环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (3): 785-796
华中地区吸收性气溶胶时空分布特征及类型研究    [PDF全文]
李亮, 刘旻霞, 于瑞新, 宋佳颖, 孙瑞弟, 穆若兰, 徐璐, 张国娟    
西北师范大学地理与环境科学学院, 兰州 730070
摘要:利用2005—2019年OMI-OMAERUV L2气溶胶数据集, 研究了近15年华中地区吸收性气溶胶指数(UVAI)的时空分布特征和主导气溶胶类型, 探究下垫面变化和人为及气象因素的影响.结果表明:①在时间分布上, 华中地区UVAI的年际变化整体呈波动上升趋势; 2005—2008年UVAI波动下降, 2009—2013年逐年增加并于2013年达到近15年来的最高值(0.767), 2014—2019年逐年下降.②在空间分布上, UVAI整体由华中南部向北部递增, 豫东平原、南阳盆地及武汉、长沙附近的城市群为高值区; UVAI的稳定性整体呈现“北低-南次之-中部高”的分布格局.③从季节变化来看, 冬>春>秋>夏, 冬季大部分区域由高值覆盖, 夏季全境低值; 气温、降水和UVAI均呈显著负相关; 结合风场和压场进一步分析发现, 加强源、较差的大气扩散条件和弱降水使冬季呈现大范围高值, 夏季充沛雨水的冲刷作用叠加良好的大气扩散条件使得UVAI在夏季全境低值; 气温、降水和大气扩散条件是导致UVAI呈明显季节性变化的重要环境因子.④一氧化碳指数(COI)与UVAI的季均和年均空间分布一致且随季节同步变化, 冬季UVAI高值区域的COI值>2.8;华中地区的吸收性气溶胶为碳质主导.⑤2005—2018年林地、湿地和水域面积分别增长21.1%、67.9%、2.3%, 扩大了环境容量, 提高了污染物的代谢速度; 城市及建设用地面积增长14.3%, 致使该类排放源逐年加强; UVAI与人口增长率和第一、二产业的增加值均呈显著正相关, 结合大气排放清单分析, 工业源、居民源、农业源为人为因素中的主导因素.
关键词臭氧监测仪(OMI)    华中地区    吸收性气溶胶    碳质气溶胶    时空分布    
Spatial-temporal distribution and types of absorbing aerosol in Central China
LI Liang, LIU Minxia, YU Ruixin, SONG Jiaying, SUN Ruidi, MU Ruolan, XU Lu, ZHANG Guojuan    
College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070
Received 21 June 2020; received in revised from 6 August 2020; accepted 6 August 2020
Abstract: Based on the OMI-OMAERUV L2 aerosol dataset from 2005 to 2019, the spatial-temporal distribution characteristics and dominant aerosol types of the absorbing aerosol Index (UVAI) were studied in Central China in the past 15 years, the changes of the underlying surface as well as the effects of human and meteorological factors were explored. The results showed that: ①In time, the inter-annual variation of UVAI showed an increasing trend in central China. The fluctuation of UVAI declined from 2005 to 2008; from 2009 to 2013, it increased and reached the highest value of 0.767 in 2013, and decreased from 2014 to 2019. ②In spatial, the value of UVAI increased from southern central China to the north. The high value areas were in the eastern Henan Plain, Nanyang Basin and the urban agglomerations near Wuhan and Changsha. The distribution pattern of UVAI stability was "low in the north, second in the South and high in the central region". ③In season, winter>spring>autumn>summer, most areas were covered by high values in winter and low values in summer. Temperature, precipitation and UVAI were negatively correlated. Further analysis showed that the high value appeared in winter due to enhanced source, poor atmospheric diffusion conditions and less precipitation. Abundant rainfall and good atmospheric diffusion conditions could make UVAI low in summer. Temperature, precipitation and atmospheric diffusion are important environmental factors that caused the seasonal variation of UVAI. ④The spatial distribution of carbon monoxide index (COI) was consistent with that of UVAI, and the change was synchronous with seasons. The COI value of high UVAI area was more than 2.8 in winter. The absorption aerosol was dominated by carbon in Central China.⑤The area of woodland, wetland and water area increased by 21.1%, 67.9% and 2.3% respectively from 2005 to 2018, which expanded the environmental capacity and improved the metabolism rate of pollutants; the urban and construction land increased by 14.3%, resulting in the enhancement of such emission sources year by year. UVAI was positively correlated with population growth rate and the increase of primary and secondary industries. The analysis of air emission inventory showed that industrial source, residential source and agricultural source were the dominant factors in human factors.
Keywords: OMI    central China    absorbing aerosol    carbonaceous aerosols    spatial-temporal distribution    
1 引言(Introduction)

