成主要以慢速积累为主, 占比为77%；需要注意的是, 2017—2018年7次重污染天气过程有3次是由于快速积累过程形成的.尽管多数重污染天气以慢速积累为主, 但慢速积累过程的持续时间均较长, 积累速率和持续时间的负相关关系很显著, 因此静稳天气的长时间维系极有可能导致重污染天气的形成.

表 2 太原22次重污染过程PM2.5特征 Table 2 Characteristics of PM2.5 in 22 heavy pollution weather in Taiyuan

重污染天气过程中, 小店站和上兰站的日变化特征发生了改变.从图 8中可以看出, 小店站重污染天气下PM2.5浓度整体显著提升, 仍呈明显“双峰双谷”型, 但积累时间段在夜间提前到21:00结束, 小时积累速率达到12.33 μg·m-3·h-1；上兰站重污染天气下PM2.5昼间污染物浓度转为持续上升状态, 与秋冬季平均态下日变化有显著区别, 闫世明等(2019)研究显示太原市发生重污染时风向以偏南气流居多, 因此出现城区污染物向北扩散, 从而造成了上兰站PM2.5浓度的升高.

图 8 重污染过程中的PM2.5日变化特征 Fig. 8 Diurnal variation characteristics of PM2.5 during the heavy pollution weather
3.5 重污染天气过程中气象特征

统计了小店区气象站重污染全过程、重污染积累阶段以及非重污染天气过程的平均风速、平均气温和平均相对湿度, 见表 3.出现重污染天气时, 风速、气温均有显著下降, 而相对湿度则明显上升, 重污染积累阶段总体同重污染天气过程气象特征接近, 仅风速更低一些, 表明, 重污染天气从形成到持续的过程中, 气象条件始终较为稳定.重污染天气多发生于11—1月, 因此气温偏低；关于空气湿度对重污染的影响报道较多, 高湿条件有助于增强非均相化学反应过程(Shao et al., 2018), 从而增强PM浓度, 减弱太阳辐射, 降低大气边界层高度, 导致PM更快的产生、积聚以及更严重的霾污染(丁新航等, 2019).重污染积累阶段的平均风速较低, 静稳天气条件对大气污染物扩散的削弱作用是导致污染物累积的重要原因(陈云波等, 2016).

表 3 不同污染天气下的气象特征对比 Table 3 Meteorological characteristics under different pollution processes
3.6 PM2.5积累划分标准在重污染天气中的适应性分析

对2014—2018年秋冬季重污染过程下PM2.5的浓度与SO2、NO2做偏相关分析, 了解前体污染物对PM2.5的影响特征, 结果见表 4.

表 4 PM2.5与SO2或NO2偏相关关系表 Table 4 The table of partial correlation between PM2.5 and SO2 or NO2

从表 4中可以看出, PM2.5的浓度与SO2、NO2的浓度基本上均呈正相关, 总体显著性比例超过80%, SO2和NO2在重污染过程中作用明显.进一步分析偏相关特征, 分别比较PM2.5与SO2和NO2的相关系数, 对重污染过程进行分型, 将仅与SO2具有相关性的定义为I型, 仅与NO2具有相关性的定义为II型, 二者均相关时定义为Ⅲ型, 并分别用Ⅲ-S型或Ⅲ-N型表示偏向性, 即Ⅲ-S型表示同SO2的相关性更高一些.统计显示, 小店站I型过程出现6次, II型过程出现2次, Ⅲ型过程一共14次, 其中Ⅲ-S型过程6次, Ⅲ-N型过程出现8次, 总体来看SO2偏向型过程12次, NO2偏向型过程10次；上兰站I型过程出现3次, II型过程出现7次, Ⅲ型过程一共11次, 其中Ⅲ-S型过程4次, Ⅲ-N型过程出现7次, 总体来看SO2偏向型过程7次, NO2偏向型过程14次.结果表明, 市区以Ⅲ-S和Ⅲ-N型复合过程较多, SO2和NO2在重污染过程中作用相当, 即硫酸盐和硝酸盐均有显著贡献；郊区NO2偏向型过程明显高于SO2偏向型, 即郊区硝酸盐对污染贡献较高.上兰站的研究结果同王彤等(2019)对京津冀郊区PM2.5的主要贡献源解析结果相似, 二次硝酸盐是郊区站点PM2.5的首要贡献源.

从积累过程来看, 快速积累时小店站污染类型全部为I型, PM2.5与SO2呈显著正相关, 同NO2关系不显著；慢速积累时PM2.5均与NO2呈显著正相关关系, 因此, 重污染天气的快速积累和慢速积累与日变化过程中快速积累和慢速积累受前体物的影响相同, 表明, 基于日变化过程中对积累速率的划分标准也适用于重污染天气过程.

3.7 基于积累特征的太原市重污染天气成因分析

太原市重污染天气的形成有PM2.5慢速积累和快速积累两种类型, 慢速积累形成的重污染天气过程多同时受到两种前体物气体的共同影响, 二次反应明显, 属于本地积累型；快速积累形成的重污染天气过程, 除本地一次和二次积累外, 区域传输可能也是引起其快速积累的原因之一.综上, 太原2014—2018年秋冬季由快速积累引起的重污染天气共出现5次, 占比为23%, 由慢速积累引起的重污染天气出现22次, 占比为77%.

4 结论(Conclusions)

1) 本研究定义了消散过程、慢速积累和快速积累3种不同的PM2.5积累过程, 并以不同积累发生的天数来分析年、月积累形态的变化.2014—2018年秋冬季慢速积累过程占比44%, 快速积累过程占比27%, 消散过程占比29%.10月份以慢速积累为主, 占比超过60%, 11和12月快速积累比例显著上升, 占比接近40%, 1、2月慢速积累再次占主导地位, 消散过程也有所增加.不同年份积累特征差异明显, 消散过程2017年占比最高, 2015、2016和2018年相当, 2014年最低；慢速积累过程2016年最低, 仅为34%, 其余年份均在45%左右；快速积累过程2014和2016年最高, 超过35%, 2017年最低.

2) 慢速积累状态下, 二次污染物的生成有助于PM2.5的积累速率增加；快速积累状态下一次污染物对PM2.5积累速率的影响更加显著；快速积累过程和慢速积累过程的后向轨迹存在不同, 发生快速积累时, 来自临汾、晋城等东南方向区域输送显著增加.

3) 太原市2014—2018年秋冬季共发生22次重污染天气, 其中2016年重污染天气最多.重污染天气下, 市区二次污染物多以硫酸盐和硝酸盐复合污染为主, 郊区以硝酸盐为主.太原市重污染天气的形成过程以慢速积累为主, 占比77%.

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