环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (4): 1165-1172
引用本文
旷雅琼, 邹忠, 张秀英, 等. 2021. 长三角地区大气污染物对新冠肺炎封城的时空响应特征[J]. 环境科学学报, 41(4): 1165-1172.
Kuang Y Q, Zou Z, Zhang X Y, et al. 2021. Spatial-temporal responses of atmospheric pollutants to the COVID-19 lockdown across the Yangtze River Delta region[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 41(4): 1165-1172.
长三角地区大气污染物对新冠肺炎封城的时空响应特征    [PDF全文]
旷雅琼1,2, 邹忠2, 张秀英3, 常运华1,2    
1. 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044;
2. 复旦大学环境科学与工程系, 上海市大气颗粒物污染防治重点实验室, 上海 200433;
3. 南京大学国际地球系统科学研究所, 南京 210093
收稿日期: 2020-07-26; 修回日期: 2020-10-09; 录用日期: 2020-10-09
基金项目: 国家自然科学基金（No.41975166，41705100）；环境模拟与污染控制国家重点联合实验室专项经费（No.19K01ESPCT）；上海市大气颗粒物污染防治重点实验室开放课题（No.FDLAP19001）
作者简介: 旷雅琼(1997—), 女, E-mail: 20191208017@nuist.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 常运华, E-mail: changy13@nuist.edu.cn
摘要：利用2020年1月1日—2月29日上海、南京、合肥和杭州4个城市常规污染物的逐时监测资料，结合卫星反演的NO2垂直柱浓度信息，探讨了新冠肺炎封城的前、中、后期长三角地区城市大气污染物的污染水平及响应特征.结果显示：除O3外，其余大气污染物的平均浓度在时间上的整体变化趋势均表现为封城前>封城中（1月24日—2月10日）>封城后，表明空气质量并非完全受封城导致的污染减排控制.封城期间的PM2.5/PM10比值高于封城前和封城后，表明气溶胶二次生成对封城期间仍出现的颗粒物污染可能有重要贡献.Ox浓度在封城期间也有显著上升（p < 0.01），表明大气氧化性可能在NO2减少的背景下得到强化，从而促进二次气溶胶的生成.从空间看，O3分布呈以城市为中心的包围式往内聚集分布，表明以局地生成为主.PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2分布特征为北高南低，表明冬季自北向南的区域传输对封城期间的空气污染有重要贡献.卫星反演结果进一步证实华北平原是污染的主要源区，这也得到轨迹来源分析的佐证.
关键词：长三角    大气污染    新冠病毒    PM2.5    臭氧    时空响应    
Spatial-temporal responses of atmospheric pollutants to the COVID-19 lockdown across the Yangtze River Delta region
KUANG Yaqiong1,2, ZOU Zhong2, ZHANG Xiuying3, CHANG Yunhua1,2    
1. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, International Joint Laboratory on Climate and Environment Change (ILCEC), School of Applied Meteorology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
2. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention(LAP3), Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433;
3. International Institute for Earth System Science, Nanjing University, Nanjing 210093
Received 26 July 2020; received in revised from 9 October 2020; accepted 9 October 2020
Abstract: From January 1 to February 29,2020, using hourly monitoring data of criteria pollutants in Shanghai,Nanjing,Hefei and Hangzhou,combined with the vertical columns of SO2 and NO2 from satellite inversions,we explore the pollution levels and response characteristics of urban atmospheric pollutants in the Yangtze River Delta region to the COVID-19 lockdown. The results show that,except O3,the average concentrations of air pollutants during the lockdown (from January 24 to February 10) were lower than that before the lockdown but higher than that after the lockdown,indicating that emission reduction was not the only factor in terms of governing air quality. The ratio of PM2.5/PM10 during the lockdown period was higher than before and after the lockdown,indicating that the secondary generation of aerosols has an important contribution to the fine particle pollution that still occurs during the lockdown period. We observed a significant increase of Ox levels (p < 0.01) during the lockdown,suggesting that atmospheric oxidation capacity may be substantially enhanced in the context of NO2 reduction. Spatially,the O3 typically centered in individual city as hotspots,indicating its nature of local emission and formation. However,other pollutants (including PM2.5,PM10,CO,SO2,and NO2) demonstrated a gradual decrease gradient from north to south,satellite observations pinpointed that North China Plain was the major source of regional transport,which can be further validated by back-trajectory analysis.
Keywords: Yangtze River Delta    atmospheric pollution    COVID-19    PM2.5    ozone    spatial-temporal response    
1 引言(Introduction)