气溶胶是由悬浮在气体介质中的固态和液态颗粒所组成的气态分散系统, 对大气中发生的许多物理化学过程都有重要的影响(毛节泰等, 2001).气溶胶可改变地球大气系统中水和能量循环, 其辐射强迫可延缓或抑制对流云的形成和发展, 在相同的云层厚度下, 降水的可能性受气溶胶影响(Li et al., 2019), 云滴有效半径会随气溶胶的增加而增大(Liu et al., 2017).气溶胶的化学组成十分复杂(田炳申等, 1986), 由于其来源不同, 形成过程也不同, 故其成分不一(程余, 2010; 陈好等, 2013).气溶胶颗粒对可见光的散射和吸收会导致地面能见度下降(尚倩等, 2011), 持续低能见度主要是由吸收性气溶胶引起(Deng et al., 2007), 而能见度的降低会影响城市景观和交通, 并给市民的日常生活带来不便.研究表明, 颗粒物与呼吸道症状增加、肺功能下降及肺癌病死率有密切联系(吴瑞杰, 2011), 粒径在2.5 μm以下的细颗粒物会随呼吸深入到细支气管和肺腺泡区, 引发哮喘和支气管炎等疾病(李蓉等, 2018); 细颗粒物还可通过呼吸道中刺激性受体的直接反射, 影响心脏自主调节的神经机制, 对人体健康造成巨大伤害(Schulz et al., 2005).粒径在1 μm以下的细颗粒物暴露量每增加10 μg·m-3, 心血管疾病和中风死亡率分别增加0.29%和0.33%(Yin et al., 2020).

目前, 国内外学者借助卫星(包括具有探测吸收性气溶胶指数的TOMS、Aura卫星)开展长时间序列的气溶胶时空变化及类型研究.例如, Torres等(2002)根据吸收或者散射在消光中的主导地位, 将气溶胶分为吸收性气溶胶(碳质气溶胶、沙尘气溶胶)和散射性气溶胶(硫酸盐气溶胶和海洋气溶胶).Guo等(2011)分析了1980—2008年中国8个典型地区的气溶胶光学厚度(AOD), 结果表明, AOD大幅增长可能是工业活动大幅增长的结果.赵富强等(2017)研究发现, 吸收性气溶胶指数对吸收性气溶胶有显著的反应, 能够定性反映出吸收性颗粒物的空间变化.刘莹等(2019)通过1990—2017年的MERRA2数据集分析了中国不同干湿区和温度带的AOD空间分布, 表明沙尘和硫酸盐气溶胶受空气湿度和人类活动强度影响, 具有明显的区域分布特征.李逢帅等(2019)利用Aura的吸收性气溶胶指数产品对甘肃省吸收性气溶胶时空特征、自然及人类活动因素进行了分析, 并提出减少人类活动强度等建议.

华中地区是我国的工农业中心之一, “十三五”规划支持武汉和郑州建立国家中心城市, 引领长江中游城市群和中原城市群的发展.河南省作为“华中粮仓”, 经济发展呈现由起初的第一产业主导到现在的第一产业比重稳定下降、第二产业稳定上升态势, 成为以工农业为主的经济大省; 湖北、湖南省的经济以二三产业为主, 且第三产业的贡献率已超过第二产业, 传统产业的优势在逐步减弱, 新兴产业的发展对经济的影响力逐步增强.2019年河南、湖北、湖南的生产总值同比增长7.0%、7.5%、7.6%.但华中地区快速的经济增长导致环境污染日趋严重, 尤其是大气中可吸入颗粒物的污染, 严重制约了该地区社会经济的进一步发展及人居环境质量和幸福指数的提升, 而目前相关研究相对较少.谭成好等(2015)对1962—2011年期间华中地区霾特征进行了研究, 结果表明, 霾高发中心位于河南中北部、湖北中西部和湖南中部等人口集中的气溶胶浓度高值区.郭婉臻等(2019)分析了中国AOD时空分布及与城市化的关系, 发现华中地区等为AOD高值区.因此, 对华中地区吸收性气溶胶分布特征、类型及影响因素的研究迫在眉睫.

