大气气溶胶通常是指悬浮在大气中的固态或液态微小粒子, 直径为0.001~100 μm(朱恩云等, 2008), 如海盐、沙漠扬尘、硫酸盐和有机物等多种物质, 主要集中在对流层, 尤其是下边界层(罗宇翔等, 2012).气溶胶既可以通过吸收和散射长短波辐射的“直接方式”影响气候(汤玉明等, 2018), 又可以作为云凝结核或冰核影响云的微物理过程的“间接方式”影响降水量(霍铭群等, 2009).因此, 为了更全面地了解气溶胶对气候的影响, 吸收性气溶胶必不可少, 而UVAI值的时空分布又是首先需要了解的.
目前, 被广泛用于研究UVAI的卫星资料主要来自AURA卫星的OMI(Ozone Monitoring Instrument)传感器, 其中, OMI传感器是目前精度较高的传感器(Colarco et al., 2017).与站点监测数据相比, 卫星遥感数据具有时空分辨率较高、清晰度高、范围广等特点, 可更好地反映气溶胶的时空分布特征和输送过程, 最重要的是大尺度遥感数据可以与气象、经济发展要素建立关系式, 以此来分析它们之间的联系.近年来, 部分研究者开始利用OMI数据研究大气污染物, 但大部分是对甲醛(HCHO)、二氧化氮(NO2)、臭氧(O3)及气溶胶光学厚度(AOD)等的研究, 对UVAI时空分布及其影响因子的研究相对较少.1997年Heraman等研究了全球吸收性气溶胶的分布源, 这些分布源包括森林和秸秆等生物质燃烧、沙尘暴等(Heraman et al., 1997).管振宇等(2013)发现中国吸收性气溶胶与行星边界层存在相互作用, 并进一步影响气溶胶的垂直分布.Bibi等(2017)在非洲卡罗亚地区研究了吸收性气溶胶并对其进行了分类, 比如, 黑炭气溶胶、沙尘气溶胶等;宿兴涛(2015)的研究表明, 北方地区吸收性气溶胶的主要来源是沙尘与生物质燃烧、化石燃料燃烧等的排放, 少部分来源为沙尘.张芝娟等(2017)对APEC会议前后京津冀地区吸收性气溶胶的时空变化进行了研究, 发现控制吸收性气溶胶的排放是减少雾霾的有效措施.王宏斌等(2017)利用OMI数据集中吸收性气溶胶指数来识别吸收性气溶胶, 其呈现的季节变化与燃煤取暖和沙尘事件发生时间一致.
基于此, 本文利用2005—2019年OMI吸收性气溶胶指数遥感数据, 结合NCEP FNL风场资料、气象数据、全球资料同化系统(GDAS)数据、NDVI(Normalized Difference Vegetation Index)数据及社会经济统计数据, 研究西北四省(陕西省、甘肃省、青海省和宁夏回族自治区)UVAI值的变化特征, 并进一步分析影响其自身变化的主要因素, 以期为当地环保部门制定政策提供参考依据.
2 研究区概况(Study area)西北四省(31°36′~42°21N, 89°24′~111°15′E)包括陕西省、甘肃省、青海省和宁夏回族自治区, 面积约为138.3万km2, 常驻人口为7526万人, 约占全国常驻人口总数的5.6%.研究区属于温带大陆性气候, 年平均气温为11~14 ℃, 全年降水呈明显的季风性特征, 年降水量为200~400 mm.区域海拔为180~6500 m, 地势波状起伏(图 1), 其主要地理特征为:青海省位于青藏高原;甘肃省、陕西省位于黄土高原上, 整体高原多山脉, 生态环境较为脆弱.
吸收性气溶胶数据取自EOS-Aura卫星上的OMI传感器.Aura卫星是一颗由多国共同研制的极轨、太阳同步科学探测卫星, 轨道高度为705 km(Bodeker et al., 2001), 过赤道的时间为13:45(当地时间), 每天经过西北地区上空的时间约为4:30—6:30(协调世界时).OMI作为新一代大气成分探测传感器, 由荷兰宇航计划总局和荷兰气象研究所提供, 波长为270~500 nm, 平均波谱分辨率为0.5 nm, 星下点分辨率为13 km×24 km, 扫描宽度为2600 km, 覆盖全球只需1 d(杜君平等, 2014), 其可以对气溶胶等进行有效观测, 为研究大气污染提供了新方向.
