2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
3. 中国科学院地理科学与资源研究所, 资源与环境信息系统国家重点实验室, 北京 100101
2. College of Resources and Environment, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. State Key Laboratory of Resource and Environmental Information Systems, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101
经过多年的大气污染治理, 北京市乃至全国的大气环境都发生了显著的变化(王振波等, 2014; 唐宜西等, 2016; 高正旭等, 2018; Xiao et al., 2020).掌握最新的污染形势、总结其时空变化趋势, 对制定下一阶段的措施至关重要(Yang et al., 2020).因此, 有必要对近年来的大气环境质量及其时空变化进行较为全面地分析, 从而详细地掌握污染变化趋势, 辨别当前需控制的关键因子、区域及其影响因素, 为人群暴露评价提供基础数据, 为后续环境治理提供科学依据(许亚宣等, 2015; Xiao et al., 2020).北京市的大气环境监测站点具有较好的时间及空间代表性(Li et al., 2015), 为进行以上研究提供了数据基础.
由于城市大气污染物浓度受道路等污染源影响显著, 而环境监测站点稀疏、空间距离远(可能大于10 km), 传统的适用于平滑对象的空间插值方法通常无法体现出站点间有较大起伏的空间特征(Hoek et al., 2008; 路凤等, 2014).土地利用回归模型(Land-use regression model, LUR)(Briggs et al., 1997)通常被应用于城市大气污染物分布的详细模拟(Hoek et al., 2008; Wang et al., 2012; Meng et al., 2016;Amini et al., 2017; Huang et al., 2017).LUR利用容易大范围获取的地表变量来推测大气污染物浓度详细的空间分布.广义的土地利用可包括污染源(如工业源、农业源、生活源、机动车源等)、影响传输、扩散和沉降的相关变量(如地形、植被、水体, 甚至气象条件等)或间接反映污染物浓度的变量(如遥感手段获取的气溶胶光学厚度等)(de Hoogh et al., 2013;吴健生等, 2017; Li et al., 2018).近年来, 随着国内监测站点的增加及数据的丰富, LUR在国内也得到了快速的应用(陈莉等, 2009; Meng et al., 2015;郭宇等, 2015; 吴健生等, 2016; 许刚等, 2016; 吴健生等, 2017; Chen et al., 2017; 刘炳杰等, 2018).
本研究的目标在于通过对北京市大气污染物的时空特征及其变化进行深入分析, 揭示近年来污染物的全面变化情况, 明确近年来污染控制措施的效用, 为后续的大气污染物控制指明方向.具体通过时间序列分析以及构建高效的LUR模型, 分析不同污染物的时空变化趋势及其异同性, 进而全面揭示北京市2013—2019年的变化及其可能原因.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区介绍北京市地处华北平原北部, 总面积约为16410 km2, 目前下辖16个区.东、南为平原, 西、北为山区, 由于西部和北部山脉的影响, 使北京具有特殊的地形特征—“北京湾”, 容易形成污染物的山前堆积.此外, 北京市及周边区域人口密度大, 产业结构多样, 污染组成较为复杂, 加上大气污染物的跨区传输贡献较大, 因此北京大气污染影响因素较多, 防控压力大(王占山等, 2015;Zhang et al., 2016; 程念亮等, 2016).为掌握北京全区的污染情况, 本研究以北京市辖区内全部的16个区为研究对象.
2.2 数据收集与准备2013年起, 北京市环境保护监测中心共设有覆盖各个辖区的35个不同功能类型的大气环境监测站点, 包括城市环境评价点23个(植物园站2018年开始不再发布数据, 有效站点减为22个), 交通污染控制点5个, 不同方向上临近辖区边界的区域背景传输监测点6个, 城市清洁对照点1个, 所有站点的6种污染物小时浓度数据实时发布(http://zx.bjmemc.com.cn/getAqiList.shtm).对下载的小时浓度数据进行数据清洗, 去除异常值, 然后求取每个监测站点每年的污染物浓度均值.