基于此, 本文利用遥感OMI气溶胶数据、AIRS数据并结合风场、压场等气象条件及下垫面变化和人为因素, 研究华中地区近15年(2005—2019)吸收性气溶胶浓度的时空变化, 探讨其主导吸收性气溶胶类型及影响因素, 以期为华中地区的大气污染治理提供指导.

2 研究区概况(Study area)

华中地区(24°37′~36°23′N, 108°21′~116°90′E)是中国七大地理分区之一, 包括河南、湖北和湖南三省, 区域面积共56万km2, 占国土总面积的5.9%, 常住人口2.23亿, 2017年华中地区生产总值为11.61万亿元.秦岭-淮河贯穿河南省, 以其为界, 河南省北部为温带季风气候, 南部及湖北省、湖南省为亚热带季风气候.华中地区年均温度为10.5~19.0 ℃, 由南向北递减; 海拔为-148~3090 m, 年均降水量为408~1700 mm, 由南向北递减, 降雨主要集中于4—7月.河南省地势西高东低, 中东部为辽阔的豫东平原, 南部为南阳盆地; 湖北省北部、东部和西部地势较高, 中间低平; 湖南省则以山地、丘陵为主.研究区整体地势由东北向西南倾斜(图 1).

图 1 研究区概况 Fig. 1 Schematic diagram of the study area
3 数据与方法(Data and methods) 3.1 数据来源

吸收性气溶胶数据来源于搭载在Aura卫星上的臭氧监测仪(OMI).OMI将GOME(全球臭氧监测实验)、SCIAMACHY(大气制图扫描成像吸收光谱仪)的优点与TOMS的优点相结合, 地面像素尺寸(13 km×24 km)比GOME和SCIAMACHY小得多, 以减少云层污染, 从而提高获取气溶胶信息的能力, 同时OMI具有比正常情况高5倍的空间采样能力.气溶胶指数概念是Torres在近紫外的TOMS观测基础上发展起来的, OMI通过近紫外算法反演紫外气溶胶指数(UV Aerosol Index, UVAI), 区域为吸收性气溶胶时UVAI为正, 为非吸收性气溶胶时UVAI为负(Torres et al., 1998).本文选用的数据集是OMI 2级气溶胶产品OMAERUV _V003, 该数据集通过增强型算法于2012年3月重新发布在NASA戈达德地球科学数据和信息服务中心(GES DISC).

CO数据来源于搭载在Aqua卫星上的大气红外探测仪(AIRS).AIRS数据目前已被广泛用于监测和分析生物质、矿质燃料燃烧及碳氢化合物的氧化, 并在美国宇航局戈达德地球服务数据和信息中心(GES光盘)存档, 本文采用第6版本的2级数据.

站点PM数据来自生态环境部(http://www.mee.gov.cn/), 风场和压场数据来自美国国家环境预报中心的再分析资料(NCEP, https://psl.noaa.gov/), 气温和降水量数据来源于国家气象信息中心(http://data.cma.cn/), 土地覆被变化数据来自LP ADDC的国际地圈生物圈计划(IGBP)分类(https://lpdaac.usgs.gov/), 将其进行重分类并将逐年的分类数据导出进行分析, MIX排放数据清单为清华大学主持开发的亚洲人为源排放清单(Li et al., 2017)(http://www.meicmodel.org/), 经济数据和人口增长率数据来源于国家统计局数据库(http://www.stats.gov.cn/)中各省份的年度数据集.

3.2 数据处理

UVAI数据来自2005—2019年OMI日数据, 以HDF-EOS条带数据格式储存.获取OMAERUV_V003数据, 进而利用Python等编程软件将样本中数据合并, 并按照研究区进行提取.为保证研究区全部覆盖并提高插值精度, 提取时将经纬度范围扩大2°并对云量大于20%及缺测率大于15%的数据进行剔除(宋佳颖等, 2020).将提取的数据在ArcGIS 10.6中进行空间插值等处理, 在此基础上得到研究区吸收性气溶胶的时空分布.