本文选用的UVAI资料为2005—2019年L2 V003数据产品, 是在紫外波段下获得的数据, 该产品由比利时太空大气研究所(BIRA-ISAB)反演, 并发布在NASA官网上的GES DISC, 数据相对不确定性约为25%(Baek et al., 2014).OMI反演的紫外吸收性气溶胶是利用两个紫外通道光谱的辐射通量之比来定义(Tanre et al., 2011).通常, 对紫外辐射有较强吸收性的气溶胶指数UVAI是大于零的, UVAI在0±0.2表示云或较大粒径(DP≥0.2 μm)的非吸收性气溶胶, UVAI为负值表示较小粒径(DP < 0.2 μm)的非吸收性气溶胶, 粒径在0.2 μm < DP < 0.6 μm的吸收性气溶胶对UVAI贡献较大(陈科艺等, 2012).此外, UVAI仅对紫外吸收性气溶胶敏感, 能够较好地表达紫外波段上气溶胶的吸收性, UVAI的大小也与其吸收性强弱呈正相关(杨东旭等, 2012).
经济数据(地区生产总值及各产业产值)来源于国家统计局(http://www.stats.gov.cn/)数据中西北地区2005—2019年的统计年鉴, 风场来源于NCEP FNL(National Center for Environmental Prediction, 美国国家环境预报中心)资料, 气温及降水量等数据来源于国家气象信息中心(http://data.cma.cn/)的《中国地面累年值月值数据集》;后向轨迹模式使用的数据为NCEP提供的2015—2017年全球资料同化系统(GDAS)数据.NDVI来源于NASA MODIS陆地产品组, 为根据统一算法开发的MODIS植被指数产品数据集.
本文选取2005—2019年OMI Level-2数据产品进行UVAI研究, 其空间分辨率与OMI原始资料星下点分辨率相同, 并以Matlab为基础, 结合VB和Python程序语言完成运算.在分辨率不变的前提下, 对所得点数据进行计算、处理(运用空间克里金插值等方法), 然后以此进行月、季、年的栅格平均, 计算出结果后进一步分析研究区内UVAI的时空分布特征.
标准偏差分析(Standard Deviation Analysis)是一种重要的度量数据离散程度的方法, 一般用来评估污染物在时间序列上的稳定程度.SD值越小, 表明UVAI值在这一时间范围内波动越小, 离散程度越弱, 稳定性越好, 反之, SD值越大, 稳定性越差(Rahman et al., 2011).
空间相关性计算方法是一种基于像元的空间分析方法, 它可以通过选取各种影响因子(气温、降水、植被覆盖率等)分析其与UVAI值之间的相关关系(张亮林等, 2018).本文将吸收性气溶胶与臭氧柱浓度结合, 并进一步对二者进行分析.r>0, 二者呈正相关;r < 0, 二者呈负相关;r越接近1, 表明正相关关系越强;r越接近-1, 则二者的负相关关系越强(穆少杰等, 2012).
4 结果与讨论(Results and discussion) 4.1 西北四省UVAI月均值变化为了研究UVAI值的时间变化特征, 根据时间序列绘制了西北四省2005年1月—2019年12月共计180个月的UVAI月均值变化趋势.由图 2可以看出, 西北四省UVAI月均值呈周期性变化, 且UVAI值呈波动上升趋势.15年间UVAI最大值出现在2017年12月, 为2.088, 最小值出现在2007年8月, 为-0.209.在每一年当中, UVAI最高值均出现在1、2、12月, 最低值出现在6、7、8月, 这与张西雅等(2017)的研究结果相一致.
图 3为15年间UVAI月均值的空间分布图, 依据ArcGIS软件中自然间断点分级法(Jenks)的分级标准, 将臭氧浓度分为6个等级:1级(-0.16~0.12)、2级(0.12~0.40)、3级(0.40~0.68)、4级(0.68~0.97)、5级(0.97~1.25)、6级(1.25~1.53).