长三角地区经济发展迅速、城市化进程快速, 其工业废气、工地扬尘、机动车尾气等大气污染物排放居于全国前列, 是我国打赢蓝天保卫战的主战场之一(韩博威等, 2020).自2013年“大气十条”实施以来, SO2、NOx、CO、PM2.5、PM10等主要大气污染物浓度持续下降, 空气质量得到显著改善.于此同时, 以臭氧(O3)污染为典型特征的大气氧化性在逐渐增强, 从而使得O3成为继颗粒物污染之后长三角地区大气污染治理的重点和难点(曹云擎等, 2020).

2019年末, 武汉陆续发现新冠病毒感染者, 此后感染者数量迅速增加, 加之临近春节, 防疫形式严峻.全国各省市迅速启动重大突发公共卫生事件一级响应(乐旭等, 2020), 在春节期间(1月24日—2月10)施行最严格的出行限制措施.以1月24日为开端, 包括长三角在内的大部分地区杜绝大型聚会活动, 管制交通出行, 减少外出, 实行工厂停工、学校停课及公司停班等.疫情在给经济社会造成巨大冲击的同时, 也为大气污染研究提供了前所未有的机会.

虽然我国近年来在奥运会(刘辉等, 2011)、青奥会(赵辉等, 2015; Wang et al., 2015)、亚青会(邹嘉南等, 2014)、APEC峰会(杜朋等, 2018)等重大活动期间, 积累了一些污染减排控制、空气质量保障的宝贵经验, 然而本次新冠病毒封城的规模和持续时间是以往活动所不可比拟的.

疫情期间, Huang等(2020a)研究发现, 在管控期间, 因人为活动水平的显著降低导致NOx和一次排放的颗粒物浓度降低, 由此提出秋、冬季大气复合污染防治中需充分考虑“跨区域、多污染物协同减排问题”.Sun等(2020)通过测量6年的气溶胶颗粒成分, 发现人为排放的减少促进了二次形成过程, 指出了未来在减轻二次空气污染方面的挑战, 需要更好地理解复杂气象环境下二次气溶胶对人为排放变化的化学响应的驱动机制.Huang等(2020b)应用一个广泛使用的暴露-响应函数来评估封锁导致的长江三角洲地区与PM2.5变化相关的短期健康影响, 结果表明, 持续努力改善空气质量对于保护公众健康至关重要.He等(2020)根据空气质量指数(AQI)和PM2.5浓度评估了封锁带来的影响, 采用差异模型比较发现, 城市封锁导致空气质量改善.Le等(2020)利用卫星和地面观测数据研究发现, 在封锁期间的3周内, 中国北方地区的PM异常增加, 结果表明, 高湿度、停滞的气流等因素导致了严重的霾形成.

本文基于2020年1月1日—2月29日期间长三角地区常规污染物逐时监测数据, 结合同期卫星反演的NO2柱浓度信息, 研究长三角地区空气污染对疫情爆发前、中、后期的响应机制并探讨可能原因.研究结果有助于了解在极端污染减排情境下我国区域大气污染的特征, 并对未来国家制定相应的空气污染治理措施具有参考意义.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 监测站点与数据源

长三角地区覆盖了江苏省、浙江省、安徽省和上海市, 并以上海为中心, 地处长江入海前的冲积平原.在时间变化上选取上海、南京、杭州和合肥4个空气质量国控监测站点, 空间分布上增加了毫安、溧阳、温州、连云港、扬州、淮北、金华7个站点(图 1).自2013年起, 我国开始进行大规模的空气质量自动监测站点建设.本文中各站点的常规空气污染物(含SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10和O3-8 h)即从生态环境部城市空气质量发布平台提取, 时间范围为2020年1月1日—2月29日.