3.3 准确性验证

增强型算法OMI-UVAI数据已与气溶胶网络数据(AERONET)进行了相关性分析, 相关系数为0.86(OMERUV自述文件, OMAERUV V1.8.9.1).卫星观测数据较地基观测数据的空间覆盖能力强, 可以更好地反映气溶胶的时空分布和输送过程, 但地基观测具有更高的精度, 因此, 采用站点数据与星载数据进行相关性分析, 对星载数据的准确性进行再验证.

3.4 稳定性分析(标准偏差)

标准偏差(Standard Deviation)是测量数据离散程度的统计指标.本文采用稳定性分析计算2005—2019年UVAI的标准偏差, 用其评估时间序列上的稳定性, 计算公式见式(1).

(1)

式中, SD为标准偏差; xi为第i年的UVAI值, n年的UVAI平均值, n为研究总时长.SD值越小, 表示数据分布越集中, 在这一时间范围内波动小, 离散程度弱, 具有较好的稳定性, 反之同理(张亮林等, 2018).

4 结果与讨论(Results and discussion)

本文分析了华中地区近15年吸收性气溶胶的月、季和年时空分布及变化情况, 依据自然间断点分级法(Jenks)的分级标准, 将吸收性气溶胶值UVAI统一分为7个等级来表示其分布情况:1级, UVAI<0.2;2级, 0.2≤UVAI<0.3;3级, 0.3≤UVAI<0.4;4级, 0.4≤UVAI<0.5;5级, 0.5≤UVAI<0.6;6级, 0.6≤UVAI<0.7;7级, UVAI≥0.7.

4.1 UVAI数据准确性验证

PM2.5是空气质量的重要评价指标之一, 同时属于气溶胶的范畴, 代表大气中包括固体和液体在内的颗粒物.本文使用24个国控站点等PM2.5数据对UVAI数据产品进行再次验证(表 1), 结果表明, 濮阳市、郑州市、武汉市等9个站点的PM2.5与UVAI呈显著正相关(p<0.01), 相关系数r>0.8;焦作市、商丘市、荆门市等13个站点的PM2.5与UVAI呈显著正相关(p<0.01), 相关系数r>0.6;永州市、郴州市位于湖南省南部, 雨量充沛、湿度较大, 因没有对PM2.5浓度数据进行湿度矫正, 且这两个站点位于UVAI低值区, 故相关性分析结果不理想.

表 1 基站数据验证UVAI的准确性 Table 1 Base station data verifies the accuracy of UVAI
4.2 UVAI月均值变化

图 2可以看出, 15年间UVAI呈显著的周期性变化趋势, 每年最高值出现在12、1、2月, 最低值出现在6、7、8月, 这可能与温度、湿度、风速等气象扩散条件及社会生产需求的月差异有关.15年中, 2013年1月出现最高值, 为1.989, 2008年8月UVAI值最小, 为0.071.

图 2 2005—2019年华中地区UVAI月均值变化 Fig. 2 Monthly mean of UVAI in Central China from 2005 to 2019
4.3 UVAI季均变化

图 3结果表明, 15年来华中地区UVAI的季节变化中, 冬季(12—2月)UVAI最高, 其次是春季(3—5月)、秋季(6—8月), 夏季(9—11月)UVAI最低.冬季UVAI呈缓慢上升的态势, 除2013和2018年外, 年差异较小, 2018年出现最高值为1.451.春季UVAI波动下降, 秋季UVAI波动上升, 春、秋季波动幅度较大, 其原因可能是受人为控制因子影响较大, 春季和秋季UVAI分别于2006和2017年出现最高值, 为1.021、1.236.夏季UVAI基本保持稳定不变, 在0~0.2范围内轻微波动.