由图 3可知, UVAI高值区全年集中在酒泉市、海西州和张掖市等地区, 但陕西省、宁夏北部及甘肃省武威市在部分月份保持较高值;低值区主要分布在青海省南部及东部、甘肃省甘南州和陕西省部分地区, 这可能与研究区接近沙漠有密切关系, 西北四省UVAI多以沙尘性气溶胶为主.1月除高值集中区外, 宁夏中北部、武威市、庆阳东部和陕西省UVAI值均处于4级及以上, 且西安市UVAI值最高达到了5级.2月UVAI值达到了一年当中的次峰值, UVAI值在全境达到了6级, 1~2级只分布在玉树南部地区, 并且4~6级区域的范围扩大, 尤以格尔木(6级)、西宁和张掖(5级)、兰州和天水(4级)等地区最为明显.3~5月, UVAI值开始回落, 中高值区域面积依次减小, 研究区内多以1、2、3级为主, 且高值区分布范围不变, 这可能与春季气温回升, 对燃煤和化石燃料的需求量减少有关.6—9月, 全域UVAI值除敦煌与格尔木部分区域处于4级外, 其余区域以1~3级为主, 其值为全年最低, 这可能是由于此时段西北四省降水集中, 降水对气溶胶起到冲刷及降尘的作用.从10月开始, UVAI值处于4~6级的区域范围在甘肃省西北部、海西州西北及北部等地区扩大, 到11月UVAI值为4、5级的区域向东和西南方向扩散至甘肃中部和青海西南部等地区, 且陕西省、宁夏南部UVAI值上升1个等级.到12月, UVAI值达到一年当中的峰值, 西北四省全境UVAI值以4级为主, 5~6级为辅, 这可能与冬季温度低、分子热运动减缓、气溶胶粒子聚集程度更高有关;另一方面, 与采暖期所排放的燃煤颗粒物造成的黑炭气溶胶有关.
4.2 西北四省UVAI值的季节变化由图 4可知, 2005—2019年西北四省UVAI值4个季节中冬季最高, 夏季最低, 春、秋季节变化中等.其中, 15年来冬季UVAI值一直处于波动上升的趋势, 但2005—2012年上升幅度小且波幅较小, 2012—2019年上升幅度大且波幅较大, 这可能与近些年来西北四省经济发展水平提高, 对机动车辆及石油的需求量增加有关, 导致UVAI值出现陡然增大.春、秋两季UVAI最大值分别出现在2017、2014年, 分别为0.435、0.621, 且在2012、2014、2018和2019年, UVAI值秋季高于春季.夏季UVAI值一直呈现缓慢上升趋势, 最大值出现在2018年, 为0.245.15年来, 西北四省四季UVAI值呈现逐渐上升的趋势, 说明吸收性气溶胶一直处于增加的趋势.
图 5为2005—2019年西北四省UVAI值季节变化的空间分布情况.由图 5可见, 春季整个区域UVAI值最高达到5级, 除青海省海西蒙古藏族自治州西部、玉树自治州北部和甘肃省武威、酒泉及张掖部分地区达到3级以上外, 其余地区都处于1~2级, 这可能与此时气温回升, 天气干燥, 地表解冻后土质疏松, 为沙尘暴高爆发期有关;另一方面, 春季也是我国西北地区沙尘输送的高峰期, 塔克拉玛干沙漠作为我国最大的沙漠是天然气溶胶的主要源地(刘海知等, 2018), 沙尘性气溶胶对UVAI值贡献较大.夏季酒泉市中西部、海西州西部UVAI值处于3级, 其他区域均为1~2级, 且陕西全境、宁夏大部分区域和甘肃东南部和青海南部1级区域面积扩大, 2~3级区域面积减小明显, 成为四季当中UVAI值最低时期, 这可能与夏季高温使得气溶胶气团的存活时间较短, 集中降水过程对大气中气溶胶的稀释作用有关(李阳等, 2019).秋季UVAI值开始升高, 西北四省全境UVAI值以2~3级为主, 1级区域只分布在青海南部地区, 4级区域分布在酒泉西部和海西州极少地区.冬季, 西北四省UVAI值全面升高, 1级区域消失, 2~3级区域只分布在甘肃西南部、青海南部且所占面积较少, 其余地区UVAI值均达到3~5级, 而且以3级为主, 4~5级区域面积扩大, 这可能与冬季西北四省处于采暖期, 煤炭及化石燃料燃烧所产生的黑炭气溶胶密切相关(李逢帅等, 2019).