图 1 长三角各监测站点位置 (五角星为所选取站点) Fig. 1 Location of monitoring stations in Yangtze River Delta
2.2 数据处理

时间上, 本研究将整个监测期间分为3个时段：封城前(2020年1月1—23日)、封城中(1月24日—2月10日)、封城后(2月11—29日), 分析这3个时段上海、南京、合肥、杭州4个大型城市站点的大气污染物的时间变化.空间上, 比较上海、南京、合肥、杭州、毫安、溧阳、温州、连云港、扬州、淮北、金华11个站点的大气污染物分布状况.

空间上, 将站点数据进行克里金插值处理, 得到长三角地区大气污染物3个时期的空间分布图.同时, 利用搭载在Aura卫星上的臭氧监测仪OMI的三级产品(http://www.temis.nl/), 本文的NO2柱浓度通过改进的荷兰OMI NO2(DOMINO)算法检索得到, 该算法基于更好的空气质量因子和跨轨条纹的校正(Boersma et al., 2011), 从而得到卫星反演的2020年1—3月的月平均NO2垂直柱浓度图.通过OMI卫星资料分析疫情期间长三角地区(2020年1月1日—2月29日)NO2时空分布特征, 并结合同时期国控站点的地面NO2监测数据与同期气象因子, 在卫星资料与地面资料之间建立联系.OMI反演结果与实际观测数据的一致性较好, R2为0.73, 偏差为1%(Wang et al., 2014), 能够确定大尺度上污染物的源区(宋佳颖等, 2020).NO2垂直柱的水平分辨率为0.125°×0.125°, 单位为molec · cm-2.

为了进一步确认区域输送是否对上海大气污染有影响, 本研究根据HYSPLIT进行后向轨迹的源区聚类分析.源区分为：本地、北方内陆、南方内陆、东北洋面和东南洋面5个源区.模拟高度选取为500 m(Mcgowan et al., 2008;沈洪艳等, 2018), 计算气团移动的48 h后向轨迹(李正等, 2018).

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 污染物时间演化

本文首先讨论气象条件在封城前、中、后期所扮演的角色, 因为气象条件通常在大气污染中起基础性的重要作用.通过分析上海浦东环境监测中心的气象数据, 在疫情期间观察到一段时间的高浓度PM2.5污染事件(PM2.5浓度>75 μg · m-3), 3场事件的平均边界层高度(PBLH)(mean±1σ)分别为(565±189)、(565±91)和(538±62) m.研究发现, PM2.5浓度与PBLH相关性不显著, 与Chang等(2020)的观察相似, 封城期间的平均温度为(6.7±3.0) ℃, 平均湿度为75.8%±22.1%, 风速与PM2.5质量浓度之间无显著相关性.结果表明, 封城前后的气象大致一致, 不构成影响污染的决定性因素.

图 2展示了2020年1月1日—2月29日长三角地区上海、南京、合肥、杭州4个城市大气常规污染物小时浓度变化情况.从排放角度来看, 封城前、中、后期的大气污染物浓度均应呈现“V”型变化.然而事实上, 封城中期、后期与前期相比, PM2.5、PM10、SO2、NO2及CO浓度均出现下降, 而O3浓度随着时间的推移一直处于上升趋势中.除O3以外其他污染物浓度在封城中期不是最低, 虽然比前期低, 但仍比后期高, 所以排放不是新冠肺炎疫情控制期间唯一决定污染的因素, 还有传输、大气化学、沉降等其他因素.从图中4个城市各污染物的时间变化曲线可以看出, 在两两城市之间, 除PM10和O3以外, 其他污染物浓度变化趋势基本一致(如NO2：r=0.8, p < 0.01), 说明区域一致性好, 混合均匀; 而PM10和O3可能相对受到局地污染的影响导致变化趋势有所差异(如O3：r=0.67, p < 0.01).