图 3 2005—2019年华中地区UVAI值季节变化趋势 Fig. 3 Seasonal average of UVAI in Central China from 2005 to 2019

UVAI季均值空间分布整体呈现出冬季>春季>秋季>夏季的趋势, 夏季出现最低值(图 4).这与赵楠等(2019)研究中长三角地区吸收性气溶胶的夏季分布特征一致.UVAI高值区域出现在豫东平原和南阳盆地, 这可能与地形、排放源强度及气象扩散条件有关.春季, UVAI值在河南北部、湖南南部及由长沙和湘潭组成的城市群为4、5级, 此外, 在除伏牛山、神农架、恩施和大别山林区的其他区域为3级.夏季, UVAI降至环境本底值, 全境处于1级, 这可能与强降水和良好的大气扩散条件有关.进入秋季, UVAI开始升高, 豫东平原为4、5级, 河南中部、南阳盆地及其连接的湖北丹江口市和襄阳市为3级.冬季, UVAI值整体分布呈现由华中南部向北部依次增加的趋势, 河南自西向东为5~7级, 湖北七级区域出现在丹江口和孝感附近, 神农架和恩施为4~5级, 其余部分为6级, 湖南自南向北为3~6级, 变化梯度显著.

图 4 2005—2019年华中地区UVAI值季节分布 Fig. 4 Seasonal distribution of UVAI in Central China from 2005 to 2019
4.4 UVAI年际变化

图 5结果表明, 2005—2008年UVAI值呈波动下降的趋势, 2006年成为污染程度下降的拐点是因为全国大部分地区采取了综合的大气治理措施, 旨在保障2008年北京奥运会期间空气质量可达到申奥时承诺的标准, 2008年达到15年来的最低值0.473.在高速发展经济的带动下, 2009—2013年大气污染波动增加, 2013年UVAI达到15年以来的最高值0.767.2013年9月国务院发布实施的“大气十条”及2014年国家发展改革委、国家能源局和环境保护部三部委联合发布的《能源行业加强大气污染防治工作方案》等大气污染物防治政策有力地促进了空气质量的改善.2014—2019年UVAI值波动下降至2019年的0.591.总体上, 华中地区UVAI值的Slope值为正, 边界层高度(BLH)的下降是造成近15年华中地区UVAI呈波动上升态势的重要因素之一.Guo等(2019)分析了1979—2016年中国上空边界层高度的时空变化, 表明2004年后BLH呈空间非均匀性下降.排放增加或不利的气象条件导致华中地区污染物浓度增加, 碳质颗粒物集聚在边界层顶部, 加热大气从而产生了一个较为稳定的层结, 导致垂直湍流通量随之减少, 其净效应使得边界层高度进一步减小, 如此恶性循环造成持续的大气污染事件(Petaja et al., 2016).

图 5 2005—2019年华中地区UVAI年际变化和距平 Fig. 5 Interannual variation and spacing of UVAI in Central China from 2005 to 2019

图 6可以看出, 华中地区UVAI值分布由北向南递减.UVAI低值区域:1级(0~0.2)区域分布在神农架附近的山地和罗霄山脉, 2级(0.2~0.3)区域分布在湖南、湖北的大部分区域和河南省境内的伏牛山、大别山, 3级(0.3~0.4)区域分布在由武汉和孝感组成的城市群及南阳盆地、济源、洛阳、平顶山、驻马店和信阳.UVAI次高值区域:4级(0.4~0.5)区域分布在新乡、焦作和郑州等城市所在的豫东平原.UVAI高值区域:5级(0.5~0.6)区域分布在河南北部(鹤壁、安阳和濮阳).

图 6 2005—2019年华中地区UVAI均值空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of UVAI in Central China from 2005 to 2019

图 7表明, 15年来UVAI的年均空间分布基本一致, 由北向南递减.河南豫东平原和南阳盆地为高值区域, 以武汉和长沙为主组成的城市群为次高值区域.2005—2008年UVAI值呈波动下降的趋势, 高值区域(5~7级)转变为次高值区域(4级)且次高值逐年减小, 主要分布在豫东平原.2008年UVAI是15年来的最低值, 除河南北部小面积区域为次高值外其余都为低值.2009—2013年UVAI波动增加, 在2013年达到15年来的最高值, 这与大气污染物源强和扩散条件有关, 高值区域覆盖整个豫东平原, 次高值范围明显扩增, 并出现在南阳盆地附近和由武汉、孝感和鄂州组成的城市群.2014—2019年UVAI值逐年下降, 高值区域转化为次高值区域, 次高值区域逐渐减小, 低值区域范围越来越大, 变化趋势由林地向平原扩张.