由图 6可知, 2005—2019年间西北四省UVAI值的平均值为1.19, 相比于全国平均值0.931, 该研究区内UVAI值明显偏高.其中, 1~2级低值区主要分布在陕西商洛市、宝鸡市部分地区、甘肃陇南市及甘南州, 以及青海南部大部分区域, 这些区域地形以山地、高原为主, 人类活动相对较少, 工业发展滞后, 人为产生的气溶胶对UVAI值影响较小.UVAI值3级中值区分布在宁夏全境、陕西省(除商洛市、宝鸡市部分地区)、甘肃中东部、酒泉北部和青海中部及东北部.4级中高值区主要分布在张掖、酒泉、武威及海西州地区, 该区域范围内下垫面多为黄土风积地貌, 土质疏松, 加之地面植被覆盖度低、降水量少而集中, 沙尘性气溶胶贡献较大.5~6级高值区分布在敦煌、格尔木地区, 这可能与敦煌市作为著名的旅游城市、戈壁城市, 旅游过程中的交通和餐饮活动都会排放高浓度的气溶胶有关(乔雪等, 2014);而近年来格尔木市“一带一路”建设中“让交通枢纽优势转化为经济发展优势”的政策, 在经济发展的同时也造成UVAI值的升高.
逐年研究发现(图 7), 2005—2011年, UVAI高值区仅出现在敦煌、张掖和格尔木等地区, 到2012年UVAI值3级中值区范围扩大, 武威达到4级.2013年UVAI值5级区域迅速向东扩展至白银和兰州市北部、宁夏北部, 向南扩散到玉树北部地区, 且作为高值中心的格尔木、酒泉的UVAI值升高了31.24%.2014年UVAI值2~3级区域范围继续减小, 但5级区域在酒泉市的面积依然扩大.到2015年, 4~5级区域范围继续扩大, 在张掖、武威、宁夏的北部和陕西北部及西安最为明显.2016年, UVAI值在研究区有所回落, 4~6级区域范围缩小, 这可能与2015年政府实施《大气污染防治行动计划》有关.2017年西北四省UVAI值全境达到15年来的最高值, 1~2级区域消失, 研究区内除甘肃西南部、青海南部等小部分地区为3级外, 其余区域均处于4~6级, 且5级区域变化范围尤为明显, 这可能与2011年以来, UVAI值受累计年份的增加到达了最高值, 且2017年西北地区沙尘暴等气象灾害频发对UVAI值影响较大有关.2018年, UVAI值开始回落, 中高值区又集中分布在海西藏族自治州、酒泉市和张掖市等地区.2019年, UVAI值3~4级区域范围在甘肃省中南部、陕西省变化较大.
图 8显示, 西北四省稳定性UVAI值整体呈现东西两端分散、中部集聚、高低差异显著的分布格局.稳定性差、较差的区域主要分布在甘南藏族自治州、武威市及祁连山山脉南坡, 宁夏西端及北部地区, 青海南部和柴达木盆地, 以及陕西省榆林市、延安市, 这些地区受自然(降水、海拔)和人类活动扰动大, UVAI值稳定性程度低.稳定性较好的区域主要分布在各省区的中部地区, 为由稳定性差、较差的区域向稳定性好的区域的过渡地带, 表明受人类活动和自然因素干扰少于稳定性差、较差的区域.稳定性好的区域分布在酒泉市、吴忠市及汉中市和海西藏族自治州等大部分区域, 其中, 青海西北部、甘肃西部经济发展缓慢, 人口密度较低, 人类活动对环境的作用力小, 加之地形单一, 受自然因素影响也较小;陕西南部是由于地形较低, 风速对吸收性气溶胶影响小.
气溶胶作为一种多来源的物质, 其在空间和时间上的变化除受污染源和污染源强度的影响外, 还与西北四省的气象条件、气流轨迹、植被覆盖度及人类活动等诸要素有着密切关系.