其它空间数据包括Landsat-8 OLI遥感影像, 30 m×30 m分辨率的ASTER GDEM数字高程模型(Digital Elevation Model, DEM)数据, 详细分级路网数据及人口分布数据等, 用于提取影响污染过程的相关变量, 包括污染源、污染传输、污染物清除相关的土地利用变量.最终提取的变量见表 1.
与基于空间自相关的反距离加权(IDW)、克里格(Kriging)、薄板样条函数(Spline)、泰森多边形等传统空间插值方法相比, LUR利用了目标要素和变量之间的相关关系, 可以通过详细的土地利用分布图得出较为精细的结果(Hoek et al., 2008; 徐东群和许群, 2018).它能用来反映城市内部小范围内大气污染物浓度的分布情况, 尤其是受交通道路等污染源影响显著的局部浓度变化.通过提取监测点的浓度及其周边土地利用变量, 建立起的回归方程通常表示为:
(1) |
式中, Pollution为污染物浓度(μg·m-3), α为截距, β1 ~ βn为变量系数, X1 ~ Xn为土地利用变量, ε为随机误差(E(ε) = 0, Var(ε) = 1).通过将未知点的土地利用变量代入以上回归方程, 便可预测未知点的污染物浓度值.
2.4 时空分析方案为分析污染物时间变化特征, 对所有站点观测的6种污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3)逐年的浓度进行了统计, 以箱型图的形式呈现并进行了分析.在空间特征及其变化分析方面, 首先将污染物浓度进行自然对数转换, 然后构建LUR模型, 得到了污染物的详细空间分布图(30 m×30 m), 着重对当前依然构成污染的PM2.5、NO2、O3进行了分析.
在LUR的实现方面, 通过Python编写的程序, 计算得到以监测站为中心的多级连续缓冲区(30 m步长, 最大到5000 m), 对逐级缓冲区内的各个土地利用变量进行统计, 与站点污染物浓度进行逐步回归建模, 优选出预测效果好的模型, 作为最终预测模型.模型建立过程中遵循3个条件:①一个土地利用变量最多仅能有一个缓冲区进入模型, 以保证模型的可解释性;②变量的符号(±)须在理论上合理, 保证变量的贡献具有意义;③采用逐步回归保证模型的精简, 同时限制变量间共线性的影响, 最终模型中仅保留有显著贡献的变量(变量进入模型的阈值设置为p=0.05, 去除时为p=0.1), 防止过拟合.通过对模型的优化, 得到的LUR模型将具有较高的精度和明确的解释意义.
在得到2013年和2019年污染物浓度的空间分布图之后, 用2019年的浓度分布图减去2013年的分布图, 得到了浓度变化分布图, 用于直观显示不同区域污染物浓度的变化特征.此外, 对该变化分布图进行了统计, 得到了不同变化程度的面积比例.
3 结果(Results) 3.1 时空趋势分析2013—2019年, 北京市大气污染物浓度发生了剧烈的变化(图 1).除O3增长19.83%之外, 其余5种污染物均取得了明显的下降.按降幅从大到小排序, 分别为:SO2下降83.81%, PM2.5下降51.71%, CO下降50.08%, PM10下降37.90%, NO2下降32.05%, 而且均呈稳步下降趋势.
从箱型图的上下限所代表的不同站点分异情况来看, 不同区域站点浓度间的差异在迅速缩小, 污染物浓度在空间上趋于均匀, 即使O3也表现出区域趋匀现象, 这种“区域趋同”现象显示出不同空间区域上污染物浓度的差异在明显的变小.从下限所代表的低浓度站点的变化趋势, 可知PM2.5、PM10、SO2、CO这4种污染物即使在低浓度区域也有了显著的下降, 而NO2在低浓度区域基本保持不变, O3在低浓度区域有所上升.同一污染物在不同年份的变化幅度有所差异, 不同污染物在同一年的变化幅度也不尽相同, 显示出不同年份污染源控制内容的差别.