图 7 2005—2019年华中地区UVAI年均变化 Fig. 7 Annual change of UVAI in Central China from 2005 to 2019
4.5 UVAI变化的稳定性

由15年间华中地区UVAI标准偏差系数分布图(图 8)可知, 华中地区UVAI稳定性整体呈现“北低-南次之-中部高”的分布格局.空间分布上, 鹤壁、新乡和焦作等所在的河南西北部为稳定性差区域; 三门峡、南阳和平顶山等所在的河南中部为稳定性较差区域.稳定性差和较差区域受自然因素(降水、大气扩散条件)和人为活动(秸秆焚烧、燃煤供暖)的影响显著; 神农架林区和宜昌部分区域因受外地源干扰也属于稳定性较差区域.中等稳定区分布在随州、信阳、十堰和黄冈及武汉、长沙附近的城市群, 中等稳定区受一定程度的自然因素(降水、大气扩散条件)和人为因素(产业发展)影响, 该区域属于由稳定性较差向良好区域过渡的地带.稳定性较好区域(优和良)分布在襄阳、荆门、黄石、张家界、常德和岳阳等城市.

图 8 2005—2019年华中地区UVAI的稳定程度变化 Fig. 8 Stability change of UVAI in Central China from 2005 to 2019
4.6 吸收性气溶胶类型分析

用CO作为示踪剂来区分碳质气溶胶和沙尘气溶胶, Torres等(2013)定义无量纲参数COI(CO Index), 单位为1018 molec·cm-2.当UVAI为高值>0.8(阈值)且COI>2.2 (阈值, 北半球为2.2, 南半球为1.8)情况下为碳质气溶胶; 当UVAI为高值, COI为低值时为沙尘气溶胶; 如果在北半球观测到的COI值大于2.8, 不管是否考虑了吸收性气溶胶指数, 都定为碳质气溶胶(Torres et al., 2013).

由夏季和冬季COI均值的空间分布可知(图 9a9b), 夏季除河南北部部分区域外, COI为低值; 冬季COI主体分布呈现由华中南部向北部依次增加的趋势, 高值区域出现在豫东平原、南阳盆地和江汉平原, 大部区域COI值大于2.8.从COI年均分布图上来看(图 9c), COI值由北向南递减, 高值区域为河南北部、豫东平原、南阳盆地及武汉和孝感组成的城市群, 低值出现在鄂西山地和罗霄山脉.COI季均值随UVAI夏季和冬季的季均值变化而变化, 且COI与UVAI的季均值和年均值空间分布一致.说明华中地区的吸收性气溶胶为碳质主导.

图 9 COI空间分布图 (a.夏季, b.冬季, c.年均值) Fig. 9 Spatial distribution of COI (a.Summer, b.Winter, c.Annual average)
5 影响因素分析(Influencing factor analysis)

吸收性气溶胶作为一种多来源的物质, 主体上分为碳质气溶胶和沙尘气溶胶(Torres et al., 1998), 其空间和时间上的变化除受地形、污染源和污染源强度的影响外, 还与下垫面类型、气象条件和人为因素等有着密切的联系.

5.1 风场、风速和压场的影响

UVAI值由污染物排放量和气象条件这两个内外因素共同决定, 高压、均压场结构和风速小及不连续的弱降水等气象条件不利于污染物扩散与消除.气象条件对大气颗粒物的形成、转化、扩散、输送和清除起着非常重要的作用(刘兴中等, 1992; 陈训来等, 2008).由风场及涡度图(图 10)可知, 2013年冬季豫鄂地区出现涡度<0的反气旋式高压, 河南北部涡度<-1×10-5, 高压区域垂直气流下沉, 湖北北部和河南大部分地区风速小于0.5 m·s-1且流向不一致, 在平原和盆地地区形成涡流, 静风天气不利于大气污染物质的扩散与消除; 春季和秋季华中地区风速小, 局部地区次高压, 影响大气污染物质的扩散; 夏季盛行西南风, 风速约10 m·s-1, 利于污染物扩散.