5.1 自然因素 5.1.1 地形因素和风场对UVAI值的影响图 9为基于NCEP FNL资料的2005—2019年西北四省850 hPa的季节平均流场分布.NCEP FNL资料分辨率较高且融合了大量的观测资料及卫星反演资料, 被广泛用于数值模拟及天气、气候的诊断分析研究中(古珊等, 2019).结合图 1和图 9可知, 一方面青海省地处青藏高原东北部, 甘肃、宁夏及陕西北部位居黄土高原, 整个研究区域横跨我国第一和第二阶梯, 地势起伏巨大, 气溶胶垂直运动能力有限, 因此, 受地形和热力作用影响显著, 使得整个研究区UVAI值高值区一直集中分布在甘肃省西北部和青海省海西蒙古藏族自治州等地区, 其直接影响了UVAI值水平扩散条件;另一方面, 海西蒙古藏族自治区分布有我国四大盆地之一的柴达木盆地, 该盆地北抵阿尔金山脉, 西南至昆仑山脉及东北有祁连山山脉的阻挡, 且腹地有柴达木沙漠, 盆地地形导致盆地内形成气旋式流场, 在该区域范围内形成了气溶胶“滞留区”.风作为大气污染的主要动力之一, 其强度和方向直接影响着污染物的扩散速度与方向(刘树华等, 2017).西北四省常年盛行西风, 此时吸收性气溶胶的来源除本地污染源之外, 在西风的主导作用下, 且在山地阻隔、汇集作用下不利于吸收性气溶胶向外扩散.总体来说, 局部沙尘性气溶胶对UVAI值的贡献较大.
大气中的气溶胶粒子会伴随着降水过程稀释沉降, 从而降低气溶胶指数数值(吴进等, 2018).西北四省深居内陆, 水资源短缺且分布不均, 该区域距海洋远, 太平洋暖湿气流难以抵达;研究区南部受喜马拉雅山的阻隔, 印度洋的暖湿气流也被阻挡, 因此, 每年夏季的降水便成为重要的来源.为了更加清晰地表明UVAI月均值与月平均降水量之间的相关性, 本研究分析了15年间西北四省UVAI月均值与月均降水量的关系(图 10a), 发现UVAI月均值与月平均降水量之间呈显著负相关(p < 0.05), r达到了-0.901.由此可知, 降水量集中的夏季, 西北地区UVAI数值普遍低于其他3个季节, 降水对吸收性气溶胶起到稀释和冲刷的作用.
不同的气温条件对各种大气污染物的影响不同, 气温升高可以加剧大气垂直对流作用, 有利于大气污染物扩散, 因此, 气温升高有助于气溶胶颗粒物的扩散(刘树华等, 2017).分析发现, 15年间西北四省UVAI月均值与月均温之间呈显著负相关(p < 0.05), r达到-0.941, 这与该时段温度较低, 造成西北地区冷冻天数较多, 从而影响了气溶胶的生消, 在一定程度上增加了气溶胶指数值;另一方面, 西北四省进入采暖期, 煤炭需求量增加, 燃煤所产生的黑炭气溶胶指数值上升, 对研究区UVAI值的贡献较大.
5.1.3 后向轨迹与聚类分析本研究对2018年12月—2019年2月影响西北四省省会城市(兰州市、银川市、西宁市及西安市)的冬季气流后向轨迹进行了聚类分析.结果表明(图 11):兰州市近地面轨迹被聚为5类, 主要为西北路径, 即从中亚地区经塔克拉玛干沙漠进入甘肃省, 共占总轨迹数的70.83%, 且来自塔克拉玛干沙漠的气流占到了14.17%, 来自柴达木沙漠的气流占到12.59%, 因此, 甘肃省吸收性气溶胶可能主要来自中亚地区、塔克拉玛干沙漠及柴达木沙漠;其余为来自西藏西部的西南路径, 占总轨迹数的29.17%, 这可能与该地区受西南风的影响有关.银川市气流轨迹均来自西北路径, 而来自塔克拉玛干沙漠和酒泉市的气流占总轨迹数的90.35%, 说明塔克拉玛干沙漠和酒泉戈壁荒漠对宁夏吸收性气溶胶的贡献较大.西宁市近地面轨迹路径主要有2种:西部路径、西南路径, 其中, 西部路径主要来自中亚, 其余来自南疆和本地, 共占总轨迹数的65.99%;来自西南路径的气流占总轨迹数的23.68%, 表明青海省UVAI值升高与来自南疆沙漠区和柴达木盆地的气流密切相关.西安市近地面轨迹路径主要有来自新疆、内蒙古和宁夏等地区的西北路径气流, 占气流总轨迹数的60.71%, 来自东部的气流占39.29%, 东部气流占比大可能与陕西省受温带季风气候的影响大有关, 而陕西省吸收性气溶胶来源主要可能与西北路径有关.综上, 从气流轨迹来看, 西北四省吸收性气溶胶主要来源于中亚、塔克拉玛干沙漠等地区, 但青海省的柴达木沙漠是气溶胶本地源的主要源地.