3.2 土地利用回归建模结果多数土地利用变量与污染物间的相关性受缓冲区大小影响显著(图 2).在缓冲区较小时, 相关系数波动明显;随着缓冲区增大, 更强的平滑作用使得相关系数平缓变化, 且不同变量间显示出更强的共线性.从变量与污染物相关性的正负可以看出, PM2.5和NO2与各变量相关性基本同向, 比如这两种污染物均与建筑比例、道路密度、人口密度呈正相关, 而与植被指数、地形坡度、到道路距离、到南边界距离、到市中心距离均呈负相关, 这种符合先验认知的相关性, 很好地反映出不同变量对污染物的贡献或指示作用.此外, O3与各个变量的相关性则刚好与PM2.5和NO2相反, 显示出O3与PM2.5及NO2之间的非同源性和一定程度上的此起彼伏现象.就单个变量来说, PM2.5与到南边界的距离成显著负相关, 表明北京市PM2.5存在明显的南高北低现象;NO2与到市中心距离呈显著负相关, 表明到市中心距离小的城区NO2浓度较高, 而距市中心较远的郊区则较低;O3显示出与道路密度呈显著负相关, 表明其浓度在道路附近显著降低(图 2).
通过对以上变量与污染物之间相关性曲线的分析, 可掌握不同变量的作用方向(±)及强弱.对多变量、多缓冲区进行优化, 得到了形式精简、意义明确、精度较高的LUR模型(表 2).所有模型中包含了1~3个变量, 模型决定系数(R2)为0.48~0.93, PM2.5和NO2模型表现优秀, O3模型精度偏低, 可能与O3较强的空间变异和影响因素更为复杂有关.各个变量系数都有合理的符号, 表示了变量对污染物浓度贡献的方向.其中PM2.5模型在2019年进入方程的变量不同于2013年, 显示出在其浓度大幅降低的背景下, 其空间分布也发生着变化.对NO2和O3来说, 2013与2019年进入模型的变量未发生变化, 但变量系数发生了较大变化, 表明不同变量的贡献程度随着污染物的控制产生了较大变化.
分别对以上模型进行了留一交叉验证和十折交叉验证(表 3), 结果表明, 模型的稳定性较强, 与建模精度相比, 验证期间R2略有下降.各污染物模型R2的相对高低与建模时类似.
土地利用回归模型得到的污染物浓度分布图表现出了高分辨率的空间细节, 与城市道路、地形、植被等特征吻合较好(图 3).因为有土地利用变量的参与, LUR结果展现出的不仅有监测站点间的空间过渡关系, 同时也包含了土地利用变量的局部影响.整体来看, PM2.5、NO2和O3这3种污染物的空间特征有较大不同.PM2.5一直都存在明显的南高北低的现象, 但区域浓度差距从2013年—2019年显著变小.浓度相对较高的区域主要集中在北京市南部、东南部并延伸至中部, 包括大兴区、通州区、丰台区、朝阳区的南部以及房山区的东部, 而北部多山的延庆区、密云区和怀柔区为PM2.5浓度相对较低的区域.相较于2013年, 高值区PM2.5浓度在2019年已大幅下降.NO2高值区主要集中在城区, 且也已取得较明显的下降, 尤其是主城区下降明显, 远郊区浓度一直处于较低水平.与前两种污染物不同, O3受交通道路影响明显, 在主城区尤其是道路附近浓度较低, 郊区浓度逐渐上升.道路附近O3浓度近年来有上升趋势, 需引起重点关注.