图 10 2013年华中地区四季850 hPa风场和涡度图 (a.春季, b.夏季, c.秋季, d.冬季) Fig. 10 850 hPa wind field and vorticity maps in the four seasons of 2013 (a.Spring, b.Summer, c.Autumn, d.Winter)
5.2 气温和降水的影响

热空气垂直输送利于污染物的扩散与清除.河南大部分区域位于秦岭以北, 冬季温度常降至0 ℃以下, 地面温度低, 大气温度随高度的增加而升高会形成逆温层, 进而阻碍污染物的扩散.降水对污染物的影响主要体现在雨水的清除和冲刷作用.图 11表明, UVAI与气温和降水呈显著负相关(p<0.01), 相关系数分别为-0.960和-0.914.华中地区降水主要集中在夏季, 夏季日均降水量在140 mm以上, 雨水冲刷作用和良好的大气扩散条件使得UVAI在夏季出现最低值.冬季地面温度低, 冬季日均温度为2.46 ℃, 大气湍流活动减弱且易形成辐射逆温, 从而导致污染物扩散受阻.此外, 冬季华中地区南部>5 m·s-1的暖湿气流往北移动, 易形成平流逆温, 高压控制区易出现寒潮, 形成下沉逆温和辐射逆温, 逆温层对空气对流有强烈的抑制作用, 极其不利于大气污染物的扩散, 太阳辐射的季节性变化导致冬季边界层高度相比于夏季平均低200 m, 造成冬季大气垂直湍流通量相对较小(Guo et al., 2019).河南的耕地(面积占比66.5%)所产生的农业源及其冬季采暖期燃料的燃烧加强了吸收性气溶胶的源强.冬季污染物排放增加、扩散和大气垂直输送能力减弱及大气冲刷能力下降(降水少), 使得大部区域为UVAI高值覆盖区.

图 11 UVAI与月均降水量、月均气温的变化趋势及散点图 Fig. 11 Trend and scatter change of UVAI and monthly average monthly precipitation and temperature
5.3 土地覆被变化

不同类型的土地适应性不同, 人类活动强度各有差异.近年来, 有研究发现人类社会经济活动与土地利用覆被变化的耦合可能是大气污染物形成的内在机制(崔岩岩, 2013; 娄彩荣, 2018; 万伟华, 2019).图 12表明, 2005—2018年, 华中地区草地面积占比由45.06%降至42.90%, 下降了5.1%, 草地向林地、湿地和城市建设用地转化; 林地面积占比由12.21%增长到14.79%, 增长了21.1%, 湿地面积占比由0.53%增长到0.89%, 增长了67.9%, 湿地是生态环境的重要组成部分, 对污染物具有很强的滞留和净化能力; 水域面积占比由1.31%增长到1.34%, 增长了2.3%.自2013年起, 林地、湿地和水域面积的增幅显著, 林地、湿地和水域面积的逐年增加扩大了环境容量, 增加了污染物的代谢速度, 这是2013年后研究区吸收性气溶胶指数逐年下降的重要影响因素.耕地面积占比由31.03%下降至29.63%, 下降了4.7%;镶嵌体面积占比由7.25%增长到7.49%, 增长了3.3%;城市及建设用地面积占比由2.58%增长到2.95%, 增长了14.3%.在城市化进程中, 部分农业人口向城市人口转变, 部分灌溉耕地被废弃, 转变为土壤含水量更低且地表粗糙度更大的城建用地或农业与自然植被的镶嵌体, 城市及建设用地的逐年增加使该类排放源逐年加强.在农业生产活动中, 因化肥和农药的施用使大气污染物通过蒸发和逸散进入大气(柯伯俊, 2014).华中地区耕地大部分集中在河南, 而河南农业源NH3的排放量占全国的总排放的13.27%.秸秆焚烧也是碳质气溶胶的主要源头之一(朱彬等, 2010).生态环境部数据显示, 2007、2008和2014年河南省秸秆焚烧点数分别为1013、678、1145起, 2014年着火点强度为0.1445个, 对此从2015年起河南的秸秆焚烧惩治力度不断升级, 相继出台多条管理方案来减少秸秆焚烧源.

图 12 华中地区土地覆被变化 Fig. 12 Land cover change in Central China
5.4 碳质排放

CO、CO2、OC(有机碳)和BC(黑炭)是构成碳质气溶胶的主要成分, 可更好地分析不同类型的排放源对华中地区吸收性气溶胶的影响.本文结合清华大学MIX排放清单对2010年研究区各省碳质排放量进行研究.由表 2可知, 经济发展水平差异影响地区不同行业碳质排放量, 河南经济领先, 碳质排放量贡献较为显著, CO、CO2、OC和BC的排放量占研究区40%以上.工业源和居民源是华中地区碳质排放的主要来源, 分别占研究区CO、CO2、OC和BC总量的90.0%、68.3%、97.1%、85.5%, 交通源次之, 贡献率低于10%, 电厂源对吸收性气溶胶的影响最低.