经济发展、产业结构及各产业在生产中所占的比例均对UVAI值有较大的影响.西北地区作为经济、能源重镇, 同时也是全国率先进行产业结构与能源转型的重要地区之一, 分析气溶胶与产业结构之间的关系具有重要的现实意义.表 1表明, 西北四省生产总值及第一、二、三产业值与UVAI值具有显著相关性, 其相关系数r分别为0.946、0.847、0.931、-0.549, 其中, 第二产业主要是指工业和建筑业, 这说明随着第一、二产业总值的下降, UVAI值降低, 气溶胶污染也随着减缓;UVAI值与第三产业(服务业、旅游业)所占比重呈负相关, 这表明随着第三产业比重的增加, UVAI值出现降低的现象.
近年来, 随着经济发展水平的提高, 西北四省机动车保有量呈现迅速增长的趋势.机动车尾气排放作为吸收性气溶胶的来源之一, 是影响UVAI值变化的重要因素之一.工业废气排放量是指企业厂区内燃料燃烧和生产工艺过程中产生的各种排入空气的含有污染物的气体总量, 工业废气直接排放会直接导致空气中气溶胶含量的增加, 而陕西省和甘肃省工业相对发达, 工业废气排放量大.图 12a表明, 机动车保有量与UVAI之间呈显著正相关(p < 0.01), 且平均拟合优度r达到了0.946, 说明机动车保有量增加会直接导致汽车尾气排放量的增加, 进一步导致UVAI值上升.图 12b显示UVAI值与工业废气排放量之间也呈正相关关系(p < 0.01), 且平均拟合优度r达到了0.959, 说明工业废气对西北四省UVAI值具有重要的贡献.
1) 本研究利用OMI遥感数据, 分析了西北四省2005—2019年UVAI时空分布特征, 探讨其时空变化特征及影响因素.从时间变化上看, 15年间西北四省UVAI值整体呈现波动上升状态;各年、月际间的变化幅度比较大, 但具有规律的变化周期;UVAI值四季水平表现为:冬季>春季>秋季>夏季.从空间分布上看, 近15年UVAI值空间分布整体格局呈由西北高值地区向南部、东南部区域逐步递减的趋势, 表现为西北部地区(甘肃省酒泉市、张掖市及青海海西蒙古藏族自治区)>中部地区(甘肃武威市和兰州市、青海西宁市、宁夏等区域)>南部地区(甘肃甘南藏族自治区、天水市和陇南市等区域)>东南部地区(陕西商洛、汉中和安康等区域).从空间稳定性看, UVAI值稳定性存在显著的空间差异, 整体呈现东西两端集聚、中部分散、高低差异显著的分布格局.
2) 影响因子分析表明, UVAI值受地形、风向的影响显著, 与气温、降水均呈现显著正相关, 但气温的影响较大.人为因素中, UVAI与第二产业的相关系数最高, 为0.931;UVAI值与机动车保有量、工业废气排放量也呈显著正相关, r分别为0.946、0.959.后向轨迹追踪表明, 西北四省吸收性气溶胶主要来源于中亚、塔克拉玛干沙漠等地区, 但青海省的柴达木沙漠是气溶胶本地源的主要源地.
3) 针对西北地区UVAI时空分布特点、外源和内源污染源情况, 尤其是由西北(甘肃省西北部)向南的外源气溶胶的传输通道是沙尘性气溶胶的重要输入路径, 可考虑在甘肃、青海省中部区域建设防护林带, 以阻滞每年沙尘暴对南部环境的影响;通过减少人为活动强度来降低西北四省中部内源气溶胶污染源的排放;继续加大在采暖期使用脱硫煤及无烟煤的比例.
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