图 2 新冠肺炎疫情封城前、中、后期PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO小时浓度变化和每日最大O3 8 h变化 Fig. 2 Hourly concentration changes of PM2.5, PM10, SO2, NO2 and co and daily maximum O3 8 h changes before, during and after the closure of COVID-19

根据国家环境空气质量标准, PM2.5、PM10、NO2、SO2的二级标准日均浓度限值分别为75、150、80、150 μg · m-3, CO为4 mg · m-3.结合图 2与表 1可以看出, 封城中期上海、南京、杭州、合肥PM2.5浓度超过国家二级标准的天数分别为1、3、2、4 d, 平均浓度分别为57.0、61.8、46.5和66.9 μg · m-3, 比封城前期分别减少15.4%、11.1%、8.5%和14.2%, 表明细颗粒污染没有显著的削减.封城后期PM2.5浓度较封城中期又出现一定程度的下降, 平均浓度分别为33.4、30.0、36.7和31.3 μg · m-3, 这是由于新冠疫情控制的措施还在持续, 另一方也与气象、大气化学等因素密不可分.上海、南京、杭州、合肥在封城期间PM10浓度超过国家二级标准的天数分别为1、1、0、0 d, 超标率较低, 说明一次排放控制的比较彻底.同时从图 2可以看出, SO2、NO2、CO浓度在封城中期都没有超过国家二级标准.这是因为SO2主要来源于燃料燃烧排放和工业生产排放, NO2主要来源于工业、燃煤源及机动车尾气的排放, CO主要来源于交通排放(王媛等, 2019), 这也表明工业和交通源的污染得到了有效的控制.

表 1 肺炎期间3个时段大气污染物平均浓度(平均值±标准差)与PM2.5/PM10比值 Table 1 Average concentration of air pollutants in three periods during COVID-19 and PM2.5/PM10 ratio

整个研究期间各个时段大气污染物的平均浓度见表 1.从表 1可知, PM2.5、PM10、SO2、NO2及CO浓度的变化基本一致, 其变化趋势均表现为封城前>封城中>封城后, 而O3的变化趋势与其他污染物恰好相反, 表现为封城前 < 封城中 < 封城后.同时可以看到, PM2.5、PM10、SO2、NO2及CO浓度虽然处于下降的趋势, 但从前期到中期的平均浓度相差不大, 说明中期的污染水平并未因“封城”造成的社会停摆而大幅度减缓, 这与以前的研究稍有不同, 封城期间大气污染并未达到理论上的最小水平.例如, 2014年南京青奥会期间大气污染物浓度随着减排措施的实行大幅度下降(赵辉等, 2015)；APEC会议期间北京市及周边地区污染物排放量大幅度削减使得空气质量保持在较好水平, 被誉为“APEC蓝”(聂滕等, 2016).理论上, 新冠肺炎疫情控制中期的大气污染物浓度本应达到3个时期的最小值, 但本研究的结果并非如此, 封城中期污染物浓度虽然较前期有所下降, 但下降程度并不显著且浓度值还大于封城后期.因此, 重点分析除排放以外的传输、沉降、大气化学等因素对于控制大气质量是很有必要的(Chang et al., 2020).

封城中期O3浓度较封城前期的变化率在4个城市都表现为正值, 最大变化率为71%, 表明在封城中期O3浓度上升显著.结合图 2和表 1, 将O3浓度的上升与SO2、NO2等一次排放物浓度的下降联系起来(如NO2：r=0.73, p＜0.01), 可以得出在新冠肺炎疫情封城期间可能是SO2、NO2等一次排放物的急剧减少导致O3浓度大幅增加, 这反过来又增加了长三角地区的大气氧化能力和二次气溶胶的形成, 所以导致在封城期间O3污染水平并未大幅度下降反而上升.为了减轻O3污染水平, 应该侧重于减少SO2、NO2、臭氧前体物VOCs等一次排放物(胡子梅等, 2019).