表 2 2010年华中地区碳质排放清单 Table 2 Carbon emissions list in Central China of 2010
5.5 人口和经济发展

华中地区是我国的工农业中心和交通枢纽之一, 人口分布密集, 5.9%的国土面积上居住着16.1%的总人口.表 3结果显示, UVAI与人口增长率呈显著正相关(p<0.05), 相关系数为0.605.人口增长率和地区的发展有密切联系, 人口多带来的污染也多.地区生产总值体现着该地的经济发展水平和经济实力, 各产业的增加值体现着其发展速度与力度, UVAI与生产总值和第一、二产业增加值均呈显著正相关(p<0.05), 相关系数分别为0.520、0.512、0.544, 工农业是导致UVAI高值的重要影响因子; 第三产业的发展加剧了人为因素对环境的干扰, 进而影响大气质量.

表 3 2005—2019年UVAI值与人为影响因子的相关性矩阵 Table 3 Correlation matrix between UVAI values and human influence factors from 2005 to 2019
6 结论(Conclusions)

1) 从时间变化来看, 2005—2008年华中地区UVAI波动下降, 2008年UVAI值为近15年的最低值.在高速发展经济的带动下, 2009—2013年华中地区UVAI逐年增加并于2013年达到近15的最高值0.767.2013年政府各部门相继出台政策力促空气质量改善, 2014—2019年华中地区UVAI逐年下降.但总体呈波动上升趋势.

2) 从空间分布上看, 近15年华中地区UVAI整体呈波动上升趋势, 分布具有明显的空间异质性, 总体上由南向北递增.2005—2008年华中地区UVAI呈波动下降趋势, 高值区域转变为次高值区域, 次高值区域逐年减小, 主要分布在豫东平原; 2009—2013年UVAI波动增加, 次高值范围明显扩增, 出现在南阳盆地附近和由武汉、孝感和鄂州组成的城市群, 高值区域覆盖整个豫东平原; 2014—2019年UVAI逐年下降, 高值区部分转化为次高值区, 次高值区域逐渐减小, 低值区域范围越来越大, 变化趋势为由林地向平原扩张.

3) 从季节变化来看, 华中地区UVAI季均值均呈现冬、春、秋、夏依次递减的趋势.春季除伏牛山、神农架、恩施和大别山的林区外分布普遍偏高; 夏季雨水的冲刷和扩散条件使得UVAI全境低值; 由夏季到秋季次高值区率先出现在豫东平原和南阳盆地, 并由平原向林地扩张; 冬季污染物排放增加, 局部为高压控制区, 较差的大气扩散条件(大气的水平和垂直输送能力弱)和弱的大气冲刷能力(降水少), 加之华中南部暖湿气流向北移动, 导致逆温现象和静风天气频发, 使得UVAI大范围高值, 分布呈现由华中南部向北部增加的趋势.

4) 从COI空间分布来看, 2013年夏季COI全境低值; 冬季COI分布主体呈现明显的空间异质性, 由华中南部向北部递增, 豫东平原、南阳盆地和江汉平原为高值区, 大部分高值区COI>2.8;COI伴随UVAI的变化而变化, 且季均值和年均值空间分布一致, 华中地区的吸收性气溶胶为碳质主导.

5) 2005—2018年林地、湿地和水域面积分别增长21.1%、67.9%、2.3%, 扩大了环境容量, 提高了污染物的代谢速度.城市及建设用地和镶嵌体面积分别增长14.3%、3.3%.华中地区吸收性气溶胶的主要来源为工业源、居民源, 此外, 还包括由河南省比重较大的耕地所产生的农业源及冬季采暖期所产生的燃料燃烧源.

6) UVAI与人口增长率、地区生产总值及第一、二、三产业的增加值存在显著的正相关关系, 人口密集化、人口数量增加和各产业的快速发展是影响吸收性大气污染物浓度的重要因素.

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