为定量分析3种污染物的空间变化情况, 对污染物浓度变化幅度对应的面积进行了统计(图 4).结果发现绝大部分区域的PM2.5均发生了大幅下降, 50%的区域下降30 μg·m-3以上, 部分区域下降幅度可达70 μg·m-3.约40%的区域NO2有所下降, 幅度为5~15 μg·m-3.大部分区域的O3则有所上升, 幅度主要在20 μg·m-3以内.3种污染物表现出了截然不同的空间变化特征.
本研究通过北京市近7年的观测数据, 分析了6种常规污染物的时间变化趋势、详细空间分布及其变化特征.结果表明北京市南部区域污染物浓度下降幅度最大, 一定程度上显出周边河北、天津、山东等地区联防联控的成效.另一方面, 当前的污染物浓度水平和空间分布均与2013年产生了很大不同, 因此也对后续治理提出了新的挑战:①O3浓度有升高趋势.本研究采用了年均浓度, 若以日最大8 h浓度计, 则升高幅度更大, O3已经成为不容忽视的重要污染物;②各种污染物均表现出空间趋同现象, 暗示着污染控制需向着纵深、细化、大众参与方向发展.在治理早期, 重要污染源贡献显著, 导致污染物浓度在空间上差异较大.随着污染的治理, 污染源逐渐转化为低污染点源和面源.污染治理工作的重点也将逐渐从工业、农业污染源控制向日常生活相关污染源倾斜.
本研究中, 污染物浓度的空间变化采用2019年与2013年两个时间点分布图的差来代表, 这是因为这7年间PM2.5、NO2、O3近似为单向线性变化, 部分年份有所波动, 但年际波动与7年间变化的总量相比幅度较小, 因此用前后两个端点的差能较好地表示7年来的趋势变化.此外, 在年际尺度上, 对短时污染物浓度起关键影响的气象要素(如风向、风速等), 较难通过空间变量的形式纳入LUR模型, 所以本研究暂未将气象因素作为建模变量.在建模方法上面, 采用了逐步回归法, 移除了不能显著改善模型精度的变量, 导致最后LUR模型中保留的变量较为精简, 甚至仅保留了一个变量.在不同年份以及不同污染物建模方面, 因为北京市高污染区域浓度显著降低, 导致污染物空间格局从2013—2019年发生了巨大变化, 因此不同年份进入模型的变量有所改变, 且模型R2也发生了变化.这些变化可能会对污染物浓度空间变化的分析结果产生一定影响, 相关结论也需要更多研究的证实.此外, 由于O3的形成及消除机理较为复杂, 目前其LUR模型精度低于PM2.5和NO2, 开展的相关空间制图研究也较少, 后续研究中应重点关注如何提高O3模拟效果的问题.
另外, LUR模型也有自身的缺陷:①变量间相关性及相互可替代性的影响.由于地物之间的空间关联性, 尤其是当缓冲区较大的时候, 会导致变量之间具有一定的可替代性, 即不同变量组合可能达到相似的建模精度.这不会改变污染物浓度大尺度的空间格局, 但会较显著的影响空间分布细节(Li et al., 2018);②值域外推问题.对于那些缺少监测点的区域需依据回归方程和变量值进行外推, 可能出现极大值或负值(Hoek et al., 2008);③回归关系的单一不变性.LUR模型通常采用全局线性回归, 但污染物在空间上的变化特征并不是一成不变.因此, 通过地理加权回归建立空间可变的回归模型或者利用机器学习方法建立非线性关系成为可能的改进方向(刘炳杰等, 2018;陈雯君等, 2019;游介文等, 2019).
5 结论(Conclusions)1) 污染物浓度在过去7年中发生了重大变化.O3增长19.83%, SO2下降83.81%, PM2.5下降51.71%, CO下降50.08%, PM10下降37.90%, NO2下降32.05%.
2) 不同区域间的差异在迅速缩小, 存在明显的空间趋同现象.
3) 部分区域的O3有所上升, 道路附近升幅明显, 幅度主要在20 μg·m-3以内, 3种污染物表现出了截然不同的空间变化特征.
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