由于PM2.5主要以硫酸盐、硝酸盐、铵盐和二次有机气溶胶等二次组分为主, 而PM10同时包含大量的地壳元素, 因而利用PM2.5/PM10比值能够大致判别二次组分在颗粒物中的贡献.封城中期4个城市的PM2.5/PM10比值分别为0.63、0.78、0.77和0.85(表 1), 4个城市在封城中期的PM2.5/PM10比值仍然大于封城前期和后期, 这可能是由于封城停工等导致粗颗粒排放减少, 进而导致PM2.5/PM10增加, 从而可以推论长三角地区的细颗粒物对PM10的贡献大过粗粒子, 二次生成对颗粒物的贡献在封城期间效果效果.降低区域颗粒物污染的前提是需要彻底厘清二次气溶胶的生成机制(Ma et al., 2013.; Gang et al., 2017).

3.2 污染物空间分布

从图 3可知, PM2.5与PM10的空间分布相似, 在整个疫情期间都呈现北高南低, 西北方向出现最高值, 随着时间推移有向中部扩散的趋势.NO2的分布呈现东高南低, 东部浓度最高, 中部次之, 随时间推移向中部扩散.SO2与CO的空间分布相似, 呈现北高南低的特征, 随时间推移向中部扩散, 北部浓度最高, 这与北部地区较高的燃煤密度和工业布局有关.O3的空间分布较为零散, 仔细观察可以发现, 随时间推移, O3平均浓度升高, 由外往内逐渐聚集, 区域性污染特征明显, 因此, 可以根据O3污染的分布格局, 划定O3污染联控区, 从而开展区域联防, 同时在重点区域控制VOCs的增加(黄小刚等, 2019;夏春林等, 2019).

图 3 疫情期间长三角地区大气污染物空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of air pollutants in Yangtze River Delta during COVID-19

图 4是卫星反演的2020年1—3月我国东部月平均NO2柱浓度变化.从时间上看, 2月的NO2柱浓度明显低于1月, 表明新冠疫情期间的封城措施对控制NO2排放可能产生了大范围的影响, 这也与前述地面监测数据所得到的结论一致.从空间范围来看, 各个月份的NO2柱浓度均呈现北高南低、逐渐递减的空间分布特征.尤为值得注意的是, NO2的浓度高值出现在华北平原, 再结合图 3的污染物空间分布, 说明华北平原可能是长三角地区NO2外来传输的主要源区.

图 4 封城期间长三角月平均对流层NO2垂直柱浓度及上海气流轨迹来源比例 Fig. 4 Monthly mean tropospheric NO2 vertical column concentration and source proportion of Shanghai airflow trajectory during lockdown in Yangtze River Delta

从后向轨迹模型的结果可以看出, 在整个新冠肺炎疫情期间上海主要受到北方内陆气流的影响, 在封城中期出现的概率最大(43.3%), 进一步佐证了来自北方内陆的排放对冬季长三角地区大气污染的重要潜在影响.而来自东北、东南清洁海面的贡献总体低于北方内陆, 结合长三角地区颗粒物污染的空间分布特征, 说明自北向南的区域传输应该引起重视.

4 结论(Conclusions)

本文在时间上横跨了整个春节, 即2020年1月1日—2月29日, 分析了长三角地区大气污染物时间变化特征及长三角地区多个城市的空间浓度的分布情况, 并结合地表观测站和卫星雷达数据比较两者之间的异同, 获得了长三角大气污染物的时空变化特征.时间上, 长三角地区大气污染物除O3外都随着“封城”开始下降, 但下降程度与以往重大活动中期相比并不显著, 且封城中期大气污染程度并未达到理论上的为最低水平, 表明长三角地区大气污染仍需要进行长效治理.大气氧化性(以Ox增加为特征)增强是新冠疫情封城期间二次气溶胶比例增加和O3浓度升高的重要原因.空间上, 长三角地区大气污染物浓度分布呈北高南低的特征, 扩散路径大致为从北到南, 且北方内陆气流是冬季长三角地区PM2.5的重要来源, 因此, 冬季自北向南的区域传输对封城期间的空气污染有重要贡献.这启示我们, 控制长三角地区的大气污染, 在严格实施污染减排措施的前提下, 同时也需要综合考虑区域联防联控以最大限度地减少颗粒物污染.

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